DE4310612C1 - Flüssigphasen-Heteroepitaxieverfahren - Google Patents

Flüssigphasen-Heteroepitaxieverfahren

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Flüssigphasen-Hetero­ epitaxieverfahren, d. h. ein Verfahren zum Niederschlagen einer Schicht aus einem vorgegebenen Schichtmaterial auf einer Oberfläche eines Substrats aus einem vom Schicht­ material verschiedenen Substratmaterial, bei welchem eine Lösung, die in einem Lösungsmittel gelöstes Schichtmaterial enthält, mit einer Oberfläche des Substrats in Berührung gebracht wird.
Bei der Flüssigphasenepitaxie (LPE = liquid phase epitaxy) wird üblicherweise eine unterkühlte Lösung des Schicht­ materials im Lösungsmittel mit der Substratoberfläche in Berührung gebracht, siehe z. B. Hansson et al. J. Appl. Phys. 72 (5), 1. September 1992, S. 2083-2085; Hsieh, Journal of Crystal Growth 27 (1974) 49-61; Bauer et al. J. Mater. Res., 5, Nr. 4, April 1990, 852-894.
Flüssigphasenepitaxieverfahren werden u. a. zur Herstellung von verspannten Si-Ge-Schichtstrukturen z. B. für bipolare Transistoren mit Heteroübergang (HBT) verwendet, welche ein höheres Verstärkungs-Bandbreite-Produkt als die klassischen bipolaren Siliziumtransistoren versprechen und kosten­ günstiger sind als HBT aus AlGaAs/GaAs- und GaInAs/InP- Heterostrukturen.
Aus der DE 22 47 710 ist ein Flüssigphasen-Epitaxieverfahren bekannt, mit dem auf einer Oberfläche eines Substrats eine Schicht aus einem III-V-Verbindungshalbleiter-Material abgeschieden wird. In der DE-OS 21 44 828 ist weiterhin ein Verfahren zum Aufwachsen von GaP auf Si durch epitaxiales Wachsen aus der flüssigen Phase beschrieben. Die Publikation von J. C. Zolper et al. in J. Appl. Phys. 66 (1), 1989, Seiten 210-214 wiederum lehrt das räumlich selektive Aufwachsen von Ge und GaAs auf Si-Substrate in Öffnungen einer SiO₂-Maske. Schließlich offenbart die Publikation von P. O. Hansson in J. Appl. Phys. 68 (5), 1990, Seiten 2158-2163, wie SiGe-Legierungen durch Flüssigphasenepitaxie auf Si-Substrate abgeschieden werden können.
Mit den bekannten Epitaxieverfahren einschließlich LPE ist es jedoch sehr schwierig, dünne, weitestgehend versetzungs­ freie Halbleiterschichten vorgegebener Dicke herzustellen.
Verspannte epitaktische Schichten werden bei niedrigen Wachstumstemperaturen metastabil. Bei hohen Temperaturen (über etwa 700°C) konnte bisher ein zweidimensionales Wachstum nicht erreicht werden.
Der vorliegenden Erfindung liegt dementsprechend die Aufgabe zugrunde, ein Flüssigphasen-Heteroepitaxieverfahren an­ zugeben, mit dem dünne, bis zur Schmelztemperatur des Schichtmaterials thermisch stabile, praktisch versetzungs­ freie Halbleiterschichten mit genau einstellbarer Dicke kontrolliert gezüchtet werden können.
Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren der eingangs genannten Art gelöst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das Lösungsmittel bei einer vorgegebenen ersten Temperatur T1, die zwischen dem Schmelzpunkt des Lösungsmittels und einem gewissen Betrag unterhalb der Schmelztemperatur des Schichtmaterials (und der gewöhnlich höheren Schmelz­ temperatur des Substratmaterials) liegt, mit Substrat­ material gesättigt sowie mit Schichtmaterial versetzt wird und daß die so hergestellte Lösung sowie das Substrat getrennt voneinander auf eine zweite Temperatur T2, die höher ist als die erste, jedoch kleiner als die Schmelz­ temperatur des Schichtmaterials oder etwa gleich dieser Schmelztemperatur ist, erhitzt werden, bei dieser zweiten Temperatur die Lösung mit der zu beschichtenden Substrat­ oberfläche in Berührung gebracht wird, wobei die zweite Temperatur und die Dauer des in Berührungbringens so gewählt werden, daß sich eine gewünschte Dicke des auf das der Substratoberfläche niedergeschlagenen Schichtmaterials ergibt.
Für das Niederschlagen einer Schicht auf einem Substrat ist prinzipiell eine positive thermodynamisch treibende Kraft erforderlich. Die positive thermodynamisch treibende Kraft ist proportional dem Unterschied der Grenzflächenenergien zwischen Lösungsmittel/Substrat und Lösungsmittel/Schicht­ material. (Die Grenzflächenenergie ist die Differenz der Oberflächenenergien der Festkörper und Lösung.) Voraussetzung für die Bildung einer Schicht auf dem Substrat ist, daß die Oberflächenenergie der Lösung kleiner als die der Schicht ist und die der Schicht kleiner als die des Substrats ist.
Durch die "Überhitzung" der bei der ersten Temperatur mit dem Substratmaterial gesättigten Lösung ergibt sich eine negative thermodynamisch treibende Kraft für die Epitaxie. Diese negative treibende Kraft wirkt der positiven treiben­ den Kraft für die Epitaxie entgegen, die durch unterschied­ liche Grenzflächenenergien zwischen Schichtmaterial und Lösung und Substratmaterial und Lösung entsteht. Der Grad der Überhitzung bestimmt die resultierende totale treibende Kraft für die Epitaxie. Letztere kann bis zu Null verringert werden. Durch das vorliegende Verfahren ist die Einstellung der Schichtdicke bis herunter zu Monolagendicke auf eine Monolage genau möglich. Das hergestellte Material ist bis zur Schmelztemperatur des Schichtmaterials thermisch stabil.
Ein bevorzugtes Anwendungsgebiet sind dünne, verspannte Epitaxieschichten ohne Versetzungen, z. B. Ge-Si-Schicht­ strukturen.
Als Lösungsmittel kommen alle Materialien in Frage, die bei der zweiten Temperatur T2, der "Züchtungstemperatur" oder "Überhitzungstemperatur" im flüssigen Zustand eine Ober­ flächenenergie haben, die kleiner als die des Schicht­ materials und als die des Substratmaterials ist. Das Lösungs­ mittel muß selbstverständlich bei der Züchtungstemperatur flüssig sein und eine ausreichende Löslichkeit für das Substrat- und das Schichtmaterial aufweisen, außerdem soll es keine unerwünschten Eigenschaften, wie Radioaktivität, haben. Der Schmelzpunkt des Lösungsmittels muß niedriger als der des Substratmaterials sein. Die Oberflächenenergie des Schichtmaterials muß außerdem kleiner oder gleich der des Substratmaterials sein.
Das Verfahren ist nicht auf monokristalline Substrate beschränkt, auch polykristalline Substrate können beschichtet werden. Die Reihenfolge der Sättigung des Lösungsmittels bei der vorgegebenen ersten Temperatur T1 mit dem Substratmaterial und des Einbringens des Schicht­ materials in die Lösung ist gleichgültig.
Im Falle von Silizium als Substratmaterial und Germanium als Schichtmaterial kommen als Lösungsmittel z. B. die Metalle Bi, Ga, In, Pb, Sb und Sn in Frage. Dadurch, daß die Temperaturabhängigkeit der Oberflächenenergie im festen Zustand unterschiedlich ist, eignen sich Ga und Sn nur für Züchtungstemperaturen unter etwa 300°C.
Die Sättigung erfolgt bei einer ersten Temperatur im Intervall Lösungsmittelmetall-Schmelzpunkt bis Ge-Schmelz­ punkt (937°C). Die Züchtungstemperaturen liegen ebenfalls in diesem Bereich.
Die Schichtdicke ist nicht nur vom Grad der Überhitzung T1- T2 abhängig, sondern auch vom Absolutwert der Züchtungs­ temperatur T2, der Menge des in der Lösung enthaltenen Schichtmaterials und der Züchtungszeit.
Die Lösung kann außerdem einen Dotierungsstoff enthalten.
Bei dem System Bi-Ge-Si bei einer Züchtungstemperatur T2 von 920°C hört das Wachstum bei einer Überhitzung von mehr als 300°C auf, d. h. daß in diesem Falle die Sättigungstemperatur T1 kleiner als 620°C ist. Bei einer Züchtungszeit von 40 Sekunden und einer Materialmenge von 7 g Bi als Lösungs­ mittel und 0,3 g Ge als Schichtmaterial variiert die Schichtdicke ungefähr linear von 0 bis 5 nm für "Über­ hitzungen" von 300°C bis 130°C.
Beispiele weiterer Systeme Lösungsmittel-Schichtmaterial- Substratmaterial sind in der folgenden Tabelle aufgeführt:
Als Lösungsmittel kommen alle Materialien in Frage, die den obenerwähnten Bedingungen genügen, also außer Metallen z. B. auch Halbmetalle, wie Se und Te, u. a. m. Metalle werden jedoch im allgemeinen bevorzugt.

Claims (4)

1. Verfahren zum Niederschlagen einer Schicht aus einem vorgegebenen Schichtmaterial auf einer Oberfläche eines Substrats aus Substratmaterial, bei welchem eine Lösung des Schichtmaterials in einem Lösungsmittel hergestellt und die Lösung mit der Substratoberfläche bei einer Züchtungs­ temperatur (T2), die kleiner als die Schmelztemperaturen des Substratmaterials und des Schichtmaterials ist, in Berührung gebracht wird, wobei
  • a) ein Lösungsmittel verwendet wird, dessen Oberflächen­ energie bei der Züchtungstemperatur kleiner ist als die des Schichtmaterials, und
  • b) ein Schichtmaterial verwendet wird, dessen Oberflächen­ energie bei der Züchtungstemperatur kleiner als die des Substratmaterials ist,
dadurch gekennzeichnet, daß
  • c) zur Herstellung der Lösung das Lösungsmittel bei einer Temperatur, die niedriger als die Züchtungstemperatur ist, mit Substratmaterial gesättigt wird sowie mit Schichtmaterial versetzt wird, und
  • d) die Substratmaterial und Schichtmaterial enthaltende Lösung sowie das Substrat getrennt auf die Züchtungs­ temperatur erhitzt werden, bevor die Lösung mit der Substratoberfläche in Berührung gebracht wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel ein Metall verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß Silicium als Substratmaterial, Germanium als Schicht­ material und Bismut, Gallium, Indium, Blei, Antimon oder Zinn als Lösungsmittel verwendet werden.
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