DE3912563A1 - Verfahren zur reinigung von abgas mit hohem chloridgehalt - Google Patents
Verfahren zur reinigung von abgas mit hohem chloridgehaltInfo
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Description
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren
zur Reinigung von Abgas mit hohem Chloridgehalt, insbe
sondere von Abgas aus Müllverbrennungsanlagen durch mehr
stufige Absorption der Verunreinigungen, wobei in einer
Vorstufe die stark sauren Bestandteile des Abgases, wie
HCl und HF, mit Wasser ausgewaschen werden, welches bis
zu 20 g HCl/l enthält und in späteren Stufen die weniger
sauren Bestandteile des Abgases, wie SO2 und NO x entfernt
werden.
Neben SO2 und NO x spielen bei der Reinigung von Rauchga
sen auch HCl und HF eine große Rolle, insbesondere dann,
wenn die Rauchgase aus einer Müllverbrennungsanlage stam
men. Je nach Zusammensetzung des zur Verbrennung gelang
ten Mülls kann der HCl-Gehalt des Abgases sogar mehr als
10 g/m3 betragen. Solch hohe HCl-Gehalte bedürfen in der
Regel einer besonderen Behandlung in Rauchgasreinigungs
anlagen. Dies geschieht heutzutage vor allem dadurch, daß
der SO2-Reinigungsstufe eine HCl-Abscheidung vorgeschal
tet wird. Die HCl-Abscheidung erfolgt hierbei oft simul
tan mit einer Quenchung des Rauchgases, wobei meist schon
alkalische Chemikalien zugesetzt werden. Weiterhin wird
bei dieser Quenchung auch ein großer Teil des im Abgas
verbliebenenen Reststaubes abgeschieden.
Die bei diesem Abscheideprozeß gewonnene, meist noch
salzsaure Lösung bzw. Suspension, enthält im allgemeinen
den größten Teil der im Rauchgas enthaltenen Schwerme
talle. Meist wird diese salzsaure Lösung bzw. Suspension
einer Abwasserbehandlung zugeführt. Durch Zugabe von
Alkali bzw. Erdalkalicarbonaten oder -hydroxiden erfolgt
eine Neutralisation und Ausfällung der Schwermetalle.
Nach Filtration der Suspension wird in der Regel das Fil
trat einem Vorfluter zugeleitet oder eingedampft und der
Rückstand einer Deponie zugeführt. Bei der Einleitung in
einen Vorfluter enthält das Abwasser meist noch größere
Mengen löslicher Salze sowie gewisse Restgehalte an
Schwermetallen.
Sofern man aus diesen Rückständen verwertbare Salze, wie
Kochsalz oder Calciumchlorid, gewinnen will, muß im all
gemeinen eine aufwendige und effektive Abwasseraufberei
tung der Eindampfung vorgeschaltet sein und unter Umstän
den die während des Eindampfens ausfallende Kristallmasse
ein- bis mehrfach umkristallisiert werden, was mit ent
sprechend hohen apparativen und energetischen Aufwand
verbunden ist und trotzdem im allgemeinen noch nicht die
von der Praxis geforderten Reinheitsgrade für die Salze
sicherstellt.
Die Erfindung hat sich die Aufgabe gestellt, das Verfah
ren zur Reinigung von Abgas mit hohem Chloridgehalt, ins
besondere von Abgas aus Müllverbrennungsanlagen, weiter
zu verbessern, zu vereinfachen und sicherer zu machen,
wobei möglichst große Mengen wiederverwendbarer Produkte
entstehen und nur wenig das Abwasser oder Deponien be
lastende Abfallstoffe entstehen. Insbesondere hat sich
die Erfindung die Aufgabe gestellt, die Abscheidung der
stark sauren Bestandteile des Abgases, wie HCl und HF so
zu gestalten, daß hieraus zuverlässig und preiswert wie
derverwendbare Substanzen gewonnen werden. Das Verfahren
geht aus von solchen Verfahren, bei denen in einer Vor
stufe die stark sauren Bestandteile des Abgases, wie HCl
und HF, mit Wasser ausgewaschen werden, welches bis zu
20 g HCl/l enthält und bei denen in späteren Stufen die
weniger sauren Bestandteile des Abgases, wie SO2 und NO x
entfernt werden.
Die Aufgabe kann dadurch überraschend einfach gelöst wer
den, daß bereits in der Vorstufe eine Aufkonzentration
der Salzsäure auf über 50 g HCl/l, vorzugsweise über 80 g
HCl/l erfolgt und die so erhaltene verdünnte Salzsäure
durch Rektifikation in konzentriertere Salzsäure und eine
Sumpffraktion aufgetrennt wird.
Es hat sich überraschenderweise gezeigt, daß es auf diese
Art und Weise möglich ist, insbesondere azeotrope Salz
säure von ca. 22% HCl/l zu gewinnen, die obendrein nahe
zu frei von Verunreinigungen, insbesondere von Schwerme
tallen ist. Dieses Ergebnis war besonders überraschend,
da in dem zur Rektifikation kommenden aufkonzentrierten
Salzsäuren noch immer größere Mengen an Schwermetallen
und anderen wasser- und salzsäurelöslichen Salzen vorhan
den sind und diese bei der Rektifikation dennoch aus
schließlich in der Sumpffraktion verbleiben. Dies war
nicht vorherzusehen, da es bekannt ist, daß in den Gasen
von Müllverbrennungsanlagen auch wasserdampfflüchtige
Metallchloride vorhanden sind. Weiterhin hat sich über
raschenderweise gezeigt, daß die im Rektifikationssumpf
sich anreichernden Feststoffe und Salze, wie z.B. Calcium
sulfat, zu keinerlei Anbackungen und damit zu keinerlei
Betriebsstörungen führen. Bei herkömmlichen Eindampfan
lagen für chloridsalzhaltige Abwässer kommt es durch der
artige Anbackungen zu häufigen Betriebsstörungen und zu
längeren Betriebsunterbrechungen.
Sofern in der Vergangenheit in einer Vorstufe die stark
sauren Bestandteile des Abgases, wie HCl und HF, nicht
unter Zusatz von alkalischen Reagenzien, sondern nur mit
Wasser ausgewaschen wurden, durfte die Konzentration an
HCl maximal 20 g HCl/l betragen, da andernfalls zu große
HCl-Mengen im Abgas verbleiben. Eine derartig verdünnte
Salzsäure konnte aber aus Gründen der Wirtschaftlichkeit
keinesfalls zu konzentrierterer Salzsäure verarbeitet
werden. Erfindungsgemäß wird daher diese in der eigent
lichen Absorptionsstufe anfallende verdünnte Salzsäure,
welche bis zu 20 g HCl/l enthält, bereits in der Vorstufe
einer Aufkonzentration auf über 50 g HCl/l unterworfen.
Vorzugsweise erfolgt die Aufkonzentration in dem Bereich
von 80 bis 130 g HCl/l. Je nach HCl-Gehalt des Abgases
sind aber auch noch höhere Aufkonzentrationen möglich.
Diese Aufkonzentration in der Vorstufe kann beispiels
weise dadurch erfolgen, daß die HCl-Wäsche kontinuierlich
im Gegenstrom erfolgt und dabei schon eine konzentrier
tere Salzsäure anfällt.
Als vorteilhafter hat sich eine Aufkonzentration erwie
sen, die diskontinuierlich im Gegenstrom erfolgt. Bei
dieser Verfahrensweise wird das zu reinigende Abgas durch
mindestens zwei Waschstufen geführt, wobei es zunächst
mit Chargen verdünnterer Salzsäure in Kontakt gebracht
wird, die dabei aufkonzentriert werden, um dann mit
Chargen frischen Wassers gewaschen zu werden, welches
sich bis auf 20 g HCl/l anreichern darf. Sobald diese für
den zulässigen Rest-HCl-Gehalt des Abgases kritische
Grenze erreicht ist, wird die Charge durch Frischwasser
ersetzt. Die aufkonzentrierte Salzsäure von mindestens
50 g HCl/l wird entnommen und durch die verdünntere HCl-
haltige Waschlösung von maximal 20 g HCl/l ersetzt.
Diese Verfahrensweise ist vor allem apparativ einfacher
zu gestalten. Der Chargenwechsel kann in einfacher Weise
durch Messung des Chloridgehaltes in den Waschlösungen
gesteuert werden. Um das Verfahren flexibel zu gestalten,
bietet sich an, für die verschiedenen Fraktionen der
Waschlösungen Zwischentanks vorzusehen.
Eine weitere bevorzugte Ausgestaltung des Verfahrens be
steht darin, daß die Aufkonzentration in einem Quencher
erfolgt, in dem das Abgas auf Kühlgrenztemperatur gekühlt
und Reststaub entfernt wird. In dem Sumpf eines derarti
gen Quenchers steigt der HCl-Gehalt ohne weiteres auf
mindestens 50 g HCl/l. Dieser Quenchersumpf kann gege
benenfalls nach Abtrennung von Feststoffen unmittelbar in
die Rektifikationsanlage eingegeben werden.
Aus der Rektifikationsanlage wird am Kopf Wasserdampf
entnommen, der an beliebiger geeigneter Stelle in die
Abgasreinigungsanlage zurückgeführt werden kann. Aus dem
Sumpf wird eine nicht verbackende Suspension von Fest
stoffen und einem dem Rektifikationsdruck entsprechenden
Gehalt an HCl entnommen. Weiterhin wird der Rektifika
tionskolonne das dem Rektifikationsdruck entsprechende
azeotrope Gemisch aus HCl und Wasser entnommen. Sofern
bei Normaldruck rektifiziert wird, erhält man eine
azeotrope Salzsäure von ca. 22% HCl/l. Wird eine höher
konzentrierte Salzsäure gewünscht, muß man den Rektifi
kationsdruck erniedrigen. Wird bei höheren Drucken ge
arbeitet, erhält man ein azeotropes Gemisch von HCl und
Wasser, das nach der Kondensation weniger als 22% HCl/l
enthält.
Bei der Rektifikation bei Normaldruck erhält man erfin
dungsgemäß eine azeotrope Salzsäure von ca. 22% HCl/l,
die nur Spuren von Schwermetallen, wie Quecksilber, ent
hält und nicht einmal durch HF verunreinigt ist, da die
ses sich offensichtlich schon während der Aufkonzentra
tion und spätestens während der Rektifikation mit den
stets vorhandenen Calcium- und Siliziumverbindungen um
setzt und daher mit den Feststoffen aus dem Quenchersumpf
und/oder dem Rektifikationssumpf aus dem Verfahren ausge
schleust werden.
Auf alle Fälle erhält man erfindungsgemäß dem jeweiligen
Rektifikationsdruck entsprechende azeotrope Salzsäure,
die frei von störenden Verunreinigungen ist und daher für
die verschiedensten Zwecke eingesetzt werden kann. Ge
wünschtenfalls kann sie natürlich auch dazu verwendet
werden, ausreichend reine Alkali- oder Erdalkalicarbonate
und/oder -hydroxide zu neutralisieren und daraus tech
nisch verwertbare saubere Salze zu gewinnen, die zumin
dest nicht die bisher üblichen hohen Gehalte an Schwer
metall aufweisen.
Auch die Sumpffraktion der Rektifikation kann erfindungs
gemäß in mehrfacher Weise verwertet werden. So ist es
beispielsweise möglich, gegebenenfalls nach Abtrennung
von Feststoffen, diese Sumpffraktion teilweise in die
Aufkonzentrationsstufe zurückzuführen, zumal sie ja noch
erhebliche Mengen an HCl enthält. Weiterhin ist es mög
lich, diese Sumpffraktion der Rektifikation teilweise in
den Rauchgasstrom vor der Staubabscheidung einzudüsen.
Dabei werden dann die festen Bestandteile zusammen mit
dem Staub abgeschieden, während das HCl-Gas und das
Wasser in das Verfahren zurückgeführt werden. Schließlich
ist es möglich, die Sumpffraktion der Rektifikation teil
weise der Flugascheaufbereitung zuzuführen und dadurch
aus dem Verfahren auszuschleusen. Die Flugasche enthält
im allgemeinen genügend alkalische Anteile, um den Salz
säuregehalt der Sumpffraktion zu neutralisieren und damit
auch den aus dem Verfahren ausgeschleusten Anteil an HCl
unschädlich zu machen.
Moderne Reinigungsanlagen für Abgase von Müllverbrennungs
anlagen besitzen im zunehmenden Maße zusätzliche Konden
sations- oder Naß-E-Filter. Das Abwasser dieser Filter
kann problemlos als Absorbens für HCl und HF in der Vor
stufe verwendet werden, so daß auch hier keine uner
wünschten oder problematischen Abfallstoffe mehr ent
stehen.
Im Anschluß an die erfindungsgemäße Absorption der stark
sauren Bestandteile des Abgases für HCl und HF mit Wasser
erfolgt somit, gegebenenfalls nach Reinigung über Konden
sations- oder Naß-E-Filter, die übliche Entfernung von
SO2 und NO x . Für die Entschwefelung hat sich insbesondere
das Zweikreisverfahren der Anmelderin unter Verwendung
von Kalkstein bewährt. Auch die nachgeschaltete Entfer
nung von NO x kann nach allen bisher üblichen und bekannt
gewordenen Verfahren erfolgen.
Die Wasser- und Energiebilanz des erfindungsgemäßen Ver
fahrens zeigt, daß die Aufkonzentration der Salzsäure und
anschließende Rektifikation zu konzentrierterer Salzsäure
zu keinem spürbaren Anstieg des Wasser- oder Energiever
brauches führt. Der bei der Aufkonzentration und Rektifi
kation entstehende Dampf wird sowieso benötigt, um das zu
reinigende Abgas für die Entschwefelungsanlage zu kondi
tionieren. Aus dem Verfahren ausgeschleust wird nur der
Wassergehalt der konzentrierteren azeotropen Salzsäure.
Weiterhin fallen, wie beim Stand der Technik, Feststoffe
an, die wie bisher bei dem Staubabscheider, dem Quencher
sumpf und dem Abwasser von Kondensations- oder Naß-E-
Filtern entnommen werden. Auch diese Fraktionen können
erfindungsgemäß entweder wie bisher oder in leicht modi
fizierter Weise bearbeitet, verarbeitet oder weiterver
wendet werden. Zusätzlich fällt bei dem erfindungsgemäßen
Verfahren aber eine saubere und leicht verwendbare kon
zentrierte Salzsäure an, so daß auf die bisherige Besei
tigung der Chloride verzichtet werden kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch das nachfolgen
de Beispiel unter erschwerten Betriebsbedingungen näher
erläutert:
In einer Müllverbrennungsanlage werden Abgase mit ca.
1,5 g HCl/m3 nach einem Staubabscheider einem Quencher
zugeführt, der mit Betriebswasser gespeist wird. In die
sem Quencher sammelt sich restlicher Feinstaub an. Wei
terhin steigt im Quenchersumpf die Konzentration an HCl
durch die Wasserverdampfung auf 60 bis 70 g HCl/l. Der
Quenchersumpf wird nach Abtrennung der Feststoffe über
eine Zentrifuge in eine Rektifikationsanlage einge
schleust, aus der am Kopf Wasserdampf und am Sumpf eine
salzsaure, nicht verbackende Suspension von Feststoffen
entnommen wird. Ungefähr am unteren Drittel der Rektifi
kationskolonne wird das azeotrope Gemisch von HCl und
Wasser entnommen. Nach der Kondensation ergibt es eine
ungefärbte Salzsäure mit einem Gehalt von 22% HCl/l. Der
Gehalt an Quecksilber und sonstigen Schwermetallen liegt
unter der Nachweisgrenze bzw. im Bereich handelsüblicher
azeotroper Salzsäure. Der Rauchgasstrom der Verbrennungs
anlage wird vom Quencher in eine zweite Waschstufe mit
Wasser geleitet, in der dafür gesorgt wird, daß der Ge
halt an Salzsäure nicht über 20 g HCl/l steigt. Damit ist
gewährleistet, daß der diese Waschstufe verlassende Ab
gasstrom nur noch den zulässigen HCl-Gehalt aufweist. Die
verdünnte Salzsäure dieser Waschstufe wird in den Quen
cher geleitet.
Nach dieser Chloridwäsche befindet sich ein Naß-E-Filter.
Von diesem aus wird der Abgasstrom in einen Zweikreis-
Absorptionswäscher mit Kalkstein geleitet und entschwe
felt. Das Abwasser des Naß-E-Filters wird dem Waschwasser
der Chloridwäsche zugeleitet.
Claims (9)
1. Verfahren zur Reinigung von Abgas mit hohem Chlorid
gehalt, insbesondere von Abgas aus Müllverbrennungs
anlagen durch mehrstufige Absorption der Verunreini
gungen, wobei in einer Vorstufe die stark sauren Be
standteile des Abgases, wie HCl und HF, mit Wasser
ausgewaschen werden, welches bis zu 20 g HCl/l ent
hält, und in späteren Stufen die weniger sauren Be
standteile des Abgases, wie SO2 und NO x , entfernt
werden, dadurch gekennzeichnet, daß bereits in der
Vorstufe eine Aufkonzentration der Salzsäure auf über
50 g HCl/l, vorzugsweise über 80 g HCl/l erfolgt und
die so erhaltene verdünnte Salzsäure durch Rektifi
kation in konzentriertere Salzsäure und eine Sumpf
fraktion aufgetrennt wird.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Aufkonzentration der Salzsäure diskontinuier
lich im Gegenstrom erfolgt.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Aufkonzentration in einem Quencher
erfolgt, in dem das Abgas auf Kühlgrenztemperatur ge
kühlt und Reststaub entfernt wird.
4. Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Aufkonzentration zwischen einem
Quencher und der Absorptionsstufe erfolgt.
5. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß die Rektifikation bei Normaldruck
erfolgt und eine azeotrope Salzsäure von ca. 22%
HCl/l abgetrennt wird.
6. Verfahren gemäß einem der Ansprüch 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, die Sumpffraktion der Rektifikation
gegebenenfalls nach Abtrennung von Feststoffen teil
weise in die Aufkonzentrationsstufe zurückgeführt
wird.
7. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, daß die Sumpffraktion der Rektifika
tion teilweise in den Rauchgasstrom vor der Staubab
scheidung eingedüst wird.
8. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, daß die Sumpffraktion der Rektifika
tion teilweise der Flugascheaufbereitung zugeführt
wird.
9. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das Abwasser eines nachgeschalte
ten Kondensations- oder Naß-E-Filters in der Vorstufe
als Absorbens verwendet wird.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
8127 | New person/name/address of the applicant |
Owner name: NOELL-KRC UMWELTTECHNIK GMBH, 8700 WUERZBURG, DE |
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D2 | Grant after examination | ||
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8325 | Change of the main classification |
Ipc: B01D 53/77 |
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8330 | Complete disclaimer |