DE3779851T2 - Materialabscheidung durch flotation. - Google Patents
Materialabscheidung durch flotation.Info
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Description
- Die Erfindung bezieht sich auf die Flotation von Material auf der Oberfläche eines flüssigen Mediums, um dessen Abscheidung zu unterstützen, und betrifft insbesondere, aber nicht unbedingt ausschließlich, die Flotation von Aktiniden in Medien auf Magnesiumhydroxidbasis.
- Bei der Aufbereitung von Kernbrennstoffelementen ist es notwendig, zunächst den abgebrannten Brennstoff von seiner Umhüllung zu trennen. Für Brennstoff, der in sogenannten Magnoxreaktoren bestrahlt worden ist, besteht die Umhüllung aus Magnox, einer Magnesiumlegierung, die kleine Mengen von Aluminium, Mangan und Zirkonium enthält. Ist die Umhüllung einmal abgenommen worden, wird sie zu Betonsilos transportiert, wo sie unter Wasser gelagert wird. Kleine Mengen von abgebranntem Brennstoffmaterial, d.h. Urandioxid und Spuren von anderen Aktinidoxiden werden der Umhüllung zugesellt und daher zu den Lagersilos überführt.
- Bei längerer Lagerung unter Wasser reagiert die Ummantelung mit dem Wasser, um einen Schlamm auf Magnesiumhydroxidbasis zu bilden. Der Schlamm enthält außerdem die Partikeln von verbrauchtem Brennstoff, die der Umhüllung beigeordnet waren. Schlämme, die Aktinide enthalten, spielen auch in anderen Industriezweigen eine Rolle, wie beispielsweise in der Uranminenindustrie. Es ist erwünscht, die Partikeln von verbrauchtem Brennstoff und/oder Aktinide aus solchen Schlämmen zu beseitigen.
- Als Stand der Technik beschreiben die EP-A-0004953 und die GB 911,792 Verfahren, die das selektive Abscheiden von Uran aus einem flüssigen Medium durch ein Flotationsverfahren beinhalten. Jedoch ist das Ausgangsmaterial für die Verfahren in jedem Falle eine wäßrige Uranlösung, in welcher uranhaltige komplexe Anionen durch Bindung mit Kationen eines zugegebenen oberflächenaktiven Agens gebildet werden. Aus Partikeln bestehende uranhaltige Materialien, wie beispielsweise Urandioxid, sind notorisch schwierige Materialien, um sich durch Schaumflotation abzuscheiden, doch sieht die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Ausführung dessen vor, ohne das Uran zu veranlassen, in Lösung zu gehen. Die Änderung des Oxidationszustandes eines aktinidhaltigen Materials ist an sich bekannt, z.B. beschreibt die US-A-3 000 695 die Änderung des Oxidationszustandes von Plutoniumgruppen; jedoch ist das Verändern des Zustandes der Oberfläche der Partikeln eines aus Partikeln bestehenden, aktinidhaltigen Materials zum Zwecke der Abscheidung des Materials entsprechend der vorliegenden Erfindung bisher im Stand der Technik nicht vorgeschlagen worden.
- Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Abscheidung von Material durch Flotation zu schaffen.
- Erfindungsgemäß wird ein Verfahren vorgesehen, durch welches ein Stoff veranlaßt wird, an der Oberfläche eines flüssigen Mediums zu flotieren, um ein Abscheiden desselben zu unterstützen, mit folgenden Verfahrensschritten:
- (i) In einem flüssigen Medium wird ein Gemisch aus dem abzuscheiden Stoff und einem Schäumungsmittel für das flüssige Medium gebildet, wobei der abzuscheidende Stoff und das Schäumungsmittel entgegengesetzt geladene Gruppen aufweisen; und
- (ii) das Gemisch wird zum Aufschäumen gebracht, wodurch die entgegengesetzt geladenen Gruppen aneinander haften und im Schaum an der Oberfläche des flüssigen Mediums konzentriert werden, wobei der abzuscheidende Stoff aus Partikeln besteht, die eine Oberfläche haben, deren Oxidationszustand vor Ausführung des Verfahrensschritts (i) geändert wird, um das Anhaften von ionischen Gruppen an ihnen zu erleichtern, und wobei an diesen Oberflächen ionische Gruppen anhaften, die zum Binden mit entgegengesetzt geladenen ionischen Gruppen des Schäumungsmittels geeignet sind, wobei der aus Partikeln bestehende Stoff ein aktinidhaltiges Material ist.
- Vorzugsweise wird der Schaum von der genannten Lösung abgenommen, wobei dadurch ein Abscheiden des Materials aus irgendeinem anderen inerten Material bewirkt wird, welches in dem Medium vorhanden ist und nicht im Schaum flotiert. Ein weiteres Schäumungmsittel kann dann zugegeben werden, ein Schaum erzeugt und der Schaum abgenommen, so daß im wesentlichen das ganze Material aus dem Medium entfernt wird.
- Die dem abzuscheidenden Material zugeordneten Ionen können Anionen sein, wobei in solchem Fall das Schäumungsmittel eine oder mehrere kationische Gruppen hat. Alternativ können die dem zu trennenden Material zugeordneten Ionen Kationen sein, und das Schäumungsmittel kann eine oder mehrere anionische Gruppen aufweisen.
- Beispielsweise kann der Oxidationszustand durch Oxidieren des Materials geändert werden unter Verwendung von Oxidationsmitteln, wie beispielsweise Wasserstoffperoxid, Ozon, sauerstoffangereicherte Luft oder Kaliumpermanganat. Alternativ kann der Oxidationszustand des Materials auch durch Reduktion, beispielsweise mit Hydroxylaminhydrogenchlorid geändert werden. Der Oxidationszustand kann nur an der Oberfläche des Materials geändert werden.
- Das flüssige Medium kann alkalisch, neutral oder mild sauer sein (z.B. pH 3 bis 6). Beispielsweise kann das flüssige Medium ein alkalisches Medium auf der Basis von im wesentlichen Magnesiumhydroxid sein.
- Das abzuscheidende Material kann Partikeln aus einem Aktinid oder einem Oxid von Aktinid aufweisen. Im typischen Fall kann das Material aus Uran oder einem Oxid von Uran, wie beispielweise Urandioxid, bestehen.
- Es wird vorgezogen, daß das Material Partikeln von 150 um im Durchmesser oder weniger aufweist.
- In dem Fall, wo die dem abzuscheidenden Material zugeordneten Ionen Anionen sind, sind die Ionen im typischen Fall Karbonat,aber es können auch andere Ionen, wie beispielsweise Sulfat, Chlorid, Phosphat, Thiocyanat und Anionen von Carbonsäuren, wie beispielsweise Zitronensäure und Äthylendiamintetra-Essigsäure, verwendet werden. Beispiele für Schäumungsmittel, die kationische Gruppen zur Bindung mit solchen Anionen haben, sind Ketyltrimethylammoniumbromid und Ketylpyridinchlorid.
- Durch Änderung des Oxidationszustandes der Oberfläche des aktinidhaltigen Materials wird die Bindung der Ionen an das Material erleichert. Die Bindung der Ionen an das Material gibt dem Material eine Ladung, die es ermöglicht, daß das Material weiter an ein Schäumungsmittel mit Gruppen von entgegengesetzter Ladung gebunden wird.
- Wenn ein Gas, wie beispielsweise Luft, in das flüssige Medium bläschenförmig eingebracht wird, dann erzeugt das Schäumungsmittel einen Schaum an der Oberfläche des flüssigen Mediums. Da das aktinidhaltige Material sich an das Schäumungsmittel bindet, wird das Material an die Oberfläche des flüssigen Mediums geschwemmt. Durch Entfernen des Schaums kann das Material als Partikeln aus jeglichem Spezies in der Flüssigkeit abgeschieden werden, welches sich mit den Ionen im Verfahrensschritt (i) verbindet oder nicht verbindet.
- Ein anschauliches Experiment wird nunmehr beispielsweise beschrieben, welches die Prinzipien der Erfindung klarmacht.
- Urandioxidpulver (1 g) wird mit 10 g korrodiertem Magnox (einem Schlamm, der Magnesiumhydroxid einschließt) gemischt und über Nacht in einer Lösung von Wasserstoffperoxid (6 % w/v) konditioniert. Dies bewirkt ein Oxidieren der Oberfläche der Urandioxidpartikeln, die in dem Pulver vorhanden sind, zu Urantrioxid. Die Lösung wird gefiltert und der Feststoff gesammelt und in eine Lösung zurückgeschüttet, die genügend Natriumkarbonat enthält, um einen pH-Wert von 8 bis 9 zu ergeben. Nach dieser Verfahrensstufe enthält die Oberfläche der Partikeln einen negativ geladenen Komplex aus UO&sub2;(CO&sub3;)&sub3;&sup4;&supmin;. Eine Lösung mit einem Überschuß an Ketyltrimethylammoniumbromid in Alkohol (etwa 0,0001 M) wird dann zugegeben und Luft in das Gemisch eingeblasen, um einen Schaum zu bilden. Die negativ geladenen Partikeln aus Urandioxid haften an dem positiv geladenen Ende des Ketyltrimethylammoniumbromid und werden somit im Schaum konzentriert, der aus dem übrigen Gemisch abgeschöpft werden kann, wobei der größte Teil des Magnesiumhydroxids zurückgelassen wird. Im typischen Fall werden 90 % der Urandioxidpartikeln in etwa 40 % Wasser, zusammen mit 25 % Magnesiumhydroxid, beseitigt.
- Angewandt bei der Behandlung von bestrahltem Kernbrennstoff ,insbesondere der Magnox-Ummantelung desselben, werden Oxide von Aktiniden, wie beispielsweise Urandioxid, Plutoniumdioxid und Ameriziumoxid, die in dem Schlamm auf Magnesiumhydroxidbasis vorhanden sind und während der längeren Lagerung von Magnox-Brennstoffumhüllung unter Wasser erzeugt werden, ausgeschwemmt. Der Schlamm wird zunächst mit einer Lösung von Wasserstoffperoxid (6 % w/v) konditioniert, um die Oberfläche der Aktinidpartikeln zu oxidieren, und dann mit einem Komplexbildner, wie beispielsweise einem Zitrat, behandelt, gefolgt durch Ketyltrimethylammoniumbromid. Luft wird in das Gemisch eingeblasen, um einen Schaum zu bilden und die Aktinidpartikeln auszuschwemmen. Der Schaum wird dann abgeschöpft, um eine Ausscheidung der Aktinidpartikeln aus dem Rest des Schlamms zu bewirken.
- Der Schäumungsprozeß kann wiederholt werden durch Zufügen von weiterem Ketyltrimethylammoniumbromid und Einblasen von Luft in das Gemisch. Auf diese Weise können im wesentlichen alle Aktinidpartikeln aus dem Schlamm entfernt werden.
- Es ist daran gedacht, daß das Flotierungsverfahren auch zum Ausschwemmen von Urandioxidpartikeln in der Uranbergwerkindustrie verwendet werden kann.
- Es versteht sich,daß das Flotierungsverfahren nicht auf die Anwendung innerhalb der Kernindustrie begrenzt ist.
Claims (11)
1. Verfahren, durch welches ein Stoff veranlaßt wird,
an der Oberfläche eines flüssigen Mediums zu flotieren, um
ein Abscheiden desselben zu unterstützen, mit folgenden
Verfahrensschritten:
(i) In einem flüssigen Medium wird ein Gemisch aus dem
abzuscheidenden Stoff und einem Schäumungsmittel
für das flüssige Medium gebildet, wobei der
abzuscheidende Stoff und das Schäumungsmittel
entgegengesetzt geladene Gruppen aufweisen; und
(ii) das Gemisch wird zum Aufschäumen gebracht, wodurch
die entgegengesetzt geladenen Gruppen aneinander
haften und im Schaum an der Oberfläche des
flüssigen Mediums konzentriert werden,
wobei der abzuscheidende Stoff aus Partikeln besteht, die
eine Oberfläche haben, deren Oxidationszustand vor
Ausführung des Verfahrensschritts (i) geändert wird, um
das Anhaften von ionischen Gruppen an ihnen zu erleichtern,
und wobei an diesen Oberflächen ionische Gruppen anhaften,
die zum Binden mit entgegengesetzt geladenen ionischen
Gruppen des Schäumungsmittels geeignet sind, wobei der
aus Partikeln bestehende Stoff ein aktinidhaltiges
Material ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der
Oxidationszustand durch Oxidieren der Oberflächen des aus
Partikeln bestehenden Stoffes geändert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, bei dem die Oberfläche
der Stoffpartikeln unter Verwendung von Wasserstoffperoxid
oxidiert wird.
4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche,
bei dem die mit dem abzuscheidenden Stoff assoziierten
Ionen Anionen sind und bei dem das Schäumungsmittel eine
oder mehrere kationische Gruppen aufweist.
5. Verfahren nach Anspruch 4, bei dem die Anionen aus
Carbonat-, Citrat-, Ethylendiamintetraacetat-, Cyanid-,
Sulphat-, Chlorid-, Phosphat- und Thiocyanationen ausgewählt
werden.
6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, bei dem das
Schäumungsmittel aus Cetyltrimethylammoniumbromid oder
Cetylpyridinchlorid ausgewählt wird.
7. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche,
bei dem das flüssige Medium alkalisch ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
bei dem das flüssige Medium neutral ist.
9. Verfahren nach Anspruch 7, bei dem das flüssige Medium
Magnesiumhydroxid enthält.
10. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche,
bei dem der Stoff aus Partikeln mit einem Durchmesser von
150 um oder weniger besteht.
11. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche,
bei dem das Aktinid Uran ist.
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