DE3635834A1 - Entladungssichere und verfaerbungsresistente strahlenschutzglaeser - Google Patents

Entladungssichere und verfaerbungsresistente strahlenschutzglaeser

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Description

Die Erfindung betrifft cerdotierte Strahlenschutzgläser im System SiO₂-PbO-Alkalimetalloxide mit hohem Absorptions­ koeffizienten für hochenergetische Röntgen- und/oder γ-Strahlung bzw. Neutronenstrahlung, verbunden mit einer durch das Ceroxid bewirkten Strahlenresistenz gegenüber Ver­ färbung.
Strahlenschutzgläser finden Anwendung in Strahlenschutzfenstern von heißen Zellen in Kernforschungsanlagen, Isotopen­ labors und Wiederaufbereitungsanlagen. Die Anforderungen an die aus unterschiedlichen Strahlenschutzgläsern konstruierten Fen­ ster sind:
  • a) die Abschirmung der Strahlung aus den heißen Zellen für den Beobachter vor dem Fenster (biologischer Schutz) bis auf eine gesetzlich festgelegte Minimaldosis [mrem];
  • b) eine möglichst hohe Transparenz des Gesamt­ fensters auch bei Strahleneinwirkung über mehrere Jahrzehnte (Strahlenresistenz);
  • c) eine hohe Stabilität der Gläser des Fensters gegen Entladung (Entladungsfestigkeit).
Stand der Technik
Zu a)Mit Pb-Gläsern von 24-75 Gew.-% PbO können Fenster für jeden Anwendungsfall durch Kombination verschiedener Pb-Gläser unterschiedlicher Dicken problemlos kon­ struiert werden, so daß der biologische Schutz immer zu gewährleistet ist; Zu b)Die Transparenz eines Fensters aus mehreren Glasscheiben verschiedener Gläser ist abhängig von:
1. der Transparenz der Einzelscheiben
2. der Dicke der Einzelscheiben
3. Streulichtverlust an Oberflächen der Einzelscheiben
4. der Anzahl der Scheiben, die die Grenzflächen in c) beeinflussen
5. der Strahlenresistenz der verwendeten Glasarten.
Durch Auswahl optischer homogener, mit CeO₂ gegen Strahlen­ verfärbung dotierter Strahlenschutzgläser kann eine hohe Transparenz eines Fensters selbst nach dem Betrieb einer heißen Zelle über mehrere Jahrzehnte gewährleistet werden. Die Strahlenresistenz der Gläser wird üblicherweise durch Bestrahlungstests mit Co-60 bei unterschiedlichen Strahlen­ dosen ermittelt. Durch Reduzierung der Anzahl der Einzel­ scheiben und durch Oberflächenvergütung der Scheiben mit­ tels Auslaugprozessen, Verkittung von mehreren Scheiben zu einem Verbund und Aufbringung von Antireflexionsschichten auf Glasoberflächen können Streulichtverluste an Oberflächen weiter reduziert und kann die Transparenz des Fensters weiter gesteigert werden; Zu c)Die heute gebräuchlichen Strahlenschutzgläser mit Pb-Ge­ halten zwischen 24 und 75 Gew.-% der wichtigsten Hersteller von Strahlenschutzgläsern sind lediglich bis 5×10⁶ rad entladungssicher, d. h. nach dieser Dosis ionisierender Strahlung wird nach dem international üblichen Test­ verfahren von Eckels und Mingerz, beschrieben in den Pub­ likationen:
T. W. Eckels and D. P. Mingesz, Hot Lab. Proceedings, Argonne Nat. Lab., 1970.
T. W. Eckels and D. P. Mingesz, Hot Lab. Proceedings, Argonne Nat. Lab., Proceedings of 18th Conference of Remote
eine Entladung (electrical discharge) beobachtet.
Dieses Testverfahren wird folgendermaßen durchgeführt:
Fällt ein Fallbolzen von 725 g in einer Gleithülse aus 38 mm Höhe auf den unmittelbar vorher bestrahlten (Co-60) Probewürfel von 100 mm³ und verursacht dabei
  • a) einen deutlich sichtbaren blauen Blitz und/oder
  • b) den quasi "eingefrorenen" Blitz im Glas, den soge­ nannten "Lichtenbergbaum",
so ist die Entladungsgrenze überschritten und man spricht von einer Entladung.
Mit der Entladung wird das Glas zerstört und wegen der dann fehlenden Transparenz unbrauchbar.
Die Entladungsgrenze mit Angaben über Dosis [rad] und Teststrahlung [Co-60] wie z. B. 5×10⁶ [rad, Co-60] wird, ausgehend von unbestrahltem Material, bei sich ständig steigenden Dosen und zwischenzeitlichen Entladungstests ermittelt und der Werkstoff entsprechend charakterisiert.
Entladungsfestigkeit 5×10⁶ rad bedeutet also, daß bei Co-60 Strahlung unterhalb dieser Dosis keine Entladung durch den beschriebenen Aufschlagtest initiiert werden kann. Spontane Entladungen, d. h. Entladungserscheinungen ohne äußere Einwirkung wie Druck oder Stoß, werden erst bei höheren Strahlendosen erreicht.
Pb-freie Strahlenschutzgläser mit relativ geringem Absorp­ tionsvermögen gegenüber Röntgen- und/oder γ-Strahlung sind entladungsstabil <10¹⁰ (rad). Aus diesem Grunde werden diese Gläser - üblich sind cerstabilisierte Borosilikatgläser - zum Schutz der Pb-Gläser gegen elektrostatische Entladung in Strahlenschutzfenstern von heißen Zellen eingesetzt. Dabei dienen sie zum einen als Schutzscheibe gegen Druck- und Schlageinwirkung auf die dahinter angeordneten Pb-haltigen Gläser, zum anderen zur Moderation der "heißen" Strahlung. In Abb. 1 ist der prinzipielle Aufbau grob skizziert.
Die Hauptforderung, die an Strahlenschutzfenster gestellt wird, ist die möglichst vollständige Absorption der Strah­ lung im Fenster. Dabei ist die Abschirmwirkung des Borosi­ likatglases mit ca.1/4 Volumenanteil jedoch weniger als 10% der Gesamtabsorption des Fensters. Daraus wird ersicht­ lich, wie die Konzeption des Fensters durch das "Borosili­ katglas" bezüglich Volumen und Gewicht des Fensters ungün­ stig beeinflußt wird.
Ziel der vorliegenden Erfindung sind Strahlenschutzgläser mit einer bisher unerreichten Entladungsfestigkeit von <5×10⁸ rad bei Einwirkung energiereicher Strahlung, und mit einer Verfärbungsresistenz »5×10⁸ rad (Co-60-Strah­ lung). Dieses Ziel wird mit Strahlungsschutzgläsern gemäß den Patentansprüchen erreicht.
In der nachfolgenden Tabelle 1 sind beispielhafte Zusammen­ setzungen gemäß der Erfindung (in Gew.-%) und einige Eigen­ schaften zusammengestellt.
Die Entladungsfestigkeit und Strahlenresistenz der Gläser wurden an der Kernforschungsanlage Jülich (KFA) mit dem γ-Spektrum abgebrannter Brennelemente und in der Kern­ forschungsanlage Karlsruhe (KfK) mit der γ-Strahlung des Isotops Co-60 getestet.
Tabelle 1: Zusammensetzung in Gew.-%
Ein weiteres Ziel der Erfindung ist es, mit den erfindungs­ gemäß zu verwendenden Gläsern Fenster zu bauen, die kon­ struktiv weniger aufwendig sind; d. h. durch die Reduzierung der Dicke der Fenster unter Beibehaltung der zulässigen Strahlengrenzwerte auf der kalten Seite eine höhere Transmission zu erreichen.
Dies soll an den Abbildungen 2a, b und 3a, b und den nachfolgenden Tabellen 2 und 3 beispielhaft gezeigt werden. Die Fenster gemäß Abb. 2a und 3a sind aus handels­ üblichen Gläsern aufgebaut, während in den Fenstern gemäß Abb. 2b und 3b die erfindungsgemäßen Gläsern ver­ wendet werden. In beiden Beispielen werden die 2 Gläser mit den Dichten = 2,53 g/cm³ und = 3,23 g/cm³ durch ein einziges Glas mit der Dichte = 3,23 g/cm³ ersetzt.
Quelle:Co-60 Aktivität:10⁴Ci Dosisleistung "heiße" Seite:2,6 × 10⁵ rad/h Max. zulässige Dosisleistung
"kalte" Seite:2,5 × 10-3 rad/h Wand:Beton der Dichte 3,5 g/cm³
Quelle:Cs-137 Aktivität:10⁴Ci Dosisleistung "heiße" Seite:6,7 × 10⁵ rad/h Max. zulässige Dosisleistung
"kalte" Seite:3,5 × 10-3 rad/h Wand:Pb der Dichte 11,4 g/cm³
Diese beispielhaften Fensterkonstruktionen engen den breiten Anwendungsbereich der Gläser des beanspruchten Zusam­ mensetzungsbereiches nicht ein.
Der Einbau der Fenster in Pb-Wände bedeutet bei Verwendung der erfindungsgemäßen Gläser eine wesentliche Vereinfachung bei der konstruktiven Gestaltung der Fenster und der Fensterrah­ men.
Der grob skizzierte Aufbau eines Pb-Wand-Fensters (Abb. 3) macht deut­ lich, wie aufwendig die Halterung oder Rahmenkonstruktion der für die Pb-Wand überdimensioniert erscheinenden, aber für die Abschirmwirkung notwendigen Fensterkonstruktion ist. Wesent­ liche Vorteile für eine einfachere Fensterkonstruktion würden hier schon bei einer Glaseinsparung von <10 Volumen-% (siehe Abbildung 3a und 3b) durch Eliminierung des Pb-freien Glas­ anteils und durch Einsatz der erfindungsgemäßen Gläser er­ wachsen. Durch diese Maßnahmen genügen diese Fenster nicht nur den 3 Hauptanforderungen für Strahlenschutzfenster:
a) biologischer Schutz
b) Transparenz, Strahlenresistenz und
c) Entladungsfestigkeit
sondern verbessern bei einem wesentlich geringeren Glasein­ satz sogar Transparenz und den Blickwinkel des Fensters. Letzteres führt bei größerem Blickfeld zur besseren Über­ wachung einer "heißen" Zelle.
Ausführungsbeispiel für 100 kg Glas
Quarzmehl51 977 g Mennige Pb₃O₄31 130 g Lithiumcarbonat  370 g Kaliumcarbonat14 990 g Natriumcarbonat  122 g Caesiumcarbonat 5 500 g Lithiumfluorid  350 g Ce(IV)oxid 2 510 g CuO    1 g Natriumsulfat  139 g
Das homogene Gemenge wird in einem Quarztiegel oder in einer kontinuierlich arbeitenden Schmelzwanne mit Quarz- Einschmelzbecken zwischen 1220 und 1300°C aufgeschmol­ zen. Nach einer anschließenden Läuterung von einigen Stunden bei Temperaturen zwischen 1300 bis 1350°C wird die Schmelze mit einem Pt-Rührer homogenisiert. Die blasenfreie Schmelze wird dann während des Abkühlens auf 1250°C weiter mit dem Rührer schlierenfrei homogenisiert, bei 1180-1210°C in eine Form gegossen und bei ca. 530°C in einem Kühlofen gleich­ mäßig auf Raumtemperatur abgetempert.

Claims (5)

1. γ- und Röntgenstrahlen bzw. Neutronenstrahlen absorbierende Strahlenschutzgläser mit einer Entladungsfestigkeit <5×10⁸ rad gegenüber energiereicher Strahlung, dadurch gekennzeichnet, daß sie bestehen aus: SiO₂60-76 Mol-% 35-56 Gew.-% Na₂O9,5-20 Mol-% 12-21 Gew.-% K₂O
Cs₂O
PbO8-21 Mol-% 24-46 Gew.-% CeO₂0,5-1,3 Mol-% 0,5-2,5 Gew.-%
2. Gläser nach Anspruch 1 mit einer Verfärbungsresistenz <<5×10⁸ rad, dadurch gekennzeichnet, daß sie bestehen aus: SiO₂60-76 Mol-% 35-56 Gew.-% PbO8-21 Mol-% 24-46 Gew.-% Li₂O0-7 Mol-% 0-2,5 Gew.-% Na₂O0-7 Mol-% 0-4 Gew.-% K₂O8-20 Mol-% 7-21 Gew.-% Cs₂O0-2 Mol-% 0-5 Gew.-% Na₂O9,5-20 Mol-% 12-21 Gew.-% K₂O
Cs₂O
CeO₂0,5-1,3 Mol-% 0,5-2,5 Gew.-% CuO 0-0,05 Gew.-% Fe₂O₃
3. Gläser nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie zur Absorption von Neutronen das Isotop Li-6 enthalten und daß SiO₂ in einer Menge von bis zu 10 Gew.-% durch B₂O₃ und/oder Gd₂O₃ ersetzt ist.
4. Gläser nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sie die Läutermittel As₂O₃ und/oder Sb₂O₃, die Halogene F und Cl sowie Sulfate in Mengen von bis zu 0,5 Gew.-% enthalten.
5. Strahlenschutzfenster, in denen Gläser nach einem der Ansprüche 1 bis 4 enthalten sind.
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