DE3525051A1 - Verfahren zur entfernung von hcl, hf, so(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts), so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) und oxiden des stickstoffs aus verbrennungsabgasen durch eine simultane nasswaesche - Google Patents

Verfahren zur entfernung von hcl, hf, so(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts), so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) und oxiden des stickstoffs aus verbrennungsabgasen durch eine simultane nasswaesche

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Description

Es ist bekannt, SO2 und NOx aus Verbrennungsabgasen durch Einsatz einer Naß-Kreislaufwäsche, deren Waschwasser Eisen-II EDTA- oder Eisen-II-NTA-Komplex enthält, zu reinigen.
Zur Erhaltung des Eisen-II-Komplexes innerhalb der Waschlösung werden Reduktionsmittel zugesetzt oder Waschwasseraufbereitungen im Bypass betrieben, um das durch den Luftsauerstoff von Eisen-II zu Eisen-III im Chelatkomplex aufoxidierte Eisen wieder zu reduzieren und somit den Einsatz an teueren Reduktionsmitteln zu minimieren.
Es wurde gefunden, daß durch das nachstehend beschriebene Verfahren die simultane SO2/NOx-Entfernung technisch und kostengünstig, bei geringem Reduktionsmittelverbrauch und modifizierter Waschwasseraufbereitung, erfolgreich durchgeführt werden kann.
Für die simultane SO2/NOx Naßwäsche mit integrierter Waschwasseraufbereitung wird erfindungsgemäß nachfolgend beschriebenes Verfahren entsprechend beiliegender Zeichnung eingesetzt.
Im Wäscher (1) wird das eintretende Rohgas (2) mit im Kreislauf geführtem Waschwasser über eine Pumpe und die Waschkreislaufleitung (4) gewaschen und verläßt von Schadstoffen befreit, über die Reingasleitung (3), den Wäscher.
Als Waschwasser wird erfindungsgemäß ein Wasser mit nachfolgend genannten Inhaltstoffen eingesetzt:1.) Eisen-II-Komplexverbindung = 3-60 g/l
gebildet über Diethyltetraessigsäure
oder Nitrilotriessigsäure2.) Natriumformiat = 3-150 g/lvorzugsweise = 30-50 g/l
3.) Sulfit bzw. Hydrogensulfit = 1-50 g/l
vorzugsweise = 10-20 g/l4.) Sulfat vorzugsweise Alkalisulfat = 5-90 g/lvorzugsweise = 30-60 g/l5.) Glykol vorzugsweise Äthylenglykol = 5-30 g/l
vorzugsweise = 18 g/l
Mit dieser vorbereiteten, im Kreislauf geführten Waschlössng wird das mit Schadstoffen, insbesondere mit Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden, beladene Rauchgas hinter Verbrennungsabgasen im Wäscher (1) gewaschen.
Dabei lagert sich das NOx an das Eisen-II des Chelatkomplexes an, und das Schwefeldioxid wird erfindungsgemäß nicht über Natronlauge als Natriumsulfit und Natriumhydrogensulfit gebunden, sondern das Schwefeldioxid reagiert mit dem Natriumformiat zu Natriumsulfit und Natriumhydrogensulfit unter Freisetzung von Ameisensäure.
SO2 + H2O ⇆ H2SO3
2NaCOOH + H2SO3 → Na2SO3 + 2HCOOH
NaCOOH + H2SO3 → NaHSO3 + HCOOH
Diese Waschlösung ist eine Pufferlösung und die Rauchgaswäsche kann in einem pH-Bereich des Waschwassers von pH 3 bis pH 10, vorzugweise pH 4,2 bis pH 6,8, durchgeführt werden.
Die bei dem Prozeß gebildete freie Ameisensäure reagiert zum Teil als Aldehyd reduzierend und bewirkt, daß die Oxidationsrate des Eisen-II in dem Chelatkomplex zu Eisen-III durch den Sauerstoffgehalt des zu waschenden Rauchgases sehr stark gemindert wird.
Außerdem wurde gefunden, daß ein Anteil eines höheren Alkohols im Waschwasser, vorzugsweise Äthylenglykol, oxidationshemmende Wirkung hat.
Zur Aufrechterhaltung des Eisen-II-Komplexes und zur Verminderung von SO4/SO3 Aufkonzentrationen wird eine Teilmenge Waschwasser aus dem Waschkreislauf über die Leitung (5) in einen Fällungsbehälter (6) gepumpt und mittels Kalkhydrat (7), Calciumformiat (8), oder ein Gemisch, zur Reaktion gebracht und die im Wasser aus der SO2/NOx-Entfernung vorhandenen Natriumsulfit- und Natriumsulfatmengen als Calciumsulfit bzw. Calciumsulfatdihydrat gefällt. Dabei wird die in dem Waschwasser vorhandene freie Ameisensäure wieder als Natriumformiat gebunden und kann an dem Waschprozeß wieder teilnehmen.
Es ist bekannt, daß aus Natriumsulfit- bzw. Natriumhydrogensulfitlösungen, sowie Natriumsulfat- bzw. Natriumhydrogensulfatlösungen, durch Zusatz von Kalkydrat nur geringe Umsetzungsmengen von entsprechenden Calciumsalzen erreicht werden, da durch Bildung von OH--Gruppen bei einer bestimmten Menge der Ausgleich zwischen z. B. Na⁺ - OH- und Ca++ - 20H- erreicht ist und keine Umsetzung mehr erfolgt.
Die Umsetzungsmengen zu Calciumsulfatdihydrat oder Calciumsulfit liegen bei 15-25% für CaSO4 · 2 H2O und bei 60-70% für CaSO3 × 1/2 H2O.
Diese Umsetzungen können erheblich gesteigert werden, wenn durch Zusatz von Kalkhydrat zum Waschwasser in dem Fällungsbehälter (6), entsprechend den chemischen Reaktionsgleichungen 1-7, erfindungsgemäß verfahren wird. Die Fällreaktionen in (6) erfolgen vorzugsweise bei pH 8-8,5. Nach erfolgter Umsetzung wird die Waschflüssigkeit mit den Feststoffen CaSO4 × 2 H2O und CaSO3 × 1/2 H2O über die Leitung (9) aus dem Behälter (6) zur Eindickung der Feststoffe in einen Schwerkraftabscheider (10) gepumpt.
Aus dem Schwerkraftabscheider werden die Feststoffe über eine Leitung (14), einem Bandfilter oder einer Zentrifuge (15) zugeführt und die Feststoffe, bestehend aus CaSO4 × 2H2O und CaSO3 · 1/2 H2O, bei (16) einem Oxidationsbehälter (17) zugeleitet und unter Hinzugabe von Frischwasser (18), Schwefelsäure (19) und Luft (20) das anteilige Calciumsulfit zu Calciumsulfat oxidiert.
Die Gipssuspension aus dem Oxidationsbehälter (17) wird über eine Leitung (21) einem Bandfilter oder Zentrifuge (22) zugeführt und der Feststoff CaSO4 · 2H2O bei (23) als vermarktbares Produkt gewonnen. Das Filtrat (24) kann über eine Neutralisation als Abwasser abgeführt werden.
Das Reinwasser aus dem Schwerkraftabscheider (10) wird über eine Leitung (11) in den Reduktionsbehälter (12) eingeleitet, ebenfalls das Filtrat nach der Filtration (15) über die Leitung (25). Der Wassermenge in dem Reduktionsbehälter (12) werden stöchiometrisch zur Eisen-III-Menge Reduktionsmittel (13) zugesetzt, vorzugsweise Natriumdithionit, um das sich durch Oxidation im Waachprozeß durch den Abgassauerstoff gebildete Eisen-III zu Eisen-II zu reduzieren. Diese Reduzierung wird bei einem pH-Wert zwischen pH 7 und pH 9, vorzugsweise bei einem pH-Wert von pH 8,0-8,5, durchgeführt.
Die regenerierte Waschflüssigkeit wird über die Leitung (27) kontinuierlich dem Waschwasserkreislauf über Wäscher (1) wieder zugeführt.
Über die Leitung (28) kann eine geringe Menge Wasser zur Abwasserbehandlung oder Eindampfung abgegeben werden.
Sämtliche Behälter sind vor Lufteintritt zur Verhinderung einer Fe-II-Oxidation geschlossen und an eine Abreinigungsleitung (26) angeschlossen.
Anstelle von Natriumformiat kann auch mit gleicher Konzentrationsmenge Calciumformiat oder ein Gemisch mit Natriumformiat eingesetzt werden, wobei dann die Wasserführung nicht über die Behälter (6), (10), (11) und (12) erfolgt, sondern nur die Wasserkreislaufführung über den Wäscher (1) und Leitung (4) mit Pumpen stattfindet und die Eisen-III-Reduktion durch Zugaben von Reduktionsmitteln, vorzugsweise Natriumdithionit und Kalkhydrat oder Kalkstein, über den Wäschersumpf erfolgen. Der Waschwasserkreislauf würde dann mit Feststoff bei einem pH-Wert von pH 3,0-9,0 betrieben, vorzugsweise bei pH 4,0-5,5 und die Ausschleusung der Feststoffe direkt aus dem Kreislauf über eine Entwässerungsstation mit Rückführung des Filtrats in den Wäschersumpf.

Claims (15)

    Anspruch 1:
  1. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung aus Rauchgasen mit Teilstromwasserbehandlung entsprechend beiliegender Zeichnung dadurch gekennzeichnet, das ein Wasser mit nachfolgenden Inhaltsstoffen
  2. 1.) Eisen-II-EDTA oder NTA-Komplex = 3-60 g/lvorzugsweise = 30-50 g/l
  3. 2.) Natriumformiat = 3-150 g/lvorzugsweise = 30-50 g/l
  4. 3.) Sulfit bzw. Hydrogensulfit = 1-50 g/l
    (Alkalisulfite)(Alkalisulfite)
    vorzugsweise = 10-20 g/l
  5. 4.) Sulfat (Alkalisulfat) = 5-90 g/lvorzugweise = 30-60 g/l
  6. 5.) Glykol vorzugweise Äthylenglykol = 5-30 g/l
    vorzugsweise = 18 g/l
    eingesetzt wird, um damit über die Waschwasserleitung (4) den Wäscher (1) zu beaufschlagen, so daß über diese Waschwasserkreislaufführung das in dem Wäscher eintretende Rohgas (2) gewaschen wird und von Schadstoffen, insbesondere SO2 und NOx, weitestgehend befreit als Reingas (3) aus dem Wäscher austritt. Zur Aufrechterhaltung des Eisen-II-Komplexes und zur Verhinderung einer SO4/SO3-Aufkonzentration wird eine Teilmenge Waschwasser aus dem Waschwasserkreislauf über die Leitung (5) in einen Fällungsbehälter (6) gepumpt und mittels Kalkhydrat (7), Calciumformiat (8) oder im Gemisch mit Natriumformiat zur Reaktion gebracht, um die im Wasser aus der SO2/NOx-Entfernung vorhandenen Natriumsulfit- Sulfatmengen als Calciumsulfit bzw. Calciumsulfatdihydrat zu fällen. Dabei wird die in dem Waschwasser bei der SO2/NOx-Waschung entstandene freie Ameisensäure als Natriumformiat gebunden. Aus dem Behälter (6) wird das Wasser mit den Feststoffen CaSO3 · 1/2 H2O und CaSO4 · 2 H2O über die Leitung (9) einem Schwerkraftabscheider (10) zugeführt und die eingedickten Feststoffe über die Leitung (14) zur Entwässerung einer Filtration (15) und anschließend einem Oxidationsbehälter (17) bei (16) zugeleitet wird, und unter Hinzugabe von Frischwasser (18), Schwefelsäure (19) und Luft (20) wird das anteilige Calciumsulfit · 1/2 H2O zu Calciumsulfathydrat oxidiert.
  7. Aus dem Behälter (17) wird die Gipssuspension über eine Leitung (21) zu einer Filterstation (22) zur Entwässerung gebracht und der Feststoff CaSO4 · 2 H2O bei (23) als vermarktbares Produkt gewonnen und das Filtrat (24) kann über eine Neutralisation als Abwasser abgeführt werden. Das Reinwasser aus dem Schwerkraftabscheider (10) wird über eine Leitung. (11) in den Reduktionsbehälter (12) eingeleitet, ebenfalls das Filtrat nach der Filtration (15) über die Leitung (25) Der Wassermenge in dem Behälter (12) werden stöchiometrisch zur Eisen-III-Menge Reduktionsmittel (13), vorzugweise Natriumdithionit zugesetzt, um das Eisen-II zu Eisen II zu reduzieren, um dann die regenerierte Waschlösung über die Leitung (29) kontinuierlich dem Waschwasserkreislauf Wäscher (1) wieder zuzuführen.
  8. Über die Leitung (28) kann eine geringe Menge Wasser zur Abwasserbehandlung und Eindampfung abgegeben werden.
  9. Sämtliche Behälter (6), (10), (17) und (12) sind, um die Waschflüssigkeit vor Lufteintritt zur Verhinderung einer Fe-II-Oxidation zu schützen, an eine Abreinigungsleitung (26) angeschlossen, die mit dem Rauchgaskanal vor der SO2/NOx-Wäsche verbunden ist. Anspruch 2:
  10. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß an Stelle von Natronlauge für die SO2/NOx-Simultanwäsche Natriumformiat, Calciumformiat oder im Gemisch mit Natriumformiat in der Waschlösung vorhanden ist. Anspruch 3:
  11. Verfahren zur simultaren SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 bis 2 dadurch gekennzeichnet, daß die Umwandlung von Alkalisulfit und -sulfat mittels Ca(OH)2, Ca(COOH)2 oder ein Gemisch beider Stoffe in CaSO3 · 1/2 H2O oder CaSO4 · 2 H2O bei einem pH-Wert von pH 7-12,8, vorzugsweise pH 7-8,5, durchgeführt wird. Anspruch 4:
  12. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 bis 3 dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion des Waschwassers im Behälter (12) bei einem pH-Wert von 7-12,8, vorzugweise bei pH 7,0-8,5, durchgeführt wird. Anspruch 5:
  13. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 bis 4 dadurch gekennzeichnet, daß als Komplex- oder Maskierungsmittel der im Anspruch 1 aufgeführten Waschwasserzusammensetzung noch Zitronensäure oder Weinsäure in einer Menge von 1-2 g/l zugesetzt werden. Anspruch 6:
  14. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 bis 5 dadurch gekennzeichnet, daß alle Behälter (6), (10), (17) und (12) sowie die Filteraggregate gegen Luftzutritt gesichert sind, um eine Eisen-II- zu Eisen-III-Oxidation zu verhindern und somit Reduktionsmittel einzusparen. Anspruch 7:
  15. Verfahren zur simultanen SO2/NOx-Entfernung nach Anspruch 1 bis 6 dadurch gekennzeichnet, daß anstelle von Natriumoformiat auch mit gleicher Konzentrationsmenge Calciumformiat oder ein Gemisch mit Natriumformiat eingesetzt werden kann, wobei dann die Wasserführung nicht über die Behälter (6), (10), (11) und (12) erfolgt, sondern nur die Wasserkreislaufführung über den Wäscher (1) und Leitung (4) mit Pumpen stattfindet und die Eisen-III-Reduktion durch Zugeben von Reduktionsmitteln, vorzugsweise Natriumdithionit und Kalkhydrat oder Kalkstein, über den Wäschersumpf erfolgen. Der Waschwasserkreislauf würde dann mit Feststoff bei einem pH-Wert von pH 3,0-9,0 betrieben, vorzugsweise bei pH 4,0-5,5 und die Ausschleusung der Feststoffe direkt aus dem Kreislauf über eine Entwässerungsstation mit Rückführung des Filtrats in den Wäschersumpf.
DE19853525051 1985-05-25 1985-07-13 Verfahren zur entfernung von hcl, hf, so(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts), so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) und oxiden des stickstoffs aus verbrennungsabgasen durch eine simultane nasswaesche Granted DE3525051A1 (de)

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