DE2853599B2 - Verfahren zur Herstellung von Gadolinium enthaltenden Kernbrennstoffen - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Gadolinium enthaltenden KernbrennstoffenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Uran und Gadolinium enthaltenden
Mischkristallen für oxidische Kernbrennstoffe.
Der steigende Bedarf an UO2-Kernbrennstoff,der mit
Gadolinium versetzt ist, macht es immer notwendiger, ein einfaches Verfahren zur Vermischung von Gadolinium
und Uran zu finden. Die zur Zeit angewendeten Verfahren basieren fast ausschließlich darauf, das
Gadoliniumoxid (Gd2Oj) mechanisch 'inter UO2-Pulver
zu mischen. Hierbei treten nicht nur Mischprobleme auf, die durch unterschiedliche Dichten und Kornverteilungen
beider Mischungspartner bedingt sind. Auch das aus diesen Mischpulvern gesinterte Kernbrennstoffpellet
weist erhebliche Inhomogenitäten auf, wodurch die theoretische Dichte nicht erreicht werden kann. Es
ergab sich daher das dringende Bedürfnis, das Gadolinium möglichst fein und homogen in den
oxidischen Kernbrennstoff einzubauen und zu verteilen. Eine solche Verteilung wäre dabei in Uran und
Gadolinium enthaltenden Mischkristallen vorhanden.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine Urannitratlösung, die den gewünschten
Gadoliniumgehalt gelöst enthält, gemeinsam mit NIIj und CO2 in eine Fällapparatur eingebracht wird, die eine
wäßrige Ammoniumcarbonatlösung mit einem pH-Wert von 9 enthält und dieser Wert während des
damit ausgelösten Fällvorganges auf 8,2 gesenkt wird und daß die ausgefällten Ammoniumsalze von Gadolinium
und Urancarbonatkomplexen in bekannter Weise in
eine sinterfähige Oxidform überführt werden.
Zur weiteren Veranschaulichung des Verfahrens sei auf die beiliegende Figur verwiesen, die eine schematische
Darstellung der Fällapparatur zeigt In das Fällgefäß 1, das eine schwach ammoniumcarbonathaltige
wäßrige Vorlage 11 mit einem pH-Wert von 9 enthält, wird über die Leitung 5 eine Uranylnitratlösung,
die den gewünschten Anteil an Gadolinium gelöst enthält, eingeleitet. Gleichzeitig wird über die Leitung 7
ι« CO2-GaS üind über die Leitung 6 NH3-GaS zugeführt
Zunächst bleiben Uran und Gadolinium gelöst Diese anfängliche Gadoliniumlöslichkeit wird dabei durch die
alkalische Ammoniumcarbonatvorlage erreicht.
Eine gründliche Mischung der zugeführten Stoffe mit der Vorlage 11 wird mit Hilfe der Pumpe 2 und der
Mischdüsen 4 erreicht
Bei dem einsetzenden Fällprozeß läßt man den pH-Wert allmählich auf 8,2 absinken. Dadurch wird
erreicht, daß das Gadolinium gleichzeitig mit dem Uran ausfällt. Als Fällprodukte bilden sich dabei Ammoniumsalze
von Uran- und Gadoliniumcarbona {komplexen.
Nach Beendigung des Fällvorganges wird die entstandene Suspension mit Hilfe der Pumpe 2 weiter
umgewälzt und dadurch die Korngröße der Fällproduk-
-'5 te vergleichmäßigt. Anschließend wird die Pumpe 2
abgeschaltet und die gefällten Salze über die Pumpe 3 zu einer nichtdargestellten Filtrierungseinrichtung gefördert.
Nach der Filtration und Trocknung werden diese
Nach der Filtration und Trocknung werden diese
in Mischkristalle evtl. zusammen mit AUC (Ammoniumuranylcarbonat)
in bekannter Weise in eine sinterfähige Oxidform überführt. Ein entsprechendes Verfahren ist
beispielsweise in der deutschen Patentschrift 15 92471
ausführlich beschrieben.
Bei dem in der Figur dargestellten Verfahren kann über die Anschlußleitung 7 neben COvGas auch
gasförmiges UF& zugeführt werden, das dann in der Fällvorrichtung 1 in AUC, also Ammoniumuranylcarbonat,
umgewandelt wird. Weiter sei darauf hingewiesen, daß anstelle einer Uranylnitratlösung auch eine
Uranylsulfatlösung zur Einbringung des Gadoliniums verwendet werden kann.
Die Abhängigkeit der Fällung des Gadoliniums zusammen mit dem Uran vom pH-Wert kann dabei
ir> dahingehend genutzt werden, daß durch die Steuerung
des pH-Wertabfalles von 9 auf 8,2 der Grad der Gadoliniumfällung und damit der Gadoliniumgehalt in
den ausgefällten Mischkristallen einstellbar ist. Im Extremfall ergibt sich hieraus die Möglichkeit einer
™ Trennung von Uran und Gadolinium, wenn der pH-Wert auf 9 konstant gehalten wird. In diesem Fall
bleibt das Gadolinium in der Lösung und allein das Uran fällt aus. Die Grenze für die Löslichkeit des Gadoliniums
liegt dabei bei etwa 1 %.
Vi Das geschilderte Verfahren ist somit bestens geeignet,
sowohl Uran und Gadolinium zusammen in Form von Mischkristallen auszufällen und der normalen
Kernbrennstoffherstellung und -verarbeitung zuzuführen, als auch Uranlösungen von Gadolinium zu reinigen.
Claims (3)
1. Verfahren zur Herstellung von Uran und Gadolinium enthaltenden Mischkristallen in oxidischen
Kernbrennstoffen, dadurch gekennzeichnet,
daß eine Uranylnitratlösung, die den gewünschten Gadoliniumgehalt gelöst enthält, gemeinsam
mit NH3 und CO2 in eine Fällapparatur eingebracht wird, die eine wäßrige Ammoniumcarbonatlösung
mit einem pH-Wert von 9 enthält und dieser Wert während des damit ausgelösten Fällvorganges auf 8,2 gesenkt wird und daß die
ausgefällten Ammoniumsalze von Gadolinium und Urancarbonatkomplexen in bekannter Weise in eine
sinterfähige Oxidform überführt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Gadolinium- und Urancarbonatkompbxe
zusammen mit Ammonium-Uranylcarbonat in bekannter Weise in eine sinterfähige Oxidform überführt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß durch Steuerung des pH-Wertabfalles
von 9 auf 8,2 der Grad der Gadoliniumfällung und damit der Gadoliniumgehalt der Mischkristalle
eingestellt wird.
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