DE2743078A1 - Dichtungsvorrichtung fuer eine elektrochemische zelle - Google Patents

Dichtungsvorrichtung fuer eine elektrochemische zelle

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Description

Dipl. Phys. Dr. rer. nat Wolfgang Kempe
PATENTANWALT
D-68OO Mannheim 1 ο β, ίο
Postfach 1273
F«rn»pr«ch«r (Ο6 21) 381-4T44
22. September 1977 Mc 26
P,R. Mallory & Co,, Inc.
3029 East WashingtonStreet
Indianapolis, Indiana 46206
USA
"pichtungsvorrichtung für eine elektrochemische Zelle"
Die Erfindung bezieht sich auf eine Dichtungsvorrichtung für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine gas-^depolarisierte Zelle, mit einem zwischen starren Bauteilen gepreßten
polymeren Bauteil.
Die Probleme, die mit den Dichtungen von gas-depolarisierten galvanischen Zellen zusammenhängen, sind wohl bekannt. Die Herstellung von gas-depolarisierten positiven Elektroden durch Spitzgußverfahren stellt eine brauchbare Lösung dar, aber sie vermindert das verwendbare Volumen der Zelle, erhöht die Kosten und führt zu Schwierigkeiten beim Zusammenbau, Versuche, ein einziges isolierendes und dichtendes Bauteil zu verwenden,um das verwendbare Volumen der Zelle zu erhöhen, schlugen wegen der
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hohen statistischen Fehlerquoten bezüglich des Dichtungseffektes fehl, und zwar teilweise aufgrund der unwirksamen Dichtung einer der Oberflächen des abdichtenden Bauteiles im Bereich der Dichtung, wie das beispielsweise bei der aus der US-PS 3 897 265 bekannten Dichtungsvorrichtung der Fall ist.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Dichtungsvorrichtung der eingangs beschriebenen Art so zu verbessern, daß die vorerwähnten Fehler abgestellt sind.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöstf daß das polymere Bauteil eine mikroporöse Membran mit einem Teilstück vorgegebener Porösität und augenscheinlicher Lichtundurchlässigkeit und mit wenigstens einer Dichtungszone ist, die zwischen starre Bauteile gepreßt ist,' das Reststück der Membran bildet und von geringerer Porösität und Lichtundurchlässigkeit als das Teilstück ist.
In einer bevorzugten Ausführungsform sind die die Dichtungszone klemmenden Bauteile zwei sich gegenüberliegende glatte, starre Metallflächen, die in Druckkontakt mit der Dichtungszone der Membran stehen, deren vorder- und rückseitige Oberfläche überdecken und sie zwischen sich festklemmen,
Eine derartige Anordnung stellt nicht nur einen Abschluß für die Membran, sondern auch für den Elektrolyten in der elektrochemischen Zelle dar. Dies führt zu einer wirklichen tropfsicheren Abdichtung und zu einem sehr einfachen Herstellungsverfahren für derartige Zellen, Darüberhinaus kann die erfindungsgemäße Dich—
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tungsvorrichtung vor der Einfüllung des Elektrolyten und dem Verschließen der Zelle und unabhängig von allen anderen Bauteilen der ZeIe hergestellt werden.
Eine bevorzugte poröse Membran besteht aus Polytetrafluoräthylen von eher geringerer als größerer Dichte, d. h, am unteren Ende des Bereiches zwischen 0,5 und 1,5 g/cm , Da derartiges Material in Dicken zwischen ungefähr 0f075mm und ungefähr 0f30 mm oder mehr erhältlich ist, ist es bequemer und unter Umständen sogar vorteilhaft, daß dünnere Material zu verwenden, insbesondere bei zylindrischen als bei flachen Zellen oder Knopfzellen. Andere Polymere^ insbesondere hydrophobeiyt'luorkohlenstoff können ebenfalls verwendet werden.
Weitere zweckmäßige Ausgestaltungen der Erfindung betreffen die Ausbildung der starren, die Membran zwischen sich festklemmenden Bauteile als Metallring und dessen Anordnung und Halterung im Zellengehäuse. Sie sind in den Unteransprüchen angegeben. Der Unteranspruch 12 betrifft schließlich ein Verfahren zum Abdichten eines elektrischen Gerätes unter Verwendung der erfindungsgemäßen Dichtungsvorrichtung,
Die Erfindung wird nachfolgend anhand zwei-er in der Zeichnung dargestellter iusführungsbeispiele näher beschrieben und er·«- läutert.
Es zeigen:
Fig. 1 einen Schnitt durch einen Teil einer elektrochemischen gas-depolarisierten Knopfzelle;
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Fig, 2 einen Schnitt durch einen Teil einer zylindrischen gas-depolarisierten elektrochemischen Zelle und
Fig. 3 eine litographische Reproduktion einer Schwärζ-Weiß» Fotographie einer Dichtungsvorrichtung in einer Zelle gem. Fig. 1, die die Bereiche hoher und geringer Dichte der Membran zeigt,
Fig. 1 zeigt einen Teil einer positiven Elektrodenanordnung 10 einer Knopfzelle, die aus einer selbsttragenden positiven Anschlußeinheit aus einem Metallgehäuse 11 f einer mikroporösen Polymermembran 12 und einem Metallring 13 besteht und die eine separate selbsttragende gas-depolarisierte Elektrode 14 aufweist, Das Gehäuse 11 besitzt einen eingezogenen Boden 15, um den Zentralbereich der Membran 12 anzuheben und in ständigem Kontakt mit der Elektrode 14 zu halten. Der eingezogene Teil des Bodens 15 des Gehäuses 11 hat wenigstens eine öffnung 16, die es /umgebenden Gase erlaubt, die Elektrode 14 durch die Membran 12 zu erreichen. Der äußere Durchmesser des Metallringes 13 ist um einen vorbestimmten Wert größer als der innere Durchmesser des Gehäuses 11, um eine festsitzende Passung zu erreichen, und der Führungsrand 17 des Metallringes 13 weist eine Kurven— form auff die das Einsetzen in das Gehäuse 11 ermöglicht. Bei der Bildung des Paßsitzes bildet das Gehäuse 11, die Membran 12 und der Metallring eine selbsttragende Baueinheit. Dasjenige Teil— stück der Membran 12, das zwischen dem Gehäuse 11 und dem Metallring 13 eingepreßt ist, ist in seiner Porösität merklich reduziert. Der Preßdruck führt zu einem kalten Fließen des polymeren Materials, so daß alle Teile des Zwischenraumes zwischen dem Behälter 11 und dem Metallring 13 ausgefüllt werden und eine Di-chtung entsteht, die für Elektrolyte tropfdicht ist. Die gasdepolarisierte Elcktrodenscheibe 14 wird sodann in die selbst-
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tragende Baueinheit eingesetzt und von diesem Punkt an wird die Zelle wie die bekannten Knopfzellen zusammengebaut) eine ionen— durchlässige Sperre 18, ein Elektrolytabsorber 19, ein Werkstoff 20 für die positive Klektrode, der Elektrolyt, eine isolierende Dichtungsmasse 21 und ein die negative Elektrode bildender Becher 22. Die elektrochemische Zelle wird sodann durch Umbörteln des oberen Randes des Behälters 11 auf die Dichtungen masse 21 geschlossen, wobei die gas-depolarisierte Elektrode 14 mit dem horizontalen Abschnitt des Metallringes 13 in Kontakt bleibt. Somit erfüllt der Metallring 13 zwei Aufgaben; die Aufrechterhaltung einer tropfsicheren Dichtung und eines elektrischen Kontaktes zu der Elektrode 14,
Die Membran 12 ist in demjenigen Bereich, dessen Dichte geringer als die maximale Dichte ist,mit einer beträchtlichen Anzahl von Punkten bedeckt, während die Zone maximaler Dichte keine Punkte zeigt, d. h, klar ist, Die Punkte führen zu einer Undurchsichtigkeit der Membran,· die beim Fehlen von Punkten lichtdurchlässig oder durchsichtig ist, Im allgemeinen tritt eine Änderung der ündurchsichtigkeit auf, wenn ein Druck auf das polymere Material eine Verminderung der Dicke zwischen 25 und 45% ergibt. Der poröse Bereich der Membran 12 ist somit durch ein opakes, meist weißes Aussehen identifizierbar, das mit dem im wesentlichen klaren Aussehen der Zone maximaler Dichte kontrastiert, wie in Fig. 3 zu sehen ist.
Der Kontakt zwischen dem Metallring 13 und der gas-depolarisierten Elektrode 14 kann durch Löten verstärkt werden, aber dies ist in der Mehrzahl der Anwendungsfälle nicht erforderlich. Er kann auch ohne Zuhilfenahme der Dichtungsmasse 21 hergestellt werden, indem man die Elektrode 14 und den Ring 13 zusammenlötet oder
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einen zweiten Metallring 23 verwendet, der im Preßsitz in den ersten Metallring 13 oder in das Gehäuse 11 gedrückt wird»
Die gas-depolarisierte Elektrode 14 weist einen Stromsammler auf, der aus einem Metallnetz oder einem perforierten oder porösen Metall bestehen kann, und ein Elektrodenmaterial t das typischerweise aus porösem Kohlepulver, Graphitpulver, einer kleineren Menge eines konventionellen Katalysators, der in dem Kohlepulver verteilt ist, und einer kleineren Menge eines poly^ nieren Binders besteht, Der polymere Binder ist vorzugsweise
I'
Fluoräthylenpropylenf aber andere Fluorkohlenstoffe und solche Binder, die keine Fluorkohlenstoffe enthalten sind auch wirk' sam.
Der eingezogene Boden 15 des Behälters 11 hat die Gleichmäßig^ keit der Entladungscharakteristik der Zelle verbessert, Gute Endlädungscharakteristiken wurden aber auch mit Zellen ohne ein·«· gezogenen Boden 15 erzielt.
Das die positive Elektrode bildende Gehäuse besteht aus nickel-=·· plattiertem Stahl f aber auch andere korrosionsbeständige Plattier^ ungen sind verwendbar, Dor negative Metallbecher 22 besteht eben-^ falls aus nickelplattiertem Stahl und seine Innenseite ist mit einer dünnen Metallschicht bedeckt, die mit dem Material der negativen Elektrode und dem Elektrolyten verträglich ist,
Die isolierende Dichtungsmasse 21 besteht aus einem polymeren Harz oder einem elastomeren Werkstoff, und zwar als separates Bauteil oder als mit dem Becher 22 zusammengefügte Einheit,
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COPV
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Die erfindungsgemäßenDichtungsvorrichtungen können auch in Zel len mit anderen Materialien für die negative Elektrode, wie beispielsweise Kadmium, Blei, Zinn, amalgamiertes Zink oder andere Metalle zusammen mit verträglichen Elektrolyten verwendet werden. Häufig werden Gele und Inhibitoren dem Material der negativen Elektrode oder dem Elektrolyten beigefügt.
Vorzugsweise wird ein Metallring 13 mit einem L-förmigen Querschnitt verwendet, weil er wenig Platz beansprucht. Der Metallring 13 kann jedoch auch andere Formen aufweisen, wie beispielsweise einen rechteckförmigen Querschnitt, einen U-förmigen oder mondförmigen Querschnitt oder ähnliche Formen,
Beispiel;
Um eine elektrochemische Zelle wie in Fig. 1 herzustellen, wird ein Becher mit einem inneren Durchmesser von 11 mm und einer Höhe von 3 mm gezogen und dabei mit einem Rücksprung von 0,2 mm Tiefe und einem Durchmesser von 8r5 mm in der Mitte des Bodens ausgebildet. In diesem eingezogenen Teil des Bodens werden vier Löcher mit einem Durchmesser von ca, 0,7 mm gebildet, Eine mikroporöse Polytetrafluoräthylenscheibe von 0,3 mm Dicke und einem Durchmesser von 11 mm wird in den Becher eingesetzt. Die Anordnung wird sodann in eine Gesenkform gesetzt und ein nickelplattierter Stahlring mit einem L-förmigen Querschnitt, einem äußeren Durchmesser von 11,12 mm, einer zentralen öffnung von 9,5 mm und einem Krümmungsradius im Bogen von 0,38 mm wird mit der kleineren öffnung nach unten in den Becher gesetzt und mit Hilfe eines Stempels und einer Presse abwärts gedrückt, bis der Zwi sclienraum zwischen dem Metallring und dem Boden des Gehäuses 0,2 mm beträgt und mit verdichtetem Polytetrafluoräthylen ge-
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R Π 9 8 1 3 / 1 0 0 9
CüPV
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füllt ist, Die auf diese Weise gebildete selbsttragende pasii*- tive Elektrodenanordnung wird aus der Gesenkform ausgestoßen und der innere Durchmesser des Gehäuses beträgt nunmehr 11f12 mm, In das die positive Elektrode bildende Gehäuse wird eine S^uer·^ Stoffdiffusionelektrode mit einem Durchmesser von 2/5 mm einge-rsetzt, der eine mikroporöse Polypropylensperrschicht folgt, Ein die negative Elektrode bildender Becher mit einem äußeren Durchmesser von 8,5 mm und einer Höhe von 3,9 mm aus niclcelpla.ttier*- tem Stahlblech, der an der Innenseite mit Zinn beschichtet ts.tf wird hergestellt, Eine mit einer Dichtungsmasse beschichtete Nylondichtung wird auf dem Becher befestigt, Of5g Zinkpulver j das 6 L)is 7% Quecksilber enthält, wird in den Becher eingefüllt, Ein Absorber aus Zellulose wird an der Elektrode angeordnet und so-dann Of125 ecm eines 31%igen Kaliumhydroxydelektrolytenf der 2% gelöstes Zinkoxyd enthält, zugefügt, Der negativen Elektrodenbecher wird dann in das positive Gehäuse eingesetzt und anschließend die Zelle durch Umbörteln des Randes geschlossen, Die Zelle liefert bei Entladung über einem Widerstand von 6 23 Ohm für 200 Stunden Strom, Ein Paket von hundert derartiger Zellen wurde in vier Stunden auf 40°C erhitzt, dann in 8 Stunden auf ^40 C abgekühlt und anschließend in zwei Stunden auf Raumtemperatur erwärmt. Dieser Temperaturzyklus wurde zweimal wiederholt. Untersuchungen unter einem Mikroskop zeigten keine Anzeichen eines Lecks an den öffnungen des Gehäuses,
Die erfindungsgemäße Dichtungsvorrichtung kann auch in einer zylindrischen elektrochemischen Zelle verwendet werden, wie sie beispielhaft in Fig. 2 gezeigt ist.
Eine gas-depolarisierte Elektrode 24, ähnlich der Elektrode 14 in Fig, 1,wird in Form eines zylindrischen Rohres gerollt und
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vorzugsweise entlang des überlappenden Saumes verlötet, obwohl das Verlöten nicht für alle Anwendungsfälle erforderlich ist, Die gerollte Elektrode 24 wird sodann in Metallringe 25 und gesteckt, die das Rohr an seinen äußeren Endstücken halten und dort vorzugsweise durch Widerstandsschweißung verbunden sind. Bei dieser Ausführungsform ist es vorteilhaft, für die Membran dünnes mikroporöses Polymermaterial zu verwenden und den Raum zwischen den Halteringen 25 und 26 mit zwei oder mehr sich über·** läppenden Schichten des Membranmaterials 27, 28 zu füllen, Diesen Schichten folgt ein sicKiber die volle Breite erstreckender Streifen Membranmaterial 29, der in zwei oder mehr zusätzlichen Schichten packetiert ist, die sich über die äußeren Oberflächen 30 und 31 der Halteringe 25 bzw, 26 erstrecken, Die so erhaltene Anordnung wird sodann in ein zylindrisches Gehäuse 32 ein-^ gesetzt, das ein geschlossenes Ende 33 und Öffnungen oder Löcher 34 in den Seitenwänden 41 besitzt, Die gesamte Anordnung wird sodann in einer Gesenkform gepreßt, so daß der äußere Durchmesser des Gehäuses 32 um einen Wert-fr abnimmt, wobei die End-^ zonen 35 und 36 der Membran auf eine maximale Dichte zusammen^ gedrückt werden, was eine Extrusion bei 37 zur Folge hat, Um während des Zusammendrückens eine Deformation der Elektrode oder der Halteringe 25 und 26 zu verhindern, wird in die Elek·«- trode ein fester Kern in Form eines Stabes mit einem Durchmesser ι j
eingeführt, der dem inneren Durchmesser der gerollten zylindrischen Elektrode entspricht.
Das Zusammendrücken des Gehäuses 32 bewirkt gleichzeitig einen ausreichenden Kontaktdruck zwischen den mikroporösen Membran— schichten 27, 28, 29 und der äußeren Oberfläche der gerollten Elektrode 24, was eine Sauerstoffdiffussion zu der aktiven Ober*- fläche ermöglicht und verhindert, daß der Elektrolyt zwischen
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zwei Teile tritt und den Zugang von Sauerstoff zu der aktiven Oberfläche der gas-depolarisierten Elektrode begrenzt.
Es hat sich herausgestellt, daß es möglich ist die ersten Schichten 27 und 28 der mikroporösen Membran wegzulassen und nur diejenigen Teigstücke der Seitenwand 41 des Gehäuses 32, die auf der Höhe der Halteringe 25 und 26 liegen, radial nach innen zu drücken, um den Druckkontakt zwischen den Membranschichten 29 und der äußeren Oberfläche der gerollten Elektrode 24 sicherzustellen. Ein derartiger eingeschnürter Bereich des Gehäuses 32 ist bei 38 angedeutet. Wenn im Bereich der Zonen und 36 der Membran zwei oder mehrere derartige Einschnürungen vorgesehen werden, so wirkt dies wie ein Einschluß des Mem^ branteiles mit der maximalen Dichte, der kaltes Fließen dieses Membranteiles über eine lange Lagerdauer verhindert,
Von diesem Punkt ab erfolgt der Zusammenbau der Zelle wie bei konventionellen zylindrischen Zellen,
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Claims (1)

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    s ρ r ü c
    1. Dichtungsvorrichtung für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine gas^-depolarisierte Zelle, mit einem zwischen starren Bauteilen gepreßten polymeren Bauteil, dadurch gekennzeichn et, daß das polymere Bauteil eine mikroporöse Membran (12; 27, 28, 29) mit einem Teilstück vorgegebener Porösität und augenschein-^ licher Lichtundurchlässigkeit und mit wenigstens einer Dichtungszone ist, die zwischen starre Bauteile (11, 13; 25, 26, 32) gepreßt ist, das Reststück der Membran bildet
    er
    und von geringer/ Porösität und I.ichtundurchlässigkeit als das Teilstück ist.
    2, Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet, durch sich gegenüberliegende glatte, starre Metallflächen, die in Druckkontakt mit der Dichtungszone der Membran stehen, deren vorder- und rückseitige Oberfläche überdecken und sie zwischen sich festklemmen,
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    ORIGINAL INSPECTED
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    3, Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallflächen miteinander elektrisch leitend verbunden sind,
    4, Dichtungsvorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Dichtungszone eine mini·" male Porösität und eine maximale Dichte aufweist,
    5, Dichtungsvorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch ein die positive Elektrode bildendes Metallgehäuse mit mindestens einer öffnung, das die Membran trägt, und durch einen Metallring, der mindest tens einen Teil der Membranoberflächen tiberdeckt, durch das Gehäuse ortsfest gehaltert ist, einen Druck auf die Dichtungszone ausübt und elektrisch leitend mit dem Gehäuse verbunden ist, so daß die Membrane, das Gehäuse und der Metallring eina. selbsttragende positive Anschlußeinheit für eine Anordnung in einer elektrochemischen Zelle bilden.
    6, Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Metallring im Preßsitz in dem Gehäuse angeordnet ist, ',
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    7. Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse einen eingeschnürten Bereich verringerten Duchmessers aufweist, der einen Preßsitz für den Metallring bildet.
    8. Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse einen Bereich verringerten Durchmessers aufweist, der mit dem Metallring und der Membran annähernd am Endbereich der maximalen Dichte der Membran eine Klemmdichtung bildet.
    9· Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Membran als Mehrfachschicht ausgebildet ist,
    10, Dichtungsvorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Membran aus einem hydrophoben Fluorkohlenstoffpolymer besteht,
    11, Dichtungsvorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeich·« net, daß das Polymer Polytetra.fluoräthylen ist,
    12, Verfahren zum Abdichten eines elektrischen Gerätes unter Verwendung einer Dichtungsvorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine
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    undurchsichtige hydrophobe Fluorkohlenstoffmembran zwischen zwei Metallteilen unter Druck, der ausreicht,, die Undurchsichtigkeit der Membran zu verringern, geklemmt
    wird,
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