DE2725722C3 - Verfahren zur Herstellung von rißbruchfreien keramischen Honigwabenstrukturen - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von rißbruchfreien keramischen HonigwabenstrukturenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von keramischen Honigwabenstrukturen.
Nachfolgend wird der Ausdruck »Honigwabenstruktur« dahingehend verwendet, daß dadurch eine Struktur
verstanden wird, mit einer Vielzahl von parallelen Kanälen, welche sich durch die Struktur erstrecken und
wobei jeder der Kanäle durch dünne Trennwände verbunden ist.
Bei der Herstellung von keramischen Honigwabenstrukturen treten in der Praxis Schwierigkeiten auf, weil
wegen der komplizierten Struktur einer Honigwabenstruktur und der verschiedenen Dicken der Wandungen
in einer solchen Honigwabenstruktur ein gleichmäßiges Trocknen und Brennen nicht möglich ist, und wegen der
unterschiedlichen Trocknungsgeschwindigkeit der Schrumpf verschieden ist und schließlich Rißbrüche
auftreten. Diese Nachteile des Standes der Technik, nämlich die Rißbruchbildung bei keramischen Honigwabenstrukturen
sollen durch das erfindungsgemäße Verfahren vermieden werden.
Gemäß DE-AS 11 87 535 wird zu einem keramischen,
pulverförmigen Ausgangsgemisch ein Lösungsmittel oder eine Flüssigkeit zur Einstellung der Viskosität
gegeben. Die Mischung wird auf eine gewellte Form gegeben, an welcher sie haftet. Beim Trocknen wird das
keramische Ausgangsgemisch mit der wellenförmigen Form verbunden und dann gebrannt, um das als
Bindemittel verwendete organische Lösungsmittel zu entfernen.
Gemäß DE-AS 17 71216 werden keramische Fest-
40
45
50
55
60
65 körper hergestellt durch Verwendung von keramischen Mischungen zusammen mit bei niedrigen Temperaturen
flüchtigen, gegenüber dem Binder lösungsfähigen Lösungsmitteln. Auch Mischungen von Lösungsmitteln
können verwendet werden, insbesondere solche, die azeotrop abgesiedet werden können. Da sich tin
Wassergehalt dei trockenen Paste als schädlich erwiesen hat, wird vorzugsweise eine Lösungsmittelkomponente,
die wasserlöslich ist, z. B. ein Alkohol, wie Äthylalkohol, verwendet Ein Lösungsmittelpaar kann
beispielsweise Äthylalkohol und Chloräthylen sein.
Aufgabe der Erfindung ist es rißbruchfreie keramische Honigwabenstrukturen nach dem Verfahren
gemäß Gattungsbegriff des Anspruchs 1 herzustellen. Diese Aufgabe wird durch das im Anspruch 1
angegebene Verfahren gelöst. Das Gewichtsverhältnis von Wasser zu mehrwertigem Alkohol beträgt vorzugsweise
80 :20 bis 14 : 86 und insbesondere 65 :35 bis 25 :75.
Das anmeldungsgemäße Verfahren unterscheidet sich vom Verfahren gemäß DE-AS 11 87 535 in folgendem:
(a) Verformungsbedingungen
Beim erfindungsgemäßen Verfahren erfolgt die Verformung durch Extrudieren, während gemäß
der Entgegenhaltung in einer Form gegossen wird.
(b) Bindemittel
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird ein mehrwertiger Alkohol wie Glyzerin oder Äthylenglykol
und Wasser verwendet, während gemäß der Entgegenhaltung beispielsweise Nitroäthan
verwendet wird.
(c) Die Aufgabenstellungen und die Lösungen sind bei den sich gegenüberstehenden Verfahren unterschiedlich:
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird die Feuchtigkeit mit Hilfe des mehrwertigen Alkohols
kontrolliert. Eine solche Lehre zum technischen Handeln ist der Entgegenhaltung nicht zu entnehmen.
(d) Trocknungsverfahren
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird zunächst so getrocknet, daß das Wasser entfernt wird, und
dann bei einer höheren Temperatur, so daß der mehrwertige Alkohol verdampft. Fine entsprechende
Lehre ist der DE-AS 11 87 535 nicht zu entnehmen.
Als Zusammensetzung für die gewünschte Keramik für die Honigwabenstruktur kann man Mischungen aus
wenigstens einer der Komponenten Cordierit, Mullit, Aluminiumoxid, Zirkon, Siliziumnitrid oder keramische
Ausgangsmaterialien, welche diese keramischen Zusammensetzungen beim Brennen bilden, verwenden. Zu
diesen keramischen Ausgangsstoffen wird eine wäßrige Lösung zugegeben, wobei diese Lösung aus Wasser und
einem mehrwertigen Alkohol, vorzugsweise Glyzerin, Äthylenglykol, Propylenglykol, Diäthylenglykol, Butylenglykol
oder Triäthylenglykol in einem Mischungsverhältnis von 85 :15 bis 5 :95, vorzugsweise 80 :20 bis
14 :86 und insbesondere von 65 :35 bis 25 : 75 erhalten
wurde und wobei das Mischungsverhältnis ausgewählt wurde nach der Art des keramischen pulverigen
Ausgangsmaterials, der Teilchengröße, den Extrusionsbedingungen und dergleichen, und wobei man gegebe-
nenfalls ein organisches Bindemittel, wie Methylzellulose,
Polyvinylalkohol, Stärke und dergleichen, vorzugsweise in einer Menge von weniger als 10 Gew.-%, zugibt
und man die erhaltene Mischung dann gründlich knetet mittels eines Kneters, um eine extrudierbare Grünmasse
zu erhalten. In diesem Falle können das Wasser und der mehrwertige Alkohol getrennt im gewünschten Verhältnis
von Wasser zu mehrwertigem Alkohol zugegeben werden. Vorzugsweise verwendet man den
mehrwertigen Alkohol in einer Menge von 5 bis 45 Gew.-°/o bezogen auf 100 Gewichtsteile des pulverförmigen
keramischen Ausgangsmaterials.
Als Formdüse zum Extrudieren der Honigwabenstruktur mit der gewünschten Form, bei welcher die
Querschnittsform der Kanäle kreisförmig, oval oder polygonal, wie triangular, tetragonal, hexagonal und
dergleichen ist, verwendet man vorzugsweise den Auslab eines Vakuumextruders. Die extrudierte Struktur
wird bei einer Temperatur getrocknet, bei welcher das Wasser verdampft, nicht jedoch im wesentlichen der
zugegebene mehrwertige Alkohol. Dadurch wird der größere Teil des in der verformten Struktur enthaltenen
Wassers gleichmäßig verdampft und entfernt, was auf die Funktion des mehrwertigen Alkohols zurückzuführen
ist, welcher die Feuchtigkeit reguliert, und dann wird die erhaltene Struktur auf eine Temperatur erhitzt, bei
welcher der mehrwertige Alkohol verdampft wird, im allgemeinen bei einem Dampfdruck, der niedriger ist als
der Siedepunkt, um den größeren Teil deü mehrwertigen
Alkohols abzudampfen, und anschließend wird die getrocknete Struktur nach einem üblichen Brennverfahren
gebrannt.
Es besteht eine Beziehung zwischen der Konzentration des in der Honigwabenstruktur enthaltenen
mehrwertigen Alkohols und der relativen Feuchtigkeit der Atmosphäre in der Nachbarschaft der Oberfläche
der Honigwabenstruktur, und zwar ist, je höher die Konzentration am mehrwertigen Alkohol liegt, die
relative Feuchtigkeit um so niedriger. Beispielsweise ist die relative Feuchtigkeit einer Atmosphäre an der
Oberfläche einer wäßrigen Glyzerinlösung mit den folgenden Konzentrationen bei 25°C die folgende:
Konzentralion | Relative Feuchte |
an Glyzerin | |
15% | 98% |
25% | 92,8 % |
50% | 73,4% |
75% | 44,3 % |
98% | 1,7% |
In der grünen Honigwabenstruktur sind der mehrwertige Alkohol und Wasser enthalten. Wenn man nun
annimmt, daß in der Trocknungsstufe beispielsweise in den extrudierten Strukturen die Teile gebildet werden,
bei denen der Trocknungsgrad nicht einheitlich vorliegt (was in Wirklichkeit bei der vorliegenden Erfindung
nicht der Fall ist), d. h. die Teile bei denen die Trocknung verläuft und der Wassergehalt geringer ist (in diesem
Teil ist die Konzentration an mehrwertigem Alkohol höher) und die Teile, bei denen das Trocknen verzögert
wird und der Wassergehalt größer ist (in diesem Teil nimmt die Konzentration an mehrwertigem Alkohol
ab), so ist an den Teilen, bei denen die Konzentration des mehrwertigen Alkohols höher ist, die relative Feuchtigkeit
der Atmosphäre in der Nähe der Oberfläche der Honigwaben niedriger, d. h., daß der Dampfteildruck
des Wassers niedriger ist, während an den Teilen, wo die
Konzentration des mehrwertigen Alkohols niedriger ist, die relative Feuchtigkeit in der Nachbarschaft der
5 Oberfläche der Honigwabenstruktur höher ist, d. h., d.iß
der Dampfpartialdruck des Wassers höher ist. Wenn in diesem Fall beispielsweise Luft mit der Temperatur, bei
welcher der mehrwertige Alkohol im wesentlichen nicht verdampft wird, durch die Kanäle der grünen Honigwabenstruktur
passiert, verläuft das Trocknen an den Teilen, wo die Trocknung verzögert ist und der
Dampfpartialdruck des Wassers größer ist, schneller und der Verdampfungsgrad des Wassers ist größer als
an den Teilen wo der Dampfpartialdruck des Wassers niedriger ist und als Ergebnis kann man in beiden Teilen
eine ausgeglichene gleichförmige Trocknung erzielen.
Das heißt, daß bei einer grünen keramischen Honigwabenstruktur, die Wasser und einen mehrwertigen
Alkohol enthält, die Verdampfung des Wassers und das Trocknen durchgeführt werden, indem man die
Feuchtigkeit in der Nachbarschaft der Oberfläche der
grünen Honigwabenstruktur regelt, und daß man eine gleichförmige Trocknung erzielt, ohne daß durch eine
Beschleunigung der lokalen Trocknung eine Bruchspannung erzeugt wird.
Es ist allgemein bekannt, daß beim Trocknen von keramischen grünen Massen die Schrumpfung aufgrund
des Trocknens beim jrsprünglichen Zustand während des Trocknens stattindet und bei den komplizierten
Strukturen mit dünnen Wänden, wie bei Honigwabenstrukturen, wird aufgrund der Schrumpfung beim
Trocknen sehr leicht ein Rißbruch verursacht aufgrund des Trocknungsschrumpfes, so daß es eine wesentliche
Voraussetzung ist, um gute keramische Honigwabenstrukturen zu erhalten, daß eine gleichmäßige Trocknung
stattfindet. Die vorliegende Erfindung beruht auf der Entdeckung, daß die gleichförmige Trocknung
erzielt werden kann, indem man die Feuchtigkeit während des ursprünglichen Stadiums des Trocknens
einstellt und zwar mittels der flüssigen Mischung aus einem mehrwertigen Alkohol und Wasser.
Die durch das Durchleiten von Luft bewirkte Verdampfung, wobei die Luft bei einer gegebenen
Temperatur durch die Kanäle der Honigwabenstruktur geschickt wird, bewirkt eine Erhöhung der Verdampfungsgeschwindigkeit.
Der verdampfte mehrwertige Alkohol wird durch Abkühlen wiedergewonnen, so daß man den Verlust des
Alkohols an die Atmosphäre vermeiden kann und den wiedergewonnenen Alkohol wieder verwenden kann.
Als mehrwertige Alkohole werden Glyzerin und Glykole besonders bevorzugt, aber wenn das Mischungsverhältnis
des Gewichtes des mehrwertigen Alkohols zu Wasser weniger als 15 :85 beträgt, ist die
Wirkung hinsichtlich der Einstellung der Feuchtigkeit schlecht und beim Verdampfen des Wassers kann sehr
leicht eine Rißbruchbildung verursacht werden. Beträgt das Mischungsverhältnis von mehrwertigem Alkohol zu
Wasser mehr als 95 : 5, so findet, selbst wenn das Wasser verdampft worden ist, beim Verdampfen des mehrwertigen
Alkohols die Schrumpfung der grünen Struktur statt und die Schrumpfung der Struktur wird an einzelnen
Stellen ungleich und eine Rißbruchbildung wird verursacht, so daß das Mischungsverhältnis bezogen auf
das Gewicht von Wasser zu mehrwertigem Alkohol 85 :15 bis 5 : 95 betragen muß. Besonders bevorzugt ist
ein Mischungsverhältnis von 80:20 bis 14:86 und insbesondere 65 :35 bis 25 :75.
5 6
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung be- man die Honigwabenstrukturen erhält. Die erhaltenen
schreiben aber keinesfalls limitierend ausgelegt werden. Strukturen werden auf eine Temperatur die zum
Keramische Pulver, mehrwertige Alkohole, Wasser Brennen der jeweiligen Keramik ausreicht für einen
und organische Bindemittel, die in der nachfolgenden Zeitraum von 3 Stunden erhitzt Der jeweilige
Tabelle aufgezeigt werden, werden vermischt und 5 Ausbildungszustand der Keramik und der keramischen
geknetet und die erhaltenen grünen Massen werden zu Honigwabenstrukturen win? in der folgenden Tabelle
Honigwabenstrukturen extrudiert, welche die beschrie- gezeigt Weiterhin werden Vergleichsbeispiele gezeigt
benen Dimensionen haben. Für das Extrudieren werden bei denen Verhältnisse angewendet werden, die
Vakuumextruder verwendet und das Wasser und der außerhalb des Bereiches der vorliegenden Erfindung
mehrwertige Alkohol werden jeweils, wie in der io liegen und auch übliche Produkte oie man erhält indem
nachfolgenden Tabelle beschrieben, entfernt, wobei man bekannte Extrudierverfahren anwendet
ί | Qomiiß | !0 215/371 | I | Keramik | Mehrwertiger | Alkohol | Mischungs | Organisches | Menge | Dimension und | Form der | Länge | Wand | Form und | Verdampfungsbedingungen | Mehr | Geschwin | i-ä ... i..-. | K) | OO | |
Tabelle | Erfindung | verhältnis | Bindemittel | Honigwabenstruktur | dicke | Dimension | wertiger | digkeit | |||||||||||||
2 | Art | Zugegebene | (Wasser/ | Art | Durch | der Kanäle | Wasser | Alkohol | der zuge | Riß | K) | ||||||||||
* | Menge be | mehr | messer | führten | bruch | cn | |||||||||||||||
3 | zogen auf | wertiger | Luft | bildung | |||||||||||||||||
100 Gcw,- | Alkohol) | K) | |||||||||||||||||||
4 | TeIIe des | (Gew.-%) | (mm) | (mm) | (mm) | (CXh) | (m/Sek)*) | K) | |||||||||||||
keramischen | SO/20 | 4,5 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 130X2 | 1,5 | ||||||||||||||
5 | Materials | (mm) | 1,5 tetragon | ( C x h) | |||||||||||||||||
Cordierlt | Glycerin | 6 | 60/40 | Methyl- | 4,5 | 120 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 25 x I | 130X2 | 1,5 | |||||||||
6 | ccllulose | 1,5 tetragon | |||||||||||||||||||
Cordlorlt | Glycerin | 12.5 | 40/fiO | Methyl- | 4,5 | 120 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 25X1 | 130X3 | 1,5 | nein | ||||||||
7 | cellulose | 1,5 tetragon | |||||||||||||||||||
Cordlorlt | Glycerin | 19,5 | 20/SO | Methyl- | 4.5 | 120 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 25 x V2 | 130X3 | 1,5 | nein | ||||||||
8 | cellulose | 1,5 tetragon | |||||||||||||||||||
Cordlorlt | Glycerin | 26,9 | 40/60 | Methyl- | 3,5 | 120 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 25 x Vi | 9OX 1 | 2 | nein | ||||||||
i) | cellulose | (Feststoff) | 1,7 hexagon | ||||||||||||||||||
Cordierlt | Äthylen· | 18 | 45/55 | Stärke | 3,5 | 96 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 20 x Vi | 9OX 1 | 2 | nein | ||||||||
IO | glycol | (Feststoff) | 1,7 hexagon | ||||||||||||||||||
Cordlorlt | l'ropylen- | 16,5 | 10/90 | Stärke | 3 | 96 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 20 X Vi | 90X2 | 2 | nein | ||||||||
Il | glycol | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Mullite | Äthylen- | 27 | 35/65 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0.6 | eine Seite: | 25 X V2 | 130X2 | 2 | nein | ||||||||
12 | glycol | cellulose | 1,7 hexagon | ||||||||||||||||||
Aluminium | Glycerin | 8.6 | 60/40 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0.6 | eine Seite: | 25 X V2 | 130X2 | 2 | nein | ||||||||
13 | oxid | cellulose | 1,7 hexagon | ||||||||||||||||||
Zircon | Glycerin | 8 | 80/20 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0.6 | eine Seite: | 25 X V2 | 130X I | 2 | nein | ||||||||
14 | cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Silicium | Glycerin | 6 | 35/65 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0.6 | eine Seite: | 25 X V2 | 120X2 | 2 | nein | ||||||||
nitrid | cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Cordlorlt | Diätliyleii- | 18 | 40/60 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 25* X Vb | 100X2 | 2 | nein | ||||||||
glycol | cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Cordlorlt | Butylen- | 16,5 | 35/65 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 25 X V2 | 130X2 | 2 | nein | ||||||||
glyeol | cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Cordleril; | Trliithylen- | 18 | 40/60 | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0.6 | eine Seite: | 25 x Vi | 130X2 | 2 | nein | ||||||||
glycc-l | cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Cordierlt | Glycerin | 19,5 | Polyvinyl | 96 | 25 x V2 | nein | |||||||||||||||
alkohol | |||||||||||||||||||||
nein | |||||||||||||||||||||
Fortsetzung
• | Übliches Vorfahren |
15 | Kcfumlk | Mehrwertiger | Alkohol | Mischungs | Organisches | Menge | Dimension und | Form der | Länge | Wand | Form und | Verdampfungsbedingungen | Mehr | Geschwin | Riß | K) to |
O | |
verhältnis | Bindemittel | Honigwabenstruktur | dirke | Dimension | wertiger | digkeit | bruch | IV Oi |
||||||||||||
16 | Art | Zugegebene | (Wasser/ | Art | Durch | der Kanäle | Wasser | Alkohol | der zuge | bildung | ||||||||||
17 | Menge be | mehr | messer | führten | K) K) |
|||||||||||||||
zogen auf | wertiger | Luft | ||||||||||||||||||
18 | 100 GeW,- | Alkohol) | ||||||||||||||||||
Teile des | (Gewv%) | (mm) | (mm) | (mm) | (CXh) | (m/Sek)*) | ||||||||||||||
19 | keramischen | 90/10 | 4,5 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 130X1 | 1.5 | ||||||||||||
Materials | (mm) | 1,5 tetragon | ( C x h) | |||||||||||||||||
20 | Cordierlt | Glycerin | 3 | 3/97 | Methyl- | 4,5 | 120 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 25 x Vi | 130X4 | 1,5 | ja | ||||||
21 | 40/60 | cellulose | 4,5 | 150 | 0,3 | 1,5 tetragon eine Seite: |
110X4 | 1,5 | ||||||||||||
Cordierlt | Glycerin | 35,8 | Methyl- | 120 | 1,5 tetragon | 25 x V, | ja | |||||||||||||
Vergleiohs- Delsplolo |
Coi'dlerit | Glycerin | 19,5 | 40/60 | cellulose Methyl- |
4,5 | 120 | 150 | 0,3 | eine Seite: | 110X4 | 110X2 | 1,5 | ja | ||||||
cellulose | 1,5 tetragon | |||||||||||||||||||
Cordlerit | Glycerin | 19,5 | Methyl- | 3 | 120 | 90 | 0,6 | eine Seite: | 140X2 | - | 2 | ja | ||||||||
cellulose | 1,7 hexagon | |||||||||||||||||||
Cordierit | - | - | Methyl- | 3 | 96 | 90 | 0,6 | eine Seite: 1,7 hexagon |
25X2 | - | 2 | ja | ||||||||
- | cellulose | 3,5 | 90 | 0,6 | eine Seite: | - | 2 | |||||||||||||
Cordierit | - | - | Methyl- cellulose |
(Feststoff) | 96 | 1,7 hexagon | 50X1 | ja | ||||||||||||
Cordierlt | - | - | Stärke | 96 | 120X1 | ja | ||||||||||||||
*) Die gleichen Luftzufuhrgeschwlndigkeiten wurden für das Trocknen des Wassers und lür das Trocknen des mehrwertigen Alkohols angewendet
Wie aus den vorstehenden Beispielen hervorgeht, erhält man gemäß der Erfindung keramische Honigwabenstrukturen
mit dünnen Trennvvandungen in verschiedenen Dimensionen, bei denen keine Rißbruchbildung
stattfindet, indem man eine gegebene Menge Wasser und einen mehrwertigen Alkohol zu dem als Ausgangsmaterial
verwendeten pulveringen keramischen Material gibt, die erhaltene grüne Masse zu einer
Honigwabenstruktur verformt, getrennt Wasser und dann den mehrwertigen Alkohol durch Trocknen
entfernt, d. h. zunächst einheitlich den größeren Teil des
Wassers verdampft und entfernt durch das Mittel der Feuchtigkeitsanpassung, die durch den mehrwertigen
Alkohol bewirkt wird, worauf man dann den mehrwertigen Alkohol verdampft und entfernt und anschließend
die getrocknete Honigwabenstruktur brennt. Die keramische Honigwabenstruktur ist geeignet um als
Katalysatorsubstrat für die Reinigung von verschiedenen Abgasen verwendet zu werden, als Kern für
Wärmeaustauscher und dergleichen und sie kann wirtschaftlich in hohen und guten Ausbeuten gemäß der
vorliegenden Erfindung hergestellt werden.
Claims (4)
1. Verfahren zur Herstellung von rißbruchfreien
keramischen Honigvabenstrukturen mit einer Viel- r>
zahl von parallelen Kanälen, die sich durch diese erstrecken, bei denen man ein pulverförmiges
keramisches Ausgangsmaterial, das Wasser und einen Alkohol enthält, kompoundiert, verformt.
Wasser und Alkohol verdampft und dann brennt, dadurch gekennzeichnet, daß man Wasser
und einen mehrwertigen Alkohol in einem Mischungsverhältnis, bezogen auf das Gewicht, von
85 :15 bis 5 :95 zu dem keramischen Pulver zugibt und die erhaltene Mischung knetet, daß man die
Mischung zu einer Honigwabenstruktur extrusionsverformt, die geformte Honigwabenstruktur bei
einer Temperatur trocknet, bei welcher das Wasser verdampft aber der mehrwertige Alkohol nicht
verdampft, indem man Luft durch die Kanäle der Honigwabenstruktur leitet, daß man die Temperatur
der Honigwabenstruktur erhöht und den mehrwertigen Alkohol verdampft und dann die Honigwabenstruktur
brennt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der mehrwertige Alkohol Glyzerin
und/oder ein Glykol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Glykol Äthylenglykol, Propylenglykol,
Diäthylenglykol, Butylenglykol und/oder Triäthylenglykol ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis von Wasser zu
mehrwertigem Alkohol 80 : 20 bis 14 :86 ist.
35
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