DE2716525C2 - Elektrodengitter für Bleiakkumulatoren - Google Patents
Elektrodengitter für BleiakkumulatorenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich ganz allgemein auf Bleiakkumulatoren mit einer verbesserten BIeIIe-IS
gierung zur Herstellung von Elektrodengittern und betrifft Insbesondere ein Elektrodengitter für Bleiakkumulatoren,
wobei dieses Gitter aus einer Bleilegierung besteht, die antimonfrei 1st und dia drei Legierungselemente
Tellur, Arsen und Silber enthält, die zusammen eine Gesamtkonzentration von höchstens 0,1 Gew.-SK dieser drei
Elemente in der Legierung haben.
Die Elektrodengitter von Bleiakkumulatoren hat man Im allgemeinen aus Blel-Antlmon-Leglerungen hergestellt,
bei denen das Antimon dazu dient, das Gießen zu fordern und den mechanischen Widerstand der Legierung
zu verbessern.
Eine Vergiftung der negativen Platten durch das auf Ihrer Oberfläche abgelagerte Antimon führt jedoch zu
schwerwiegenden Nachteilen wie beispielsweise Selbstentladung, Entwicklung toxischer Gase und unvollständiger
Aufladung.
Es sind daher verschiedene Legierungen vorgeschlagen worden, die eine verringerte Menge Antimon und
geringe Mengen anderer Legierungszusätze wie Arsen, Zinn, Silber und Kupfer enthielten, die zugefügt wenlsn,
um den geforderten mechanischen Widerstand, einen Schutz gegen Korrosion, ein verbessertes Gießen usw. zu
erreichen.
Derartige bekannte Bleilegierungen mit einem verringerten Antimongehalt haben nichtsdestoweniger die auf
i.) die Vergiftung der negativen Platten durch Antimon zurückzuführenden Nachtelle.
Es sind daher antimonfreie Blei-Kalzlum-Leglerungen vorgeschlagen worden, die aber kompliziertere Gießverfahren
erfordern und aufgrund der Oxidation wahrend des Gießens Kalzium verlieren. Da der Kalzlumgehalt Im
allgemeinen unter 0,1 Gew.-» liegt, Ist jeder unkontrollierte Verlust von hochreaktivem Kalzium offensichtlich
unerwünscht. Es ist daher der Zusatz von 0,1 Gew.-« bis 1,0 Gew.-SK Zinn vorgeschlagen worden, um die
Schlackenbildung zu vermindern und damit den Kalziumverlust während des Gießens zu verringern. Für derartige
Blei-Kalzlum-Legierungen sind jedoch ebenfalls recht komplizierte Gießverfahren erforderlich.
Außerdem sind noch andere Blelleglerungen bekannt, bei denen das Antimon durch andere Legierungselemente
ersetzt wird, die den Elektrodengittern die gewünschten Eigenschaften verleihen sollen.
Bei den zu diesem Zweck verwendeten Elementen handelt es sich besonders um Arsen, Tellur, Silber und
Kupfer.
Diese Elemente werden jedoch Infolge der Korrosion der Gitter von den positiven Platten frei und lagern sich
auf den negativen Platten ab. Da die Wasserstoff-Überspannung auf diesen Elementen geringer 1st als auf dem
Blei, wird außerdem sowohl während der Aufladeperiode als auch während der Ruheperlode des Akkumulators
unerwünscht Wasserstoff frei.
Daraus ergibt sich einerseits eine unvollständige Aufladung bei gleichzeitigem übermäßigem Wasserverbrauch
und andererseits eine erhöhte Selbstentladung.
Um diese schädlichen Wirkungen der Vergiftung der negativen Platten durch die genannten Elemente so weit
wie möglich auszuschließen, hat man versucht, den Gehalt der Legierung an diesen Elementen auf das absolute
Minimum zu verringern, das erforderlich ist, um Ihnen eine ausreichende Härte oder andere für Elektrodengitter
erforderliche Eigenschaften zu verleihen.
So sind Blelleglerungen bekannt, die antimonfrei sind und die als Legierungselemente Tellur, Silber und
Arsen enthalten, wobei mindestens 99,9 Gew.-96 der daraus erhaltenen Legierung aus reinem Blei besteht.
Dabei Ist zu bemerken, daß der Ausdruck »reines Blei«, wie er auch in der Folge In bezug auf die vorliegende
Erfindung verwendet werden wird, hler Im Sinne von »Felnblel« zu verstehen Ist, wie dies durch die DIN 1719
definiert Ist, das 99,985% bis 99,99 Gew.-« Blei enthält und eine Gesamtmenge von höchstens gleich 0,01% bis
0,015 Gew.-% der Elemente Ag, As, Bl, Cu, Fe, Sb, Sn und Zn enthalten kann.
Diese bekannten Legierungen der Im wesentlichen aus reinem Blei gebildeten Art mit nur einer geringen
Gesamtmenge (maximal 0,1 Gew.-«) Te, Ag und As als Legierungszusätzen haben wesentliche Vorteile wie
beispielsweise einfaches Gießen, gute mechanische Widerstandskraft und eine unbeachtllche Vergiftung der
ω negativen Platten.
geringem Antimongehalt oder frei von Antimon einer Aufladung unmittelbar nach einer tiefgreifenden Entladung
unterworfen werden, die positiven Elektroden eine Passivierung mit exzessiver Polarisation durchmachen,
die sie auf zu hohe Potentiale bringt, um eine angemessene Aufladung des Akkumulators mit einer konventlonellen
Apparatur zu gewährleisten.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung 1st es, eine verbesserte antimonfreie Bleilegierung der Art zu liefern, bei
der höchstens 0,1 Gew.-% aus den Legierungselementen Te, As und Ag besteht, was gleichzeitig ermöglicht,
eine Vergiftung der negativen Elektroden und eine exzessive Polarisatlonjyährend der Aufladung zu vermelden.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung 1st daher ein Elektrodengitter für Bleiakkumulator!!, wobei dieses
Gitter aus einer Bleilegierung besteht, die antimonfrei 1st und die drei Legierungselemente Tellur, Arsen und
Silber enthalt, die zusammen eine Höchstkonzentration von 0,1 Gew.-« dieser drei Elemente in der Legierung
haben.
Für das erfindungsgemäße Gitter wird vorgeschlagen, daß die Legierung unter anderem eins Zinnmenge von
mindestens gleich 0,1 Gew.-« der Legierung enthalt und daß der Rest dieser Legierung aus reinem Blei besteht.
Die Bedeutung der Beifügung einer geeigneten Zinnmenge In die Bleilegierung entsnrechend der vorliegenden
Erfindung wird nachstehend anhand experimenteller Ergebnisse In beispielhafter Welse dargelegt und in der
beigefügten Zeichnung veranschaulicht. Es zeigt
Fig. 1 das Potential der positiven Elektrode nach einer gegebenen Aufladungsdauer eines Bleiakkumulators
als Funktion des Zinngehaltes der das positive Elektrodengitter bildenden Legierung;
Fig. 2 die Entwicklung des Potentials der positiven Elektrode als Funktion der Zelt im Verlauf einer Aufladung
bei verschiedenen Zinngehalten der das positive Elektrodengitter bildenden Legierung.
Die nachstehende Tabelle stellt das Beladungspotential Vc (mit Bezug auf Hg/Hg2SO4 In H2SO4 bei einer
Dichte von 1,28) für positive Elektroden dar, deren Gitter aus verschiedenen Blelleglerungen mit 0,05 Gew.-«
Te; 0,03 Gew.-% As; 0,01 Gew.-« Ag und χ Gew.-* Sn gebildet sind.
X%Sn | Serie I | Seriell | Serie III |
Aufladungsberei-h | Aufladungsbereich | Aufladungsbereich | |
C/7 | 2 x C/17 | C/3 | |
(nach vollständiger Ent | (nach vollständiger Ent | (nach vollständiger Ent | |
ladung bei C/6) | ladung bei C/17) | ladung bei C/7) | |
Vc nach 3 h | Vc nach 2 h | Vc nach 2 h | |
0 | + 2062 mV | + 1980 mV | + 2212 mV |
0,02 | + 2038 mV | + 1680 mV | + 2234 mV |
0,1 | + 1626 mV | + 1360 mV | + 1793 mV |
0,37 | + 1337 mV | + 1340 mV | + 1456 mV |
0,62 | + 1277 mV | -i 1200 mV | + 1446 mV |
1,41 | + 1242 mV | + 1200 mV | + 1444 mV |
Die Tabelle zeigt das Ergebnis dreier Versuchsserien, bei denen man der gleichen Ausgangslegierung von
99,91% Pb - 0,05« Te - 0,03« As - 0,01« Ag verschiedene Mengen Zinn beigefügt hat, wobei die Menge an Te,
As und Ag In jeder der erhaltenen Gitterlegierungen gleich war.
Dann wurden die verschiedenen erhaltenen Legierungen (mit einem Gehalt von 0 bis 1,41« Sn) dazu verwendet,
durch Gießen Bleiakkumulator-Gitter herzustellen, die mit der aktiven positiven Masse versehen und mit
üblichen negativen Elektroden zusammengebaut wurden, um eine konventionelle Verbindung eines Akkumulators
mit einer positiven und zwei negativen Elektroden zu erhalten.
Dann wurden die verschiedenen zusammengebauten Akkumulatoren mit positiven Elektroden, die Gitter
aufwiesen, die aus jeder der Legierungen bestanden, Entladungs.-/Aufladungs-Zyklen unter Zyklusbedingungen
unterworfen, die die gleichen In jeder Versuchsserie waren, jedoch verschieden in den entsprechenden Serien,
wie die In der obigen Tabelle aufgezeigt ist.
Das Potential Vc In der obigen Tabelle Ist das Potential der positiven Elektrode, gemessen nach einer gegebenen
Aufladedauer, die ebenfalls In dieser Tabelle für jede der drei Serien I, II und III angegeben Ist.
Außerdem zeigt Flg. 1 der beigefügten Zeichnung drei Kurven, die die Werte dieses Potentials Vc veranschaulichen,
die für die drei in der obigen Tabelle aufgeführten Serien als Funktion des Zinngehaltes des positiven
Elektrodengitters gegeben sind.
Man kann zugeben, daß die Polarisation innerhalb angemessener Grenzen bleibt, vorausgesetzt daß das Potential
der positiven Elektrode bei der Beladung ungefähr + 150OmV (in bezug auf eine Elektrode Hg/Hg2SO4 In
H2SO4 bei einer Dichte 1,285) nicht überschreitet. Es erscheinen damit in der obigen Tabelle und in den Kurven
der FI g. 1 dargestellte Ergebnisse, die folgendes besagen:
- Eine Zufügung von Zinn unter 0,1 Gew.-« erlaubt es nicht, die Polarisation auf den angemessenen Grenzwert
von + 1500 mV zu verringern, während der Aufladungsbereich relativ hoch Hegt, beispielsweise In dem
Bereich zwischen C/7 (Serie I) oder C/3 (Serie III).
Ein Zusatz von 0,1% Zinn ermöglicht eine ausreichende Verringerung der Polarisation, wenn man bei
einem Bereich von C/8,5 (Serie II) auflädt, jedoch nicht bei Bereichen, die erheblich höher liegen.
Ein Zusatz von 0,37« Zinn ermöglicht es, die Polarisation selbst bei einem sehr hohen Aufladungsberelch
entsprechend C/3 auf angemessene Grenzen zu verringern.
Infolgedessen mußte die in dieser Legierung enthaltene Zinnmenge mindestens gleich 0,1 Gew.-« sein und
vorzugsweise bei 0,2« liegen, damit Aufladungen In höheren Bereichen bis zu C/7 ohne exzessive Polarisation
möglich sind. Dagegen muß es bei den Anwendungen, wo die Aufladung In sehr viel höheren Bereichen erforderlich
Ist, die Legierung vorzugsweise mindestens 0,3« und bis zu 0,5 Gew.-« Zinn enthalten.
aus wirtschaftlichen Gründen nicht wünschenswert.
Aus den obigen Ausführungen ergibt sich, daß eine exzessive Polarisation In all den Fallen durch Verwendung
einer Gitter-Legierung mit der erfindungsgemäßen Zusammensetzung wirksam unterdrückt werden kann,
die vorzugsweise zwischen 0,1% und 0,4 Gew.-% Zinn als Legierungselement neben einer geringen Gesamtmenge
(bis zu 0,1%) Arsen, Tellur und Silber enthalt, jedoch kein Antimon.
Es sind weiterhin Vergleichsversuche mit einer Bleilegierung durchgeführt worden, die eine relativ geringe
Menge Antimon (1,5 Gew.-96) und 0,4% As enthielt, wobei der Rest Blei war.
Aus dieser Legierung hergestellte Gitter wurden ausgeglüht (bei 240° C wahrend einer Stunde), und sie
wurden einem Härtungsvorgang unterworfen, Indem sie bei Umgebungstemperatur schnell in Wasser elngetaucht
wurden, um Ihren mechanischen Widerstand zu erhöhen, und zwar nach dem für die antlmonhaltlgen
Legierungen mit sehr geringem Antimongehalt empfohlenen Verfahren.
Diese aufgeglühten und geharteten Gitter wurden zur Herstellung positiver Elektroden eines Bleiakkumulators
verwendet, mit denen ein Zyklus bei einem Entladungsbereich C/7 und einem Aufladungsbereich C/6 verwirklicht
wurde.
is Mit dieser ausgeglühten und geharteten Antimonlegierung erhöhte sich das Potential der Beladung nach zwei
Stunden Beladung auf +1839 mV (in bezug auf Hg2SO4 in H2SO4 bei einer Dichte 1,28S), was wesentlich oberhalb
der obersten Grenze von ungefähr + ISOO mV einer angemessenen Polarisation Hegt.
Daraus Ist ersichtlich, daß die Legierung entsprechend der vorliegenden Erfindung, deren Zusammensetzung
kein Antimon, sondern nur eine sehr geringe Gesamtmenge (maximal 0,1 Gew.-96) von Te, As und Ag enthalt
und nur ungefähr 0,1% bis 0,4 Gew.-% Zinn aufweist, die Nachtelle der antlmonhaltlgen Legierungen des Bleis
wirksam vermeldet und gleichzeitig die Nachteile der Polarisation der positiven Elektroden bei der Ladung eines
Bleiakkumulators vermeldet. Flg. 2 der beigefügten Zeichnungen veranschaulicht die Gesamtheit experimenteller
Polarisationskurven, die den Einfluß der Zufügung verschiedener Zinnmengen in die Zusammensetzung der
erfindungsgemäßen Gitter-Legierung auf der Entwicklung des Potentials der positiven Elektrode aufzeigen, die
in einem gegebenen Bereich der Aufladung unterworfen 1st.
Die Zusammensetzung der verwendeten Legierungen zur Herstellung positiver Elektrodengitter, die diese In
Fig. 2 aufgezeigten Polarisationskurven ergaben, umfaßte in allen Fallen: 0,05% Te; 0,03% As und 0,01 Gew.-%
Ag. Diese Elektroden waren Im wesentlichen Identisch mit Ausnahme der in der Gitterlegierung enthaltenen
Zinnmenge, d. h.
0 % Sn in Kurve A
0,01% Sn In Kurve B
0,1 % Sn In Kurve C
0,37% Sn In Kurve D
0,62% Sn In Kurve E
0,01% Sn In Kurve B
0,1 % Sn In Kurve C
0,37% Sn In Kurve D
0,62% Sn In Kurve E
Wie sich aus FI g. 2 der Zeichnung ergibt, wurden die Polarisationskurven der positiven Elektroden im Laufe
einer Aufladung in etwa 6,5 Stunden beispielsweise bei einem nur als Beispiel ausgewählten Aufladebereich von
etwa C/6 gemessen. In jedem Versuch folgte diese Aufladung unmittelbar auf eine völlige in einem Bereich von
ungefähr C/7 durchgeführte Entladung.
Im Fall der Kurve A einerseits, wo die Zusammensetzung der Gltterleglerung kein Zinn enthielt, steigt das
positive Elektrodenpotential, das aufgeladen wird, schnell auf einen Wert über + 2000 mV an (In bezug auf
HgZHg2SO4), und man beobachtet eine sehr starke Polarisation wahrend eines größeren Teils des Aufladungs-Zeitraum.
In gleicher Welse wurde In dem Fall der Kurve B, wo nur 0,01% Zinn in der Zusammensetzung der Gitterlegierung
enthalten waren, wahrend eines größeren Teils des Aufladungszeitraums eine sehr wesentliche Polarisation
beobachtet, obwohl das Maximum oberhalb +200OmV in der Kurve B einen sehr viel ausgeprägteren
Höhepunkt als In der Kurve A bildet.
so Andererseits liegen die Polarisationskurven C bis E wesentlich unter den Kurven A und B und weisen nur
einen schrittweisen Anstieg des gemessenen Polarisationspotentials auf, das bis zum Ende des Aufladungszeltraums
unterhalb von +1500 mV bleibt.
Infolgedessen zeigen diese Kurven C bis E die ganz wesentliche Verringerung auf, die man bei der Polarisation
der positiven Elektrode erreichen kann, wenn die Zusammensetzung der positiven Gltterleglerung einen .
Anteil an Zinn aufweist, der In der Gabelung zwischen 0,1 und 0,62 Gew.-% liegt.
Aus diesen Ausführungen ergibt sich, daß die Zusammensetzung der den Gegenstand der vorliegenden Erfindung
bildenden Bleilegierung mindestens 0,1 Gew.-% Zinn enthalten muß, um eine zufriedenstellende Verringerung
des Polarisatlonspotentials zu gewahrleisten, obwohl die in dieser Legierung enthaltene Zinnmenge notfalls
über 0,1 gesteigert werden kann, um zu gewahrleisten, daß das Polarisationspotential während der Aufladung
*o der positiven Elektroden in allen Fällen ausreichend niedrig liegt und Insbesondere, wenn schnellere als die In
der obigen Tabelle aufgezeigten Aufladungen stattfinden sollen.
65,
Claims (2)
1. Elektrodengitter für Bleiakkumulatoren, wobei dieses Gitter aus einer Bleilegierung besteht, die antlmonfrel
1st und die drei Legierungselemente Tellur, Arsen und Silber enthält, die zusammen eine Gesamt-
konzentration von höchstens 0,1 Gew.-« dieser drei Elemente In der Legierung haben, dadurch gekennzeichnet,
daß die Legierung unter anderem eine Zlmunenge von mindestens gleich 0,1 Gew.-* der Legierung
enthält und daß der Rest dieser Legierung aus reinem Blei besteht.
2. Gitter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Zinnmenge enthält, die zwischen 0,3 und
0,5 Gew.-* der Legierung, aus der es besteht, liegt.
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Representative=s name: MUELLER-BOERNER, R., DIPL.-ING., 1000 BERLIN WEY, |
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