DE2657083A1 - Verbund-zwischenschicht fuer das diffusionsbinden - Google Patents

Verbund-zwischenschicht fuer das diffusionsbinden

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Description

Verbund-Zwischenschicht für das Diffusionsbinden
Die Erfindung bezieht sich allgemein auf das Diffusionsbinden, insbesondere der Superlegierungen, die beim Vorgang des Verbindens von einer vorübergehend flüssigen Phase Gebrauch machen.
Das Diffusionsbinden bei vorübergehend flüssiger Phase hat sich als eine sehr brauchbare Methode zur Herstellung qualitativ hochwertiger Diffusionsbindungen bei Hochtemperaipur-Superlegierungen erwiesen, wie sie beispielsweise bei der Herstellung von Gasturbinentriebwerksteilen verwendet werden.
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Ein solches Verbinden ist im einzelnen in der US-PS 3 678 570 beschrieben.
Superlegierungen sind anerkanntermaßen solche Legierungen, die, auf Nickel, Kobalt oder Eisen oder gewissen Kombinationen hiervon basierend, gute Hochtemperaturfestigkeit und Oxydationsbeständigkeit in Umgebungen, wie sie z.B. in Gasturbinentrieb-, werken auftreten, aufweisen. Gewöhnlich enthalten diese Legierungen auch beträchtliche Mengen an Chrom und anderen Elementen, wie z.B. Aluminium, Titan und die refraktären Metalle.
Häufig sollen bestimmte Gasturbinentriebwerksteile durch Verbinden leicht herstellbarer Segmente zu den gewünschten Strukturen hergestellt werden. Die beschränkte Schweißbarkeit vieler dieser Superlegierungen hat' jedoch der Anwendbarkeit herkömmlicher Verbindungstechniken, wie z.B. das Schmelzschweißen, bei der Herstellung von Bauteilen enge Grenzen gesetzt. Weiter sind viele Bauteile wegen ihrer Formgebung für die Anwendung des SchmelzSchweißens einfach ungeeignet. Löten findet, obwohl es eine Reihe von Vorteilengegenüber dem Schmelzschweißen bietet, aufgrund der mit den verhältnismäßig geringen Festigkeiten und niederen Schmelzpunkten typischer Lotverbindungen verbundenen Nachteile sehr beschränkte Anwendung.
Die verhältnismäßige Einfachheit und Reproduzierbarkeit der Technik des Diffusionsbindens mit vorübergehend flüssiger Phase bei der Herstellung qualitativ hochwertiger Bindungen in empfindlichen Bauteilen hat zu einer beträchtlichen Anwendung dieser Technik geführt. Dies gilt insbesondere für die Gasturbinentriebwerksindustrie, wenn auch die hier beschriebene Erfindung offensichtlich nicht hierauf beschränkt ist.
Ein entscheidendes Element bei der Technik des Diffusionsbindens mit vorübergehend flüssiger Phase liegt darin, zwischen den zu verbindenden Oberflächen eine dünne Legierungs-
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zwischenschicht vorzusehen. Diese Zwischenschicht schmilzt bei einer Temperatur unter der Schmelztemperatur der zu verbindenden Materialien und erstarrt durch Diffusion bei der Temperatur des Verbindens unter Ausbildung einer Bindung. Die Zusammensetzung der Zwischenschicht sollte bevorzugt auf die zu verbindenden Legierungen zugeschnitten sein, insbesondere im Hinblick auf das Vorliegen solcher Elemente, deren Gegenwart im Bereich der endgültigen Bindung erforderlich ist und deren Diffusionsgeschwindigkeiten des festen Zustands gering sind. Es ist auch wünschenswert, von der Legierung der Zwischenschicht solche Elemente auszuschließen, die den Vorgang des Verbindens oder die Qualität der fertigen Verbindung nachteilig beeinflussen könnten. Ein Schmelzpunkterniedriger (gewöhnlich Bor) wird zur Herabsetzung des Schmelzpunkts der Zwischenschicht auf den gewünschten Wert zugesetzt.
Da die Menge des Schmelzpunkterniedrigers (Bor), die einer Zwischenschicht zugesetzt wird, um sie bei der Temperatur des Verbindens ausreichend schmelzen zu lassen, sie auch extrem brüchig und damit in homogener Form unwalzbar macht, wurden andere Methoden der Anwendung solcher Zwischenschichten vorgeschlagen.
Eine Art, Legierungsbestandteile der Zwischenschicht zwischen die genau zusammenpassenden Oberflächen zu bekommen, erfolgt durch Verwendung einer dünnen, duktilen Folie der in der US-PS 3 753 794 beschriebenen Art. Duktile Zwischenschichtfolie, wie sie in dieser Druckschrift beschrieben ist, wird durch Walzen des Mittels für die Zwischenschicht (ohne Bor) zu einer Folie der gewünschten Dicke und nachfolgenden Zusatz von Bor zu den Folienoberflächen durch ein Borierungsverfahren hergestellt. Nach einem weiteren Verfahren wird eine Zwischenschichtszusammensetzung als Platte oder Überzug (borhaltig) auf einer oder mehreren der genau zusammenpassenden Oberflächen selbst vorgelegt. Wie zuvor erwähnt, ist es im allgemeinen wichtig, daß am Ende des Diffusionsbindungsvorgangs die Zusammensetzung durch
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die Verbindungsfläche hindurch jene Elemente aufweist, deren Anwesenheit für optimale Festigkeit vorteilhaft ist- Im Falle einiger der Elemente, deren Diffusionsgeschwindigkeiten im festen Zustand gering sind, ist es wünschenswert, diese Elemente zwischen den zu verbindenden Oberflächen so vorzusehen, daß man sich nicht allein auf die Diffusion vom Ausgangsmetall her verlassen muß. Dies gilt insbesondere für den Fall des Verbindens von Zwischenräumen erheblicher Breite aufgrund des verlängerten Bindungszyklus, der für die Diffusion über den größeren Abstand hinweg erforderlich wäre.
Gelegentlich ist es nicht möglich, alle gewünschten Komponenten in einer einzigen homogenen Zwischenschichtfolie (vor der Borierung) vorzulegen, und zwar aus verschiedenen Gründen. Grundsätzlich wären solche komplexen Legierungen entweder physikalisch unmöglich zu der erforderlichen dünnen Folie walzbar oder wurden bei der Temperatur des Verbindens nicht ausreichend schmelzen.
Die Erfindung führt zu einer Zwischenschichtlegierung in Form einer dünnen, lamellen- oder blätterförmigen Verbundstruk.tur, die zwischen den zu verbindenden Oberflächen angeordnet ist. Dieser Verbund weist eine Einzelfolie einer bestimmten Zusammensetzung in Kombination mit einer oder mehreren weiteren Folien ebenfalls bestimmter Zusammensetzung und/oder eine oder mehrere direkt abgeschiedene Metallschichten auf einer der Folien oder den zu verbindenden Oberflächen auf. Die Mengen, und jeweiligen Zusammensetzungen der einzelnen Lamellenstrukturen sind so, daß die Gesamtzusammensetzung des Verbunds der gewünschten Zwischenschicht-Zusammensetzung entspricht.
In der folgenden Beschreibung sind alle Zusammensetzungen in Gewichtsprozent angegeben, sofern nicht anders angegeben.
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Bei der Technik zum Verbinden mit vorübergehend flüssiger Phase wird von einer Zwischenschicht zwischen den zu verbindenden Gegenständen Gebrauch gemacht, die einen Schmelzpunkterniedriger in einer Legierung enthält, idealerweise ähnlich den zu verbindenden Legierungen. Bestimmte in der zu verbindenden Legierung enthaltene Elemente sind von der Zwischenschicht ausgeschlossen, um die Bildung brüchiger, schwer zu eliminierender Phasen in der Bindung zu vermeiden. Auch ist ein Schmelzpunkterniedriger, der einen hohen Diffusionskoeffizienten in der die zu verbindenden Gegenstände ausmachenden Legierung aufweist, erforderlich, so daß, nachdem die Verbindungsstelle über den Schmelzpunkt der Zwischenschicht erhitzt ist, isotherme Erstarrung in dem Maße eintritt, wie die Konzentration des Schmelzpunkterniedrigers in der Zwischenschicht durch Diffusion in die zu verbindenden Gegenstände abnimmt.
Um geeignete Bindung zu gewährleisten und die Gesamtmenge an Schmelzpunkterniedriger in der fertigen Verbindung auf ein Minimum zu drücken, sind gleichförmige Zwischenschichten erforderlich, und diese werden am vorteilhaftesten durch Walzen zu Folienform hergestellt. Die derzeitige Industriepraxis geht dahin, die Zwischenschicht ohne Schmelzpunkterniedriger herzustellen und anschließend den Schmelzpunkterniedriger (gewöhnlich Bor) den Folienoberflächen nach einem Diffusionsverfahren (Borieren) zuzusetzen. Vorzugsweise ist die Zusammensetzung der Zwischenschicht den zu verbindenden Legierungen so ähnlich wie möglich (ausgenommen der Schmelzpunkterniedriger), so daß die fertige Bindung dem Stamm-Metall so ähnlich wie möglich ist. Unglücklicherweise treten in einigen Fällen Schwierigkeiten bei der Herstellung von Zwischenschichten zum Verbinden hochfester Superlegierungen auf, da bestimmte Kombinationen von Legierungsbestandteilen reagieren und die Duktilität und Herstellbarkeit bzw. Verarbeitbarkeit des Materials der Zwischenschicht stark beeinträchtigen.
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Die Mehrzahl der Superlegierungen auf Nickelbasis enthält γ'-Phase als verstärkende Komponente, die eine intermetallische Phase zwischen Aluminium und Nickel mit der näherungsweisen Formel Ni3Al darstellt (häufig ist Aluminium teilweise durch Titan ersetzt). Viele Superlegierungen enthalten Aluminium in Mengen oberhalb 5 %, und es wäre wünschenswert, Zwischenschichten mit Aluminiumgehalten von 5 % (und darüber) herzustellen. 4 % sind im allgemeinen die obere Grenze für die Herstellung homogener Zwischenschichten komplexer Legierungen durch Walzen, und die Herstellung ist leichter und problemloser, wenn der Aluminiumgehalt auf etwa 2 % begrenzt ist. Jede Abweichung der Zusammensetzung der Zwischenschicht (mit Ausnahme des Schmelzpunkterniedrigers) von den zu verbindenden Legierungen kann durch verlängerte Wärmediffusionsbehandlungen ausgeglichen werden,dies ist aber nicht wünschenswert, insbesondere bei den dickeren Zwischenschichten. Auch hebt Aluminium den Schmelzpunkt der Zwischenschicht auf einen Wert an, bei dem die Zwischenschicht nicht mehr zum Verbinden bestimmter Legierungen verwendet werden könnte. So wäre es sowohl unter einem technischen Gesichtspunkt als auch vom Herstellungsstandpunkt aus wünschenswert, Zwischenschichten herstellen zu können, die verhältnismäßig hohe Aluminiumgehalte aufweisen, jedoch ohne die Nachteile, die Folie schwer walzbar zu'machen oder den Schmelzpunkt übermäßig anzuheben.
Ein ähnliches Problem tritt bei einer Kombination von Kohlenstoff mit Carbid-Bildnern, wie z.B. Hafnium, Chrom, Tantal, Niob, Titan, Zirkon, Wolfram usw. auf, die mit Kohlenstoff brüchige Carbide zu bilden vermögen. Nach derzeitiger Praxis wird der Prozentsatz dieser Zusatzelemente in der Zwischenschicht begrenzt, natürlich könnten aber die Verbindungen der Zusammensetzung des Stamm-Metalls enger angenähert werden, wenn größere Mengen dieser Elemente in die Zwischenschicht eingebracht werden könnten.
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Die Erfindung beruht auf der Herstellung einer Zwischenschicht in Lamellen- oder Blattform. Jedes dieser Blätter oder Teile der Zwischenschicht unterscheidet sich chemisch erheblich von den benachbarten Blättern. Die in Folienform vorliegenden Blätter sind frei von solchen Kombinationen von Elementen, die zu brüchigen Phasen und anderen Problemen führen, daher ist das Zwischenschicht-Blattmaterial verhältnismäßig duktil und kann durch Walzen hergestellt werden. Die Gesamtzusammensetzung der Zwischenschicht (außer dem Schmelzpunkterniedriger) wird so eingestellt, daß sie nahe bei der Zusammensetzung der zu verbindenden Materialien liegt.
Dieses Konzept kann auf verschiedene Weise verwirklicht werden, beispielsweise auf folgende:
A. Verwendung von zwei oder mehr durch Walzen hergestellten Folien, wobei benachbarte Folien unterschiedliche chemische Zusammensetzungen aufweisen. Diese Folien können in Sandwichform zu einer Zwischenschicht der gewünschten Dicke übereinander angeordnet sein. Selbst wenn nur 2 verschiedene Zusammensetzungen zur Erzielung der gewünschten chemischen Zusammensetzung der Zwischenschicht erforderlich sind, kann es wünschenswert sein, mehrere Sätze dieser zwei Folien zu verwenden, um die Diffusionsentfernungen zu reduzieren und den Verbindungszyklus, die zur Erzielung einer homogenen Verbindung erforderliche Zeit, zu verkürzen, besonders, wenn eine dicke Zwischenschicht erwünscht ist.
B. Verwendung einer Zwischenschicht, wie unter A. beschrieben, wobei die getrennten duktilen Folien z.B. durch gemeinsames Walzen miteinander verbunden worden sind, um ein lamellen- oder blattarti-
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ges Zwischenschichtmaterial zu gewinnen.
C. Verwendung wenigstens einer gewalzten, duktilen Zwischenschichtfolie in Kombination mit wenigstens einer direkt auf wenigstens einer der zu verbindenden Oberflächen abgeschiedenen Schicht. Die Schicht ist gewöhnlich metallisch, kann aber nicht-metallische Elemente, wie z.B. Bor, enthalten. Ein Beispiel hierfür wäre ein solches, bei dem die Reaktion von Chrom und Kohlenstoff ein Problem ist; in diesem Falle kann eine Chromschicht direkt auf die zu verbindenden Oberflächen (galvanisch, durch Abscheidung aus der Gasphase usw.) mit einer formbearbeiteten duktilen, kohlenstoffhaltigen Zwischenschichtfolie aufgebracht werden. Eine solche direkt abgeschiedene Schicht braucht nicht so duktil zu sein wie die darunter liegende Folie, vorausgesetzt, daß die direkt abgeschiedene Schicht ausreichend haftet. Das heißt, wenn die Verbundzwischenschicht deformiert würde, würde eine Rißbildung der Oberflächenschicht nicht schaden , so lange die Oberflächenschicht nicht von der Oberfläche der Zwischenschicht abblättert.
D. Verwendung einer oder mehrerer duktiler, gewalzter Zwischenschichten mit einer direkt aufgebrachten Schicht auf wenigstens einer Oberfläche der gewalzten Zwischenschicht. Die Schicht ist gewöhnlich metallisch, kann aber nicht-metallische Elemente, wie z.B. Bor, enthalten. Beispielsweise könnte eine Nickel-Bor-Legierung auf den beiden Oberflächen der Zwischenschicht stromlos aufgebracht werden, und die Zwischenschicht könnte eine (duktile) Nickel-Chrom-Aluminium-Legierung sein. Hinsichtlich der Duktilität der Oberflächenschichten gelten für diese Ausführungsform die gleichen Bemerkungen wie oben.
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Bei den vorstehenden Methoden würde Bor normalerweise als Schmelzpunkterniedriger verwendet, obgleich weitere Erniedriger verwendet werden könnten. Das Bor könnte durch herkömmliche Borierung, durch Abscheidung aus der Dampf- oder Gasphase, entweder als reines Bor oder als Bor-Metall-Gemisch, oder stromlos, z.B. als Nickel-Bor-Legierung oder Nickel-Kobalt-Bor-Legierung, zur Anwendung gelangen. Zu weiteren Elementen gehört Aluminium, das für die Ausscheidungsverfestigung erwünscht und in reiner Form, als Teil einerduktilen Legierung oder nach verschiedenen Abscheidungsmethoden aus der Dampf- oder Gasphase eingebracht werden kann. Chrom ist wünschenswert, da es den Schmelzpunkt einiger Legierungs-Zwischenschichten senkt und die Oxydations- und Korrosionsfestigkeit im Bereich der Verbindung erhöht; Chrom kann als Teil einer duktilen Legierung, galvanisch oder durch Abscheidung aus der Dampf- oder Gasphase zugeführt werden. Verschiedene refraktäre Elemente, wie z.B. W und Mo, und Carbid-Bildner, wie z.B. Zr und Hf, sind für hohe Festigkeit und Kriechfestigkeit wünschenswert; auch diese Materialien können als Teil einer duktilen Legierung oder galvanisch und/oder durch Abscheidung aus der Dampf- oder Gasphase angewandt werden. Im allgemeinen sind diese Elemente (mit Ausnahme von Bor) praktisch in der gleichen Konzentration wie in der Basislegierung erwünscht, und den Schmelzpunkt beeinflussende Zusätze würden ausreichend verwendet, um den Schmelzpunkt wunschgemäß zu senken.
Eine weitere zu erörternde Ausführungsform ist die, bei d|er nicht alle Teile der Zwischenschicht schmelzen. Z.B. sind! die refraktären Metalle, wie z.B. Wolfram, in vielen Superlegierungen zugegen und wären auch in der Zwischenschicht wünschenswert, aber weil sie auf den Schmelzpunkt der Zwischenschicht erhöhend wirken, ist es wünschenswert, daß das Verbinden bei tiefer Temperatur erfolgt, so daß in den zu verbindenden Gegenständen metallurgische Veränderungen nur minimal eintreten. Würde eine dreiteilige Zwischenschicht verwendet, wobei die mittlere Legierungszwischenschicht Wolfram enthielte und die äußeren Teile aus einer Ni-15% Cr-3,5% B-Legierung (Schmelzpunkt 10540C)
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hergestellt ist, könnte das Verbinden bei vorübergehend flüssiger Phase bei einer Temperatur erfolgen, die gerade ein wenig über 1054 C läge. Die wolframfreien Teile der Zwischenschicht würden bei dieser Temperatur schmelzen, und obgleich die wolframhaltige nicht schmelzen würde, würde sie teilweise von den geschmolzenen Schichten gelöst und eine befriedigende Verbindung ermöglichen. Würde jedoch eine einzige Zwischenschicht, die das gesamte Wolfram enthielte, verwendet, wäre die erforderliche Verfahrenstemperatur wesentlich höher.
Bei einer weiteren, ähnlichen Ausführungsform werden Zwischenschichten für das Verbinden bei großem Abstand hergestellt, wobei eine lamellen- oder blattartige Zwischenschicht verwendet wird, um Elemente wie Aluminium, Titan, Kohlenstoff und die refraktären Metalle innerhalb des Bereichs der Verbindung vorzulegen, so daß homogene Verbindungen bei nur kurzen Diffusionszeiten aufgebaut werden können. Beispielsweise kann eine der Komponenten der Zwischenschicht eine Zusammensetzung nahe der des Stamm-Metalls haben.
Wenngleich die Erfindung unter Bezug auf eine bevorzugte Ausführungsform dargestellt und beschrieben wurde, vermag doch der Fachmann zahlreiche Abänderungen und Weglassungen in Form und Einzelheiten vorzunehmen, ohne den Bereich der Erfindung zu verlassen.
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Claims (11)

  1. Patentansprüche
    Duktile Zwischenschicht für das Verbinden von Metallgegenständen bei vorübergehend flüssiger Phase mit einem Gehalt beträchtlicher Mengen an Schmelzpunkterniedriger(η), dadurch gekennzeichnet, daß die Zwischenschicht mehrere Lamellen oder Blätter aufweist, die jeweils für sich von Kombinationen von Elementen frei sind, die brüchige Phasen bilden, wobei die Gesamtzusammensetzung der Zwischenschicht (mit Ausnahme des Schmelzpunkterniedrigers) der Zusammensetzung der zu verbindenden Gegenstände ähnlich ist.
  2. 2. Zwischenschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß kein einzelnes Blatt brüchige γ'-Phase in einer zur Beeinträchtigung der Herstellbarkeit ausreichenden Menge enthält. ■
  3. 3. Zwischenschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß kein einzelnes Blatt wesentliche Mengen sowohl an Kohlenstoff als auch einem Material der Gruppe Hafnium, Chrom, Tantal, Niob, Titan, Zirkon und/oder Wolfram enthält.
  4. 4. Zwischenschicht nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Blätter zu einer einheitlichen Zwischenschicht miteinander verbunden sind.
  5. 5. Zwischenschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens eines der Blätter bei einer Temperatur schmilzt, die tiefer ist als die Schmelztemperatur einer entsprechenden Legierung der Gesamtzusammensetzung der blattartigen Zwischenschicht.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung der duktilen Zwischenschicht gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekenp-
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    zeichnet, daß mehrere duktile Blätter einer Gesamtzusammensetzung, die der der zu verbindenden Gegenstände (mit Aufnahme des Schmelzpunkterniedrigers) ähnlich ist, durch gemeinsames Walzen zu einer einheitlichen duktilen Zwischenschicht verbunden werden.
  7. 7. Verfahren zur Herstellung der duktilen Zwischenschicht gemäß Anspruch 1, die Schmelzpunkterniedriger und Kombinationen von brüchige Phasen bildenden Elementen enthält, dadurch gekennzeichnet, daß auf einem duktilen, blattartigen Substrat, dessen einzelne duktile Blätter von solchen Kombinationen von Elementen, die erhebliche Mengen an brüchigen Phasen bilden, frei sind, wenigstens ein fest haftender überzug auf der Substratoberfläche abgeschieden wird.
  8. 8. Verfahren zum Verbinden von Metallgegenständen unter Anwendung des Verbindens mit vorübergehend flüssiger Phase mit Hilfe der Schmelzpunkterniedriger enthaltenden Zwischenschichten gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß
    a) wenigstens ein Überzug auf den zu verbindenden Ober-• flächen abgeschieden,
    b) eine duktile Zwischenschicht, deren Zusammensetzung von der des Überzugs und der Gesamtzusammensetzung der Zwischenschicht verschieden ist, gebildet wird, wobei der Überzug (mit Ausnahme des Schmelzpunkterniedrigers) in seiner Zusammensetzung der der zu verbindenden Gegenstände gleicht,
    c) die Zwischenschicht zwischen die überzogenen, zu verbindenden Oberflächen gebracht wird und die zu verbindenden Oberflächen in engem Kontakt gehalten werden,
    d) die zu verbindenden Gegenstände und die Zwischenschicht auf eine Temperatur über dem Schmelzpunkt der
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    .3.
    Zwischenschicht, aber unter dem Schmelzpunkt d(er zu verbindenden Gegenstände erhitzt werden unq|
    e) die zu verbindenden Gegenstände auf im wesentlichen konstanter Temperatur gehalten werden, bis durch das Wegdiffundieren des Schmelzpunkterniedrigers von der Verbindungsstelle Erstarrung eintritt.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung galvanisch erfolgt.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung stromlos erfolgt.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung aus der Dampf- oder Gasphase erfolgt.
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