DE2654909A1 - Verfahren zur beseitigung von verschmutzungen des wassers durch erdoelprodukte - Google Patents
Verfahren zur beseitigung von verschmutzungen des wassers durch erdoelprodukteInfo
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Description
Verfahren zur Beseitigung von Verschmutzungen des Wassers
durch Erdölprodukte.
Hie Verschmutzung von Gewässern, die Süß- oder Seewasser
führen, durch Rohöl oder daraus gewonnene Produkte stellt bekanntlich zur Zeit ein Problem von zunehmender Bedeutung dar.
Die Erfindung, die einen Beitrag zur lösung dieses Problems
bringt, betrifft ein Verfahren zur Beseitigung derartiger Verschmutzungen von Küsten oder Süß- oder Seewasser führenden Gewässern
unter Mitwirkung von Mikroorganismen. Aufgabe der Erfindung
ist es vor allem, das Wachstum von natürlich vorkommenden oder absichtlich eingeführten Mikroorganismen zu fördern, die fähig
sind, Kohlenwasserstoffe und insbesondere Rohöl oder Rohölprodukte zu oxydieren.
In der eigenen Patentanmeldung P 24 17 431 (Anmeldedatum
10.4.1974) wurde die Herstellung und Verwendung von Gemischen auf der Basis von schwer in Wasser löslichen Salzen beansprucht,
die durch ein Paraffinierungsverfahren lipophil und schwimmfähig gemacht worden waren; die erwähnten Salze enthalten Stickstoff
und Phosphor in einer Form, die von in Wasser vorkommenden und zur Verdauung von Kohlenwasserstoffen fähigen Mikroorganismen
assimiliert werden können.
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In Weiterentwicklung dieser früheren Erkenntnisse wurde
nun ein Verfahren gefunden, das darin "besteht, daß man die Gemische
auf der Basis von schwer in Wasser löslichen Salzen, insbesondere das paraffinierte Magnesium- und Aramoniumphosphat,
mit Verbindungen integriert, die von sich aus lipophil sind und im Wasser schwimmen oder denen diese Eigenschaften durch
Paraffinierung verliehen worden sind und die langsam freiwerdenden Stickstoff enthalten, der durch Mikroorganismen assimiliert
werden kann. Hierdurch erhält man günstigere Verhältnisse zwischen Phosphor und Stickstoff einerseits und Öl andererseits, so daß
man unter wesentlicher Einsparung von Magnesium und Ammonium eine "besonders günstige biologische Zersetzung erreichen kann.
Die Verbindungen, die sich für diese Zwecke am besten eignen, gehören zur Klasse der Harnstoffderivate von Aldehyden,
die leicht herzustellen sind,* wenn die betreffenden Aldehyde vier oder mehr Kohlenstoffatome enthalten, sind die Ureide außerdem
schwimmfähig und lipophil.
Ein weiterer besonders wichtiger Aspekt des erfindungsgemäßen Verfahren ist die Tatsache, daß die Verwendung von Stoffen mit
geringem spezifischem Gewicht in den langsam ITährstoffe abgebenden
Aufbereitungen eine beträchtliche Verringerung des Paraffinanteiles
ermöglicht.
Paraffine wirken in diesem Pail als Klebstoffe und lipophile
Mittel, wobei die Schwimmfähigkeit durch die Anteile von geringem spezifischen Gewicht bewirkt wird. Als Stoffe mit geringem spezifischem
Gewicht können die folgenden verwendet werden: Korkgranulate oder Korkstaub, Sägemehl, Maiskolbenstaub oder -schrot oder
expandierte Silikate, wie Bimsstein, expandierter Riolit, Vermiculit und dgl. Verwendet man Harnstoffderivate von höheren
Aldehyden, so ersetzen diese sowohl die Paraffine wie die Stoffe " mit geringem spezifischem Gewicht, um so mehr als sie es aufgrund
ihrer physikalischen Eigenschaften ermöglichen, die schwer löslichen
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Phosphate, wie Magnesium- und Ammoniumphosphat, Calciumphosphat
und dgl. , zu überziehen, so daß man ein schwimmfähiges und lipophiles Granulat erhält.
Die beim erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Substanzen
können beliebig lang gelagert werden, haben keinerlei toxische Eigenschaften und können leicht zum Yerwendungsort befördert
werden. Sie lassen sich besonders leicht auf die verschmutzten Flächen aufsprühen, so daß die Verschmutzung durch Kohlenwasserstoffe
und Rohöl innerhalb kurzer Zeit zerstört werden können.
Ein wesentlicher Vorteil des,vorliegenden Verfahrens besteht
darin, daß die verwendeten Nährmittel den natürlichen biologischen Zersetzungsprozeß der Verschmutzungen beschleunigen, ohne das
ökologische Gleichgewicht zu stören. Wenn die Mittel ihren Dienst getan haben bleibt keinerlei Rückstand und im Pail von porösen
Körpern sind die Rückstände lediglich Mineralien, die auch schon in der natürlichen Umgebung·existieren.
Ein weiterer Vorteil bei dem auf biologischer Zersetzung
beruhenden erfindungsgemäßen Verfahren wird dadurch erreicht, daß man nichtionische Dispergiermittel verwendet. Die letzteren
entfalten eine Wirkung, die hinsichtlich der Wirkung der Nährstoffe synergistisch ist, umsomehr als sie die gleichmäßige
Verteilung der Nährstoffe, die in den oben erwähnten Aufbereitungen in der Ölphase enthalten sind, verbessern. Es wurde
außerdem festgestellt, daß in einigen wenigen Fällen die biologische Zersetzung dadurch verbessert werden kann, daß man den
oben erwähnten Aufbereitungen durch Gefriertrocknung konservierte Mikroorganismen zusetzt, die die Fähigkeit haben Kohlenwasserstoffe
zu oxydieren.
Die folgenden Beispiele, die keinen einschränkenden Sinn besitzen, dienen zur näheren Erläuterung der Erfindung.
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Beispiel 1 · <#.
Ια 500 τηΐ - Kolben mit eingeschliffenen Glasstopf en, die
je 200 ml nichtsterilisiertes Seewasser (entnommen in der Nähe
von Ostia, Rom) zusammen mit 100 ml "BASRA"-Rohöl enthielten, wurden 5 mg eines Granulates von Magnesium-Ammoniumphosphat
(MgNH^jPO^.öE^O), das vorher paraffiniert worden war, zusammen mit
12 mg 1-TJreido-1-hydroxy-3-methyrbutan, eingebracht (die Paraffinierung
erfolgte mit Hilfe des in der oben erwähnten Patentanmeldung beschriebenen Verfahrens^
Die Kolben wurden bei 25°C unter gelindem Rühren (100 Umdr/min,
mit einer Exzentrizität von 5 cm) incubiert. Bei Beginn und jeweils im Abstand von 6 lagen wurde das noch vorhandene Rohöl durch
Extraktion mit CGI, auf/folgende Weise bestimmt: In die Kolben
wurden 2,5 ml 0,5 η HCl, 50 ml CCl. und 4 bis 5 g Glaskugeleheη
mit einem Durchmesser von etwa 0,5 mm eingebracht. Die luftdicht
verschlossenen Kolben wurden 15 Minuten lang auf einer Schütteleinrichtung mit etwa 500 Umdr./min. ■ geschüttelt. Dann wurde eine
Probe aus der organischen Phase über wasserfreies' Fatriumsulphat
filtriert und nach dem in "Revue de !'Institut Eran^ais du
Petrole", 9, 419 (1966) beschriebenen Verfahren analysiert.
Zum Vergleich standen einige Kolben bereit, die nur Seewasser und Rohöl, jedoch keine Nährsalze enthielten.
Die Resultate gehen aus Fig. 1 hervor, bei der auf der Ordinate das jeweils noch vorhandene Rohöl in Prozent und auf
der Abszisse die Zeit in Tageilauf getragen sind. Kurve 1 entspricht
den Vergleichsversuchen und Kurve 2 zeigt das gleiche Material bei erfindungsgemäßer Behandlung.
12,2 g Magnesium-Amraoniumphosphat (MgIfH^PO ^. 6H2O), 11,6 g
Crotonylidendiharnstoff und 50 g expandierter Riolit wurden in
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— * —
Λ-
500 ml einer lösung τοη 20 g Paraffinwachs (Schmelzbereich·
58-6O0C) in normalem Pentan aufgeschlämmt, worauf das lösungsmittel
unter Vakuum abgetrieben wurde.
Nun wurden 2 Gruppen von 500 ml-Kolben gemäß Beispiel 1
mit je 200 ml Seewasser und 100 mg Rohöl beschickt. Der ersten
Gruppe wurden je 18 mg eines wie oben erhaltenen Granulates zugefügt.
Die zweite Kolbengruppe diente als Vergleich (Seewasser und Rohöl). Die Kolben wurden gemäß Beispiel 1 incubiert, worauf die
Ölphase extrahiert wurde.
Die Resultate gehen aus Pig.2 hervor, worin die Ordinate
die jeweils vorhandene Rohölmenge in Prozent angibt, während " auf der Abszisse die Zeit in Tagen aufgetragen ist.
Die Kurve 1 bezieht sich auf den Vergleichsstandard und die Kurve 2 auf das gleiche Material, behandelt gemäß Beispiel
4-0 g Magnesium-Aramoniuraphosphat (MgEE^PO//. 6H2O) und 20g
Korkstaub wurden in 2 Liter einer Lösung von 2 g Paraffinwachs
(Schmelzbereich 58 -60 G) in normalem Pentan aufgeschlämmt
unddas Lösungsmittel gemäß Beispiel 2 abgedampft.
Zu drei Gruppen von 500ml-Kolben die, wie in Beispiel 1,
je 200 ml Seewasser und 100 ml "BASRA"-Rohöl enthielten, wurden
hinzugefügt; 1.) 62 mg eines wie oben bereiteten Granulates und 5 mg Emulgator (2,2'-Hydroxydiäthylolamid); 2.) das gleiche wie
unter 1, jedoch ohne Emulgator; 3.) eine Vergleichs-Standardmischung
(Seewasser und Rohöl).
Die Kolben wurden gemäß Beispiel 1 incubiert, worauf die Ölphase wie oben extrahiert wurde.
Die Resultate sind in Pig. 3 dargestellt, worin auf den Ordinaten das verbliebene Rohöl in Prozent und auf den Abszissen
die Zeit in Tagen aufgetragen ist.
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-6-
Die Kurven 1, 2 und 3 "beziehen sich auf die oben unter
1,2 und 3 angegebenen Behandlungsweisen.
40 g Magnesium-Ammoniumphosphat und 120 g 1-Ureido-1-hydroxy~3-phenylpropan
wurden in 500 ml einer lösung von 20 g Paraffinwachs in normalem Pentan aufgeschlämmt und das Lösungsmittel
wie in Beispiel 2 abgetrieben.
Dann wurden, wie in Beispiel 3, drei Gruppen von Kolben mit Seewasser und Rohöl vorbereitet. Der ersten Gruppen wurden
18 mg wie oben erhaltenes Granulat, zusammen mit einem Gemisch aus Alkyloxypoly(äthylenoxy)äthanolen, zugefügt. Der zweiten
Gruppe wurden lediglich 18 mg Granulat zugefügt, während die dritte Gruppe als Vergleichs-Standardmischung (ohne jeden Zusatz)
verwendet wurde.
Die Incubation der Kolben und die Extraktion der Ölphase
erfolgte wie in den vorangehenden Beispielen, und die Resultate wurden in Pig. 4 aufgetragen.
Die Kurven 1, 2 und 3 entsprechen jeweils den Resultaten aus der oben beschriebenen Behandlung der Gruppen 1,2 und 3.
Entsprechend Beispiel 1 wurden vier Gruppen von Kolben mit Seewasser und Rohöl vorbereitet. Zu der ersten und zweiten
Gruppe wurden jeweils 5 mg paraffiniertes Granulat von Magnesium-Ammoniumphosphat
und 12 mg 1-Ureido-1-hydroxy-3-methyl-butan
zugegeben. Die Kolben der ersten Gruppe wurden außerdem mit 1 mg gefriergetrockneten Bakterien, die die Fähigkeit zur Oxidation '
von Kohlenwasserstoffen haben, inoculiert. Die dritte Gruppe von
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Kolben, die keine Nährstoffe enthalten, wurde mit je 1 mg gefriergetrockneten
Bakterien inoculiert und die vierte Gruppe "blieb unbehandelt und diente zum Vergleich. Die Resultate sind in Fig.5
aufgetragen, bei der die Kurven 1,2 5 und 4 den oben beschriebenen
Gruppen 1-4 entsprechen.
Patentansprüche
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Leerseite
Claims (6)
- DR. ING. F. AVTTKSTiIOFF f· VÜNOHEN 00DR. E. V. PEOHMANN SCIIWEIOERSTnASSE 2DR. ING. X). BEHRENS telefon (089) 00 20 SlDIPL·. ING. R. GOETZ TElll3x 5 2* 0702654909 1A_48 721Patentansprücheq> Verfahren zur Beseitigung von Verschmutzungen des Süßoder Seewassers durch Erdöl und Erdölprodukte,wie Kohlenwasserstoffe, unter Verwendung von Aufbereitungen auf der Basis von wenig wasserlöslichen Salzen, die durch Paraffinierung lipophil und schwimmfähig gemacht wurden und Stickstoff und Phosphor in einer Form enthalten, die von im Wasser lebenden und Kohlenwasserstoffe abbauenden Mikroorganismen assimiliert werden kann, dadurch gekennzeichnet, daß man die betreffende Aufbereitung mit lipophilen Verbindungen, die ansich schwimmfähig oder durch Paraffinieren schwimmfähig gemacht sind, langsam freiwerdenüen Stickstoff enthalten und durch die Mikroorganismen assimiliert werden können, vereinigt.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet daß man außerdem ein nichtionisches Dispergiermittel zusetzt.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man außerdem durch Gefriertrocknung stabilisierte, Kohlenwasserstoffe oxidierende Organismen zusetzt.
- 4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man als Verbindungen mit einem Gehalt an langsam freiwerdendem Stickstoff Ureidoderivate von Aldehyden verwendet.·
- 5. Verfahren nach Anspruch 4·, dadurch gekennzeichnet, daß man Ureidoderivate von Aldehyden mit einer Kohlenstoff anzahl von weniger als 4 verwendet, die absorbiert sind an inerten Trägern, welche dann durch Paraffinieren schwimmfähig und lipophil gemacht werden.709823/0784 - 2 -
- 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als inerte Träger Korkgranulat oder Korkstaut, Sägemehl, Maistorbenstaub, Bimsstein oder expandierten Riolit oder Vermiculit verwendet.709823/0784
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