DE2510534A1 - Verfahren und zelle zum elektrochemischen entfernen von fluoridion aus einem ionisierenden medium - Google Patents

Verfahren und zelle zum elektrochemischen entfernen von fluoridion aus einem ionisierenden medium

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DE2510534A1 DE19752510534 DE2510534A DE2510534A1 DE 2510534 A1 DE2510534 A1 DE 2510534A1 DE 19752510534 DE19752510534 DE 19752510534 DE 2510534 A DE2510534 A DE 2510534A DE 2510534 A1 DE2510534 A1 DE 2510534A1
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Description

  • Verfahren und Zelle zum elektrochemischen Entfernen von Fluoridion aus einem ionisierenden Medium Die Erfindung bezieht sich auf Verfahren zum Behandeln von Flüssigkeiten zwecks Entfernen von Verunreinigungen bzw. Verschmutzungen aus diesen Flüssigkeiten. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf die elektrochemische Behandlung erschöpfter Behandlungslösungen, Spülwässer, beispielsweise Galvanisierspülungen, Abwasserströmen und Ablauf- bzw. Reinigungsströmen wie solchen aus Kühltürmen und der Naßberieselung verunreinigter Gase und dergleichen. Die Erfindung bezieht sich auch auf den Aufbau elektrolytischer Zellen, in denen als Anoden Aluminium, Aluminiumlegierungen oder unlösliche Aluminiumverbindungen verwendet werden.
  • Zu bisherigen Methoden des Entfernens von Abfallfluoriden aus flüssigen bzw. wäßrigen Medien zählten Verfahren des chemischen Ausfällens, des Ionenaustausches, der Adsorption und des Kontaktes mit Aluminiumoxyd, um die Abfälle in annehmbare verschiedene Verbindungen umzuwandeln oder um sie zu konzentrieren und sie leichter verwerfbar zu machen. Die chemischen Verfahren benötigen oft ein Ansäuern, um niedrigen pII-Wertzu erzielen; einen chemischen Zusatz zur Reaktionsbewirkung wie Ausfällung, um die Reaktionsprodukte auszufällen; und die Abtrennung des festen Niederschlages aus der Flüssigkeit. Industrielle Abfälle, welche hohe Fluoridgehalte enthalten, benötigen eine Zweistufenbehandlung.
  • Die Reihenausfällung entfernt Fluoride bis herunter auf 10 bis 20 mg/l. Eine Weitere Herabsetzung kann erzielt werden bis herunter zu einem Gehalt von 1 mg/l, wobei man lange'Berührung mit aktiviertem Aluminiumoxyd und dessen Regenerierung benötigt.
  • Solche Verfahren erfahren höhere Sapitalkosten und höhere Arbeitskosten.
  • Durch Befolgen des erfindungsgemäßen Verfahrens kann man jedoch nunmehr ohne pH-Einstellung des Einlaufs oder des Ablaufs und ohne chemische Zusätze, sowohl ionische als auch nicht ionische Verunreinigungen wirksam entfernen, indem man diese in unlösliche Verbindungen umwandelt. Die unlöslichen Aluminiumverbindungen oder Komplexe der verunreinigenden Ionen wie Fluoriden, welche mit dem Elektrodenmetall gebildet werden, sind leicht entfernbar aus dem wäßrigen Medium, in welchem sie ursprünglich vorhånden waren, was die Reinigung des Mediums erleichtert.
  • Erfindungsgemäß wird verunreinigendes Fluoridion aus einem wäßrigen Medium industrieller Abflüsse entfernt durch eine elektrochemische Methode, welche die Bildung einer unlöslichen Aluminiumfluoridverbindung bzw. eines Komplexes der verunreinigenden Ions beinhaltet, wobei man eine Anode aus Aluminium, Aluminiumlegierung oder einer unlöslichen Aluminiumverbindung verwendet. Das Fluorid wird in eine unlösliche, weniger giftige Form umgewandelt. Die Methode ist auf die Entfernung anderer verunreinigender Ionen, beispielsweise suspendierter Feststoffe, anwendbar. Die Erfindung bezieht sich auch auf elektrolytische Zellen und Vorrichtungen, welche zur Durchführung des Verfahrens brauchbar sind.
  • Erfindungsgemäß ist ein Verfahren zum elektrochemischen Entfernen eines verunreinigenden Fluoridions aus einem ionisierenden Medium, wobei das Fluoridion fähig ist, eine unlösliche Aluminiumverbindung, einen Komplex, oder mit anderen Stoffen einen gemeinsamen Niederschlag zu bilden, dadurch gekennzeichnet, daß man einen elektrischen Strom zwischen einer Anode, welche eine Oberfläche bzw. eine Teiloberfläche aus Aluminium, Aluminiumlegierung oder einer unlöslichen Aluminiumverbindung aufweist, und einer Kathode, durch das ionisierende Medium hindurchgehen läßt, wobei das ionisierende Medium das zu entfernende Ion enthält, so daß anodisch eine unlösliche Aluminiumverbindung, -verbindungsart bzw. ein Komplex gebildet wird, während die kathodische Reaktion mit dem wäßrigen Medium Wasserstoff entwickelt und Hydroxylion unter Bildung unlöslicher Produkte erzeugt wird; und daß man diese unlöslichen Stoffe aus dem wäßrigen Medium entfernt. Bei bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung wird die Verunreinigung, welche anfangs giftig ist, in eine ungiftige bzw. weniger giftige, unlösliche Form umgewandelt und entfernt.
  • Beispielsweise wird das Fluoridion in unlösliche Komplexe umgewandelt und als Aluminiumkomplex entfernt, welchen man sich denken kann als ein nicht stöchiometrisches Gemisch aus Aluminiumhydroxyd und Aluminiumfluorid. Die Erfindung bezieht sich auch auf Vorrichtungen wie elektrolytische Zeilen, welche Anoden aufweisen, die an ihren Oberflächen zumindest Teile aus Aluminium, Aluminiumlegierung oder unlöslicher Aluminiumverbindung besitzen, und welche einen Aufbau haben, der den fortwährenden Strom der zu entgiftenden wäßrigen Medien durch die Anoden hindurch erleichtert, wobei Blockierungen bzw. Bedeckungen der Anoden mi F lsoleerenden, unlöslichen Reaktionsprodukten vermieden werden.
  • Der Gegenstand der Erfindung ist anwendbar auf die Behandlung verschiedener Flüssigkeiten, welche mit Aluminium ausfällbare, zusammen ausfällbare oder komplexbildende Verunreinigungen bzw.
  • Giftstoffe enthalten wie solche Flüssigkeiten, welche sich aus der industriellen :~:etalloberfläche£#behandlung, der Chromatumwandlungsüberzüge, der chemischen Industrien ~den Papiermühlenabläufen, den sanitären und städtischen Abwässern, der Aluminium verarbeitung usw. ergeben. Brackwasser, welche hohen Fluorid gehalt und andere toxische Ionen aufweisen, können ebenfalls nach dieser Methode behandelt werden, doch in erster Linie ist diese brauchbar zum Entfernen gefährlicher Ionen wie Fluoriden.
  • Als Nebenprodukt des Verfahrens können die gefährlichen Bestandteile oft in brauchbarer Form gewonnen werden. Selbst wenn entschieden ist, daß es unwirtschaftlich ist, die rückgewonnenen Produkte zu verwenden, möglicherweise wegen des Einschlusses verschiedener Verunreinigungen, so sind doch die festen Formen leichter verwerfbar als die verdünnten Lösungen des anfangs anwesenden Giftstoffes.
  • Der Erfindungsgegenstand in seinen am meisten bevorzugten Ausführungsformen komplexiert chemisch eine toxische Verunreinigung eines flüssigen Mediums zu einer weniger toxischen Form, beispielsweise Fluorid in unlösliches Aluminiumfluorid in ausflockender Form, was zum Entfernen des weniger toxischen Produktes beiträgt und zwar durch Bilden eines Komplexes mit diesem oder durch anderweitiges physikalisches oder chemisches Kombinieren mit diesem unter Bildung eines entfernbaren Feststoffes, eines Gels oder eines ausflockenden Materials nach den folgenden synergistischen Reaktionen: 1) A1(OH)3 und Al2(F)6 erfordern#einzeln normalerweise einen speziellen pH-Bereich zum vollständigen Ausfällen, doch in Anwesenheit des Aluminiumkomplexes von A12<F)6 und A1(OH)3 zeigt sich eine geringere Neigung der pH-Empfindlichkeit; 2) vollständiges gemeinsames Ausfällen erzielt man über einen viel weiteren pH-Bereich hinweg infolge der synergistischen Wirkungen; 3) vollständiges Ausfällen erzielt man in kürzerer Verweilzeit.
  • Solche Reaktionen können bewirkt werden, indem man verdünnte Lösungen der Verunreinigung verwendet und bei angemessenen pH-Werten in der Nähe des Neutralpunktes behandelt. Bisherige Methoden zielten mehr oder weniger auf das Entfernen suspendierter Feststoffe bzw. das Erzeugen ausflockender Stoffe unter Verwendung spezifischer pH-Bereiche ab.
  • Die erfindungsgemäße Reaktion erfordert nicht die Anwesenheit eines Diaphragmas oder eines anderen Trennmittels zwischen den Anoden-und Kathodenteilen der elektrolytischen Zelle und wegen der Selbst steuerung des pH-Wertes beim Erfindungsgegenstand ist in vielen Fällen ein Einstellen der Leitfähigkeit oder des pH-Wertes nicht erforderlich.
  • Wenn auch der Erfindungsgegenstand in erster Linie auf das Entfernen einer toxischen Fluoridverunreinigung aus Abfall- bzw.
  • Behandlungsströmen gerichtet ist, so ist sie doch auch brauchbar zum Entfernen von Verbindungen, welche Fluor und Phosphat enthalten, wobei die lösliche Form bei Reduktion entweder einen unlöslichen Feststoff, vorzugsweise unter Komplexbildung mit Aluminiumhydroxyden bzw. -oxyden, oder ein Gas erzeugt. In Fällen, wo das Gas ebenfalls giftig ist, muß natürlich stets Vorsorge getroffen werden, das Gas zu gewinnen oder chemisch in eine ungiftige bzw. verwerfbare Form umzuwandeln.
  • Die verschiedenen Methoden, Vorrichtungen, Arbeitsgänge, Konstruktionen, Bedingungen, Einzelheiten, Anwendungen und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung in Verbindung mit den veranschaulichenden Zeichnungen bevorzugter Ausführungsformen der verwendeten Vorrichtungen zur Durchführung des Verfahrens.
  • Fig. 1 ist eine schematische Darstellung einer Vorrichtung zum Entfernen von Verunreinigungen aus Flüssigkeiten nach dem erfindungsgemäßen Verfahren; Fig. 2 ist eine Draufsicht auf eine erfindungsgemäße elektrochemische Zelle zum Gebrauch beim Entfernen von Verunreinigungen aus wäßrigen Lösungen; Fig. 3 ist die Ansicht eines zentralen vertikalen Schnitts längs Ebene 3-3 von Fig. 2; Fig. 4 ist die Ansicht eines zentralen vertikalen Schnitts längs Ebene 4-4 von Fig. 2; und Fig. 5 ist die Ansicht eines horizontalen Schnitts längs Ebene 5-5 von Fig. 3.
  • Die elektrolytische Zelle 11 in Fig. 1 enthält Anoden 13 aus Aluminium, Aluminiumlegierung oder unlöslicher Aluminiumverbindung, wobei die#Anoden über eine Anodensammelschiene 17 mit einer Gleichstromquelle 15 verbunden sind. Ferner enthält die Zelle Kathoden 19, welche über Kathodensammelschiene 23 mit dem negativen Abgang verbunden sind. In der veranschaulichten Zelle sind die Anoden und Kathoden monopolar und es ist eine Anzahl von ihnen gezeigt. Jedoch können auch unterschiedliche Anzahlen an Anoden-Kathoden-Kombinationen verwendet werden und zwar sowohl größere und geringere, und man kann sowohl bipolare als auch unipolare Anordnungen verwenden.
  • Die Pumpe 25 zieht ein wäßriges flüssiges Medium bzw. Lösung 27 aus dem Tank 29 oder einer anderen Quelle durch Einlaßleitung 31 hindurch und entleert die Lösung durch Leitung 33 hindurch in die elektrolytische Zelle 11. Der Strömungsmesser 37 mißt die Strömung der Lösung, welche die zu entfernende Verunreinigung enthält, so daß die Strömung durch Einstellen der Pumpengeschwindigkeit, des Ventils 78 bzw. der durch Ventil 67 hindurchgehenden Menge gesteuert werden kann. Die Lösung, welche nunmehr unlösliches Derivat der Verunreinigung, beispielsweise Aluminiumhydroxyd-Aluminiumfluorid-Komplex in ausgeflockter, gefällter Form enthält, strömt nun über Leitung 39, Durchgangsventil 41, und Leitung 43 in den Absetztank 45 aus, wo Fällmittel hinzugegeben wird, um die Ausflockungen zu koagulieren. Das Koagulat 47 wird durch Sedimentieren aus dem fließenden Lösungsstrom entfernt. Die geklärte Lösung geht nun durch Leitung 49 in den Lagertank 51 oder in ein anderes Reservoir, oder in einigen Fällen durch eine Ablaßleitung hindurch, welche mit einem Abflußrohr verbunden ist, eine Rückführungsleitung oder einen anderen geeigneten Strom. Statt Anwendung eines Absetztanks kann es in einigen Fällen erwünscht sein, kontinuierliche Filtereinrichtungen zu verwenden, um den unlöslichen Niederschlag aus der behandelten Flüssigkeit zu entfernen.
  • In den Fig. 2 bis 5 weist die elektrolytische Zelle 61 einen becherförmigen Grundteil 63, einen zylindrischen Mittelabschnitt 65 und einen gebördelten Oberteil 66 auf, wobei alle Teile flüssigkeitsdicht miteinander verbunden sind und als Behälter für den Elektrolyten und die eingesetzten Elektroden dienen. Der Behälter besteht hauptsächlich aus Polyvinylchlorid oder chloriertem Polyvinylchlorid, doch können auch andere Kunststoffe und inerte Baumaterialien verwendet werden. Innerhalb des zylindrischen Körpers befindet sich ein Halter 71, welcher an mehreren Stellen 73 gerillt ist, um die Elektroden 75 zu tragen. Der Elektrodenhalter 71 besitzt einen offenen Unterteil mit einem Träger 77, welcher sich darüber erstreckt und die gewinkelten Elektroden, Anoden 79 und Kathoden 81, haltert. Elektrischer Strom wird zu den Anoden 79 getragen über Leitung 83, Verbindung 85 und Bügel bzw. Schiene 87, während die Verbindung mit den Kathoden 81 mittels Leitung 91, Verbindung 93 und Schiene 95 erfolgt. Der Einlaß 101 trägt Flüssigkeit in die Zelle und der Auslaß 103 ist für den Ablauf mit suspendiertem unlöslichen Material vorgesehen. Der obere Flansch 105 ist mit dem Zellenkörper verbunden und dient zur Halterung verschiedener anderer Zellteile.
  • Wie veranschaulicht, ist die elektrolytische Zelle monopolar mit abwechselnden Elektroden unterschiedlichen Vorzeichens. Sie kann jedoch in bekannter Weise zu einer bipolaren Anordnung modifiziert werden.
  • Zusätzlich zum Entfernen der Vorerwähnten toxischen Verunreinigungen sind die vorliegenden Verfahren und Vorrichtungen in der Lage, andere ionisierbare fluorhaltige Verbindungen zu behandeln, welche die oben erwähnten begleiten können. Zu dieser Gruppe zählen Wolframate, Silikate, Fluorsilikate und Phosphate und verschiedene Formen solcher Stoffe höherer und geringerer Aziditäten und höherer und niedrigerer Oxydationsstufen, beispielsweise Perborate, Bisulphate, Sesquisilikate usw. Wenn der Aluminiumoxyd- oder -hydroxydkomplex einer solchen Substanz oder ein Aluminiumsalz von dieser weniger löslich ist als die Konzentration der Substanz im zu behandelnden Medium, so ist die Substanz gewöhnlich durch das Verfahren entfernbar. Selbst in einigen Fällen, wo solche Stoffe ganz löslich sind, neigen sie dazu, durch die Ausflockungsreaktionsprodukte adsorbiert zu werden und ihre Konzentrationen werden herabgesetzt.
  • Die aktiven Oberflächen der Anoden bestehen zumindest teilweise aus einem Material, welches infolge des elektrischen Stromes Aluminium in das wäßrige Medium abgibt. Es ist nicht wesentlich, daß die aluminiumabgebende Verbindung bzw. das aluminiumabgebende Material die gesamte Oberfläche der Anode bedecken muß, doch gewöhnlich macht sie mindestens 50 % und vorzugsweise über 90 % der Anodenoberfläche aus und in den am meisten bevorzugten Fällen besteht die gesamte Elektrode aus solchem Material. Gemische aus Aluminium, Aluminiumlegierungen und unlöslichen Aluminiumverbindungen können verwendet werden. Die Kathoden bestehen vorzugsweise ebenfalls aus Aluminium, um ihre Verwendung als Anoden zu erleichtern, wenn es erwünscht ist, den Strom zu Reinigungszwecken umzukehren, die Lebensdauer der Zelle zu steigern usw., doch können die Kathoden auch, wie vorstehend erwähnt, aus anderen geeigneten Elektrodenmaterialien bestehen. Weil die Kathode in bezug auf das Entfernen der verunreinigenden Ionen aus dem zu behandelnden wäßrigen Medium relativ inert ist, ist die Art des Kathodenmaterials nicht kritisch, doch sollte es mit der Anode und dem Elektrolyten verträglich sein und sollte natürlich nicht das Unlöslichmachen der zu entfernenden löslichen Verunreinigung beeinträchtigen.
  • Die verwendete elektrolytische Zelle kann irgendeinen Aufbau besitzen, in welchem die Elektroden in irgendeiner geeigneten Ronfiguration angebracht sind und die Elektroden können entweder monopolar oder bipolar sein. Jedoch sind vertikale Stapel monopolarer Aluminiumelektroden, in welchen jede Elektrode monolitisch ist, bevorzugt. Gleichwertige Formen wie Siebe, durchlöcherte gekrümmte Bleche, Gemische von Sieben und durchlöcherten Blechen, feste Bleche, Stangen und Körner können verwendet werden, um die besten Strömungen zu begünstigen. Auch kann man Elektroden der verschiedenen bereits erwähnten Materialien verwenden und die Anoden und Kathoden können gleich oder unterschiedlich sein. In einigen Fällen mag es erwünscht sein, verschiedene Materialien für einzelne Anoden zu verwenden oder man kann mehrere solcher Materialien in einer Anode oder Kathode anwenden.
  • Die zusammengestellte elektrolytische Zelle mit Elektroden, Gerüst, Leitern, Rohrleitungen und Abdichtungen ist gewöhnlich so bemessen, daß sie der besonderen beabsichtigten Anwendung angepaßt ist und Abmessungen, öffnungen und Aufbauten können in geeigneter Weise variiert werden.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren kann bei verschiedenen Konzentrationen der anionischen Verunreinigung im ionisierenden Medium angewandt werden. Im allgemeinen ist der Anteil an solcher Verunreinigung geringer als 1 % im Medium, obgleich bisweilen so viel wie 15 % anwesend sein können. Normalerweise ist wegen der begrenzenden Wirkung der Löslichkeiten der Komplexe und anderer unlöslicher Derivate der Verunreinigungen, die Anfangskonzentration an Verunreinigung nicht geringer als 0,03 Teile je Million.
  • In den meisten Fällen wird sie 1 bis 5000 Teile je Million be-2 tragen. Der Stromdichtebereich in A/dm2 liegt innerhalb von 0,0054 bis 54, vorzugsweise -0,11 bis 1,1, und insbesondere von 0,21 bis 0,32 sowohl für bipolare als auch für unipolare Anordnungen. Die Spannung beträgt gewöhnlich 0,1 bis 50 Volt, vorzugsweise 0,5 bis 20 Volt und insbesondere 5 bis 15 Volt bei unipolarer Anordnung. Der Strom liegt im Bereich von 0,5 bis 20.000 A, vorzugsweise von 2 bis 1.000 A je Zellenmodul und insbesondere von 50 bis 5.000 A für unipolare Zellen. Für bipolare Zellen liegt die Spannung im Bereich von 500 bis 5 000, wenn der Strom 0,5 bis 50 A beträgt. Für unipolare Konfiguration ist der Strom hoch und die Spannung gering, wohingegen für biplare Zellen gewöhnlich das Umgekehrte zutrifft.
  • Der pH-Wert wird innerhalb des Bereiches von etwa 4 bis 11, vorzugsweise im Bereich von 6 bis 10 gehalten. Der pH-Wert sollte so sein, daß das unlösliche Derivat oder die Komplexform der Verunreinigung eine so hinreichend niedrige Löslichkeit besitzt, daß die Behandlung die Konzentration im wäßrigen Medium herabsetzt, wobei eine solche Herabsetzung gewöhnlich auf weniger als die Hälfte der anfangs anwesenden Menge erfolgt. Normalerweise erniedrigt sich die Konzentration auf weniger als 5 Teile je Million und vorzugsweise auf weniger als 1 Teil je Million, wobei Herabsetzungen auf weniger als 0,1 Teile je Million, 0,01 Teile je Million und sogar auf 0,000 Teile je Million nicht ungewöhnlich sind. Natürlich können sowohl der pH-Wert als auch die elektrischen Bedingungen gewöhnlich eingestellt bzw. gesteuert werden, um die erwünschteste Entfernung an Verunreinigung zu bewirken, wobei solche Einstellungen von der Art der Verunreinigungen abhängig sind. Die Temperatur der zu behandelnden Verunreinigten 0 Lösungen liegt normalerweise im Bereich von 10 bis 50 C, vorzugsweise bei etwa 15 bis 300C, und ist oft anfangs Umgebungstemperatur, welche sich durch die elektrolytische Reaktion etwa 0 2 bis 20 C über Umgebungstemperatur steigert.
  • Die Verweilzeit des zu behandelnden verunreinigten Mediums in den verschiedenen Vorrichtungen kann stark variieren, wobei sie so gering wie 0,001 Minuten bis so lang wie eine Stunde sein kann, doch werden normalerweise mindestens 5 Sekunden oder 0,1 Minuten benötigt. Die Verweilzeit wird bestimmt durch die Elektrizitätsmenge,wobei 6 Coulomb die theoretische Menge ist, von der gefunden wurde, daß sie etwa die Ladung ist, die benötigt wird, um ein Milligramm Fluoridion in Aluminiumfluorid umzuwandeln. Beim Anwenden kontinuierlicher Verfahren und elektrolytischer Zellen mit einem einzigen Durchgang wurde gefunden, daß ein ueberschuß von 50 bis 200 % an Elektrizität oft benötigt wird, wobei dieser Überschuß im allgemeinen etwa 100 % beträgt. Nachdem sich die unlösliche Verbindung bzw. der Aluminiumkomplex der Verunreinigung gebildet hat, kann dieser durch herkömmliche Maßnahmen abfiltriert werden oder ersetzt sich in der Ablaufflüssigkeit ab.
  • Um die Abtrennung des unlöslichen Komplexes aus der Flüssigkeit beschleunigen zu helfen und um das Entfernen anderer unlöslicher Stoffe zu unterstützen, nachdem die behandelte Flüssigkeit aus der elektrochemischen Zelle entfernt ist, kann diese weiterhin mit einem geeigneten Polyelektrolyten bzw. einem geeigneten Koaguliermittel behandelt werden. Zu den brauchbarsten solcher Substanzen zählen die polyfunktionellen Polyelektrolyte und von diesen am meisten bevorzugt sind die wasserlöslichen Polymere der USA-Patentanmeldung 304 221 mit dem Titel mater Soluble Polyfunctionalized Polymers of Alpha, Beta-Unsaturated Active Hydrogen-Containing Monomers", wobei die Beschreibung dieser Anmeldung als Bestandteil der vorliegenden Anmeldung zu betrachten ist.
  • Die Behandlung mit Polyelektrolyt oder anderem Koaguliermittel oder Ausflockmittel wird vorzugsweise bewirkt vor einer Abtrennung des Ausflockungsmittels oder anderer unlöslicher Stoffe aus dem Ablauf aus der Behandlungszelle oder danach. Eine solche Behandlung kann wiederholt werden, jedoch ist gewöhnlich eine Behandlung ausreichend. Der behandelte und abgetrennte Ablauf kann zur Behandlung zu einer anderen oder der gleichen elektrochemischen Zelle zurückgeführt werden oder er kann für nachfolgende Behandlungen kaskadenweise zu anderen solchen Zellen geführt werden. In einem solchen Falle kann man eine Polyelektrolytbehandlung oder eine gleichwertige Behandlung anwenden, um das Entfernen der unlöslichen Stoffe zu unterstützen, jedoch gewöhnlich bewirkt man die Behandlung nur nach der Endbehandlung oder nach der Anfangs- und Endbehandlung.
  • Die folgenden Beispiele dienen lediglich der Veranschaulichung der Erfindung, ohne über deren Rahmen etwas auszusagen. Wenn nichts anderes angegeben ist, beziehen sich alle Teilangaben auf das Gewicht und alle Temperaturangaben auf OC. Die gegebenen Beispiele beziehen sich meistens auf das Entfernen geringer Konzentrationen an Fluorid in Form komplexierten Fluoridions aus Abfallwässern, weil dies ein wichtiges und schwieriges Problem ist, welches erfindungsgemäß gelöst worden ist. Nichtsdestoweniger liegt es auf der Hand, daß viele andere Verunreinigungen nach den gleichen oder leicht modifizierten Methoden ebenfalls entfernbar sind.
  • Beispiel 1 In eine Vorrichtung des Typs, wie er in den Fig. 2 bis 3 veranschaulicht ist, wobei die Vorrichtung ein Volumen von 76 Litern besitzt und mit Vielfach-Aluminiumanoden und Kathoden und Abstandhaltern aus Polyvinylchlorid einer Dicke von 0,76 mm ausgerüstet ist, bringt man eine wäßrige Lösung mit einem Fluoridionengehalt, welcher 25 Teilen je Million Natriumfluorid entspricht.
  • Der Strom dieser Lösung wird auf einer Geschwindigkeit von 19 Litern je Minute gehalten. Der pH-Wert der eintretenden Lösung beträgt 4,5 und die Reaktion wird ausgeführt ohne Bewerkstelligung von pH-Einstellungen durch Zusatz von Säure, Base oder Puffer, allein durch die Erzeugung von Hydroxylionen an der Kathode. Man legt eine Gleichspannung von 10 Volt an und der fließende Strom beträgt 50 A. Die Stromdichte beträgt 0,21 2 bis 1,1 A/dm2 und wird vorzugsweise bei 0,27 A/dm2 gehalten. Die elektrochemische Reaktion für das Arbeiten in diesem Beispiel benötigt 6 bis 12 Coulomb, um 1 mg Natriumfluorid zu reduzieren.
  • Für Oxydationen oder Reduktionen anderer Substanzen werden proportionale Elektrizitätsmengen gemäß dem Faraday'schen Gesetz gebraucht. Die Reaktion überwacht man durch periodisches Abziehen von Proben des wäßrigen Mediums und durch Analysen, wobei man sowohl genormte fotoelektrische Mittel als auch spezifische Ionelektroden anwendet.
  • Bei der Analyse findet man, daß der Fluoridgehalt auf 0,001 Teile je Million herabgesetzt worden ist. Wegen der ausgezeichneten Herabsetzung des Fluoridgehaltes wird das flüssige Medium weder kaskadenweise zu anderen Zellen geleitet noch zurückgeführt.
  • Stattdessen ist das flüssige Medium direkt in Abfall ströme entleerbar. Wenn der Versuch unter Anwendung einer verunreinigten Spülflüssigkeit wiederholt wird, welche aus der Galvanisierung von Metallen stammt, so erzielt man ähnliche ausgezeichnete Ergebnisse. Im folgenden ist ein Vergleich der Anfangs- und Endkonzentrationen der Komponenten einer solchen Spülflüssigkeit gegeben: Anfangskonzentration Endkonzentration (Teile je Mill.) (Teile je Mill.) Natriumfluorid 25 0,001 Eisen 0,4 0,001 S04 120 SiF4 + SiF6 15 0,01 pH-Wert 4,5 6,8 Tabelle 1 zeigt einen Vergleich zwischen nicht verbrauchbaren Elektroden wie Kohlenstoff-und verbrauchbaren Elektroden wie Aluminium hinsichtlich ihrer Wirkung auf Fluoridion. Der Vorteil des Verwendens der verbrauchbaren Aluminiumelektrode ist offensichtlich.
  • Auswirkung des Elektrodenmaterials auf Fluoridion Elektroden- Fluoridionenkonzentration material Spannung Strom Zeit vorher nachher Kohle 5 V 0,05 A 1,6 Std. 50,5 T.je#Mill.5O,l T.je M.
  • Kohle 15 V 0,15 A 1,6 Std. 60,2 T.je Mill.59,1 T.je M.
  • Aluminium 5 V 0,13 A 0,5 Std. 55,2 T.je Mill. 0,2 T.je M.
  • Aus vorstehendem ergibt sich der technische Fortschritt des Erfindungsgegenstandes.
  • Die Erfindung ist nicht auf die hier beispielsweise wiedergegebenen Ausführungsformen allein abgestellt. Im Rahmen der Erfindung sind dem Fachmann mannigfaltige Abweichungen und änderungen ohne weiteres gegeben.
  • - Patentansprüche -

Claims (10)

  1. Patentansprüche 1. Verfahren zum elektrochemischen Entfernen von Fluoridion, welches fähig ist, eine unlösliche Aluminiumverbindung bzw.
    Komplex zu bilden, aus einem ionisierenden Medium, dadurch gekennzeichnet, daß man zwischen einer Anode, welche eine Oberfläche bzw. Teiloberfiäche aus Aluminium, Aluminiumlegierung oder unlöslicher Aluminiumverbindung besitzt, und einer Kathode, einen -elektrischen Strom durch das ionisierende Medium, welches das zu entfernende Fluoridion enthält, hindurchgehen läßt, so daß eine unlösliche Aluminiumverbindung bzw. Komplex mit dem Fluoridion erzeugt wird, und daß man dieses unlösliche Material aus dem ionisierenden Medium entfernt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das entfernte Fluoridion ein toxisches Ion ist, welches für tierisches Leben gefährlich ist; daß das ionisierende Medium wäßrig ist; daß das Fluorid vor der Erzeugung der unlöslichen Aluminiumverbindung bzw. des Komplexes in einer Konzentration von 0,0 bis 50 000 Teilen je Million vorliegt; daß der elektrische Strom Gleichstrom bzw. im wesentlichen Gleichstrom ist; daß die Stromdichte 0,0054 bis 54 A/dm2 beträgt; daß der Elektrolyt ohne Zwischenstellung eines Diaphragmas frei mit Anode und Kathode in Verbindung steht; daß die Anodenoberfläche Aluminium oder Aluminiumlegierung ist; und daß der pH-Wert des wäßrigen Mediums sich in einem Bereich befindet, in welchem die Löslichkeit der unlöslichen Aluminiumverbindung bzw. des Komplexes mit dem Fluoridion geringer ist als 5 Teile je Million im wäßrigen Medium.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zugeführte elektrische Ladung etwa 100 bis 500 % der theoretischen Ladung zur Umwandlung des anwesenden Fluorids in die unlösliche Aluminiumverbindung bzw. in die Komplexform ist.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das wäßrige Medium, welches Fluorid enthält, kontinuierlich durch eine elektrolytische Zelle hindurchgehen läßt, deren Elektroden von dem Medium bedeckt sind, wobei die Verweil zeit des fluoridhaltigen wäßrigen Mediums in der Zelle 0,001 Minuten bis zu einer Stunde beträgt und die Zufuhr an elektrischer Energie zur Zelle 2 bis 5 Faraday je Aquivalentgewicht des reagierten verunreinigenden Ions beträgt.
  5. 5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man das wäßrige Medium, welches das zu entfernende Fluoridion enthält, kontinuierlich durch eine elektrolytische Zelle hindurchgehen läßt; daß die Verweilzeit des fluoridhaltigen wäßrigen Mediums in der Behandlungszelle 0,1 Minuten bis zu einer Stunde beträgt; daß man nach Vollendung der Behandlung das behandelte Medium kontinuierlich aus der Zelle entfernt und zwar zusammen mit unlöslichem Metallsalz bzw. Komplex des Fluoridions; daß man den pH-Wert des Ablaufes aus der Zelle auf einen Bereich von 4 bis 11 einregelt, bei welchem pH-Wert im wesentlichen keine lösliche Fluoridverbindung bzw. Komplex anwesend ist; und daß man die unlösliche Fluoridverbindung bzw. den Komplex aus dem wäßrigen Medium entfernt.
  6. 6. Elektrochemische Zelle zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 bis 5, gekennzeichnet durch eine Anzahl im wesentlichen paralleler Anoden (13) und Kathoden (19), welche in einem nichtleitenden Gerüst in einem Zellkörper (11) gelagert sind, wobei das Gerüst und die darin befindlichen Elektroden zusammen aus dem Zellkörper entfernbar sind und die Anoden an ihren Oberflächen Aluminium, Aluminiumlegierung oder eine unlösliche Aluminiumverbindung aufweisen ,und ein Durchgangsweg für den Elektrolytenstrom durch die Zelle hindurch in Berührung mit den Elektroden vorhanden ist.
  7. 7. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Anoden und Kathoden flach sind und in Rillen eines Zellengerüstes in ihrer Stellung gehalten werden.
  8. 8. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden vertikal gelagert sind, daß das Gerüst durch vertikale Aufwärtsbewegung aus dem Zellenkörper entfernbar ist, und daß Mittel vorgesehen sind zum Zuführen verunreinigten wäßrigen Mediums zum Zellenvolumen sowie zum Entfernen des behandelten Mediums aus der Zelle an deren Oberteil.
  9. 9. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß diese monopolar ist und daß die Elektroden aus Aluminium bestehen.
  10. 10. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden an ihren Oberflächen Aluminium, Aluminiumlegierung, unlösliche Aluminiumverbindung oder Kohlenstoff bzw. Kohle aufweisen.
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