DE2125309A1

DE2125309A1 - Zusammengesetzte Materialien

Info

Publication number: DE2125309A1
Application number: DE19712125309
Authority: DE
Inventors: James Frank Shenston Staffordshire; Nightingale Allen Frederick Birmingham Yardley (Großbritannien)
Original assignee: Dunlop Holdings Ltd
Current assignee: Dunlop Holdings Ltd
Priority date: 1970-05-22
Filing date: 1971-05-21
Publication date: 1971-12-09
Also published as: AU2906571A; ES391405A1; ES391404A1; FR2090213A1; FR2093656A5; NL7107020A; DE2125397A1; ZA713222B; ZA713223B; NL7106974A; AU2906471A

Description

PATENTANWÄLTE

TELEFON: SAMMEL-NR. 22 33 41 TELEGRAMME: ZUMPAT POSTOCHECKKONTO: MÖNCHEN SII39

BANKKONTO! BANKHAUS H. AUFHSUSER

B MÖNCHEN 2,

Case RC 4825

DUNLOP HOLDINGS LIMITED, London, S.Y/. 1, England

Zusammengesetzte Materialien

Die Erfindung betrifft zusammengesetzte Materialien und insbesondere betrifft sie das Verbinden von zusammengesetzten Materialien, die Schichten aus Polyolefinkautschuken und Kunststoffmaterialien enthalten.

Gegenstand der Erfindimg ist ein zusammengesetztes Material bzw. ein zusammengesetztes Gefüge, das mindestens eine PoIyolefinkunststoffmaterialschicht mit einem Schmelzindex von nicht weniger als 0,25 enthält, die selbsthaftend mit mindestens einer Polyolefinkautschukschicht verbunden ist.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren, um ein Polyolefinkautschuk mit einem Polyolefinkunststoffmaterial zu verbinden, das einen Schmelzindex besitzt, der nicht geringer als 0,25 ist. Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man den Polyolefinkautschuk in Kontakt mit dem Polyolefinkunststoffmaterial bei einer T'emperatur, die über dem Erweichungspunkt des Polyolefinkunststoffmaterials liegt, vul-

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^mm ί— ^™

kanisiert.

Der Polyolefinkautschuk kann gesättigt oder ungesättigt sein. Kautschuke, die man verwenden kann, schliessen ein Olefinmischpolymerisate, d.h. Ithylen/Propylen-Mischpolymerisate, Qlefin-Dien-Mischpolymerisate, Olefin-Polyen-Mischpolymerisate oder Mischungen, die einen oder mehrere dieser zusammen mit anderen Kautschuken, beispielsweise Styrolbutadienkautschuk, Polybutadien,· Polyisopren usw., enthalten.-

Die erfindungsgeniäss verwendeten Polyolefinkuriststoffmaterialien haben Schmelzindices oder Fliessgeschwindigkeiten, die nicht geringer als 0,25 sind. Diese Schmelzindic.es oder minimalen Fliessgeschwindigkeiten werden unter Testbedingungen entsprechend den Materialien gemäss den in ASTM-Standard D12J8—65T angegebenen Bedingungen bestimmt.

Diese Polyolefinkunststoffmaterialien sind vorzugsweise gesättigt und sie können Homopolymerisate,wie Polyäthylen oder Polypropylen oder deren Mischpolymerisate, wie Äthylen/Propylen-Mischpolymerisate oder Athylen/Vinylacetat-Mischpolymerisate sein. Diese Polyolefinkunststoffmaterialien können alle Zusatzstoffe(d.h. Füllstoffe usw.) enthalten, die man normalerweise zu solchen Kunststoffmaterialien hinzufügt. Austrocknende Mittel können ebenfalls zu dem Polyolefinkunststoffmaterial zugefügt werden, um die nachteilige Wirkung auf die Bindungsfestigkeit zu vermindern, die man beobachtet, wenn das Kunststoffmaterial Feuchtigkeit absorbiert.

Obgleich man im allgemeinen kontinuierliche Folien aus Kunststoffmaterial verwendet, können Filamente, Schnüre, gewebte oder nicht-gewebte Folien usw. genauso gut verwendet werden.

Die vorliegende Erfindung kann man zur Herstellung von PoIyolefinrädern bzw. -scheiben verwenden, die mit festen Äthylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisat-Reifen permanent verbunden sind oder alas kann sie zur Herstellung von Dichtungen für Autotüren

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verwenden, wo es allgemeine Praxis ist, vulkanisierten Kautschukochwamm mit starren Kunststoffstrangpresslingen haftend zu verbinden. Andere Verwendungen schliessen ein das Verbinden von Folien aus Äthylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisat-Kautschuken unter Bildung von beispielsweise Auskleidungen für Reservoirs, Dachabdeckungen (roofing felts) und die Bildung von Polyolefin-verstärkten Kautschukstrukturen und Laminaten aus Materialien, die üblicherweise nicht zusammen verbunden werden können, beispielsweise ein Laminat aus Flußstahl und Polypropylen, wobei man eine dünne Zwischenschicht aus Äthylen-Propylen-Dien-Kischpolymerisat verwendet. f

Das erfindungsgemässe Polyolefinkunststoffmo.terial kann als Zwischenschicht verwendet v/erden, um ein Polyolefinkautschuk mit einem Kunst stoff material zu verbinden, d ~:s üblicherweise nicht mit dem Polyolefinkautschuk verbunden v."~- '".ι kann, das aber mit Polyolefinkunststoffmaterial verbunden werden kann. Solche Kunststoffmaterialien schliessen ein Nylon und Terylen und sie können in Form verstärkter Elemente usw. vorliegen.

Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne sie jedoch zu beschränken.

Beispiele 1 bis 9

Folien 17,8 cm (7 inch) χ 7,6 cm (3 inch) x 2 mm aus Polyäthylen mit niedriger Dichte wurden in Kontakt mit Folien 17,8 cm χ 7,6 cm χ 2 mm verschiedener natürlicher und synthetischer Kautschukvorbindungen gebracht. Die Verbindungen sind in Einzelheiten in Tabelle I angegeben. Ein 17,8 χ 2,5 cm (7 χ 1 inch) Streifen aus Melinex-Polyesterfilm wurde zwischen den Polyäthylen- und dem Kautschukbestandteil gegeben,'um entlang einer Seite des Gefüges die Adhäsionsuntersuchungen zu erleichtern. Das zusammengesetzte Kautschuk-Kunststoffgefüge wurde 1 Stunde bei der in Tabelle II angegebenen Temperatur erwärmt, um den Kautschuk zu vulkanisieren und die beiden Schichten zu verbinden. Nach dem Abkühlen und Entnehmen aus der Form, wurde jede

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Probe in Streifen von 7,6 χ 2,5 cm (3 inch x 1 inch) Breite geschnitten, die über einer Fläche von 6,45 cm (1 square inch) nicht verbanden waren. Die Adhäsion zwischen dem Polyäthylen und der vulkanisierten Kautschukzusammensetzung wurde bestimmt, indem man die nicht verbundenen Teile des Polyäthylens und des Kautschuks in Klammern einer Instron-Vorrichtung einsteckte und die Klammer mit einer Geschwindigkeit von 50,8 cm (20 inch) pro Minute trennte. Die Adhäsionswerte (kg/cm (lb/iiich) ) sind in Tabelle II angegeben, wobei di'e angegebenen Werte die Durchschnittswerte von drei Bestimmungen pro Probe darstellen.

Tabelle I

Kautschukartige Zusammensetzung, die in den Beispielen 1 bis 9 verwendet wurden

Beispiel 1 SBR-Verbindung

Styrolbutadienkautschuk (Intöl 1500) 100,0

Schwefel 1,75

N-Cyclohexyl-2-benzthiazolsulfenamid 1,0

Stearinsäure 1,0

Zinkoxyd 3,0

Mineralöl 5,0

Santoflex IP 1,50

HAP Russ (Philblack 0) 50,0

"Santoflex IP" (Handelsname) ist N-Isopropyl-N'-phenyl-pphenylen-diamin.

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Beispiel 2 Natürliche Ka.utschukverbindung

geknetetes, geripptes, geräuchertes Gummi in

Blättern 100,0

Schwefel 2,5

N-Cyclohexyl-2-benzthiazolsulfenamid 0,5

Stearinsäure 2,0

Zinkoxyd . 3,0

Mineralöl ■ 5,0

•Nonox HFN 1,0

HAP Russ (Philblack 0) 50,0

."Nonox HPN" (Warenzeichen) ist eine Mischung aus Arylaminen. "Philblack 0" ist ein Warenzeichen.

Beispiel 3 PoIy i s ο prenve rbindung

synthetisches Polyisopren (Shell IR 305) 100,0

Schwefel 2,5

N-Cyclohexyl~2-benzthiazolsulfenamid 0,5

Stearinsäure ' 3,0

Zinkoxyd 3,0

Mineralöl 5,0

Nonox HAi¹N 1 ,0

HAP Iluss (Philblack 0) 50,0

"Shell" ist ein Warenzeichen

Beispiel 4 Polybutadienverbindung Polybutadien (Shell Oariflex BR 11) 100,0

Schwefel 1,75

N-Cyclohexyl-2-benzthiazol-sulfenamid 0,80 Stearinsäure 2,0

Zinkoxyd 3,0

Verfahrensöl (Sundex 53) - 15,0

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Beispiel 4 (Fortsetzung)

Santoflex IP 1,50

HAP Russ (Philblack 0) 60,0

Santoflex IP (Warenzeichen) ist l'!~Isopropyl--l\^TI-phenylp-phenylen-diamin

"Sundex" ist ein Warenzeichen

Beispiel 5 Poly chlo roprenverbindun,¹?;

Chloropren (Neopren WRT) 100,0

Äthylenthioharnstoff · 0,5

Schwefel 0,5

Tetramethylthiuramdisulfid 0,5

1,3-Dipheny!guanidin 0,5

Zinkoxyd 5*0

Stearinsäure 2,0

N-Phenyl-ß-naphthylamin 1,0

HAF Russ (Philblack 0) 35,0

Beispiel 6 Butadien-acrylnitrilverbindung

Butadienacrylnitril (Butakon A3OO3) ' 100,0

Schwefel 1,5

H-Cyclohexyl-2-benzthiazol-sulfenarnid 1,0

Stearinsäure 2,0

Zinkoxyd ■ 5,0

Di-allylphthalat 10,0

IT-Phenyl-ß-naphthylamin 1,0

HAF Russ (Philblack 0) 50,0

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_ 7 — ■

Beispiel 7 Butylverbindung

Butyl (Polysar 301) .100,0

Schwefel 2,0

2-Mercaptobenzthiazol 0,5

Tetramethylthiuramdisulfid 1,0

Stearinsäure 2,0

Zinkoxyd 5,0

Mineralöl 5,0

HAF Russ (Philblack 0) 50,0

Beispiel 8 Äthylenpropylen-Miscnpolymerisat-Verbinc'uiift

Äthylenpropylen-Mischpolymerisat (Dutral N) 100,0

Schwefel 0,4

Dicuinylperoxyd 5,0

HAI¹ Russ (Philblack 0) · 50,0

Beispiel 9

Äthylenpropylenterpolymerisat- 100,0

Kautschuk (Royalen 502)

Zinkoxyd 5,0

Tetramethylthiuramdisulfid 0,75 *

Dipentamethylenthiuram-tetrasulfid 0,75

Tellurdiäthyl.thiocarbamat 0,75

2-Mercaptobenzthiazol 1,50

Schwefel 2,0

Circosol 4240 Öl 60,0

HAP Russ (Philblack 0) 90,0

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Tabelle II

Bei spiel Nr.	Kaut schuk	Temperatur beim Ver binden (Härten)	durchschnittliche Polyäthylen/ Kautschuk-Adhäsion kg/cm (lb/inch)	(2,6)	Art des Vereagens
1	Styro1- butadien- kautschuk	15O⁰O	• 0,46	(0,7)	die Bin dung ver sagt
CVl	Naturkaut schuk	HO⁰C	0,12	(1,3)	die Bin dung ver sagt
3	Polyisopren	HO⁰C	0,23	(1,3)	die Bin dung ver sagt
4	Polybutadien	HO⁰C	0,25	(0,4)	die Bin dung vcjr- sagt
5	Polychloro pren	15O⁰C	0,07	(0,2)	die Bin dung ver sagt
6	Butadien- acrylnitril	150⁰C	0,035	(1,4) (38,5)	die Bin dung ver sagt
7 8	Butyl Äthylen- pro pyl en- Mi s chpo Iy- merisat	15O⁰C 150⁰C	0,23 6,9	(33,0)	die Bin dung ver sagt Versagen des Kaut schuks be nachbarte Bindung
9	Äthylenpropy- lendienmono-	150⁰C	5,9	Kautsclrak versagt

meres

Aus diesen Ergebnissen ist ersichtlich, dass die Äthylen-Propylen- und Äthylenpropylen-Menkautschuke mit ihrer Fähigkeit Polyäthylen zu binden, einzigartig sind, Beispiele 8 und 9.

Beispiele 10 bis H

Auf ähnliche Weise wie in den Beispielen 1 bis 9 beschrieben,

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wurde die Adhäsion von Polyäthylen mit niedriger Dichte gegenüber Kautschukmischungen der folgenden Zusamraensetzungen bestimmt.

Beispiele (Gewichtsteile)

12 11 12 11 IA

Styrol-

Butadien-

Kautschuk 100 75 50 25 0

(Intol 1500)

Äthylen-Propylen-

terpolymerisat- _n _ot- _Rr. _Πΐ- _1nn

Kautschuk (Intolan 170) ° ²⁵ ^b0 ^{75 10}°

Philblack 0 50 50 50 50 50

Zinkoxyd Stearinsäure Mineralöl Schwefel N-Cyclohexyl-

2-benzthiazol-

sulfenamid 11 1 1

IT-Isopropyl-N' -

phenyl-p-phenylen-

diamin 1,5 1,5 1,5 1,5

VJ]	1	UI	1	5	1	Ul	1	5
1	1	1	1	1
5	5	5	Π"	5
1,75	,75	,75	,75	,75

Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle III angegeben. Alle Beispiele wurden während 60 Mi:
Messungen durchgeführt wurden.

Beispiele wurden während 60 Minuten auf 150⁰C erwärmt, bevor

	Tabelle III	Adhäsion	Art des Versagens
Beispiel	kg/cm (lb/inch)
	0,18 (0,9)	die Bindung versagt
10	3,6 (19,8)	die Bindung versagt
11	•-7,9 (44)	der Kautschuk versagt
12	>7,9 1-44)	Polyäthylen versagt
13	>7,9 (>44)	Polyäthylen versagt
H

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- ίο -

Es ist ebenfalls möglich, die Arten von zusammengesetzten Gefügen, die in den Beispielen 8 und 9 angegeben sind, zu verwenden, um Polyolefinkunststoff mit Materialien zu verbinden, die leicht mit Äthylen-Propylen-Dien oder Äthylen-Propylen-Mischpolymerisatzusammensetzungen, aber nicht leicht mit gesättigten Polyolefinkunststoffen verbunden werden können.

Beispiel 15

Eine Fluß st ahlplatte wurde mit Emery-l'uch abgerieben, bevor sie mit Chemlok 205, Qhemlok EX-B60-04 und schliesslich mit einer 10bigen (Gewicht/Volumen) Lösung einer Äthylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisatverbindung in üyclohexan überzogen wurde.

Eine Polyäthylenfolie mit niedriger Dichte wurde auf den überzogenen Flußstahl gepresst und dann wurde das Gefüge 1 Stunde' bei 150 C erwärmt. Beim Kühlen erhielt man an das Polyäthylen eine starke Bindung. Eine durchschnittliche Abschälfectigkeit von 15,8 kg/cm (88 Ib/inch) wurde erhalten, bevor das Polyäthylen versagte. Eine durchschnittliche Abschälfestirvkeit von 1,5 kg/cm (11 lb/inch) wurde erhalten, wenn die Äthylen-Propylen-Dieri-Mischpolymerisatlösung ausgelassen wurde. Zwischen dem Polyäthylen und dem Flußstahl tritt keine Adhäsion auf, wenn das erstere direkt auf den Flußstahl aufgebracht v.drd.

Alternativ kann man eine Folie aus trockenem Athylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisat auf den mit Chemlok überzogenen Stahl aufbringen, anstatt, dass man aus einer Lösung abscheidet.

Die Äthylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisatzusammensetzung, die in diesem Beispiel verwendet wurde, war die folgende:

Teile

Äthylen-Propylen-Terpolymerisat-Kautschuk "Nordel" 1070 (Warenzeichen) HAF Russ Zinkoxyd Mercaptoben^thiazol 109850/1817

1	00
	50
5	,0
1	,5

Teile

Tetramethylthiuramdisulfid 0,75

Tellurdiäthyldithiocarbamat 0,75

Schwefel 2,0

Dipentamethylenthiuramtetrasulfid O,75

Chemlok 205 und Chemlok EX-B60-04 sind geschützte Klebstoffe, die von der Hughson Chemical Company, Division of Lord Corporation, Erie, Pennsylvania, hergestellt werden.

Beispiel 16

Eine kautschukartige Zusammensetzung, die die im folgenden angegebene Formulierung enthielt, wurde auf eine Dicke von 0,101 cm (0,040 inch) kalendriert in Kontakt mit einem Polyäthylenfilm, der 0,015 cm (0,006 inch) dick war, zwischen .^Twei Tuchbänder gegeben und durch ein Rotorcure (RotorhärtungSv^. ächtung) bei 145 ^is 150⁰C gegeben, so dass das Polyolefin und die Kautschukzusammensetztuig durch den Druck des Bandes in direktem Kontakt gehalten wurden und dann wurde die kautschukartige Zusammensetzung wahrend 45 Minuten vulkanisiert.

Man fand nach dem Kühlen, dass das Polyäthylen fest mit der kautschukartif-en Zusammensetzung verbunden war und dass ein zusammengesetztes Laminat entstanden war. Versuche, die beiden Bestandteile zu trennen, brachten mit sich, dass die ganze vulkanisierte Zusammensetzung zerrissen wurde.

Kautschukartige Zusammensetzung EPDM (Keltan 712)
EPDM (Intοlan 255)
FEF Russ

paraffinisches Extenderöl Austrocknungsmittel Stearinsäure
Zinkoxyd
Zinkdiäthyldithiocarbamat

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Gewichtstelle	25
20	5
10	0
40
20
40
ο,

1,

Gewichtsteile

Mercaptobenzthiazol 0,25

Tetramethylthiuramdisulfid 0,25

Dimorpholindisulfid 0,625

Schwefel 0,75

Keltan 712 und Intοlan 255 sind Äthylen-Propylen-Dien-Monomerkautschuke, die ungefähr 40 und 25 Hol?» Propylen und 0,61 und 0,52 Mol Äthylidennorbornen pro kg Kautschuk enthalten.

Das Mittel zum Entwässern, das in der Zusammensetzung verwendet wurde, enthielt Calciumoxyd und ist im Handel als "Rhenosorb C" von der Rhein Chemie GmbH erhältlich.

Beispiel 17

Beispiel 16 wurde wiederholt, wobei man anstelle des Polyäthylenfilms einen 0,015 cm dicken (0,006 inch) Film aus Ä'thylenvinylacet'at-Mischpolymerisat verwendete, der 10 bis 13 $ Vinylacetat enthielt.

Man erhielt wieder zwischen den beiden Bestandteilen des Laminats eine solch feste Bindung, dass Versuche, das Laminat zu trennen, mit sich brachten, dass der eine oder andere Bestandteil riss.

Beispiel 18

Eine 22,9 cm (9 inch) χ 7,6 cm (3 inch) x 2,5 mm Folie aus A'thylen-Propylen-Dien-Monomerenkautschuk, dessen Zusammensetzung unten angegeben ist, wurde im Kontakt mit der Polyäthylenseite eine 22,9 cm χ 7,6 cm - Folie aus einem 500 Gauge Nylon/Polyäthylenlaminat gebracht, das von Smith & Nephew Ltd, als "Synthene" 5023 verkauft wird und das in einer Vulkanisationsform war. Zwischen die Polyäthylen- und die Kautschukzusammensetzung wurde ein 22,9 x 2,5 cm - Streifen aus Melinex-Polyesterfilm gegeben, um entlang einer Seite die Adhäsion zu verhindern und die Prüfung auf die Adhäsion zu erleichtern. Das

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Gefüge wurde bei 15O⁰G 60 Minuten erwärmt, um die Kautschukzusammensetzung zu vulkanisieren.

Kautschukzusammensetzung Gewichtsteile

ΕΡΏΗ (Nordel 1070) 100

HAF Russ 50

Zinkoxyd 5,0

Schwefel 2,0

Zinkdibutyldithiocarbamat 2,0

Mercaptobenzthiazol - 1,5

Tetramethylthiuramdisulfid 0,5 *

Nordel 1070 ist ein Äthylen-Propylen-1, 4-hexedien--Terpol,γmeri-■sat-Kautschuk, der bei E.I. duPont de Nemours & Co, erhältlich ist.

Nachdem das vulkanisierte Gefüge abgekühlt und aus der Form entnommen worden war, wurde es in Streifen von 7,6 χ 2,54 cm geschnitten, die über eine Fläche von 6,45 cm (1 square inch) nicht gebunden war und dann wurde die Festigkeit der Bindung zwischen dem Kunststofflaminat und der vulkanisierten Kautschukzusammensetzung gemäss den in den Beispielen 1 bis 9 beschriebenen Verfahren bestimmt. Der Nylon- und der Polyäthylen- J

ρ film trennten sich bei einer Belastung von 1,8 kg/cm (10 lb/inch), aber die Bindung zwischen der Kautschukzusammensetzung und des Laminats konnte nicht zerstört werden.

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Claims

Patentansprüche

1. Verfahren, um einen Polyolefinkautschuk mit einem Polyolefin-•kunststoffmaterial zu verbinden, das einen SchmelzIndex besitzt, der nicht geringer als 0,25 ist, dadurch gekennzeichnet, dass man den Polyolefinkautschuk in Kontakt mit dem Polyolefinkunststoffmaterial bei einer Temperatur vulkanisiert, die über dem Erweichungspunkt des Polyolefinfamst™ Stoffmaterials liegt.

2. Verfahren geraäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial ein gesättigtes Polymerisat ist.

3. Verfahren gemäss einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial'ein Olefinhomopolymerisat ist.

4. Verfahren gemäss Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial Polyäthylen oder Polypropylen ist.

5. Verfahren gemäss Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial ein Jlisehpolymerisat aus zv/ei oder mehreren Olefinen ist.

6. Verfahren gemäss Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial ein Äthylen/Propylen-Mischpolymerisat oder ein Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat ist.

7. Verfahren gemäss einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial in Form einer kontinuierlichen Etolle oder eines Mlms vorliegt.

8. Verfahren gemäss einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyolefinkunststoffmaterial in Form von Filamenten, Schnüren bzw. Bändern, gewebten oder nichtgewebten Materialien vorliegt.

9. Verfahren gemäss einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Polyolefinkautschuk ein Olefinmischpolymerisat ist.

10. .Verfahren gemäss Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Polyolefinkautschuk ein Äthylen/Propylen-Mischpolymerisat oder ein Olefin/Men-Ivlischpolymerisat oder ein Olefin/ Polyen-Mischpolymerisat oder eine Mischung eines oder mehrerer, dieser Materialien mit anderen Kautschuken ist.

11. Zusammengesetztes Material bzw. zusammengesetztes Gefüge, dadurch gekennzeichnet, dass es mindestens c^e Schicht aus einem gesättigten Polyolefinkimststoffmaterial mit einem Schrielzindex, der nicht geringer als 0,25 ist, selbsthaftend mit mindestens einer i'olyolefinkautschukschicht verbunden enthält.

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