DE19818536C2 - Verfahren zur Neutralisierung von Schwefeldioxid und/oder Schwefeltrioxid in Abgasen - Google Patents

Verfahren zur Neutralisierung von Schwefeldioxid und/oder Schwefeltrioxid in Abgasen

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Neutralisierung von Schwefeldioxid und/oder Schwefeltrioxid in den Abgasen von mit einem Kraftstoff betriebenen Brennkraftmaschinen von Kraftfahrzeugen, wobei dem Kraftstoff mindestens ein Additiv zugesetzt wird, welches ein oder mehrere im Kraftstoff lösliche Metall-Verbindungen, insbesondere Salze, enthält, die bei der Verbrennung des Kraftstoffs stabile Sulfate bilden, welche im Abgas in fester Form vorliegen, sowie eine Verwendung dieses Verfahrens in Otto- und Dieselmotoren, die mit einem NOx-Speicher-Katalysator ausgerüstet sind.
Die Abgase von Brennkraftmaschinen enthalten immer Schwefel in Form von Schwefeldioxid und/oder Schwefeltrioxid. Dadurch kann sich unerwünschtes schwefelsaures Abgas bilden. Ferner wirken diese Schwefelverbindungen störend bei der katalytischen Abgasreinigung von Ottomotoren und Dieselmotoren. Eine Beseitigung dieser Schwefeloxide aus den Abgasen ist deshalb wünschenswert.
Ein besonderes Problem ergibt sich im Zusammenhang mit sogenannten NOx-Speicher-Katalysatoren, die als eine mögliche Alternative zur Stickoxidbeseitigung in Brennkraftmaschinen, insbesondere bei Magermix- und Ottomotoren gesehen werden. Das NOx-Speichermedium besteht im wesentlichen aus Barium- und/oder Strontiumverbindungen, die mit Aluminiumoxid vermischt sind. Aus der Funktionsweise dieses Katalysators und dem verwendeten Speichermaterial für NOx lassen sich aber Probleme mit dem Schwefel im Abgas erkennen. Dies ergibt sich aus folgenden Überlegungen:
Der Lambda-Wert (λ) ist bekanntlich ein Maß für das Verhältnis der in den Verbrennungsraum einer Brennkraftmaschine eingeführten zu der zur vollständigen Verbrennung theoretisch benötigten Luft- bzw. Sauerstoffmenge. In Verbrennungsmotoren bezeichnet der Lambda-Wert das Verhältnis des Gesamt- Sauerstoffs zu derjenigen Sauerstoffmenge, die zur vollständigen Verbrennung des Luft/Kraftstoff-Gemisches im Zylinder benötigt wird. Brennkraftmaschinen mit Abgasreinigung durch geregelte Dreiwege-Katalysatoren müssen bei einem Lambda- Wert von 1 und bei Verwendung von NOx-Speicher-Katalysatoren bei einem Lambda-Wert größer oder gleich 1 betrieben werden, um eine optimale Abgasreinigung zu ermöglichen. Bei einem hohen Luft/Kraftstoff-Verhältnis, d. h. in einer oxidierenden Atmosphäre (Lambda ≧ 1) konkurrieren jedoch im NOx-Speicher- Katalysator zwei Reaktionen miteinander:
  • 1. Das Stickoxid NO2 reagiert in der gewünschten Absorptionsreaktion mit dem Bariumcarbonat zu Bariumnitrat:
    BaCO3 + 2NO2 + ½O2 → Ba(NO3)2 + CO2 (λ ≧ 1)
  • 2. Der Schwefel reagiert als Schwefeltrioxid mit Bariumcarbonat zu Bariumsulfat:
    BaCO3 + SO3 → BaSO4 + CO2 (λ ≧ 1)
Dadurch geht also das Absorptionspotential für Stickoxide verloren: Der Katalysator wird vergiftet.
Nun läuft jedoch die Reaktion zum sehr stabilen Bariumsulfat bevorzugt ab, wenn Schwefeltrioxid im Abgas vorliegt. Bei der Verbrennung des Schwefels aus dem Kraftstoff und dem Öl entsteht zunächst nur Schwefeldioxid, das aber bei den hier erforderlichen Luft : Kraftstoff-Verhältnissen (Lambda ≧ 1) zu Schwefeltrioxid oxidiert wird, wobei diese Reaktion mit ansteigender Temperatur der Brennkraftmaschine gebremst wird. Beobachtungen an Ottomotoren von Personenkraftfahrzeugen und Dieselmotoren von Pkws und Nutzfahrzeugen haben jedoch gezeigt, daß sich die Bildung von Sulfaten praktisch nicht unterdrücken läßt. Dies ist ein Zeichen dafür, daß auch bei höheren Temperaturen genügend Schwefeltrioxid gebildet wird. Da die Hauptmenge des Schwefels aus dem Kraftstoff stammt (je nach Qualität 5-700 ppm), ist die Lebensdauer von NOx-Speicher- Katalysatoren somit begrenzt.
Bei Feuerungen in Kraftwerken und Müllverbrennungsanlagen ist es bekannt, die Feuerung mit schwefelbindenden Stoffen wie Alkali- und Erdalkalicarbonaten sowie Alkali- und Erdalkalioxiden zu beschicken (DE 33 06 795 C1, DE 32 34 315 A1, DE 38 40 212 C2). Ferner ist es bekannt, derartige Feuerungen mit Metallsalzen organischer Säuren zu beschicken, um die Emission von Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid zu reduzieren(JP 50-117 805 A, JP 54-081 536 A). Diese Maßnahmen lassen sich aber nicht auf Brennkraftmaschinen übertragen.
Die JP 53-019 307 A beschreibt einen Kraftstoff, dem ein bei der Verbrennung sulfatbildendes Additiv zugesetzt ist, das im Kraftstoff lösliche Metallverbindungen aufweist. Aus Gründen des Umweltschutzes und entsprechender gesetzlicher Vorgaben ist eine möglichst weitgehend Entschwefelung der Abgase von Verbrennungsmaschinen anzustreben.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht somit darin, ein Verfahren bereitzustellen, das eine zuverlässige Entschwefelung der Abgase von Brennkraftmaschinen ermöglicht.
Die Lösung besteht darin, daß die Verbrennung des Kraftstoffs in einer oxidierenden Atmosphäre erfolgt und daß die entstehenden Sulfate in einem Partikelfilter aufgefangen werden. In einer oxidierenden Atmosphäre (Lambda ≧ 1) bilden sich aus den im Kraftstoff löslichen Metall-Verbindungen Oxide, die mit dem gleichfalls entstehenden Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid in oxidierender Atmosphäre zu Metallsulfaten umgesetzt werden. Diese im Abgas in fester Form vorliegenden Sulfate werden vor dem Austritt des Abgases in die Umgebung in einem Partikelfilter aufgefangen. Durch die Bildung der festen Metallsulfate wird eine zuverlässige Entschwefelung der Abgase erreicht. Dadurch wird insbesondere eine Vergiftung des NOx- Speicher-Katalysators vermieden.
Vorteilhafte Weiterbildungen ergeben sich aus den Unteransprüchen. Die im Kraftstoff löslichen Metallverbindungen sind vorzugsweise Salze anorganischer oder organischer Säuren sowie anorganische oder metallorganische Komplexverbindungen.
Die Bedingung, daß stabile Sulfate gebildet werden, wird vor allem von Verbindungen zweiwertiger Metalle wie Barium, Magnesium, Calzium und Strontium, sowie Molybdän, Cadmium und Blei sowie von zweiwertigen Übergangsmetallen wie Vanadium, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel, Kupfer und Zink erfüllt. Diese Metallverbindungen werden bei der Verbrennung des Kraftstoffes im allgemeinen thermisch zersetzt, wobei sich Metalloxide bilden, welche sich wiederum mit SO2 bzw. SO3 zu stabilem Sulfat umsetzen.
Als Partikelfilter zum Entfernen der festen Sulfate im Abgasstrom besonders geeignet sind Filterpatronen, die leicht ausgewechselt werden können. Der Partikelfilter bzw. die Filterpatrone wird vorteilhafterweise in den Abgasstrang eingebracht, bspw. bei einem Kraftfahrzeug in den Endschalldämpfer, wo der Partikelfilter leicht zu erreichen ist und somit leicht eingebaut bzw. ausgewechselt werden kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist besonders gut zur Verwendung in Otto- und Dieselmotoren sowohl von Personenkraftwagen als auch von Nutzfahrzeugen geeignet.
Im folgenden wird im Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung näher erläutert. Ein bevorzugtes Additiv ist ein Salz oder eine Komplexverbindung von Barium. Barium setzt sich nahezu quantitativ zu Bariumsulfat um und sorgt dafür, daß der vorhandene Schwefel in Form von Bariumsulfat-Partikeln ausfällt.
In einer oxidierenden Atmosphäre (Lambda ≧ 1) bildet sich aus der im Kraftstoff löslichen Barium-Verbindung Bariumoxid. Gleichzeitig wird der im Kraftstoff enthaltene Schwefel zu Schwefeldioxid bzw. Schwefeltrioxid oxidiert. Im Laufe der Verbrennung werden die Bariumoxide mit dem Schwefeldioxid bzw. Schwefeltrioxid zu stabilem Bariumsulfat umgesetzt:
BaO + SO3 → BaSO4
BaO + SO2 + ½O2 → BaSO4
Das Bariumsulfat wird in Form von Partikeln aus der Brennkraftmaschine ausgeblasen und gelangt ins Abgas. Es setzt sich in der Abgasanlage ab oder wird ausgeblasen. Wenn in den Abgasstrang, z. Bsp. in den Endschalldämpfer eines Kraftfahrzeugs, ein Partikelfilter eingesetzt wird, kann das Bariumsulfat auch gezielt aufgefangen werden.
Die soeben beschriebene Reaktion gilt für alle zweiwertigen Metalle, die stabile Sulfate bilden. Alle Metalle, die in Kraftstoff, bspw. in Otto- bzw. Dieselkraftstoff löslich sind, bevorzugt in Form von anorganischen oder metallorganischen Komplexverbindungen, insbesondere in Form von metallorganischen Komplexsalzen, eignen sich zur Neutralisierung von Schwefeldioxid bzw. Schwefeltrioxid. Dies trifft z. B. zu für Barium, Magnesium, Kalzium, Strontium, Molybdän, Kadmium, Blei, Vanadium, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel, Kupfer und Zink. sich in Form von Salzen anorganischer oder organischer Säuren.

Claims (8)

1. Verfahren zur Neutralisierung von SO2 und/oder SO3 in den Abgasen von mit einem Kraftstoff betriebenen Brennkraftmaschinen von Kraftfahrzeugen, wobei dem Kraftstoff mindestens ein Additiv zugesetzt wird, welches ein oder mehrere im Kraftstoff lösliche Metall- Verbindungen, insbesondere Salze, enthält, die bei der Verbrennung des Kraftstoffs stabile Sulfate bilden, welche im Abgas in fester Form vorliegen, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbrennung des Kraftstoffs in einer oxidierenden Atmosphäre erfolgt und daß die entstehenden Sulfate in einem Partikelfilter aufgefangen werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den Metallverbindung(en) um Salze anorganischer oder organischer Säuren handelt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Metallverbindung(en) anorganische oder metallorganische Komplexverbindungen verwendet werden.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Metallverbindungen mit zweiwertigen Metallen verwendet werden.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die in den Metallverbindungen enthaltenen Metalle aus der Gruppe bestehend aus Ba, Mg, Ca, Sr, Mo, Cd, Pb, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni und Zn ausgewählt werden.
6. Verfahren nach einem der vorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Partikelfilter in Form einer Filterpatrone verwendet wird.
7. Verfahren nach einem der vorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Partikelfilter in einem Kraftfahrzeug in den Abgasstrang, vorzugsweise in den Endschalldämpfer, eingebracht wird.
8. Verwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 7 zur Neutralisierung von SO2 und SO3 in Otto- und Dieselmotoren von Personenkraftwagen und Nutzfahrzeugen, die mit einem NOx-Speicher-Katalysator ausgerüstet sind.
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