DE19707384C2 - Elektrochemischer Methanol-Reformer - Google Patents
Elektrochemischer Methanol-ReformerInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur
Reformierung von Methanol zu Wasserstoff. Der
Wasserstoff ist für den Betrieb einer Brennstoffzelle
vorgesehen.
Stand der Technik sind chemische Reformierverfahren,
bei denen in einem Reformierreaktor unter Zufuhr von
Wärme kohlenstoffhaltige Verbindungen, also z. B. Koh
lenwasserstoffe mit Wasser zu Wasserstoff reformiert
werden. Das Ergebnis ist ein Wasserstoff-Kohlendioxid-
Gas mit Verunreinigungen von Edukten, Zwischenproduk
ten, Wasser und Kohlenmonoxid.
Nachteilhaft verursachen die Anlagen zur chemischen Re
formierung von Kohlenwasserstoffen wegen ihres großen
anlagentechnischen Aufwands hohe Kosten. Sie sind zudem
nur beschränkt einsatzfähig, da sie keinen Betrieb mit
schnellen Lastwechseln erlauben. Das entstehende Was
serstoffgas weist nicht die benötigte Reinheit auf, so
daß eine Nachreinigung erforderlich ist. Die Nachreini
gung verursacht weitere Kosten. Die chemische Reformie
rung erfordert eine zusätzliche Wärmezufuhr zum Refor
mierreaktor. Bei der Erzeugung dieser Wärme können un
erwünschte, die Umwelt belastende Emissionen auftreten.
Aus der Druckschrift "Patents abstracts of Japan. C-
491, April 27, 1988, Vol. 12, No 139. JP 62-256976 A"
ist eine Vorrichtung mit Mitteln zur elektrochemischen
Reformierung von Methanol zu Wasserstoff bekannt. Die
Mittel zur elektrochemischen Reformierung weisen eine
Anode, eine Kathode und einen protonenleitenden
Elektrolyten auf. Der protonenleitende Elektrolyt
befindet sich zwischen Anode und Kathode. Anode und
Kathode weisen einen Anschluß für eine äußere
Spannungsquelle auf.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung einer
vergleichsweise einfachen, preiswerten,
umweltfreundlichen Vorrichtung, mit der aus Methanol
energieautark Strom erzeugt werden kann.
Diese Aufgabe wird durch eine Vorrichtung mit den
Merkmalen des Anspruchs gelöst. Die Vorrichtung umfaßt
einen protonenleitenden Elektrolyten, der zwischen
einer Anode und einer Kathode angeordnet ist. Ein
Anschluß für die Anode und die Kathode an eine
Spannungsquelle ist vorgesehen. Auf der Kathodenseite
weist die Vorrichtung einen protonenreduzierenden
Katalysator und eine Sperrschicht für Verunreinigungen
auf. Der anspruchsgemäße protonenreduzierende
Katalysator auf der Kathodenseite liegt vor, wenn die
ser die während des Betriebes erzeugten, zur Kathode
gelangten Protonen (H+) katalytisch reduziert. Ferner
umfaßt die Vorrichtung einen Zuführungskanal für
erzeugten Wasserstoff zu Brennstoffzuleitungen der
Brennstoffzelle.
Eine Palladium-Silber-Legierung mit einem Mindestgehalt
von 25 Atom-% Silber stellt einen Katalysator zur Redu
zierung von Protonen zu molekularem
Wasserstoff (H2) dar. Als Kathodenmaterial wird daher
vorzugsweise ein Material vorgesehen, das gleichzeitig
einen protonenreduzierenden Katalysator darstellt.
Die Kathode besteht also zweckmäßig aus der genannten
Palladium-Silber Legierung.
Die Vorrichtung erfordert einen verhältnismäßig gerin
gen anlagentechnischen Aufwand, so daß Wasserstoff ko
stengünstig aus Methanol hergestellt werden kann.
Die Reformierreaktion wird über die Zuführung elektri
scher Leistung von außen gesteuert, und erlaubt daher
auch den Betrieb mit schnellen Lastwechseln.
Die Reformiereinheit der erfindungsgemäßen Vorrichtung
erfordert keine Zusatzheizung, wie sie bei chemischen
Reformierungsanlagen notwendig ist. Dadurch werden
schädliche, die Umwelt belastende Emissionen vermieden.
Die Anordnung aus Anode, Elektrolyt, Kathode und An
schluß für eine äußere Spannungsquelle wird im folgen
den als "Reformiereinheit" bezeichnet. Der Raum, in dem
sich die Kathode befindet und in den der Wasserstoff
gelangt, wird im folgenden "Kathodenraum der Refor
miereinheit" genannt. Als Kathodenseite wird die Seite
der Elektrolytschicht bezeichnet, auf der sich die Ka
thode befindet.
Bei der anspruchsgemäßen Vorrichtung ist ein Kanal
zwischen der Reformiereinheit und einer Brennstoffzelle
vorgesehen, über den erzeugter Wasserstoff zu
Brennstoffzuleitungen der Brennstoffzelle zugeführt
wird. Es können z. B. SOFC- oder PEM-Brennstoffzellen
eingesetzt werden. Während des Betriebes gelangt in der
Reformiereinheit erzeugter Wasserstoff über den Kanal
in die Brennstoffzuleitung(en) der Brennstoffzelle. Ein
derartiger Kanal besteht z. B. aus einem Rohr oder
einem Schlauch, der vom Kathodenraum
der Reformiereinheit in die Brennstoffzuleitung(en) der
Brennstoffzelle führt.
Mittels der Reformiereinheit und der damit verbundenen
Brennstoffzelle kann unmittelbar Strom aus Methanol er
zeugt werden, ohne auf eine externe Stromversorgung an
gewiesen zu sein. Zu diesem Zweck sind Stromversor
gungsmittel vorgesehen, die die Reformiereinheit mit
dem elektrischen Strom versorgen, der durch die Brenn
stoffzelle produziert worden ist. Der für den Betrieb
der Reformiereinheit erforderliche Strom kann so durch
den in der Brennstoffzelle erzeugten Strom gedeckt wer
den.
Die anspruchsgemäße Vorrichtung weist auf der
Kathodenseite eine Sperrschicht für Verunreinigungen
auf. Verunreinigungen im Sinne der Erfindung sind
Stoffe, die innerhalb der Vorrichtung infolge der
Methanolreformierung anodenseitig entstehen und die den
Elektrolyten passieren können. Es handelt sich bei den
auftretenden Verunreinigungen insbesondere um Methanol
oder Kohlendioxid. Außerdem treten verschiedene
Inertgase auf.
Die Sperrschicht im Sinne der Erfindung ist undurchläs
sig für Verunreinigungen und durchlässig für Wasser
stoff. Sie dient der Abtrennung von Verunreinigungen.
Mittels der Sperrschicht wird Wasserstoff mit einem ho
hen Reinheitsgrad erzeugt.
Als Sperrschicht eignet sich vorteilhaft eine aus einer
Palladium-Silber-Legierung bestehende Schicht. Diese
weist insbesondere mindestens 25 Atom-% Silber zur Er
zielung der gewünschten Eigenschaften wie Wasserstoff
durchlässigkeit auf. Wasserstoff dissoziert in der
Sperrschicht und vermag so durch diese Schicht zu dif
fundieren. Sie ist für Kohlendioxid, Methanol, Wasser
und Inertgase praktisch undurchlässig. Auch verhält
sich das Material elektrokatalytisch aktiv. Es dient
daher zugleich der Reduzierung von Protonen zu moleku
larem Wasserstoff (H2). Es besitzt eine hohe chemische
Beständigkeit und ist daher langlebig. Es ist elek
trisch leitfähig. Eine aus einer Palladium-Silber-Le
gierung bestehende Schicht kann daher vorteilhaft zu
gleich als Kathode fungieren.
Technisch aufwendige Trennverfahren können durch die
anspruchsgemäße Sperrschicht vermieden werden.
In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung
weist der Kathodenraum der Reformiereinheit den Kanal
zur Zuführung von Wasserstoff zur Brennstoffzelle,
Entnahme- und Steuerungsmittel zur Dosierung der
Wasserstoffzufuhr zur Brennstoffzelle z. B. in Form ei
nes Nadelventils auf. Eine konrollierbare Dosierung der
Wasserstoffzufuhr zur Brennstoffzelle ist so möglich.
Der maximal durch die Brennstoffzelle erzeugbare Strom
kann so auf einfache Weise festgelegt werden.
Wird das Steuerungsmittel bei einer weiteren Ausgestal
tung der Erfindung elektronisch geregelt, so wird der
hierfür erforderliche Strom zweckmäßig ebenfalls mit
tels der Brennstoffzelle bereitgestellt.
In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Er
findung ist eine Schicht außen auf die Sperrschicht
aufgebracht, die das Desorptionsvermögen von Wasser
stoff (H2) im Vergleich zum Desorptionsvermögen ohne
diese Schicht erhöht. Erreicht wird dies insbesondere
durch eine rauhe Oberfläche der Schicht, die z. B. aus
Palladium bestehen kann. Der Wasserstoffdurchsatz und
damit die Wasserstoffproduktion wird hierdurch erhöht.
Die anspruchsgemäße Vorrichtung wird wie folgt
betrieben. An die Anode wird der Plus- und an die Ka
thode der Minuspol einer elektrischen Spannungsquelle
angelegt. Der Anode wird eine Mischung aus Methanol und
einer sauerstoffhaltigen Verbindung zugeführt. Die sau
erstoffhaltige Verbindung in der Mischung ist so zu
wählen, daß das Gemisch nicht zündfähig ist. Anodensei
tig wird Methanol zu Protonen oxidiert.
Die Mischung aus Methanol und der sauerstoffhaltigen
Verbindung wird im folgenden "Methanol-Gemisch" ge
nannt.
Vorteilhaft weist die sauerstoffhaltige Verbindung Was
serstoff auf. Der Wasserstoff in der sauerstoffhaltigen
Verbindung trägt zusätzlich zur Wasserstofferzeugung
bei.
Insbesondere ist Wasser als sauerstoffhaltige Verbin
dung geeignet. Wasser bildet mit Methanol kein zündfä
higes Gemisch und weist vorteilhaft Wasserstoff auf,
der zur Erhöhung der Wasserstoffproduktion beiträgt.
Aufgrund der angelegten Spannung wird das Gemisch an
der Anode oxidiert und Protonen werden in den Elektro
lyten abgegeben. Die Protonen wandern durch den Elek
trolyten zur Kathode und werden dort in
Anwesenheit eines geeigneten Katalysators zu Wasser
stoff reduziert. Das erzeugte Wasserstoffgas wird den
Brennstoffleitungen einer Brennstoffzelle zugeführt.
Auf der Kathodenseite werden Verunreinigungen vom Was
serstoff getrennt.
Es zeigen
Fig. 1: Vorrichtung zur elektrochemischen Reformierung
von Methanol
Fig. 2: Vorrichtung zur elektrochemischen Reformierung
von Methanol mit Zusatzschichten
Die elektrochemische Reformierung von Methanol wird in
Fig. 1 dargestellt. Gezeigt wird eine mit elektri
scher Energie pel betriebene elektrochemische Zelle,
die bei niedrigen Temperaturen von 50-100°C betrieben
wird. Diese Zelle ähnelt einer Brennstoffzelle oder
auch einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle mit proto
nenleitendem Elektrolyten. Als zentrales Bauelement
fungiert die Elektrolyt-Elektroden-Einheit, die aus ei
nem protonenleitenden Elektrolyten 1 (Nafion-Membran),
einer auf den Elektrolyten aufgebrachten Anode 2 und
aufgebrachten Kathode 3 besteht. An der Anode 2 wird
Methanol (CH3OH) mit Wasser (H2O) elektrochemisch oxi
diert, wobei Kohlendioxid (CO2) entwickelt wird und
Protonen in den Elektrolyten freigesetzt werden. Die
entstehenden Elektronen (e-) werden von der äußeren
Stromquelle "abgesaugt". Die Protonen durchwandern den
Elektrolyten und werden an der Kathode unter Elektro
nenaufnahme zu Wasserstoff reduziert. Auf der Kathoden
seite wird der Wasserstoff freigesetzt.
Das an der Anode entstehende Kohlendioxid enthält in
der Gasphase dampfförmiges Methanol und Wasser. Dieses
Kohlendioxid muß durch einen physikalischen
(Kondensationstrocknung, Absorption etc.) oder einen
chemischen Prozeß nachgereinigt werden. Wasser und
Methanol können entweder als Solvathülle oder durch
Diffusionseffekte zur Kathode transportiert und dort
als Verunreinigung ausgestoßen werden. Der produzierte
Wasserstoff muß daher gegebenenfalls nachgereinigt wer
den.
Die transportierten Wasser- und Methanolmengen durch
den Elektrolyten 1 hindurch hängen sehr stark vom ver
wendeten Elektrolyten, der Betriebstemperatur und den
anodenseitigen Konzentrationen ab. Bei geeigneten z. B.
keramischen Elektrolyten sind diese Transporteffekte
zur Kathode vernachlässigbar.
Befindet sich gemäß Fig. 2 eine Sperrschicht 4 ohne
offene Porosität auf der Kathode 3, so wird der produ
zierte Wasserstoff sich in der Sperrschicht 4 lösen,
diese durchwandern und dann als reiner Wasserstoff in
die Gasphase entweichen. Dieser hochreine Wasserstoff
wird ohne Vorreinigung einer Brennstoffzelle zugeführt.
Als Werkstoff für die Sperrschicht-Kathode ist eine
Palladium-Silber-Legierung mit 25 Atom-% Silber vorge
sehen. Diese Legierung ist elektrisch leitfähig, elek
trokatalytisch aktiv und besitzt eine hohe chemische
Beständigkeit. Wasserstoff hat eine hohe Löslichkeit
und ein großes Diffusionsvermögen in Palladium-Legie
rungen.
Auf beiden Seiten der Sperrschicht 4 sind weitere pal
ladiumhaltige Schichten 3 und 5 derart aufgebracht, daß
zu beiden Seiten der Sperrschicht 4 aufgerauhte Ober
flächen vorliegen. Dadurch wird zum einen innen (links)
an der eigentlichen Kathode 3 die wirksame Oberfläche
für die Reduktionsreaktion vergrößert, und es wird die
Haftung des ionenleitenden Polymers an dieser Schicht 3
vergrößert. Durch die äußere Schicht 5 (rechts) wird
das Desorptionsvermögen des gelösten Wasserstoffs ver
bessert.
Die Rauhigkeit ist durch elektrochemische Abscheidung
von Palladium auf eine dünne Pd-Ag-Folie erreicht wor
den.
Als anodenseitiger Katalysator der Zelle werden Pt-
oder Pt/Ru-Legierungen eingesetzt. Als Elektrolyt wird
bei z. B. Membranbrennstoffzellen handelsübliches pro
tonenleitfähiges Material wie Nafion eingesetzt. An
dere Elektrolyt-Materialien wie z. B. Polybenzimidazol
oder Polyperfluorosulfonimid sind möglich.
Die Vorteile der genannten Erfindung sind darin zu se
hen, daß bei sehr einfachem, technischem Aufbau und re
lativ niedrigen Temperaturen gearbeitet werden kann.
Der erzeugte Wasserstoff ist je nach Zellaufbau sehr
rein und kann zudem unter Druck der Brennstoffzelle
zugeführt werden. Mittel zur Druckerhöhung, also z. B.
eine Pumpe sind folglich entbehrlich. Die Re
formierreaktion und damit auch die Lastwechsel werden
über die Zuführung elektrischer Leistung von außen ge
steuert. Dadurch ist ein gut kontrollierbares Regelver
halten möglich. Bei Einsatz einer geeigneten Anode und
eines Elektrolyten hoher Leitfähigkeit wird wenig elek
trische Energie verbraucht. Die Zellspannung liegt etwa
zwischen 300 und 500 mV. Auf eine Zusatzheizung mittels
Brenner etc. kann verzichtet werden.
Es können mehrere solcher Zellen bzw. Elektrolyt-Elek
troden-Einheiten elektrisch in Reihe geschaltet werden,
um höhere Betriebsspannungen zu erreichen. Der benö
tigte elektrische Strom wird in H2-Brennstoffzellen
bereitgestellt. Hiermit ist eine bzgl. der elektrischen
Energie energieautarke Wasserstoffherstellung aus
Methanol als Energieträger möglich.
Gerade für den mobilen Einsatz erlaubt die niedrige Be
triebstemperatur eine hohe Dynamik bei einem ausge
zeichneten Kaltstartverhalten.
Ein Herstellungsverfahren für die Elektrolyt-Elektro
den-Einheit wird im folgenden beschrieben: Auf eine
dünne Pd-Ag-Folie (ca. 5 µm) wird beidseitig durch
elektrochemische Abscheidung eine rauhe und mikroporöse
Palladiumstruktur mit einer Schichtdicke von jeweils
ca. 3 µm aufgebracht. Die so beschichtete Folie wird
nun einseitig (innen) mit einem ionenleitenden Mittel
(Nafion) versehen. Dazu wird eine Lösung des Nafion-
Polymers in einer Wasser-Alkohol-Mischung (ALDRICH
27, 470-4) mit einer Sprühpistole bei gleichmäßiger Ver
teilung langsam auf die eine Seite der Schicht aufge
sprüht. Als Sprühgas wird Stickstoff eingesetzt.
Der so entstandene Palladium-Nafion-Verbund (ca. 10-15
µm dick) wird nun mit einer Nafion-Membran und einer
porösen Anode mittels eines Heißpreßverfahrens zur er
findungsgemäßen Elektrolyt-Elektroden-Einheit verbun
den. Dazu wird der Verbund durch Anwendung von Druck
und Temperatur miteinander verbunden. Günstige Prozeß
parameter sind ein Druck von 200 bar, eine Temperatur
von 130°C sowie eine Preßzeit von 10 min.
Diese mit einer "Sperrschicht-Kathode" versehene Elek
trolyt-Elektroden-Einheit wird nun in herkömmliche
Zellkonstruktionen eingebaut, wie sie in Membranbrenn
stoffzellen Verwendung finden.
Claims (1)
1. Vorrichtung zur energieautarken Wasserstoffherstellung durch elektroche
mische Reformierung von Methanol
mit einem zwischen einer Anode (2) und einer Kathode (3) angeordneten pro tonenleitenden Elektrolyten (1),
mit einem Anschluß für Anode (2) und Kathode (3) an eine Spannungsquelle,
mit einem protonenreduzierenden Katalysator und einer Sperrschicht für Verunreinigungen auf der Kathodenseite
und mit einem Zuführungskanal für erzeugten Wasserstoff zu Brennstoffzulei tungen der Brennstoffzelle.
mit einem zwischen einer Anode (2) und einer Kathode (3) angeordneten pro tonenleitenden Elektrolyten (1),
mit einem Anschluß für Anode (2) und Kathode (3) an eine Spannungsquelle,
mit einem protonenreduzierenden Katalysator und einer Sperrschicht für Verunreinigungen auf der Kathodenseite
und mit einem Zuführungskanal für erzeugten Wasserstoff zu Brennstoffzulei tungen der Brennstoffzelle.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19707384A DE19707384C2 (de) | 1997-02-25 | 1997-02-25 | Elektrochemischer Methanol-Reformer |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19707384A DE19707384C2 (de) | 1997-02-25 | 1997-02-25 | Elektrochemischer Methanol-Reformer |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE19707384A1 DE19707384A1 (de) | 1998-08-27 |
DE19707384C2 true DE19707384C2 (de) | 1999-02-18 |
Family
ID=7821333
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE19707384A Expired - Fee Related DE19707384C2 (de) | 1997-02-25 | 1997-02-25 | Elektrochemischer Methanol-Reformer |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE19707384C2 (de) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE10348698A1 (de) * | 2003-10-16 | 2005-05-19 | Masterflex Ag | Vorrichtung und Verfahren zur Erzeugung von elektrischer Energie und ggf. Wasser aus CO-haltigem Wasserstoff |
DE102006062251A1 (de) * | 2006-12-22 | 2008-06-26 | Volkswagen Ag | Membran-Elektroden-Einheit für Brennstoffzellen und Brennstoffzelle |
-
1997
- 1997-02-25 DE DE19707384A patent/DE19707384C2/de not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
Patents abstracts of Japan. C-491, April 27, 1988,Vol.12, No.139, JP 62-256976 A * |
Patents abstracts of Japan. C-559, January 13, 1989, Vol.13, No.15, JP 63-219593 A * |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE10348698A1 (de) * | 2003-10-16 | 2005-05-19 | Masterflex Ag | Vorrichtung und Verfahren zur Erzeugung von elektrischer Energie und ggf. Wasser aus CO-haltigem Wasserstoff |
DE10348698B4 (de) * | 2003-10-16 | 2009-05-07 | Masterflex Ag | Vorrichtung und Verfahren zur Erzeugung von elektrischer Energie und Wasser aus CO-haltigem Wasserstoff |
DE102006062251A1 (de) * | 2006-12-22 | 2008-06-26 | Volkswagen Ag | Membran-Elektroden-Einheit für Brennstoffzellen und Brennstoffzelle |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE19707384A1 (de) | 1998-08-27 |
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