DE102020102692A1 - Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems sowie Brennstoffzellensystem und Kraftfahrzeug mit einem Brennstoffzellensystem - Google Patents

Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems sowie Brennstoffzellensystem und Kraftfahrzeug mit einem Brennstoffzellensystem Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems (1), umfassend die Schritte:• Feststellen des Vorliegens eines Konstant-Leistungsbetriebes, bei dem die Schwankung der Leistungsabgabe kleiner als ein vorgebbarer erster Schwellenwert ist für einen Zeitraum, der größer als ein vorgebbarer zweiter Schwellenwert ist,• kontinuierliche oder getaktete Messung der Zellspannung und Vergleich der Zellspannung zu Beginn des Zeitraum mit der momentanen Zellspannung und• Schließen auf einen regenerationsbedürftigen Spannungsverlust, wenn die Differenz größer als ein vorgebbarer dritter Schwellenwert ist, sowie• Durchführung einer Erhöhung der Stromentnahme zur Generierung eines Spannungseinbruches bei einem Überschreiten des dritten Schwellenwertes. Die Erfindung betrifft weiterhin ein Brennstoffzellensystem (1)und ein Kraftfahrzeug mit einem Brennstoffzellensystem (!).

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, umfassend die Schritte:
    • • Feststellen des Vorliegens eines Konstant-Leistungsbetriebes, bei dem die Schwankung der Leistungsabgabe kleiner als ein vorgebbarer erster Schwellenwert ist für einen Zeitraum, der größer als ein vorgebbarer zweiter Schwellenwert ist,
    • • kontinuierliche oder getaktete Messung der Zellspannung und Vergleich der Zellspannung zu Beginn des Zeitraum mit der momentanen Zellspannung und
    • • Schließen auf einen regenerationsbedürftigen Spannungsverlust, wenn die Differenz größer als ein vorgebbarer dritter Schwellenwert ist, sowie
    • • Durchführung einer Erhöhung der Stromentnahme zur Generierung eines Spannungseinbruches bei einem Überschreiten des dritten Schwellenwertes. Die Erfindung betrifft weiterhin ein Brennstoffzellensystem und ein Kraftfahrzeug mit einem Brennstoffzellensystem.
  • Brennstoffzellensysteme werden für die chemische Umsetzung eines Brennstoffs mit Sauerstoff zu Wasser genutzt, um elektrische Energie zu erzeugen. Hierfür enthalten Brennstoffzellen als Kernkomponente die sogenannte Membran-Elektroden-Einheit, die ein Verbund aus einer protonenleitenden Membran und jeweils einer, beidseitig an der Membran angeordneten Elektrode (Anode und Kathode) ist. Zudem können Gasdiffusionslagen (GDL) beidseitig der Membran-Elektroden-Einheit an den der Membran abgewandten Seiten der Elektroden angeordnet sein. Im Betrieb des Brennstoffzellensystems mit einer Mehrzahl zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengefasster Brennstoffzellen wird der Brennstoff, insbesondere Wasserstoff (H2) oder ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch der Anode zugeführt, wo eine elektrochemische Oxidation von H2 zu H+ unter Abgabe von Elektronen stattfindet. Über die Membran, welche die Reaktionsräume gasdicht voneinander trennt und elektrisch isoliert, erfolgt ein (wassergebundener oder wasserfreier) Transport der Protonen H+ aus dem Anodenraum in den Kathodenraum. Die an der Anode bereitgestellten Elektronen werden über eine elektrische Leitung der Kathode zugeleitet. Der Kathode wird Sauerstoff oder ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch zugeführt, so dass eine Reduktion von O2 zu O2- unter Aufnahme der Elektronen stattfindet. Gleichzeitig reagieren im Kathodenraum diese Sauerstoffanionen mit den über die Membran transportierten Protonen unter Bildung von Wasser. Für diese elektrochemische Reaktion zwischen dem Brennstoff und dem sauerstoffhaltigen Gas wird ein Katalysator benötigt, der in der Regel durch Edelmetalle wie Platin oder Palladium gebildet ist.
  • Die Bedingungen, unter welchen die Brennstoffzellen im Stapel betrieben werden, sind abhängig von den Masseströmen und dem Druck der zugeführten Reaktanten, von der Temperatur, von der relativen Feuchte und von vielen weiteren Faktoren, die nicht nur den Brennstoffzellenstapel selbst, sondern auch dessen Nebenaggregate betreffen. Die Einstellungen der einzelnen Parameter sind gleichzusetzen mit sogenannten elektrischen Lastpunkten, bei welchen das Brennstoffzellensystem betrieben wird. Brennstoffzellensysteme werden auch in Anwendungsfällen eingesetzt, bei denen über einen längeren Zeitraum eine konstante Leistung verlangt wird, beispielsweise bei der Verwendung in einem Brennstoffzellenfahrzeug, das zu Lande, zu Wasser oder in der Luft insbesondere im Langstreckenbetrieb eingesetzt wird.
  • Die von einem Brennstoffzellensystem bereit gestellte Leistung ist im Konstant-Leistungsbetrieb aber nicht gleichbleibend hoch. Bei gleichem Soll-Strom sinkt die Spannung des Brennstoffzellenstapels mit zunehmender Betriebszeit leicht ab. Das Absinken der Spannung kann unter anderem auf ungewollte Katalysatorbeladung durch zum Beispiel Platin-Oxid-Spezies zurückgeführt werden. Diese Oxid-Spezies bilden sich im Betrieb auf der Kathode und sind spannungsgetrieben, d.h. ihr Auf- und Abbau ist eine Funktion der Kathoden-Halbzellspannung und somit eine Funktion der Zellspannung. Dieser Aufbauprozess ist nicht verhinderbar und Teil des gewöhnlichen Betriebs. Je stärker die PtOx-Beladung, desto größer sind die Spannungsverluste.
  • Der Spannungsverlust verhält sich logarithmisch im zeitlichen Verlauf, d.h. die größte Änderung der Spannung erfolgt in den ersten Sekunden, danach ändert sich die Spannung nur noch langsam und schleichend. Entscheidenden Einfluss auf diese Spannungsverluste hat außerdem die Zellspannung, was zu einer ausgeprägten Lastpunktabhängigkeit führt. Bei Lastpunktwechseln finden PtOx-Umbauprozesse statt - ein Wechsel auf eine höhere Spannung baut mehr PtOx auf, ein Wechsel zu einer niedrigere Spannung baut PtOx teilweise ab. Der Auf- und Abbau-Prozess ist dabei nie abgeschlossen, sondern strebt erneut logarithmisch in der Zeit hin zu einem neuen elektrochemischen Gleichgewicht.
  • Ein Wechsel zu einem hohen Lastpunkt und folglich einer niedrigeren Stapelspannung kann auch als Regeneration interpretiert werden, da ein Teil der unerwünschten Oxid-Beladung abgebaut wird. Dieser Zusammenhang ist offenbart in der EP 2 787 566 A1 , in der bei einer durch hohe Temperaturen bewirkten Degradation zur Regeneration eine Absenkung der Zellspannung durch einen erhöhten Strom beschrieben wird. Die JP 2010040285 A beschreibt zur Regeneration eine Absenkung des Kathodenpotentials.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren bereit zu stellen, mit dem ohne nachteiligen Einfluss auf den Betrieb die Effizienz eines Brennstoffzellensystems verbessert wird. Aufgabe ist weiterhin, ein verbessertes Brennstoffzellensystem und ein verbessertes Kraftfahrzeug bereit zu stellen.
  • Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1, durch ein Brennstoffzellensystem mit den Merkmalen des Anspruchs 9 und durch ein Kraftfahrzeug mit den Merkmalen des Anspruchs 10 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen mit zweckmäßigen Weiterbildungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
  • Das eingangs genannte Verfahren zeichnet sich dadurch aus, dass ein Betriebszustand erkannt wird, der eine Regeneration ermöglicht, ohne dass der Betrieb beeinträchtigt wird, da bei einem Konstant-Leistungsbetrieb ein kurzfristiger Wechsel des Lastpunktes erfolgen kann, da diese Schwankung unauffällig ist und einem schleichenden Leistungsverlust vorgebeugt wird.
  • Dabei ist die Erhöhung der Stromentnahme so bemessen ist, dass die Zellspannung kleiner als 0,5 V, vorzugsweise kleiner als 0,4 V ist, wobei der kleinere Spannungswert dazu führt, dass der Katalysator momentan frei von PtOx ist, was der maximalen Regenerationswirkung entspricht.
  • Dabei besteht auch die Möglichkeit, dass während des Konstant-Leistungsbetriebes die Erhöhung der Stromentnahme mehrfach, vorzugsweise in regelmäßigen Abständen erfolgt, also bei lang andauerndem Konstant-Leistungsbetrieb die Regenerationswirkung wiederholt erzeugt werden kann.
  • Es ist vorteilhaft, wenn der erste Schwellenwert kleiner/gleich 10 %, vorzugsweise kleiner/gleich 5 % ist, um so eine ausreichende Häufigkeit des Vorliegens eines Konstant-Leistungsbetriebes zu haben.
  • Weiterhin ist vorgesehen, dass der dritte Schwellenwert größer/gleich 0,05 V ist, also eine Regeneration nur erfolgt, wenn der Spannungsverlust nicht nur marginal ist.
  • Da die Regeneration zu Beginn am schnellsten verläuft und nur eine langsame Annäherung an das neue elektrochemische Gleichgewicht erfolgt, ist es zweckmäßig, wenn die Dauer der Erhöhung der Stromentnahme auf ein Zeitintervall kleiner als 1 s begrenzt ist.
  • Der Einbrechen der Zellspannung wird gefördert, wenn die Versorgung der Kathode mit einem Oxidationsmittel während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme reduziert ist, so dass der Spannungsabbau schneller erreicht werden kann.
  • Dabei erfolgt die Versorgung der Anode mit einem Brennstoff während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme in einem Umfang, der ein überstöchiometrisches Verhältnis gewährleistet, um eine anodenseitige Unterversorgung zu vermeiden.
  • Die vorstehend genannten Vorteile und Wirkungen gelten sinngemäß auch für ein Brennstoffzellensystem mit einem Steuergerät zur Durchführung eines vorstehend geschilderten Verfahrens sowie für ein Kraftfahrzeug mit einem derartigen Brennstoffzellensystem. Der Konstant-Leistungsbetrieb kann in diesem Fall mit einer Überlandfahrt mit konstanter Geschwindigkeit veranschaulicht werden.
  • Im Ergebnis wird ausgenutzt, dass der PtOx-Abbauprozess innerhalb weniger Millisekunden abgeschlossen ist (je niedriger die Zellspannung, desto schneller), so dass eine kurze Verweilzeit mit einer Zellspannung von unter 0.5 V ausreicht, um den gewünschten Regenerationseffekt zu erzielen. Wird das Brennstoffzellensystem daher kurzzeitig mit einem sehr hohen Laststrom, der im Idealfall zu Spannungen kleiner 0,4 V führt, beaufschlagt, führt dies zu einem kurzen Einbrechen der Zellspannung mit dem zuvor beschriebenem Effekt. Die Höhe das Laststroms richtet sich hierbei nach dem aktuellen Lastpunkt des Brennstoffzellensystems und den stöchiometrischen Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle. Da eine Überlastung der Brennstoffzelle keinesfalls zu einer anodenseitige Unterversorgung führen darf, wird der anodenseitige Reaktant entsprechend nachgeführt. Die Kathode hingegen darf und soll in diesem Zustand unterversorgt werden.
  • Die vorstehend in der Beschreibung genannten Merkmale und Merkmalskombinationen sowie die nachfolgend in der Figurenbeschreibung genannten und/oder in den Figuren alleine gezeigten Merkmale und Merkmalskombinationen sind nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen. Es sind somit auch Ausführungen als von der Erfindung umfasst und offenbart anzusehen, die in den Figuren nicht explizit gezeigt oder erläutert sind, jedoch durch separierte Merkmalskombinationen aus den erläuterten Ausführungen hervorgehen und erzeugbar sind.
  • Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen, der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen sowie anhand der Zeichnungen. Dabei zeigt:
    • 1 eine schematische Darstellung einer Brennstoffzellenvorrichtung.
  • In der 1 ist schematisch ein Brennstoffzellensystem 1 gezeigt, wobei dieses eine Mehrzahl von in einem Brennstoffzellenstapel 3 zusammengefasster Brennstoffzellen 2 umfasst.
  • Jede der Brennstoffzellen 2 umfasst eine Anode, eine Kathode sowie eine die Anode von der Kathode trennende, protonenleitfähige Membran. Die Membran ist aus einem lonomer, vorzugsweise einem sulfonierten Polytetrafluorethylen-Polymer (PTFE) oder einem Polymer der perfluorierten Sulfonsäure (PFSA) gebildet. Alternativ kann die Membran auch als eine sulfonierte Hydrocarbon-Membran gebildet sein.
  • Den Anoden und/oder den Kathoden kann zusätzlich ein Katalysator beigemischt sein, wobei die Membranen vorzugsweise auf ihrer ersten Seite und / oder auf ihrer zweiten Seite mit einer Katalysatorschicht aus einem Edelmetall oder einem Gemisch umfassend Edelmetalle wie Platin, Palladium, Ruthenium oder dergleichen beschichtet sind, die als Reaktionsbeschleuniger bei der Reaktion der jeweiligen Brennstoffzelle 2 dienen.
  • Über einen Anodenraum kann der Anode Brennstoff (zum Beispiel Wasserstoff) aus einem Brennstofftank 13 zugeführt werden. In einer Polymerelektrolytmembranbrennstoffzelle (PEM-Brennstoffzelle) werden an der Anode Brennstoff oder Brennstoffmoleküle in Protonen und Elektronen aufgespal-ten.
  • Die PEM lässt die Protonen hindurch, ist aber undurchlässig für die Elektronen. An der Anode erfolgt beispielsweise die Reaktion: 2H2 → 4H+ + 4e- (Oxidation/Elektronenabgabe). Während die Protonen durch die PEM zur Kathode hindurchtreten, werden die Elektronen über einen externen Stromkreis an die Kathode oder an einen Energiespeicher geleitet.
  • Über einen Kathodenraum kann der Kathode das Kathodengas (zum Bei-spiel Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltende Luft) zugeführt werden, so dass kathodenseitig die folgende Reaktion stattfindet: O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O (Reduktion/Elektronenaufnahme).
  • Da in dem Brennstoffzellenstapel 3 mehrere Brennstoffzellen 2 zusammengefasst sind, muss eine ausreichend große Menge an Kathodengas zur Verfügung gestellt werden, so dass durch einen Verdichter 18 ein großer Kathodengasmassenstrom oder Frischgasstrom bereitgestellt wird, wobei infolge der Komprimierung des Kathodengases sich dessen Temperatur stark erhöht. Die Konditionierung des Kathodengases oder des Frischluftgasstroms, also dessen Einstellung hinsichtlich der im Brennstoffzellenstapel 3 gewünschten Temperatur und Feuchte, erfolgt in einem dem Verdichter 18 nachgelagerten Ladeluftkühler 5 und einem diesem nachgelagerten Befeuchter 4, der eine Feuchtesättigung der Membranen der Brennstoffzellen 2 zur Steigerung von deren Effizienz bewirkt, da dies den Protonentransport begünstigt.
  • Im Betrieb des Brennstoffzellensystems 1 erfolgt eine Degradation des Katalysators aufgrund einer Katalysatorbeladung mit PtOx, was zu Spannungsverlusten führt, die detektierbar sind. Diese Degradation ist reversibel, was ausgenutzt wird, um die Spannungsverluste zu begrenzen beziehungsweise zu beseitigen. Erfolgt nämlich eine Absenkung der Zellspannung, beispielsweise durch eine erhöhte Stromentnahme bei hohen Lastpunkten, wird PtOx abgebaut. Je höher dieser Lastpunkt liegt, desto stärker ist die regenerative Wirkung. Im Idealfall ist der Laststrom so hoch, dass jede Brennstoffzelle im Brennstoffzellensystem eine Spannung unter 0,5V (idealerweise unter 0,4V) erreicht und somit in diesem Moment der Katalysator PtOx frei ist, was der maximalen Regenerationswirkung entspricht. Damit diese Regeneration ohne eine Einschränkung der Leistungsverfügbarkeit möglich ist, wird das nachstehende Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems 1 angewandt, das die folgenden Schritte umfasst. Zunächst erfolgt ein Feststellen des Vorliegens eines Konstant-Leistungsbetriebes, bei dem die Schwankung der Leistungsabgabe kleiner als ein vorgebbarer erster Schwellenwert ist, der kleiner/gleich 10 %, vorzugsweise kleiner/gleich 5 % ist. Durch diese Wahl wird vermieden, dass die Voraussetzung für eine Regeneration zu selten vorliegen.
  • Weiterhin wird gefordert, dass der Zeitraum des Konstant-Leistungsbetriebes größer als ein vorgebbarer zweiter Schwellenwert ist, es also gerechtfertigt sein muss, einen Konstant-Leistungsbetrieb anzuerkennen. Es erfolgt eine kontinuierliche oder getaktete Messung der Zellspannung und Vergleich der Zellspannung zu Beginn des Zeitraum mit der momentanen Zellspannung. Es wird auf einen regenerationsbedürftigen Spannungsverlust geschlossen, wenn die Differenz größer als ein vorgebbarer dritter Schwellenwert ist, der größer/gleich 0,01 V ist. Wenn die Voraussetzungen einer Regeneration gegeben sind, erfolgt eine Erhöhung der Stromentnahme zur Generierung eines Spannungseinbruches bei einem Überschreiten des dritten Schwellenwertes.
  • Die Erhöhung der Stromentnahme ist dabei so bemessen, dass die Zellspannung kleiner als 0,5 V, vorzugsweise kleiner als 0,4 V ist, da bei diesem Spannungswert kein PtOx mehr vorliegt.
  • Dauert der Konstant-Leistungsbetrieb ausreichend lange an, kann die Erhöhung der Stromentnahme auch mehrfach, vorzugsweise in regelmäßigen Abständen erfolgen.
  • Weil die Annäherung an das neue elektrochemische Gleichgewicht am Anfang am schnellsten erfolgt, ist es ausreichend, wenn die Dauer der Erhöhung der Stromentnahme auf ein Zeitintervall kleiner als 1 s begrenzt ist.
  • Um einen schnellen Spannungseinbruch zu erzielen, wird zusätzlich die Versorgung der Kathode mit einem Oxidationsmittel während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme reduziert, während die Versorgung der Anode mit einem Brennstoff während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme in einem Umfang erfolgt, der ein überstöchiometrisches Verhältnis gewährleistet.
  • Das eingangs geschilderte Brennstoffzellensystem 1 erfordert zur Durchführung des Verfahrens lediglich ein geeignet angepasstes und ausgelegtes Steuergerät.
  • Ein Kraftfahrzeug mit einem entsprechenden Brennstoffzellensystem 1 weist eine gesteigerte Effizienz auf, da Regenerationsvorgänge einer Alterung beziehungsweise einer Einschränkung der Leistungsfähigkeit vorbeugen.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Brennstoffzellensystem
    2
    Brennstoffzelle
    3
    Brennstoffzellenstapel
    4
    Befeuchter
    5
    Ladeluftkühler
    6
    Bypassleitung
    7
    Befeuchter-Bypassventil
    8
    Frischluftdosierventil
    9
    Frischluftleitung
    10
    Kathodenabgasleitung
    11
    Kathodenabgasventil
    12
    Brennstoffleitung
    13
    Brennstofftank
    14
    Rezirkulationsleitung
    15
    Rezirkulationsgebläse
    16
    Wärmetauscher
    18
    Verdichter
    19
    Brennstoffdosierventil
    20
    Wasserabscheider
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • EP 2787566 A1 [0006]
    • JP 2010040285 A [0006]

Claims (10)

  1. Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems (1), umfassend die Schritte: • Feststellen des Vorliegens eines Konstant-Leistungsbetriebes, bei dem die Schwankung der Leistungsabgabe kleiner als ein vorgebbarer erster Schwellenwert ist für einen Zeitraum, der größer als ein vorgebbarer zweiter Schwellenwert ist, • kontinuierliche oder getaktete Messung der Zellspannung und Vergleich der Zellspannung zu Beginn des Zeitraum mit der momentanen Zellspannung und • Schließen auf einen regenerationsbedürftigen Spannungsverlust, wenn die Differenz größer als ein vorgebbarer dritter Schwellenwert ist, sowie • Durchführung einer Erhöhung der Stromentnahme zur Generierung eines Spannungseinbruches bei einem Überschreiten des dritten Schwellenwertes.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Erhöhung der Stromentnahme so bemessen ist, dass die Zellspannung kleiner als 0,5 V, vorzugsweise kleiner als 0,4 V ist
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass während des Konstant-Leistungsbetriebes die Erhöhung der Stromentnahme mehrfach, vorzugsweise in regelmäßigen Abständen erfolgt.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Schwellenwert kleiner/gleich 10 %, vorzugsweise kleiner/gleich 5 % ist.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der dritte Schwellenwert größer/gleich 0,01 V ist.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Dauer der Erhöhung der Stromentnahme auf ein Zeitintervall kleiner als 1 s begrenzt ist.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Versorgung der Kathode mit einem Oxidationsmittel während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme reduziert ist.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Versorgung der Anode mit einem Brennstoff während der Dauer der Erhöhung der Stromentnahme in einem Umfang erfolgt, der ein überstöchiometrisches Verhältnis gewährleistet.
  9. Brennstoffzellensystem (1) mit einem Steuergerät zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
  10. Kraftfahrzeug mit einem Brennstoffzellensystem (1) nach Anspruch 9.
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