DE1953563C3 - Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxyd aus Gasen - Google Patents

Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxyd aus Gasen

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DE1953563C3 DE1953563A DE1953563A DE1953563C3 DE 1953563 C3 DE1953563 C3 DE 1953563C3 DE 1953563 A DE1953563 A DE 1953563A DE 1953563 A DE1953563 A DE 1953563A DE 1953563 C3 DE1953563 C3 DE 1953563C3
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Description

>ie Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung Kohlendioxid aus Gasen, bei dem man das Kohlendioxyd mittels einer Lösung einer Base b> extrahiert,
die aus der Extraktionszone herauskommende Lösung, die die karbonisierte Base enthält, zunächst in die Anodenzelle einer zwei Zellen besitzenden elektrochemischen Zelle leitet, wobei die eine Zelle eine Anode und die andere eine Kathode, die durch eine Membran getrennt sind, enthält, und zwischen Anode und Kathode eine Potentialdifferenz besteht,
c) die Lösung nach der Entfernung des in der Anodenzelle freigesetzten Kohlendioxids durch die Kathodenzelle der vorgenannten Doppelzelle leitet und schließlich
d) in die Extraktionszone für das Kohlendioxid zur Verwendung als Extraktionslösung zurückschickt
Die deutsche Patentschrift 8 58 993 betrifft ein Verfahren zur Regenerierung von Kohlensäureabsorptionslösungen bei der Luft- und Gasreinigung, wobei die Regenerierung der Lösungen durch Elektrolyse erfolgt. Der entscheidende Unterschied zwischen diesem Verfahren gemäß deutscher Patentschrift 8 58 993 und dem Gegenstand der vorliegenden Erfindung besteht im wesentlichen in zwei entscheidenden Punkten:
Beim Gegenstand vorliegender Erfindung ist die Membran der elektrochemischen Fälle eine selektiv wirkende kationische Membran und zweitens enthält die basische Lösung das Salz einer Säure, die eine stärkere Säure ist als die Kohlensäure.
Überraschenderweise wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ein sprunghafter Fortschritt dadurch erzielt, daß der Verbrauch an elektrischem Strom gegenüber den herkömmlichen Verfahren auf ein Zehntel reduziert wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man als Membran der elektrochemischen Zelle eine kationisch elektive Membran benutzt und daß man eine basische Lösung verwendet, die das Salz einer Säure enthält, die eine stärkere Säure als Kohlensäure ist.
Gemäß eher weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung trennt man den an der Anode freigesetzten Sauerstoff von der Lösung ab, bevor man diese in die Kathodenzelle einspeist und der Kathode zuführt, woselbst er reduziert wird.
Eine weitere besonders bevorzugte Ausführungsform besteht darin, daß man den an der Kathode freigesetzten Wasserstoff aus der Lösung abtrennt, bevor man letztere der Kohlendioxid-Extraktionszone zuleitet, und der Anode zuführt, woselbst er reoxydiert wird.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet man eine solche zumindest aus zwei Zellen bestehende Anordnung, bei der verschiedene Elektroden in Serienschaltung miteinander verbunden sind und diese Elektroden porös sowie vom Elektrodentyp der Brennstoffzellen sind, daß ferner die Kathode einer Zelle gleichzeitig als Anode für die nächste Zelle dient und der an einer der Kathoden freigesetzte Wasserstoff infolge der porösen Struktur dieser Elektroden zur folgenden Anode geleitet wird.
Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet man als Kathode und als Anode die Elektroden einer Brennstoffzelle.
Eine weitere bevorzugte Ausfühmngsform der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß man als Lösung eine wäßrige Lösung eines Alkalimetallhydroxyds und eines Salzes, das aus einem Alkalimetall und einer Säure, die stärker als Kohlensäure ist, gebildet wurde, verwendet.
Die zu regenerierende Lösung durchläuft zunächst die Anodenzelle, in welcher die Freisetzung des
Kohlendioxyds durch Verkleinerung des pH-Werts stattfindet; sodann durchläuft die durch die Abtrennung des Kohlendioxyds von diesem befreite Lösung die Kathodenzelle, in der die Regenerierung der Base stattfindet; die solchermaßen regenerierte basische Lösung kann sodann in die Extraktionskolonne zurückgeleitet werden. Man verwendet hierbei Basen einer Basizitätskonstanten in Wasser bei 200C von oberhalb 10~6 und vorzugsweise von oberhalb \0~*.
Außer der Base soll die Extraktionslösung ein Salz einer Säure enthalten, die stärker ist als Kohlensäure. Dieses inerte Salz (es nimmt an der Extraktion des Kohlendioxyds keinen Anteil) wird bei der Passage während des Kontakts mit den Elektroden nicht zersetzt; es sichert jedoch den Stromverlauf zwischen den genannten Elektroden. Im folgenden wird dieses Salz mit MX bezeichnet, während man die Base im folgenden mit MOH kennzeichnet; hierbei bedeutet M ein Metall, und zwar vorzugsweise ein Alkalimetall, und X das Anion einer Säure, die stärker ist als Kohlensäure.
Die zum Einsatz gelangenden anorganischen Basen sind vorzugsweise Hydroxyde von Alkalimetallen, wie beispielsweise von Natrium oder Kalium in wäßriger Lösung; es ist jedoch darauf hinzuweisen, daß man auch andere Basen verwenden kann, die in Wasser oder in Lösungsmitteln, die von Wasser verschieden sind, löslich sind.
Es können als indifferente oder inerte Salze beispielsweise die folgenden eingesetzt wc rden: NaClO4, KCH3CO2, vorzugsweise durch Umsatz eines Alkalimetalls mit einer Säure, die stärker ist als Kohlensäure, gebildet, d. h. einer Säure, die vorzugsweise eine Dissoziationskonstante von oberhalb 10-* bei 20° C besitzen.
Die Konzentrationen der Base und des Salzes bewegen sich gewöhnlich zwischen 0,05 Mol/Liter und dem Sättigungsgrad; sie liegen vorzugsweise zwischen 0,1 und 10 Mol pro Liter; die Konzentration des Salzes soll vorzugsweise in der Nähe des Werts liegen, der ein Maximum an Leitfähigkeit der Lösung gewährleistet.
Die beiden zur Verwendung gelangenden Elektroden können mit einem Gleichstromgenerator verbunden sein und stellen die Anoden und die Kathoden der gleichen elektrochemischen Zelle dar. Sie können darüber hinaus durch eine Brennstoffzelle versorgt werden, indem die Anode und die Kathode einer Brennstoffzelle mit dem Stromempfänger verbunden sind.
Wie auch immer die Verbindung dieser beiden Elektroden geartet sei, die Mischung der Lösungen der Anodenzelle und Kathodenzelle muß entweder vollständig oder teilweise durch die Dazwischenschaltung einer Membran vermieden werden, die vorzugsweise einen erhöhten Widerstand gegen einen Elektrolytaustausch mittels Diffusion bewirkt und dabei jedoch einen möglichst geringen elektrischen Widerstand ausübt. Die zum Einsatz gelangenden Elektroden müssen solcher Art sein, daß die an ihnen stattfindenden elektrochemischen Reaktionen zu einer Anreicherung von OH -Ionen an der Kathode und zu einer Verarmung dieser Ionen an der Anode führen.
Die elektrochemische Reaktion, die an der Anode stattfindet, entspricht dem folgenden Formelschema:
2OH
7: O2 + H,O + 2e
(a)
mit dem Verbrauch von OH--Ionen einhergeht, beispielsweise von Kohlenwasserstoffen, Alkoholen, Hydrazin oder Wasserstoff selbst. Im Fall der elektrochemischen Oxydation von Wasser ist das Reaktionsschema das folgende:
2H2O + 2 e 2OH-+H,
und zwar sowohl dann, wenn es sich um die Reduktion πι von Wasser handelt, als auch dann, wenn es sich um die Reduktion eines sauerstoffhaltigen Brennstoffes handelt, die mit der Herstellung von OH--Ionen einhergeht, zum Beispiel von Wasserstoffperoxyd oder Sauerstoff. Im Fall der elektrochemischen Reaktion des Sauerstoffes stellt sich das Reaktionsschema folgendermaßen dar:
H,O + 2e 2OH"
sei es nun die Oxydation von Wasser oder sei es die Oxydation eines wasserstoffhaltigen Brennstoffes, die Die Durchgangsgeschwindigkeit der Lösung durch die Anodenzelle soll derart reguliert sein, daß die durch die Reaktion verbrauchte Menge an OH--Ionen, vermindert um die Menge der gleichen Ionen, die durch Diffusion oder sonstige Wanderung quer durch die Trennvorrichtung (wenn diese keine vollständige kationische Selektivität besitzt), von der Kathodenzelle stammen, genügend ist, um den pH-Wert dieser Lösung auf einen solchen Wert abzusenken, daß das Kohlendioxyd sich freisetzen kann.
Die Potentialdifferenz, die zwischen den beiden Elektroden anzusetzen ist, hängt von der Natur dieser Elektroden, dem elektrischen Widerstand des jeweiligen Milieus ab und ist ferner von folgenden verschiedenen Faktoren, wie Konzentration der vorhandenen Salze, Natur der verwendeten Membran und Temperatur der Lösung mit abhängig. Die Potentialdifferenz, die bei der Elektrolyse des Wassers unter den Verfahrensbedingungen dieser Erfindung angewendet wird, liegt meist zwischen 2 und 5 Volt.
Nach der Passage durch die Anodenzelle, in der die Zersetzung des bei der Absorption des Kohlendioxyds durch die anorganische Base gebildeten Karbonats stattfindet, enthält die Ausgangslösung das indifferente Salz, das freigesetzte Kohiendioxyd und den Sauerstoff im Fall einer anodischen Oxydationsreaktion des Wassers. Diese beiden Gase können sodann aus der Lösung auf jede an sich bekannte Abtrennungsart entfernt werden.
Nach der Abtrennung des gegebenenfalls vorhandenen Sauerstoffs und des Kohlendioxyds wird die Lösung, die nunmehr nur noch das indifferente Salz enthält, in die Kathodenzelle eingespeist, in der die Regenerierung der anorganischen Base stattfindet, die von der Bildung von Wasserstoff im Fall einer kathodischen Reduktionsreaktion des Wassers begleitet ist. Die Lösung, die die Kathodenzelk verläßt, enthält also das indifferente Salz, die regenerierte Base und gegebenenfalls Wasserstoff, der aus der Lösung auf jede an sich bekannte Abtrennungsart entfernt werden kann. Die Lösung, die nunmehr nur noch die regenerierte anorganische Base und das indifferente Salz enthält, kann nun in die Extraktionskolonne für das Kohlendioxyd eingespeist werden.
Die Fig. 1, 2, 2bis und 3 zeigen verschiedene Ausfük-ungsformen der Durchführung vorliegender Erfindung und sind keineswegs als Begrenzung aufzufassen.
Die Fig.l zeigt den Fall, bei dem die beiden
Elektroden durch einen Gleichstrom-Erzeuger versorgt werden.
Die Fig. 2 entspricht einer Zwischenlösung, bei der die beiden Elektroden zwar auch durch einen Gleichstrom-Erzeuger gespeist werden, wobei man jedoch gleichzeitig eine Verbrennung von Wasserstoff an einer porösen Anode durchführt und der Wasserstoff vorzugsweise aus der Kathodenzelle stammt.
Die F i g. 2bis zeigt die Verbindung von mehreren Fällen, die nach dem Prinzip der Zelle, die in F i g. 2 dargestellt ist, arbeitet.
Die F i g. 3 zeigt den Fall, bei dem eine Brennstoffzelle arbeitet.
Zum einfachen Verständnis des erfindungsgemäßen Verfahrens dient die Fig. 1, die diejenige Ausführungsform zeigt, die in der Verwendung einer elektrochemischen Zelle besteht, in der die Oxydations- und Reduktions-Reaktionen des Wassers stattfinden. Die Trennverfahren für die verschiedenen Gase der Lösung sind hier bewußt nicht präzisiert worden, da das hier geoffenbarte erfindungsgemäße Verfahren nicht auf die Anwendung eines bestimmten Trennverfahren-Typs beschränkt werden soll.
Die Anordnung gemäß Fig. 1 besteht aus einer Absorptionskolonne 2 für Kohlendioxyd und einer Elektrolysezelle 9, die mit einer Trennwand ausgerüstet ist, die aus einer kationischen Membran 6 besteht, wobei die Elektrolysezelle durch den Stromerzeuger 16 gespeist wird.
Die Kolonne 2 wird einerseits mit einem Gas, das Kohlendioxyd enthält, durch die Leitung 1 gespeist und andererseits mit einer wäßrigen Lösung der Base MOH, die gleichzeitig ein Salz MX von der oben definierten Art enthält, wobei diese Einspeisung durch die Leitung 3 erfolgt. Das gereinigte Gas entweicht durch die Leitung 4. Die wäßrige, Kohlendioxyd enthaltende Lösung, die aus der Zone stammt, in der die Absorption des Kohlendioxyds durch die Base MOH erfolgt, läuft durch die Leitung 5 in die Anodenzelle 10, woselbst die Freisetzung des Sauerstoffs an der Anode 12, begleitet von einer Absenkung des pH-Wertes, stattfindet. Indem man je nach Bedarf die Stärke der Elektrolyse und den Durchsatz an kohlendioxydhaltiger Lösung regelt, weist der pH-Wert der Lösung am Ausgang der Anodenzelle
10 einen solchen Wert auf, daß zumindest ein Teil des Karbonats mit der Freisetzung des Kohlendioxyds zersetzt wird. Dieses Kohlendioxyd und der Sauerstoff werden in der Kammer 7 getrennt und durch die Leitung 17 abgeführt, während die an Karbonat verarmte Lösung, die jedoch noch das indifferente Salz MX enthält, durch die Leitung 18 in die Kathodenzelle
11 der Gesamtzelle 9 zurückgeführt wird. Die Reaktion der Freisetzung des Wasserstoffs, die an der Kathode 13 stattfindet, bewirkt die Bildung von OH - -Ionen und die Passage der Kationen M+ der Anodenzelle in der Kathodenzelle. Die Lösung ist dann bezüglich der Base wieder angereichert und wird nach der Abtrennung des Wasserstoffs in der Kammer 8, in die Absorptionskolonne 2 zurückgeschickt; der Wasserstoff wird durch die Leitung 19 abgezogen. Bei dieser Ausführungsform ist es nötig, eine Elektrolysespannung anzuwenden, die je nach der Natur der Elektroden, dem elektrischen Widerstand der Membran und der Lösung sich etwa auf 3 bis 4 Volt beläuft. Wenn die eingesetzte Membran eine gute kationische Selektivität besitzt, liegt der Energieverbrauch in der Größenordnung von 200 Watt pro Mol an entferntem Kohlendioxyd.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die in f" i g. 2 dargestellt ist. ist es möglich, die häufig störende Entstehung von Sauerstoff und Wasserstoff zu vermeiden, indem man eine verringerte Elektrizitätsmenge bei gleicher Effizienz verwendet. Diese bevorzugte Ausführungsform besteht darin, daß man eine solche elektrochemische Zelle 9 verwendet, deren Anode 12 aus einer Gaselektrode des Typs besteht, der bei der Oxydation von Wasserstoff in Brennstoffzellen zum Einsatz gelangt. Bei einer solchen Anordnung wird der an der Kathode nach der Abtrennung in der Kammer 8 gebildete Wasserstoff in eine Zelle 20 geleitet und befindet sich sodann hinter der Anode 12, durch welche er hindurchdiffundiert und am Kontakt mit dem Elektrolyt unter Verzehr von OH -Ionen oxydiert wird. Das Gas. das durch die Leitung 17 abgezogen wird, enthält also dann praktisch keinen Sauerstoff mehr und besteht praktisch nur noch aus Kohlendioxyd.
Bei Anwendung eines solchen Verfahrens ist es möglich, eine Anordnung zu verwenden, die zumindest zwei elektrochemische Zellen aufweist, die derjenigen entsprechen, die in der F i g. 2 dargestellt sind, wobei diese beiden Zellen miteinander verbunden sind. Bei einer Anordnung dieses Typs, der in der F i g. 2bis dargestellt ist, befinden sich die Zellen in elektrischer Reihenschaltung, wobei die Zirkulation der Extraktionslösung parallel erfolgt. Der Übergang des Wasserstoffs von der Kathode zur Anode erfolgt einfach durch Verwendung einer porösen Elektrode 21, die gleichzeitig an zwei benachbarten Kammern beteiligt ist, wobei die eine Oberfläche dieser Elektrode als Anode und die andere Oberfläche als Kathode funktioniert; die Recyclisierung des Wasserstoffs zwischen den beiden äußersten Elektroden ist nicht mehr nötig. Bei diesem Anordnungstyp liegt die Elektrolysespannung nur in der Größenordnung von 1 Volt und der Verbrauch an elektrischer Energie bei etwa 50 Watt pro Mol an entferntem Kohlendioxyd.
Eine andere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens gestattet es, die Schaffung von Sauerstoff und Wasserstoff zu vermeiden, wobei man diesmal eine geringere Elektrizitätsmenge bei gleicher Effizienz benötigt, welche Ausführungsform in der sonst analogen Ausführungsform der vorerwähnten Verfahrensführung besteht, wobei man diesmal den an der Anode freigesetzten Sauerstoff zur porösen Kathode recyclisiert, woselbst er reduziert wird. In der gleichen Weise wie beim vorangegangenen Beispiel erlaubt die Verwendung von Bielektroden (Doppelelektroden) bei der Anordnung, die aus mehr als zwei elektrisch in Serie miteinander verbundenen Zellen besteht, die Recyclisierung des Sauerstoffs zu vermeiden, außer zwischen den Elektroden, die an den beiden äußersten Seiten der gesamten Zellenanordnung gelagert sind.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch nach zahlreichen anderen, dem Durchschnittsfachmann nunmehr gegebenen Verfahrensweisen, durchgeführt werden, ohne daß man sich selbstverständlich irgendwie auf die Ausführungsfofmen der hier gezeigten F i g. 1,2 und 2bis beschränkt. Wie bereits oben angegeben wurde, kann man an sich jede elektrochemische Apparatur verwenden, in der man eine solche anodische Reaktion durchführen kann, bei der OH- -Ionen verbraucht werden, was für die Desorption des Kohlendioxyds nötig ist und in der man eine kathodische Reaktion zur Schaffung von OH--Ionen durchführen kann, die zur Regenerierung der anorganischen Base erforderlich sind.
Ein weiteres Beispiel für das erfindungsgemäße Verfahren besteht in der Verwendung einer Brennstoffzelle, deren Anode und Kathode durch eine vorzugsweise kathionisch selektive Membran getrennt sind und wobei die Desorption des Kohlendioxyds und die Regenerierung der mineralischen Base bewirkbar ist. Man kann jeden Typ einer Brennstoffzelle verwenden, derOH--lonenan der Kathode erzeugt und die gleiche lonenart an der Anode verbraucht.
Ein Durchführungsbeispiel ist in der F i g. 3 gezeigt, wobei die eingesetzte Brennstoffzelle eine Wasserstoff-Sauerstoff-Zdle ist. Man kann die Trennkammer 8 auch weglassen, wenn praktisch kein Wasserstoff gebildet wird. Das Gas, das durch die Leitung 17 strömt, besteht im wesentlichen aus Kohlendioxyd. Man verwendet eine poröse Anode 12. die aus dem Vorratsbehälter 14 mit Wasserstoff versorgt wird und eine poröse Kathode 13, die an die Kammer 22 angrenzt und durch den Vorratsbehälter 15 mit Sauerstoff versorgt wird.
Die Brennstoffzelle kann gegen einen äußeren elektrischen Widerstand 23 geschaltet oder mit jederr anderen Typ an Elektrizitätsverbraucher verbunder sein; die produzierte elektrische Energie kann beispiels weise dazu verwendet werden, die verschiedener Pumpen, die zur Zirkulation der strömenden Medier notwendig sind, zu betreiben. Die Brennstoffkammei kann ferner auch kurzgeschlossen betrieben werden, urr ein Maximum an elektrischer Stromausbeute zi erhalten.
Das mit vorliegender Erfindung geoffenbarte Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxyd kann in vielerle Fällen angewendet werden. Man kann beispielsweise Wasserstoff reinigen, der seinerseits zur Speisung vor Brennstoffzellen dient; ein weiteres Beispiel ist die Abtrennung von Kohlendioxyd aus der Luft zum Zweck der Regenerierung der Luft, beispielsweise in Unterseebooten oder bemannten Satelliten, sowie für die Einspeisung in Brennstoffzellen bei alkalischen Elektro lyten.
Hierzu 4 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus Gasen, bei dem man -,
a) das Kohlendioxid mittels einer Lösung einer Base extrahiert,
b) die aus der Extraktionszone herauskommende Lösung, die die karbonisierte Base enthält, zunächst in die Anodenzelle einer zwei Zellen ι ο besitzenden elektrochemischen Zelle leitet, wobei die eine Zelle eine Anode und die andere eine Kathode, die durch eine Membran getrennt sind, enthält, und zwischen Anode und Kathode eine Potentialdifferenz besteht, ι ->
c) die Lösung nach der Entfernung des in der Anodenzelle freigesetzten Kohlendioxids durch die Kathodenzelle der vorgenannten Doppelzelle leitet und schließlich
d) in die Extraktionszone für das Kohlendioxid zur Verwendung als Extraktionslösung zurückschickt,
dadurch gekennzeichnet, daß man als Membran der elektrochemischen Zelle eine kationisch selektive Membran benutzt und 2 >
daß man eine basische Lösung verwendet, die das Salz einer Säure enthält, die eine stärkere Säure als Kohlensäure ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den an der Anode freigesetzten «1 Sauerstoff von der Lösung abtrennt, bevor man diese in die Kathodenzelle einspeist und der Kathode zuführt, woselbst er reduziert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den an der Kathode freigesetzten r. Wasserstoff aus der Lösung abtrennt, bevor man letztere der Kohlendioxid-Extraktionszone zuleitet, und der Anode zuführt, woselbst er reoxidiert wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man eine solche zumindest aus zwei w Zellen bestehende Anordnung verwendet, bei der verschiedene Elektroden in Serienschaltung miteinander verbunden sind und diese Elektroden porös sowie vom Elektrodentyp der Brennstoffzellen sind, daß ferner die Kathode einer Zelle gleichzeitig als v, Anode für die nächste Zelle dient und der an einer der Kathoden freigesetzte Wasserstoff infolge der porösen Struktur dieser Elektroden zur folgenden Anode geleitet wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- >o zeichnet, daß man als Kathode und als Anode die Elektroden einer Brennstoffzelle verwendet.
6. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösung eine wäßrige Lösung eines Alkalimetallhydroxids und eines r> Salzes, das aus einem Alkalimetall und einer Säure, die stärker als Kohlensäure ist, gebildet wurde, verwendet.
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