DE1939610A1 - Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus gesintertem Urandioxyd - Google Patents

Description

"Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus gesintertem Urandioxyd"

Die Eri'indu!)"; betrifft ein neuartiges Verfahren zur HerstellmV·· eines gesinterten Ui-andioxyds, das als Kernbrennstoff in Kernreaktoren verwendet wird. Dabei wird üran-(iio-cycl bei einer Temperatur, die nicht höher liegt als etwa L ")OO 0 in einer chenisc'i kontrollierten Gasatraosphare bis zur Erreichung der gewüxiochten Dichte gesintert. Die u-asatüiosphUi'e besteht aus üiindesteus zwei Gasen, die im Gleichgewicht einen Sauerstoiipartialdruclc ergeben, der ausreicht, un ü.ie [Jrandioxydzuiianaeusetzung bei der Sinterteuiperatu-r bei eJiieiü Sauerstoff/Uranverhältiiis von mindestens 2,005 üii halten.

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Patentanwälte DipL-Ing. Martin Licht, Dipl.-Wirtsch.-Ing. Axel Hansmann, Dipl.-Phys. Sebastian Herrmann

8 MÖNCHEN 2, THERESI ENSTRASSE 33 · Telefon ι 281202 · Telegramtn-Adrei*«: Llpafli/MOnchtn Bayer. Vereinsbank München, Zweigst. Oskar-von-Miller-Ring, Kto.-Nr. 882495 < Postscheck-Konto ι München Nr. 1633 97

Oppenauer Büro: PATENTANWALT DR. REINHDtD SCHMIDT

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Es ist bekannt, dass Urandioxyd, das als Kernbrennstoff in den Kernreaktoren für den Zivilgebrauch verwendet wird, eine Ausnahme in Bezug auf das Gesetz der bestimmten Proportionen darstellt, weil ¹¹UO₀" tatsächlich eine einzige stabile Phase anzeigt, die in der Zusammensetzung von UO. „ bis UO_{0 OK} variieren kann. Aus praktischen Erwägungen hat die Industrie ein Verhältnis von 2,00 gewählt, das durchweg in handelsüblichen Mengen produziert werden kann. Die ^ Reaktoren sind daher für Brennstoffe eingerichtet, die ein ^ O/U-Verhältnis von vorzugsweise 2,00 besitzen, jedoch bis zu einem Verhältnis von 2,01 geeignet sind, und eine Dichte von etwa ^h ^ι,Ό der theoretischen Dichte besitzen.

Bei den herkömmlichen Herstellungsverfahren solcher Brennstoffe wird ein Sinterverfahren verwendet, bei dem ein Glühkörper aus Uraudioxyd oder kompaktes UOp-Pulver gebrannt werden, die ein O/U-Verhältnis von annähernd 2,1p besitzen. Dabei wird bei Temperaturen von 1650 bis 1800 C in einer Wasserstoff atmosphäre gebrannt, bis r.ian ein Endsinterprodukt enthält, das ein O/U-Yerhältnis von etwa 2,00 besitzt und die erwünschte Dichte hat. bei einem solchen Verfahren ist jedoch ein besonderer elektrisch ge- r heizter Ofen erforderlich, dessen Erhaltu&ng sehr kostspielig ist.

Es ist vorgeschlagen worden, das Urandioxyd in einer Darapfatmosphäre zu sintern, um besondere Hochtemperaturvorrichtungen für die Ivasserstoff-Brennverfahren zu umgehen. Durch die Verwendung von Dampf kann die Sintermenge wesentlich erhöht v/erden. Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, dass das hergestellte gesinterte Produkt ein O/U-Verhältnis von annähernd 2,20 besitzt. Die Vorteile des .verwendeten Dampfes gehen gegenüber dem Verfahren mit Wasserstoff verloren, da das beim Dampfverfahren erzielte

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Sinterprodukt weiterbehandelt werden"muss, um den Sauerstoffgehalt entsprechend der Reaktorspezifikationen zu verändern.

Der Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, ein neuartiges Sinterverfahren zur Herstellung von Urandioxyd-Kernbrennstoffen zu entwickeln, bei dem die Nachteile der herkömmlichen Verfahren vermieden werden·.

Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, dass ein Sinterprodukt aus Urlandioxyd hergestellt werden kann, das den Reaktorepezifikationen sowohl in Bezug auf Dichte als auch in Bezug auf das erwünschte O/U-Verhältnis entspricht, indem Presslinge aus Urandioxydpulver bei Temperaturen gebrannt werden, die hunderte von Grad tiefer liegen als die Temperaturen, die bei den herkömmlichen Verfahren verwendet werden.

Bei dem Verfahren nach der Erfindung werden Temperaturen unter 15OO°C verwendet und man erhält zufriedenstellende Ergebnisse bei Temperaturen ,die bis zu iOOO°C heruntergehen, ohne dass die Verfahrenszeit zu lange dauert und das O/U—Verhältnis des Urandioxyds wird während des Sinterverfahrens auf einem Niveau von mindestens 2,005 gehalten.

Es konnte weiterhin festgestellt werden,, dass das 0/U-Verhältnis von rrandioxyd leicht am Anfang des Brennverfahrens eingestellt werden kann und röhrend der ganzen Sinterperiode mittels Kontrolle und Steuerung des Sauerstoffpartiäldruckes einer >ίχεο"ιιιηκ ans Gasen, unter denen die Urandioxvdpresslinge gesintert werden,aufrechterhalten *den kann.

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Es ist tatsächlich nur eine kleine Jedoch kritische Menge an Sauerstoff in der Ofenateosphäre notwendig, um dieses Ziel zu erreichen, und diese Menge kann leicht eingestellt werden durch das Verhältnis des einen Gases zum anderen, wie beispielsweise von Iohlenmonoxyd zu Kohlendioxyd, und durch ein kontinuierliches Durchleiten der Gasraischung durch die Sinterkammer.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung gesinterter Urandioxyd-Iernbrennstoffkörper, das dadurch ^ gekennzeichnet ist, dass UO,,—Pulver zu Grünkörporn ge— presst wird und die Grüulcörper bei einer Terapei'atur, die niedriger als etwa 1300⁰C liegt, zu der erwünschten Dichte gesintert werden, während das Sauerstoff-Uran-Verhältnis der Körper bei mindestens etwa 2,00p gehalten wird.

Durch das Verfahren nach der Erfindung wird also ein Urandioxyd-Sinterprodukt in einem Ofen, der bei einer verhältnismässig niedrigen Temperatur gehalten wird, hergestellt, und zwar ohne dass eine zusätzliche lirennstufe notwendig ist, die bei den herkömmlichen Sinterverfahren mit Dampfatmosphäre notwendig ist. Somit werden die Nach— k teile der herkömmlichen Ve !'fahren vermieden. Das nach dem Verfahren der Erfindung hergestellte Urandioxyd-Sinterprodukt entspricht den Erfordernissen der Kernreaktorspezifikationen.

Das Verfahren nach der Erfindung/Von keinen "Offsetting"-Nachteilen begleitet. V.'ei'terhin. erhält man ein Sinterprodukt in mindestens der gleichen Ausbeute und in mindestens der gleichen Qualität wie bei den herkömmlichen Verfahx'en und es sind keine nachträglichen Behandlungsstufen notwendig.

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Bei dem Verfahren nach der Erfindung wird Urandioxyd bei einer Temperatur unter 1500°C in einer chemisch kontrollierten Gasatmosphäre auf die erwünschte Dichte gesintert, wobei die Gasatniosphäre aus Eiindestens zwei Gasen in einem vorbestimmten Verhältnis besteht. Die sich im Gleichgewicht befindenden Gase ergeben einen, ausreichenden Sauerstoffpartialdruck, um die Urandioxydzusainmensetzung bei der Sinterteniperatur auf einem ü/U-Verhältnis von mindestens 2,005 zu halten.

Bei dem Sintern des Urandioxyds werden die Teilchen nicht geschmolzen, sondern unterliegen einer Diffusion im festen Zustand, d.h. die ionische Bewegung der Sauerstoffionen und Uranionen reicht bei der Sintertemperatur aus, damit eine Diffusion stattfindet und die Teilchen zu der erwünschten Dichte zusammenwachsen. Dies geschieht jedoch bei den Urcinioneii viel langsamer als bei den Sauerstoffionen, wodurch die Sinterrate bzw. die Sintergeschwindigkeit erniedrigt wird und hohe Sintertemperaturen notwendig werden. Die erhöhte Sintergeschwindigkeit nach dem vorliegenden Verfahren kann erklärt werden auf der,Basis der Bewegung der Ionen des Urandioxyd-Gitternetzwerkes. Man vermutet, dass der in der Ofenatmosphäre vorhandene Sauerstoff auf das Sauerstoffiongerüst aufbaut, wodurch die Anzahl der Leerräume bzw. der Gitterlücken in dem Sauerstoffgitter erniedrigt wird und die Anzahl der Leerräume in dem Urangitter erhöht wird. Diese Erhöhung der Konzentration der Leerräurae im Urangitter erhöht die Diffusionsrate der Uranionen und dadurch wird auch die Sintergeschwindigkeit erhöht .

Die in. dem vorliegenden S int erverfahren nach der Erfindung verwendeten Urandioxydteilchen können eine Oberfläche im Bereich von etwa 2 bis 12 Quadratmeter je Gramm besitzen.

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Mit solchen Teilchen kann das Sinterverfahren über einen günstigen Zeitraum und hei vorteilhaften Temperaturen durchgeführt werden. Es können auch Teilchen mit einer kleineren Oberfläche verwendet werden, jedoch ist in diesem Falle eine höhere Sintertemperatur notwendig, während Teilchen mit einer grösseren Oberfläche aufgrund ihrer hohen chemischen Reaktionsfähigkeit Schwierigkeiten bei der Behandlung ergeben.

t Vor dem Sintern wird das Pulver in eine Form gepresst, die die erforderliche mechanische Festigkeit für die nachfolgen— ' de Behandlung besitzt und die nach dem Sintern die erwünschte Grosse besitzt und den Reaktorspezifikationen entspricht. Das Verpressen kann mit herkömmlichen Vorrichtungen, wie beispielsweise Stahldnckformen, durchgeführt werden. Für die meisten Verwendungszwecke wird das Pulver in kleine Kügelchen zusammengepresst. Ein Druck von 1410 bis 3570 kg/cm wird allgemein verwendet, um Kügelchen oder Pellets mit einer Dichte von etwa 50 % des theoretischen Wertes zu erzeugen. Ein höherer Druck ergibt nicht Pellets mit einer höheren 'Dichte, da ja die Teilchen sich nicht weiter zusammenpressen lassen. Falls ein zu geringer Druck verwendet

t wird, besitzen die Pellets nicht die erforderliche mechanische Festigkeit.

Bei dem vorliegenden Verfahren nach der Erfindung wird ein Sinterofen mit einer kontrollierten Atmosphäre verwendet, so dass die erwünschte Gasatmosphäre während des Sinterns vorhanden ist. Vor dem Sintern wird der Ofen nit einem inerten Gas, wie beispielsweise Stickstoff, durchgespült, um mitgerissene Luft zu entfernen, die das O/U-Verhältnis in nachteiliger Weise beeinflussen könnte, ivenn der Ofen nicht mit einer Einführungsvorrichtung, wie beispielsweise eine Gasschleuse, ausgerüstet ist, durch die man das Uran-

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dioxyd in den Ofen geben kann, ohne die Atmosphäre zu beeinflussen, kann das Urandioxyd vor dem Reinigen mit dem inerten Gas in den Ofen gegeben werden.

Das Sintern des Urandioxyds wird in einer spezifischen Gasatmosphäre durchgeführt. Das anfanglich vorhandene stöchiometrische O/U-Veriiältnis des verwendeten Urandioxyds kann variieren, beispielsweise im Bereich von 1,7 bis 2,25. Ks ist möglich, weil das stöehiometribche Verhältnis des Urandioxyds während des Sinterverfahrens in dei* Ofenatmosphäre eingestellt wird. Die Ofenatmospliüre besteht aus einem vorbestimmten Verhältnis von mindestens zwei Gasen, die im Gleichgewicht Sauerstoff in einer ausreichenden Menge geben, um das Urandioxyd während des -Sintems beim¹ erwünschten o/U-Verhältnis zu halten. Eine bevorzugt verwendete Gasatmosphäre besteht aus einer Mischung aus Kohleiimonoxyd und Köhlendioxyd, einer Mischung aus Wasserstoff und Dampf, und einer Mischung aus diesen vier Komponenten, die, falls erwünscht, aus einer verbrannten Mischung aus Luft und Methan (Naturgas) erhalten werden kann.

Bei dem Verfahren nach der Krfindung lässt man die sich im Gleichgewicht befindende Gasmischung durch den Ofen strömen. Dadurch wird die Ofenatmosphäre kontinuierlich wiederaufgefüllt, so dass der Sauerstoffpartialdi-uclc während des Sinte'rns nicht wesentlich verändert wird.

Der spezifische Partialsauerstoffdruck, der während des Sinterverfahrens aufrechterhalten werden muss, hängt ab von dem während des hinterns erwünschten O/U-Verhältnis und von der Sintertemperatur. Er kann aus den folgenden Gleichungen bestimmt werden-, in denen das Verhältnis von χ in UOp gegenüber dem Teildruck des Sauerstoffs gegeben ist.

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^iog10^P0₂ = A + B log₁₀x +C (log₁₀x)² (l)

Λ = 33>6O2 + 40,842 x 10"⁵T - 12,615 χ 10 T² (ta) B = 9,983 + 18,021 χ 10"³T - 5,387 x'lO"⁶T² (lb) C = 3,366 + 5,011 χ 10"-¹⁷T - 1,478 χ 10"⁶T² (lc)

wobei P_n = Partialdruck des Sauerstoffs in den Atmosphären T = Sintertemperatur in Grad C.

Die Gleichungen (l) bis (lc) basieren auf Werten, die folgenden Literaturstellen entnommen wurden:

P.A. Kroger, "Search for a Defect Model for UO₂",

Z. für Physilc Chemie 49, 178-197, 1966,

K. Hageniark and M. Broli, "Equilibrium Oxygen Pressures over the Kon-Stoichioraetric Uranium Oxides UO₂ „ and U-Og at Higher Temperatures" J, Inorg.

Nucl.Chem., 28, 2837-50 (1966).

Aus dem Partialdruck des O₂ kann das Verhältnis der spezifischen Gasmischung bestimmt werden aus der freien Energiegleichung

Δ F = -RT In Kp ■ (2)

Die freien Bildungsenergien 4,^F können der Literatur entnommen werden.

Für die Reaktion 2 CO + 0_r. -^ 2C0_o / P_{n n} j . gilt AF = -135,100 + 41,5OT = -RT in jγ

C0

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• *

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-135,100 + hl.5OT = -RT In ^—-) + RT In _p (2b)

V co ^pco₂\ ²

log P_n = log I ^—^1 - 135.100 + 41.50 (2c)

4.56T h.

log P₀ = log 1-^-4 -^u ₊ 9.10 (2d)

^U2 I CO ' ^L

P₀₀
Das Verhältnis von 2_ wird bestimmt, indem die bekannten

^PC0

Werte der Sintertemperatur für T in Grad Kelvin und der bekannte Partialdruck von 0_o für P_n ersetzt werden.

Die im Verfahren nach der Erfindung verwendete Gasmischung gibt eine praktische Technik zur Herstellung des erwünschten Sauerstoffpartialdrucks in der Ofenatmosphäre. Dieser Sauerstoffpartialdruck ist sehr niedrig. Wird eine C0p/C0-Gasatmosphäre beispielsweise verwendet, dann findet folgende Reaktion im Ofen statt:

0_o + 2C0

Ein solches Gassystem ist gut gepuffert, weil das Kohlendioxyd die Kapazität besitzt, Sauerstoff abzugeben und das Kohlenmonoxyd Wasserstoff verbrauchen kann, ohne dass der Partialdruck des Sauerstoffs im System wesentlich verändert wird. Sollte Sauerstoff während des Verfahrens verbraucht werden, um das O/U-Verhältnis des Urandioxyds zu verändern, dann würde das COp/CO-Verhältnis der Gase nicht wesentlich verändert werden. Wird für COp/CO beispielsweise ein Verhältnis von 1 5 1 verwendet, dann kann der Partialdruck des Sauerstoffs bei 1400⁰C aus der Gleichung (2d) berechnet

—8
werden und beträgt etwa 10 Atmosphären. Ein solcher Par-

009808/1522 - io -

»Λ J

• · «Γ*

- 10 -

tialdruek entspricht etwa 0,01 Teilen Sauerstoff je 1 Million Teilen. Da es kein praktisches Verfahren zum Abmessen von 0,01 Teilen Sauerstoff je 1 Million Gasteile im Ofen gibt, kann eine Mischung aus Sauerstoff und einem inerten Gas nicht im vorliegenden Verfahren verwendet werden. Es ist jedoch sehr leicht, eine Mischung von CO/CO„ in einem Verhältnis von 1 : 1 einzustellen. Wenn ausserdem eine Mischung aus Sauerstoff und einem inerten Gas verwendet wird, kann der Sauerstoff schnell durch das Urandioxyd erschöpft werden, während die Gleichgewichtsgasmischung nach dem vorliegenden Verfahren gut gepuffert- ist

j und eine im wesentlichen konstanten Sauerstoffpartialdruck

f ergibt.

■ In den folgenden Beispielen wird, wenn nicht anders ange-

i geben, folgende Verfahrensweise angewendet:

Das COo/CO-Verhältnis in jedem Versuch wird so eingestellt, dass ein Partialsauerstoffdruck gegeben ist, der ausreicht, um das O/U-Verhältnis des Urandioxyds während des Sinter-•verfahrens und der verwendeten Sintertemperatur bei 2,005 zu halten.

Das COg/CO-Verhältnis wurde aus der Gleichung (2) berechnet, indem ein Sauerstoffpartialdruck verwendet wurde, der aus der Gleichung (l) berechnet wurde oder aus einer graphischen Darstellung entnommen wurde, die auf Gleichung (l) basierte.

Es wurden handelsübliche C0„ und CO-Gase verwendet. Die ^} Gase wurden über Calciumchlorid gäeitet und in den Ofen über herkömmliche Kapillar- und Thermoelementetrömungsmesser

•gestellt wurden. Die Gase wurden von den Messern in den

geführt, die in etwa auf das erwünschte Gasverhältnis ein-

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• ψ ♦ t * t

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Sinterofen zu einem Sauerstoffsensor geleitet und dann zu einem Blaseiiablassventil, das das gesamte System unter einem Wasserdruck von etwa 5 cm hMt. Auf diese Weise ergab der Sauerstoffsensor eine kontinuierliche Registrierung der Sauerstoffaktivität der sinternden Ofenatraosphäre und war in der Lage Veränderungen aufgrund der Ofenabgasung und der Abgabe oder derAufnähme von Sauerstoff durch die Probe festzustellen.

Es wurde ein Aluminiumoxyd-Röhrenofen verwendet, der eine Länge von etwa 50 cm und einen Durchmesser von etwa 3_f8 cm besass. Der Ofen war mit Platin umwunden und wurde elektrisch geheizt.

Der Durchfluss der C0₂/C0-Gasinischung durch den Ofen betrug 150 ml/Min.

Das O/U—Verhältnis des Urandioxyds wurde dui"ch Oxydation einer abgewogenen Menge zu U_Og bis auf ein konstantes Gewicht bei 75O°C in Luft festgestellt. Die Gewichtszunahme ergibt die aufgenommene Sauerstoff menge und bei bekanntein Molekulargewicht von UO₂ und U-Og wurde der Wert von χ berechnet. Das gesinterte Urandioxyd wurde in der gleichen Weise analysiert, ausgenommen dass die Probe vor der Oxydation zu Teilchen zerkleinert wurde, die durch ein Sieb mit einer SIeI)Offnung von 2,0'mm durchgehen konnten (-10 mesh).

Die Dichte ties gesinterten TJ rand i oxy ds wurde durch Verdrängung in CGI» in g/cc gemessen.

Das■ üranpulver vatrde isostatisch bei 750 kg/cm gepresst, auf eine Teilchengrösse granuliert, die durch ein Sieb mit einer Sieböffnung von 0,084 mm durchging (—20 mesh),

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5 Minuten lang in einem Glasstandgefäss gerummelt und dann bei 2460 kg/cm in einer 9,525 ram Druckform gepresst, deren Wände und Druckstempeloberflächen mit Sterinsäure geschmiert waren. Die Gründichte der gepressten Endpellets lag bei 47 io des theoretischen Wertes.

Die Versuchsproben wurden in Platinschiffchen durchgeführt, die eine Stunde lang auf gewünschte Sintertemperatur erhitzt wurden und dann wurde der Ofen abgekühlt.

BEISPIEL I

Urandioxydpulver mit einer Oberfläche von etwa 9»5 Quadratmeter je Gramm und einem O/U-Verhältnis von 2,19 wurde isostatisch auf eine Gründichte von 4? ^cjo des theoretischen Wertes /represst.

Zwei Pellets wurden in einen Ofen gegeben, der dann etwa iO Minuten lang mit Stickstoff gespült wurde, um mitgerissene Luft zu entfernen. Eine Mischung aus Kohlendioxyd und- Kohlemnonoxyd in einem Verhältnis von 4,13 ί 3 wurde dann durch den Ofen geleitet, der dann auf eine Temperatur von 1300 C erwärmt will'
lane aufrechterhalten.

von 1300⁰C erwärmt wurde. Diese Temperatur wurde zwei Stunden

Dann Hess man die gesinterten Pellets auf Raumtemperatur in der Ofenatmosphäre abkühlen. Der Ofen wurde dann mit Stickstoff gespült und die Pellets wurden entfernt. Die Pellets hatten eine durchschnittliche Dichte von 95,9 % des theoretischen Wertes und ein O/U-Verhältnis von 2,013.

Die folgenden, in der Tabelle angegebenen Versuche wurden in der gleichen Weise wie in Beispiel I beschrieben durch-

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geführt. In den Versuchsserien Λ bis F wurden die Pellets aus dem gleichen ürandioxydpulver hergestellt wie in
Beispiel I beschrieben. In den Versuchsserien G bis J
hatte das Urandioxydpulver ein O/U-Verhältnis von 2,182 und eine Oberfläche von 3,62 Quadratmeter je Gramm. Für jede Zeitperiode bestand die Probe aus zwei Pellets und die in der Tabelle angegebenen Werte sind Durchschnittswerte für zwei Pellets.

-Ik-

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Probe Serie

co₉/co

Sintertemp. ⁰C

1 Std.

Sinterzeit 2 Std.

4 Std.

8 Std.

16 Std.

Urandioxyd; O/U 2,19 und Oberfläche von 9 l/2 m /gm

A B G D

255/1

ο
co

00

'op co

cn

G H I J

8,7/1 3,7/1 1,6/1

900

1000

27,9/1	1100
9,0/1	1200
4,13/1	1500
1,60/1	1400

1100 1200 1300 1400

O/U 2,028 D. 95,5 #

O/U 2,011 D. 95,5

O/U 2,195 D. 93,8 %

O/U 2,119 D. 96,6 5i.

O/U 2,006 D. 95,2 ^c/o

O/U 2,052 D. 96,9 ^c/o

O/U 2,007 D. 95,8 %

0/1' 2,008 D. 95,7 Io

O/U 2,010 D. 95,9 ^c/o

2,00<) D. 95,2 >

Urandioxyd: O/U 2.182 und Oberfläche von 5,62 ηΤ/g;

in

O/U 2,040

D. 85 ^c/o

Ο/ϋ 2,010

D. 86,5 °,e

O/U 2,010 D. 91 ⁰Jo

O/U 2,007 D. 94 %

O/U 2,009 D. 92,6 <?ο

0/U 2,007 D. 94,5 1ο

O/U 2/16 D.88,6 %

Ο/ϋ 2,008 D. 93,75%

O/U 2,007 D. 94,9 %

o/u 2,005

D. 96,4 %

O/U 2,006

D. 94,55%;

O/U 2,008, D. 95,5 Ä'

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> - 15 -

Aus der· Tabelle ist zu ersehen, das& nach dem vorliegendei) Verfahren der Erfindung nach verschiedenen Sinterperioden und bei verschiedenen Temperaturen gute Ergebnisse erhalten werden. Aus der obigen Beschreibung ergibt sich, dass nach dem "Verfahren der vorliegenden Erfindung vorteilhafte Materialien hergestellt werden können, die sich für die zur Zeit verwendeten Kernreaktoren besonders gut eignen. Diese Materialien werden bei Temperaturen hergestellt, die mindestens zweihundert Grad unter den zur Zeit verwendeten der herkömmlichen Herstellungsverfahren liegen, die eine Wasserstoffatuosphäre verwenden.

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Claims (8)

1. München,, den h. August I969 GENERAL ELECTRIC COMPANY

   ScheneCtady 5, N.Y., Ihr Zeichen Unser Zeichen

   River Road I /Lü

   V. St. A.

   Patentanmeldung? "Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus gesintertem Urandioxyd'¹

   PATENTANS PRUCIIE

   fl A Verfahren zur Herstellung gesinterter Urandioxyd-Kernbrennstoffkörpei-, dadurch gekennzeichnet, dass UO₂-Pulver zu Grünkörpern gepresst wird und die Grünkörper bei einer Temperatur, die niedriger als etwa 15ΟΟ C liegt, zu der erwünschten Dichte gesintert werden, während das Sauerstoff-Uran-Verhältnis der Körper hei mindestens etwa 2,005 gehalten wird.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Sauerstof/f-Uran-Verhältnis eingestellt wird und während der Sinterstufe aufrechterhalten wird, indem der Sauerstof fpartialdrucl: der Sinteratmosphäre reguliert wird.
3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Sinterstufe in einer Atmosphäre aus gemischten Gasen durchgeführt wird, die im Gleichgewicht einen Sauerstof fpartialdruck ergehen, der in. der Lage ist, das er-

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   Patentanwälte Dipl.-Ing. Martin Licht, Dipl.-Wirtsch.-Ing. Axel Hansmann, Dipl.-Phys. Sebastian Herrmann

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   Oppenauerßuro: PATENTANWALT DR. REINHOLD SCHMIDT

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   ·"" nl ■"

   wähnte Sauerstoff-Uran-Verhältnis in den Urandioxydkörpern herzustellen und aufrechtzuerhalten.
4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Gase im Gleichgewicht aus Kohlenmonoxyd und
   Kohlendioxyd hestehen.
5. 5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Gase im Gleichgewicht aus Wasserstoff und Dampf hestehen.
6. 6. Verfahren nach Anspruch J, dadurch gekennzeichnet, dass die Gase im Gleichgewicht aus verbrannter Luft und Methan bestehen.
7. 7. Verfahren nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet, dass das Urandioxydpulver eine Oberfläche im Bereich von etwa 2 bis 12 Quadratmeter je Gramm besitzt.
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