DE1671927B2 - Verfahren und vorrichtung zur unterbrechung der kurzschlusstroeme in brennstoffbatterien - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur unterbrechung der kurzschlusstroeme in brennstoffbatterienInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Unterbrechung der Kurzschlußströme in Brennstoffbatterien mit
wenigstens zwei elektrisch in Serie geschalteten Brennstoffelementen und einem die Brennstoffelemente
parallel durchströmenden Elektrolyten, der gegebenenfalls einen oder mehrere Reaktanten enthält, wobei der
Elektrolyt in an sich bekannter Weise in ein Niveaugefäß gepumpt, aus dem Niveaugefäß in einen
Verteiler geleitet und aus dem Verteiler parallel in die einzelnen Brennstoffelemente hineingeführt wird, sowie
eine Vorrichtung zur Durchführung de;. Verfahrens.
In den bisher bekannten Brennstoffbatterien und Aggregaten der obengenannten Art wird der Elektrolyt
meistens mittels einer Pumpe im Kreislauf geführt, wobei aus Zweckmäßigkeitsgründen die Elektrolyträume
sämtlicher Brennstoffelemente in einen einzigen Kreislauf gelegt werden. Dies hat zur Folge, daß alle
Brennstoffelementen untereinander über den Elektrolyten verbunden sind, so daß über die äußeren
Elektrolytleitungen unerwünschte Kurzschlußströme entstehen. Dadurch wird der Wi.kungsgrad der
Umwandhng chemischer in elektrische Energie erheblich
herabgesetzt, was sich in einei Erhöhung der Verlustenergie sowie eventuell in einer — infolge der
eintretenden Elektrolyse — unerwünschten Gasbildung an den Elektroden bemerkbar macht.
Es hat sich ferner gezeigt, daß bei der diskontinuierlichen Zirkulation des Elektrolyten durch selbstsperrende
Einwegventile, beispielsweise Klappen-, Kugel- und Lippenventile, die leitenden Verbindungen zwischen
den Brennstoffelementen in der Ruhepause zwar weitgehend unterbrochen und die Kurzschlußströme
verringert werden können, die Kurzschlußströme können jedoch auf diese Weise nicht vollständig
beseitigt werden. In Brennstoffbatterien, die als Notstromaggregate vorgesehen sind und im einsatzbereiten
Zustand lange Zeit unbelastet stehen, können aber auch derart herabgesetzte Kurzschlußströme noch
zu hoch sein. Das gleiche trifft für Brennstoffbatterien zu, die wartungsfrei über einen längeren Zeitraum mit
kleinen Belastungen betrieben werden sollen. Weitere Nachteile der selbstsperrenden Ventile werden darin
gesehen, daß sie während der Spülperiode in ihrer Funktion leicht gestört werden können und daß die
Steuerung der periodischen Spülung nicht ohne Energieaufwand bewerkstelligt werden kann.
Aus der US-PS 8 52 464 ist ein Akkumulator bekannt, bei dem durch geeignete Maßnahmen die durch die
elektrochemischen Reaktionen hervorgerufenen Konzentrationsverschiebungen
am Reaktionsort ausgeglichen werden, d. h. es wird dafür Sorge getragen, daß die
Konzentration des Elektrolyten in den Poren der
Elektroden sowohl beim Laden als auch beim Entladen
M«ktisch konstant gehalten wird. Dazu wird der
©ektrolvt beispielsweise vom Akkumulator aus in ein
fjliveaugefäß gepumpt, aus dem Niveaugefäß in einen
Verteiler — in Form einer gemeinsamen Leitung — gefiShrt
und von dort den einzelnen Elektroden parallel gugeleitet Der Elektrolyt tritt dann durch die
Elektroden hindurch und schafft auf diese Weise den gewünschten Konzentrationsausgletch. Aus dieser Patentschrift
ist aber kein Verfahre» bzw. keine Yorrichtung zur Unterbrechung von Kurzschlußströmen in
galvanischen Elementen bekannt Vielmehr treten bei dem aus dieser Patentschrift bekannten Akkumulator
derartige Kurzschlußströme dann auf, wenn eine elektrische Serienschaltung vorliegt, weil sich nämlich
die Flüssigkeitssäule von den Elektroden über die Zuführungsleitung bis in das Vorratsgefäß hin erstrekken
soll.
Aufgabe der Erfindung ist es. ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Unterbrechung Jer Kurzschluß-Ströme
in Brennstoffbatterien — mit wenigstens zwei elektrisch in Serie geschalteten Brennstoffelementen
und einem die Brennstoffelemente parallel durchströmenden
Elektrolyten — der eingangs genannten Art, wobei ein Niveaugefäß und ein Verteiler verwendet
wird, zu finden, bei denen keine mechanisch bewegten Teile eingesetzt und die vorstehend aufgezeigten
Nachteile vermieden werden.
Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß der Elektrolyt kontinuierlich oder diskontinuierlich aus
einem Vorratsbehälter in das Niveaugefäß gepumpt wird, aus dem er diskontinuierlich in den in Kammern
unterteilten Verteiler fließt, wcbei jede Kammer mit je einem Elektrolytraum der Brennstoffelemente der
Brennstoffbatterie separat verbunden ist, und daß der Elektrolyt nach Durchfluß, vorzugsweise von unten
nach oben, durch die Elektrolyträume über ein Sammelgefäß in den Vorratsbehälter zurückgeführt
wird, wobei die während eines Spülvorganges im Verteiler und im Sammelgefäß zwischen den einzelnen
Brennstoffelementen der Brennstoffbatterie hergestellten Elektrolytverbindungen nach Beendigung des
Spülvorganges durch Abfluß des Elektrolyten aus dem Sammelgefäß aufgehoben werden.
Mit Hilft des erfindungsgemäßen Verfahrens können, wie nachfolgend noch gezeigt wird, K-irzschlußströme
in Brennstoifbatterien der vorstehend beschriebenen Art periodisch ausgeschaltet werden, wodurch der
Umwandlungsgrad von chemischer Energie in elektrische Energie beträchtlich erhöht wird. Bei der
Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens hat sich ferner überraschenderweise gezeigi, daß nicht nur
die Kurzschlußströme periodisch beseitigt werden, sondern daß darüber hinaus bei der Spülung auch eine
Verminderung der Konzentrationspolarisation in den Gasdiffusionselektroden erreicht wird. Nach der Elektrolytspülung
war nämlich an den Elektroden jeweils ein Spannungsanstieg zu beobachten, der sich innerhalb der
Spülpause langsam wieder verringerte. Es blieb aber am Ende der spülfreien Zeit ein Spannungsgewinn gegenüber
dem Gleichgewichtsniveau bestehen.
Die beobachtete Verminderung der Konzentrationspolarisation wird damit erklärt, daß während der
Spülperiode der Druck innerhalb der Elektrolyträume ansteigt, wobei sich der Differenzdruck zwischen Gas-
und Elektrolytraum verringert und die Dreiphasengrenze innerhalb der Elektrodenporen in Richtung auf die
Trasräume verschoben wird. Bei diesem Zyklus werden die gebildeten Reaktionsprodukte und angesammelte
Iiiertgaspoister aus den aktiven Bereichen der Elektroden
entfernt Durch die Verschiebung der Dreiphasengrenze werden die Flüssigkeitsfilme im gasgefüllten Teil
der Poren erneuert und die Inertgaspolster durch das
Eiasaugen des Elektrolyten aus den Elektroden verdrängt Konzentrationsunterschiede im elektrolytgefüllten
Teil der Poren werden hierbei ausgeglichen.
Die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weist eine wenigstens zwei elektrisch
in Serie geschaltete Brennstoffelemente enthaltende Brennstoffbatterie sowie ein Elektrolytzirkulationssystem
mit einem Niveaugefäß und einem mit dem Niveaugefäß in Verbindung stehenden Verteiler für den
Elektrolyten auf und ist durch folgende Merkmale gekennzeichnet: Der Verteiler weist eine Gasaustrittsleitung
auf und ist durch eine oder mehrere Trennwände in Kammern unterteilt, die während des Spülvorganges
über den Elektrolyten miteinander verbunden sind; jede Kammer ist über ein Abflußrohr mit je einem der
Elektrolyträume der Brennstoffelemente der Brennstoffbatterie verbunden; die Elektrolyträume sind über
Zuflußrohre mit einem Sammelgefäß verbunden, das wenigstens eine Gasaustrittsleitung aufweist und durch
wenigstens ein Abflußrohr für den Elektrolyten mit einem Vorratsbehälter in Verbindung steht; die
Zuflußrohre sind im Sammelgefäß derart angeordnet, daß ihre Mündungen zwischen den oberen Kanten der
Trennwände und dem Boden des Verteilers liegen; die Mündungen der Zuflußrohre im Sammelgefäß sind
oberhalb der Elektrolyträume angeordnet; das Abflußrohr befindet sich unterhalb der Mündungen der
Zuflußrohre im Sammelgefäß; das Vorratsgefäß, das Niveaugefäß, der Verteiler und das Sammelgefäß sind
zum Druckausgleich über Gasaustriltsleitungen miteinander verbunden.
Anhand einiger Figuren und Ausführungsbeispiele soll die Erfindung noch näher erläutert werden.
Bei der in Fig. 1 dargestellten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Unterbrechung
von Kurzschlußströmen wird der Elektrolyt aus einem Elektrolytgefäß 1 kontinuierlich oder diskontinuierlich
in ein NKeaugefäß 2 gepumpt. Zur Förderung des Elektrolyten kann eine mit einem elektrischen Motor
angetriebene Förderpumpe 3 verwendet werden, beispielsweise eine Zahnradpumpe, die über einen
Zeitregler auch diskontinuierlich betrieben werden kann. Das Niveaugefäß 2 ist vorteilhaft mit einem
Siphon versehen, so daß der Elektrolyt aus dem Niveaugefäß nur diskontinuierlich abfließt. Die über den
Siphon zu Beginn der Spülperiode ausfließende Elektrolytmenge tritt zunächst in einen Verteiler 4 ein,
der in F i g. 1 a noch genauer dargestellt ist und fließt von dort in die Elektrolyträume der Brennstoffbatterie 19
ab.
Gemäß Fig. la fließt der Elektrolyt durch eine Leitung 5 in den Verteiler 4 und füllt die Trennkammern
6, 7, 8, 9, 10 und 11. Die Elektrolytmenge muß so bemessen sein, daß während des Spülvorganges die
Kammern über die Elektrolytflüssigkeit miteinander verbunden sind, der Elektrolyt also beispielsweise bis zu
der mit 12 bezeichneten Höhe im Steigrohr 35 gestiegen
ist (Fig. 1). Der bei der Füllung des Verteilers 4 gleichzeitig beginnende Abfluß des Elektrolyten aus den
Trennkammern 6 bis 11 in die Elektrolyträume 13, 14, 15,16, 17 und 18 der Brennstoffbatterie 19 erfolgt über
Rohre 20, 21, 22, 23, 24 und 25. Der dabei aus den Elektrolyträumen 13 bis 18 verdrängte Elektrolyt steigt
in ein Sammelgefäß 26 hoch, aus dem er über ein Abflußrohr 27 in das Vorratsgefäß 1 zurückfließen kann.
Der Sammler 26 besteht gemäß Fig. Ib aus einem Behälter, der mit einem Abflußrohr 28 versehen ist und
über Rohre 29, 30, 31, 32, 33 und 34 mit den Brennstoffelementen der Brennstoffbatterie 19 verbunden
ist.
Ein wesentlicher Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß während der Spülperiode
Verteiler und Sammler soweit mit Elektrolyt gefüllt sind, daß sämtliche Brennstoffelemente der Brennstoffbatterie
über die Elektrolytleitungen miteinander verbunden sind, und daß nach der Beendigung der Spülperiode
diese Elektrolytverbindungen wieder aufgehoben werden. Dies wird nach der Erfindung dadurch erreicht-daß
bei der Anordnung des Verteilers und des Sammlers eine bestimmte Höhendifferenz eingehalten wird, wobei
die Rohre 29 bis 34 im Sammelgefäß 26 so hoch angeordnet sind, daß ihre Mündungen zwischen den
oberen Kanten der Trennwände und dem Boden des Verteilers 4 liegen. Um ein Abfließen des Elektrolyten
aus der Brennstoffbatterie zu verhindern, ist es weiterhin notwendig, daß die Mündungen der Rohre 29
bis 34 im Sammelgefäß 26 auch oberhalb der Elektrolyträume der Brennstoffbatterie 19 liegen.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform wird die Höhendifferenz zwischen Verteiler und Sammler so
eingestellt, daß bei nicht strömendem Elektrolyten ein Restbetrag an Elektrolyt in den Teilkammern des
Verteilers bleibt und somit die im Vergleich zu den Trennkammern einen engen Querschnitt aufweisenden
Verbindungsrohre 20 bis 25 stets mit Elektrolyt gefüllt sind. Auf diese Weise wird beim Einströmen des
Elektrolyten zu Beginn der Spülperiode ein Einschließen von Gasblasen in den Rohren 20 bis 25 vermieden.
Eingeschlossene Gasblasen würden den Strömungswiderstand in dem betreffenden Rohr erhöhen und eine
ungleichmäßige Strömung in den einzelnen Brennstoffelementen verursachen. Das Eindringen von Gasblasen
in die zwischen den Elektroden liegenden Elektrolyträume wird vorteilhafterweise auch deshalb unterbunden,
weil dadurch eine Erhöhung des inneren Widerstandes vermieden werden kann.
Vorratsgefäß 1, Niveaugefäß 2, Verteiler 4 und Sammelgefäß 26 sind bei der erfindungsgemäßen
Vorrichtung zwecks Druckausgleich über Leitungen 35, beispielsweise Steigrohre, miteinander verbunden und
zweckmäßigerweise über ein Absorptionsgefäß 36 mit der Außenatmosphäre. Die Füllung des Absorptionsgefäßes
36 wird dabei jeweils auf den verwendeten Elektrolyten eingestellt Bei Verwendung von Kaliumhydroxid
wird das AbsorptionsgefäB zweckmäßigerweise mit gekörntem KOH oder Natronasbest gefüllt, um
eine Carbonatisierung der Lauge zu verhindern.
Zur Vermeidung von Kriechströmen bestehen die Oberkanten der Trennwände der Kammern 6 bis 11 im
Verteiler 4 und/oder die Mündungen der Zuflußrohre 29 bis 34 im Sammelgefäl) 26 vorteilhaft aus hydrophobem
Material, d. h. sie sind hydrophobiert, oder sie sind mit
Manschetten aus hydrophobem Material versehen, beispielsweise mit Manschetten aus Polytetrafluorethylen
oder Polyäthylen.
Als Werkstoffe für Verteiler und Sammler sind solche Materialien geeignet, die gegenüber dem Elektrolyten
im Bereich der Betriebstemperaturen beständig sind. Bei Verwendung von 6 η KOH als Elektrolyt sind
beispielsweise u. a. Nickel, Polymethylmethacrylat, Polyäthylen und Glas gut geeignet.
Im nachstehenden Ausführungsbeispiel sind die Ruhespannungen zweier mit Wasserstoff und Sauerstoff
betriebener Brennstoffbatterien mit 17 Brennstoffelementen, wobei die Brennstoffelemente elektrisch in
Serie geschaltet waren und vom Elektrolyten parallel durchströmt wurden, miteinander verglichen, und zwar
wurde die Batterie A gemäß F i g. 1 diskontinuierlich mit dem Elektrolyten gespült, während die Batterie B in an
sich bekannter Weise kontinuierlich vom Elektrolyten
ίο durchströmt wurde. Die Batterie A wurde in Abständen
von 120 Minuten bei Zimmertemperatur jeweils mit 2 1 6 η KOH gespült, wobei die Spüldauer 6 Minuten
betrug.
Wie der F i g. 2 entnommen werden kann, lag zu Beobachtungsbeginn die Ruhespannung der Batterie A
0.8 V höher als die Ruhespannung der Batterie B. Die maximal erzielte Spannung von 18,4 V in der Batterie A
entspricht mit 1,082 V pro Brennstoffelement einem Wert, wie er bei Einzelelementen in etwa erreicht wird,
und läßt somit auf die vollständige Ausschaltung der Elektrolytkurzschlußströme schließen. Während der
Spülungen sinkt infolge der dabei hergestellten Elektrolytverbindungen im Verteiler und Sammler die
Rühespannung der Batterie A jeweils auf 17.84 V ab und
steigt nach Beendigung des Spülvorganges wieder auf den ursprünglichen Wert von 18.4 V an. In der
kontinuierlich gespülten Batterie B stellt sich hingegen ein konstanter Wert von 17,6 V ein. Dieser Versuch soll
nur demonstrieren, daß die Kurzschlußströme in der erfindungsgemäßen Vorrichtung tatsächlich unterbunden
werden. Die Spannungsschwankungen sind bei Beginn der Spülung in einer belasteten Batterie wegen
der geringen Steilheit der Strom-Spannungskurve bei praktisch ausgewerteten Stromdichten geringer.
Der Gegenstand der Erfindung ist selbstverständlich auf Brennstoffbatterien mit strömendem Elektrolyten
beschränkt, beispielsweise wäßrige alkalische oder saure Lösungen. Fr ist jedoch nicht auf Gasdiffusions
elektroden beschränkt, sondern umfaßt auch aktive Zweiphasenelektroden, bei denen ein Reaktant oder
mehrere Rcaktanten im Elektrolyten vorgegeben sind. In diesem Fall wird das Elektrolyt-Reaktanten-Gemisch
mit Hilfe der beschriebenen Anordnung umgewälzt. Im allgemeinen wird wegen der beschränkten Selektivität
der Katalysatoren entweder der Brennstoff oder das Oxidationsmittel im Elektrolyten enthalten sein.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren muß es weiterhin als erwähnenswert bezeichnet werden, daß
durch die periodische Elektrolytspülung im Elektrolytraum angesammelte Gasblasen entfernt werden. Eine
Ansammlung von Garblasen kann durch Übersättigung und Undichtigkeit erklärt werden, wodurch jeweils dei
innere elektrische Widerstand höher wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist besonders füi solche Brennstoffbatterien geeignet, die über lange Zei
mit kleinen bis mittleren Stromstärken betrieber werden sollen, denn in diesen Brennstoffbatterien is
ohne entsprechende Maßnahmen das Verhältnis voi Kurzschlußstrom zu Nennstrom besonders hoch. Be
diesen Brennstoffbatterien werden zudem keine hohei Ansprüche an die Elektrolytzirkulation gestellt, da be
ihnen die Abführung der Verlustwärme unproblema tisch ist und man auf die Abreicherung der Reaktions
produkte im allgemeinen verzichten kann.
Auch für Notstromaggregate ist die beschrieben diskontinuierliche Elcktrolytspülung gut geeignet, den
während der Standzeiten ist das Verhältnis KurzschluG sirom/Nennstrom unendlich groß. Da andererseits b(
Anwendung des erlindungsgemäßen Verfahrens in den Standzeiten noch vernachlässigbare Änderungen der
Elektrolytkonzentration nur durch die Reaktion diffundierender Gase auftreten, können die Zeiten zwischen
den einzelnen Spülungen sehr groß gewählt werden.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
Claims (5)
1. Verfahren zur Unterbrechung der Kurzschluß-Ströme in Brennstoffbatterien mit wenigstens zwei
elektrisch in Serie geschalteten Brennstoffelementen und einem die Brennstoffelemente parallel
durchströmenden Elektrolyten, der gegebenenfalls einen oder mehrere Reaktanten enthält, wobei der
Elektrolyt in an sich bekannter Weise in ein Niveaugefäß gepumpt, aus dem Niveaugefäß in
einen Verteiler geleitet und aus dem Verteiler parallel in die einzelnen Brennstoffelemente hineingeführt
wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt kontinuierlich oder diskontinuier-(ich
aus einem Vorratsbehälter (1) in das Niveaugefäß (2) gepumpt wird, aus dem er diskontinuierlich in
den in den Kammern (6 bis 11) unterteilten Verteiler
(4) fließt, wobei jede Kammer (6 bis 11) mit je einem
Elektrolytraum (13 bis 18) der Brennstoffelemente der Brennstoffbatterie (19) separat verbunden ist,
und daß der Elektrolyt nach Durchfluß, vorzugsweise von unten nach oben, durch die Elektrolyträume
(13 bis 18) über ein Sammelgefäß (26) in den Vorratsbehälter (1) zurückgeführt wird, wobei die
während eines Spülvorganges im Verteiler (4) und
im Sammelgefäß (26) zwischen den einzelnen Brennstoffelementen der Brennstoffbatterie (19)
hergestellten Elektrolytverbindungen nach Beendigung des Spülvorganges durch Abfluß des Elektrolyten
aus dem Sammelgefäß (26) aufgehoben werden.
2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, mit einer wenigstens zwei
elektrisch in Serie geschaltete Brennstoffelemente enthaltenden Brennstoffbatterie sowie einem Elektrolyt-Zirkulationssystem
mit einem Niveaugefäß und einem mit dem Niveaugefäß in Verbindung stehenden Verteiler für den Elektrolyten, dadurch
gekennzeichnet, daß der Verteiler (4) eine Gasaustrittsleitung (35) aufweist und durch eine oder
mehrere Trennwände in Kammern (6 bis 11) unterteilt ist. die während des Spülvorganges über
den Elektrolyten miteinander verbunden sind, daß jede Kammer (6 bis 11) über ein Abflußrohr (20 bis
25) mit je einem der Elektrolyträume (13 bis 18) der Brennstoffelemente der Brennstoffbatterie (19)
verbunden ist, daß die Elektrolyträume (13 bis 18) über Zuflußrohre (29 bis 34) mit einem Sammelgefäß
(26) verbunden sind, das wenigstens eine Gasaustrittsleitung (35) aufweist und durch wenigstens ein
Abflußrohr (27) für den Elektrolyten mit einem Vorratsbehälter (1) in Verbindung steht, daß die
Zuflußrohre (29 bis 34) im Sammelgefäß (26) derart angeordnet sind, daß ihre Mündungen zwischen den
oberen Kanten der Trennwände und dem Boden des Verteilers (4) liegen, daß die Mündungen der
Zuflußrohre (29 bis 34) im Sammelgefäß (26) oberhalb der Elektrolyträume (13 bis 18) angeordnet
sind, daß sich das Abflußrohr (27) unterhalb der Mündungen der Zuflußrohre (29 bis 34) im
Sammelgefäß (26) befindet und daß das Vorratsgefäß (1), das Niveaugefäß (2), der Verteiler (4) und das
Sammelgefäß (26) zum Druckausgleich über die Gasaustrittsleitungen (35) einander verbunden sind.
3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die oberen Kanten der Trennwände im Verteiler (4) aus hydrophobem
Material bestehen oder mit Manschetten aus hydrophobem Material, beispielsweise Polytetrafluoräthylen
oder Polyäthylen, versehen sind.
4. Vorrichtung nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Mündungen der Zuflußrohre
(29 bis 34) im Sammelgefäß (26) aus hydrophobem Material bestehen oder mit Manschetten aus
hydrophobem Material, beispielsweise Polytetrafluorethylen
oder Polyäthylen, versehen sind.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Niveaugefäß (2)
mit einem Siphon versehen ist.
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