DE1026450B

DE1026450B - Ummanteltes Brennelement fuer Reaktoren

Info

Publication number: DE1026450B
Application number: DED22879A
Authority: DE
Inventors: Dr Guenther Schneider; Walter Blomeyer
Original assignee: Degussa GmbH
Current assignee: Evonik Operations GmbH
Priority date: 1956-05-02
Filing date: 1956-05-02
Publication date: 1958-03-20
Also published as: FR1174429A; CH351346A; BE557088A; GB824034A

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung betrifft den Aufbau eines ummantelten Brennelementes für Reaktoren, das im wesentlichen aus einem Kern aus spaltbaren Elementen besteht, der mit einer dicht schließenden Umhüllung aus Aluminium oder aluminiumreichen Legierungen, einem sogenannten »can«, versehen ist.

Bekanntlich ist es erforderlich, die die Brenner von Reaktoren bildenden Formkörper aus spaltbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, vor der unmittelbaren Berührung mit dem Kühl- bzw. Wärmeaustauschmittel, das flüssig oder gasförmig sein kann, zu schützen, um untunliche Reaktionen des spaltbaren Elementes, insbesondere bei erhöhten Reaktortemperaturen, zu vermeiden. Um eine gleichmäßige Wärmeabführung aus dem Kern des Brennelementes nach außen zu gewährleisten, kommt es besonders darauf an, die Umhüllung mit dem Kern wärmeschlüssig und frei von Fehlstellen zu verbinden. Man hat zu diesem Zwecke bisher im allgemeinen Silumin gewissermaßen als Lotmaterial zwischen Uran und Aluminium verwendet. Da das Silumin als eutektische Aluminium-Silicium-Verbindung bei 577⁰C schmilzt, liegt die Löttemperatur verhältnismäßig dicht bei dem Schmelzpunkt des Aluminiums, was eine genaue Überwachung und Einhaltung der Bedingungen bei der Verbindung von Aluminium mit Uran mittels einer Siliciumzwischenschicht erforderlich macht. Außerdem sind hohe Siliciumgehalte bei der Aufarbeitung der verbrauchten Brennelemente in vielen Fällen störend, so daß sich für siliciumfreie Brennelemente bzw. für solche, die nicht mit Siliciumzwischenschichten versehen sind, wesentliche Vorteile ergeben. Allerdings ist die Zahl der Metalle, die für die Zwecke der Herstellung einer wärmeschlüssigen Verbindung für Brennelemente im Betracht kommen, schon dadurch begrenzt, daß sie einen verhältnismäßig niedrigen Einfangquerschnitt für thermische Neutronen aufweisen müssen, es sei denn, man kann die Schichtdicken entsprechend gering wählen, so daß ein hoher Einfangquerschnitt die Neutronenbilanz nicht zu ungünstig beeinflußt. Außerdem müssen solche Elemente auch unter technischen Bedingungen leicht und sicher auf den Kern oder die Umhüllung aufzubringen sein, wobei die Benutzung von Flußmitteln tunlichst vermieden werden soll, und schließlich dürfen die Verbindungsschichten nicht die Diffusion zwischen Kern und Umhüllung, also beispielsweise zwischen Uran und Aluminium, in einem solchen Ausmaß fördern, daß damit der Zweck der Umhüllung überhaupt illusorisch werden kann, wenn der Reaktor bei erhöhten Temperaturen arbeitet, bei denen merkbare Diffusionsgeschwindigkeiten auftreten. Hinsichtlich dieser Forderungen hat auch die bekannte Verwendung von Natrium oder einer Natrium-Kalium-Legierung nicht befriedigt.

Anmelder:
Deutsche Gold- und Silber-Scheideanstalt

vormals Roessler,
Frankfurt/M., Weißfrauenstr. 9

Dr. Günther Schneider, Frankfurt/M.-Eschersheim,
und Walter Blomeyer, Hanau/M.,
sind als Erfinder genannt worden

Gegenstand der Erfindung ist nun ein ummanteltes Brennelement für Reaktoren, mit einer zwischen dem Kern aus spaltbaren Elementen, z. B. aus Uran, Plutonium oder Thorium, und einer aus Aluminium oder aluminiumreichen Legierungen bestehenden, mit dem Kern durch eine metallische Zwischenschicht verbundenen Umhüllung, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Zwischenschicht aus mindestens einer vorzugsweise dünnen Schicht aus Zink besteht. Die Zinkschicht kann sowohl elektrolytisch oder durch Eintauchen in eine Schmelze wie auch, wenn es auf besonders geringe Stärke ankommt, durch Aufdampfen aufgebracht werden, und zwar entweder auf den Kern oder auch auf die Innenseite der Umhüllung oder sogar auf beide Teile, wobei dann eine Verbindung der beiden Bestandteile des Brennelementes durch Diffusionsglühung, durch Aufschrumpfung, Pressen oder Ziehen in der Wärme erfolgt. Führt man diese Bearbeitungsgänge etwa bei 300⁰C durch, so ergibt sich ein hervorragend gleichmäßiger wärmeschlüssiger Kontakt zwischen der Aluminiumumhüllung und dem Urankern, wobei bei der Aufarbeitung der erfindungsgemäßen Elemente das Zink im Gegensatz zum Silicium keine nennenswerte Schwierigkeiten bereitet und auch die Abtrennung des Plutoniums und der anderen Spaltprodukte nicht behindert. Außerdem darf nicht unerwähnt bleiben, daß die Bearbeitungstemperatur von etwa 300 bis 350° C wesentlich niedriger liegt als der Schmelzpunkt des Silumins, so daß auch in dieser

709 910/343

Beziehung eine nennenswerte Erleichterung während der Herstellung der Brennelemente eintritt, da man in größerem Abstand vom Aluminiumschmelzpunkt arbeitet.

Sofern die Möglichkeit besteht, daß Brennelemente gemäß der Erfindung im Betrieb höheren Temperaturen ausgesetzt werden, empfiehlt es sich nach einer vorteilhaften Ausführungsform, eine diffusionshemmende Sperrschicht zwischen der dem Kern des Brennelementes zugekehrten Zinkschicht und der Umhüllung vorzusehen. Für den Aufbau dieser Zwischenschicht kommen wiederum nur Elemente mit einem genügend niedrigen Neutroneneinfangquerschnitt in Frage, die aber zudem, um ihren Zweck zu erfüllen, mit Uran einerseits und/oder Aluminium andererseits Sperrschichten auszubilden in der Lage sind. Hierfür haben sich die Elemente Blei, Calcium, Zinn, Wismut und vor allem Magnesium oder Legierungen daraus bewährt.

Auch bei einem derartigen Aufbau wird die eigentliche Verbidung der verschiedenen Schichten wiederum durch eine Wärmebehandlung bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen, nämlich bei solchen zwischen 200 und 400° C, herbeigeführt, und zwar durch Warmpressen oder Warmaufziehen der Aluminiumumhüllung auf dem Kern. Das Warmpressen kann gegebenenfalls durch Heizung im direkten Stromdurchgang erfolgen. Die Schichten können entweder alle auf den Kern oder auf die Innenseite der Umhüllung aufgebracht sein oder teils auf dem Kern und teils in der Umhüllung niedergeschlagen werden. An Stelle einer einzigen sperrenden Zwischenschicht, etwa aus Magnesium, können auch mehrere aufgebracht sein, bei denen mehrere der in Betracht kommenden Metalle Wismut, Magnesium, Blei oder Zinn zum Aufbau verwendet werden können.

Wie schon erwähnt, lassen sich die gemäß der Erfindung hergestellten Brennelemente ohne schädliche

Man kann grundsätzlich die Zwischenschichten auf 20 Nebenwirkungen auch bei höheren Temperaturen beverschiedene Weise aufbringen und muß danach ihre treiben, da das Uran aus dem Kern durch die bei der Zusammensetzung einstellen. Sofern man nämlich die Lötung ausgebildeten Schichten nicht bis in die Umhüllung diffundieren kann und daher die Bildung der schädlichen spröden Verbindungen aus Uran und AIu-25

Zwischenschicht aus den genannten Elementen auf schmelzflüssigem Wege erzeugen will, kommen entweder nur solche Elemente in Frage, deren Schmelzpunkt unterhalb dem des Zinks liegt und die keine eutektischen Legierungen mit Zink bilden, damit nicht die Zinkschicht auf dem Kern des Brennelementes zerstört oder beschädigt und so die Haftung der Zwischenschicht beeinträchtigt wird; oder es sind Gemische der genannten Elemente zu wählen, die unterhalb etwa 400° C schmelzen. Sofern also die diffusionshemmende Zwischenschicht zwischen dem Zinküberzug des Kerns und der Aluminiumumhüllung nicht mit Hilfe von Zinn, Blei oder Wismut hergestellt wird, muß man sich entsprechend tief schmelzender lotartiger Kombinationen der wirksamen Elemente bedienen. Hierfür bewährt sich beispielsweise eine Legierung aus 87% Zinn, 10% Zink und 3% Wismut oder auch eine solche, die anstatt des Wismuts Magnesium oder CaI-cium, gegebenenfalls auch in größerem Anteil, enthält. Die mit einer Zinkschicht versehenen Kerne aus spaltbaren Elementen werden durch Eintauchen in die unterhalb 400⁰C schmelzenden Metallgemische der vorstehend erläuterten Zusammensetzung eingetaucht, so daß sich eine dünne Überzugsschicht des »Lotes« bildet, die anschließend mit der Aluminiumhülle durch Warmpressen verbunden werden kann. Selbstverständlich kann auch die Innenseite der Aluminiumumhüllung minium mit Sicherheit vermieden werden kann. Außerdem vermitteln die beschriebenen Verbindungsschichten, insbesondere die Zinkauflagen, einen wärmeschlüssigen Kontakt zwischen Kern und Umhüllung, durch den sich untunliche Wärmestauungen im Brennelement unter Erhöhung der Betriebssicherheit ausschalten lassen.

Die Herstellung der erfindungsgemäßen Brennelemente soll im einzelnen an Hand des nachfolgenden Beispiels erläutert werden.

Beispiel

Auf die metallisch einwandfrei saubere, polierte Oberfläche der Uranstäbe wird ein Überzug von Zink in Stärke von 7 bis 8 μ durch Aufdampfen aufgebracht und dieser mit einer etwa 15 μ starken Auflage von Zinn bedeckt, die ebenfalls im Hochvakuum aufgedampft wird. Für längere Brennelemente können diese Einzelstäbe zusammengesetzt werden. Die überzogenen Stäbe werden durch Ziehpressen mit einem einseitig verschlossenen Aluminiumrohr überzogen. Das freie Ende wird vakuumdicht verschweißt und dann das Rohr in einem Gasautoklav eingesetzt, in dem unter Zusatz von Argon, Stickstoff oder Luft mit Heliumbeimischung bei 375° C die Wärmebehandlung

45

mit den die diffusionshemmende Sperrschicht bilden- 50 zur Verbindung der verschiedenen Bestandteile des

den Metallen belegt und die so präparierte Umhüllung mit dem mit einer Zinkschicht versehenen Kern in Verbindung gebracht werden.

Soll bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung die Zwischenschicht durch solche Metalle gebildet werden, deren Schmelzpunkt wesentlich höher liegt als der des Zinks, so werden diese Metalle, insbesondere Magnesium oder Calcium, durch Aufdampfen aufgebracht. Auch hier kann ein Magnesiumüberzug auf dem mit einer Zinkschicht versehenen Kernmetall niedergeschlagen werden. In diesem Falle empfiehlt es sich jedoch, wegen der besseren Verbindung der Magnesiumschicht mit der Aluminiumumhüllung zwischen letzterer und der Magnesiumschicht noch eine Zinkschicht vorzusehen, so daß als vorteilhafte Ausführungsform sich ein Brennelement ergibt, dessen Aufbau von innen nach außen sich folgendermaßen bildet: Kern aus spaltbarem Element— Zinkschicht-Sperrschicht aus Magnesium-Zinkschicht Elementes vorgenommen wird. Bei einem Einfülldruck von 120 atü steigt der Druck innerhalb von 6 bis 7 Minuten auf 250 atü. Die Wärmebehandlung unter diesen Druckverhältnissen bewirkt, daß die thermische Ausdehnung der Umhüllung durch den Außendruck verhindert wird, so daß während des Lötprozesses kein Spalt zwischen dem Urankern, dem Zink-Zinn-Lot und dem Aluminium entsteht. Bei dem Lötvorgang bleibt das Zink an der dem Uran zugekehrten Seite der Verbindungsschicht angereichert, während das Zinn im wesentlichen auf der Seite der Umhüllung verbleibt.

Zu einem ähnlichen Schichtaufbau gelangt man auch, wenn eine Lotlegierung, etwa aus 35 Gewichtsteilen Zink und 65 Gewichtsteilen Zinn, flüssig in ein mit einem Urankern beschicktes Aluminiumrohr zur Ausfüllung des Spalts zwischen Uran und Aluminium eingepreßt wird. Zweckmäßiger weise wird die Lotlegierung vorher entgast, um die Gefahr der unvoll-

Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierung. 70 ständigen Benetzung weitgehend auszuschalten, die bei

ler Aufbringung der Lotschichten durch Vakuumledampfung mit Sicherheit vermieden wird.

Claims

Patentansprüche:

1. Ummanteltes Brennelement für Reaktoren mit einem Kern aus spaltbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, und einer wärmeschlüssigen Umhüllung aus Aluminium oder aluminiumreichen Legierungen, die mit dem Kern durch eine metallische Zwischenschicht verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Zwischenschicht aus mindestens einer vorzugsweise dünnen Schicht von Zink besteht.

2. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zwischen der Zinkschicht und der Umhüllung noch eine sperrende Zwischen-

schicht aus Blei, Zinn, Wismut, einzeln oder zu mehreren oder in unterhalb 400⁰C schmelzenden Kombinationen mit Magnesium, Calcium und/oder Zink aufweist.

3. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der dem Brennelementkern zugekehrten Zinkschicht und der Umhüllung mindestens eine Aufdampfschicht aus einem oder mehreren der Elemente Blei, Calcium, Zinn, Wismut und vorzugsweise Magnesium oder Legierungen daraus und auf dieser eine weitere Zinkschicht angeordnet ist.

In Beitracht gezogene Druckschriften:
Glasstone, »Principles of Nuclear Reactor Engineering«, 1956, S. 766.