DE10243338B4

DE10243338B4 - Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von Aerosolen mit definierter elektrostatischer Ladung

Info

Publication number: DE10243338B4
Application number: DE2002143338
Authority: DE
Inventors: Thomas Dipl.-Ing. Leclaire; Frank Priv.-Doz.Dr.Ing. Schmidt; Gerhard Dipl.-Lab.-Chem. Rapp
Original assignee: Schmidt Frank Priv-Doz Dr-Ing
Current assignee: Palas GmbH Partikel und Lasermesstechnik
Priority date: 2002-09-18
Filing date: 2002-09-18
Publication date: 2005-07-07
Anticipated expiration: 2022-09-19
Also published as: DE10243338A1

Abstract

Vorrichtung zur Erzeugung von Aerosolen, deren Partikel einen definierten elektrischen Ladungszustand aufweisen, mit
a) einem Tropfengenerator, welcher durch Aufprägen mechanischer Schwingungen auf eine Flüssigkeit oder durch Zerstäubung einer Flüssigkeit mittels eines Gasstromes Flüssigkeitstropfen erzeugt,
b) einer Austrittsöffnung, aus der die in Tropfen zu zerteilende oder zerteilte Flüssigkeit austritt,
c) einer in der Nähe der Austrittsöffnung angeordneten Elektrode, an die eine elektrische Spannung angelegt wird, wodurch
i) zwischen austretender Flüssigkeit und Elektrode eine Potentialdifferenz von weniger als 1000 V entsteht, und
ii) ein elektrisches Feld erzeugt wird, welches durch elektrische Influenz den Ladungszustand der Tropfen definiert und reproduzierbar beeinflusst,
dadurch gekennzeichnet, dass
– durch Einstellung einer geeigneten Spannung an der Elektrode Tropfen mit einem einheitlichen elektrischen Ladungszustand erzeugt werden können, und
– bei geeigneter Wahl der angelegten Spannung einheitlich elektrisch neutrale Tropfen oder elektrisch neutrale Tropfenkollektive erzeugt worden können.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Erzeugung von Aerosolen, deren Partikel einen definierten elektrischen Ladungszustand aufweisen.

Zur Erzeugung von Aerosolen für verschiedene technische Anwendungen oder in der Forschung werden unterschiedliche Verfahren eingesetzt. Bei fast allen Verfahren besitzen die erzeugten Partikeln eine elektrische Ladung, deren Höhe abhängig von dem eingesetzten Verfahren, den Betriebsparametern und den eingesetzten Substanzen ist. Meist ist der genaue Ladungszustand der Partikeln unbekannt. In vielen Fällen ist die Aufladung der Partikeln unerwünscht. Es erfolgt dann eine Neutralisation des erzeugten Partikelkollektivs, wobei Verfahren bekannt sind, bei denen durch Kontakt der Partikeln mit Ionen, die durch Koronaentladung oder radioaktive Präparate (siehe z.B. US5873523 ) bereitgestellt werden, ein elektrisch neutrales Partikelkollektiv angestrebt wird.

Nachteilig bei den bisher bekannten Verfahren ist, dass es auf diese Weise bisher nicht gelingt, Partikelkollektive zu generieren, die aus jeweils elektrisch neutralen Partikeln bestehen. Das nach außen hin elektrisch neutrale Kollektiv besteht i.a. aus Partikeln mit unterschiedlichen Ladungszahlen. Im Gleichgewichtszustand entspricht die Ladungsverteilung der Boltzmannverteilung. Bei der Neutralisierung elektrisch geladener Partikelkollektive hängt der Grad der Neutralisierung näherungsweise linear von der Anzahlkonzentration der mit dem Aerosol in Kontakt gebrachten Ionen sowie der Kontaktzeit ab. Nicht immer kann davon ausgegangen werden, dass die Neutralisation erfolgreich bzw. bis zum Gleichgewichtszustand erfolgt.

Darüber hinaus müssen beim Umgang sowohl von Hochspannung zur Erzeugung von Koronaentladungen als auch von radioaktiven Präparaten besondere Sicherheitsvorkehrungen getroffen werden.

Ein weiterer Nachteil des Verfahrens mit einem radioaktiven Präparat ist es, dass die Wirksamkeit mit der Zeit allmählich nachlässt.

Aus der Patentschrift US 6127082 A ist bereits eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Erzeugung von Flüssigkeitstropfen mit einem definierten Ladungszustand bekannt. Dabei werden die von einem Tropfengenerator erzeugten Tropfen mittels Anlegen einer elektrischen Potentialdifferenz zwischen einer Elektrode und dem Tropfengenerator durch elektrische Influenz aufgeladen. Für eines der beschriebenen Ausführungsbeispiele wird der durch Messungen bestimmte Quotient Q/M aus Tropfenladung Q und Tropfenmasse M als näherungsweise proportional zur angelegten Potentialdifferenz angegeben. Somit ist es aus US 6127082 A grundsätzlich bekannt, Flüssigkeitstropfen mit einer definierten und reproduzierbaren, entweder positiven oder negativen Ladung zu erzeugen. Die Erzeugung neutraler Tropfen wird in US 6127082 A hingegen nicht diskutiert.

Zu lösende Aufgabe
Bisher stellt die unzureichende Kenntnis der Partikelladung in aerosoldynamischen Betrachtungen einen Unsicherheitsfaktor dar, beispielsweise auch bei der Prüfung von Filtermaterialien, bei der der Ladungszustand der Partikeln den Abscheidegrad maßgeblich beeinflussen kann.
Weiterhin ist es mit den bekannten Verfahren bisher nicht möglich, einheitlich elektrisch neutrale Partikel zu erzeugen.

Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren und eine zugehörige Vorrichtung zu entwickeln, mit der Aerosole erzeugt werden, deren Ladungszustand bekannt ist, wobei dieser Ladungszustand wahlweise entweder einheitlich positiv oder negativ geladene Partikel umfasst oder durch einheitlich elektrisch neutrale Partikel oder Partikelkollektive definiert ist.

Eine weitere Aufgabe ist es, das Verfahren so zu gestalten, dass die Vorrichtung ohne besondere Sicherheitsvorkehrungen betrieben werden kann.

Eine weitere Aufgabe ist es, ein Verfahren bereitzustellen, dessen Wirksamkeit nicht zeitabhängig, sondern reproduzierbar ist.

Diese Aufgaben werden durch eine Vorrichtung gemäß dem Anspruch 1 und durch ein Verfahren gemäß dem Anspruch 11 gelöst.

Erfindung

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein Aerosol, bestehend aus Flüssigkeitstropfen, durch mechanische Schwingungen oder mittels eines Gasstroms erzeugt, wobei ein Tropfenschwarm aus einer Austrittsöffnung austritt, und mittels einer Elektrode in der Nähe der Austrittsöffnung eine elektrische Potentialdifferenz zwischen der Austrittsöffnung und der Elektrode angelegt wird. Vorzugsweise besteht diese Elektrode aus einer der Austrittsöffnung gegenüberliegenden Scheibe oder einem Ring, z.B. aus Kupfer oder einem anderen elektrisch gut leitenden Material, mit einer Bohrung, durch welche die Tropfen hindurch treten. Dadurch kann in den austretenden Tropfen, die bis zum Verlassen der Austrittsöffnung eine elektrisch leitende Verbindung zur Umgebung der Austrittsöffnung besitzen, eine Ladung induziert werden. Es wird eine Gleichspannung von weniger als 1000 Volt angelegt. Dadurch wird im Gegensatz zum Elektrospray, bei dem durch Anlegen von Hochspannung Tropfen aus einem Flüssigkeitsstrahl herausgerissen werden, und bei dem die entstehenden Tropfen sehr hohe Ladung tragen, der Tropfenentstehungsprozess nicht beeinflusst. Bei geeigneter Wahl der angelegten Spannung kann ein elektrisch neutrales Partikelkollektiv erzeugt werden. Die Höhe der zur Neutralisierung erforderlichen Spannung hängt dabei von den Betriebsparametern der Aerosolerzeugung und den eingesetzten Substanzen ab. Bei einer besonderen Ausführungsform der Vorrichtung kann eine Gleichspannung von weniger als 100 Volt angelegt werden.

Die Erzeugung elektrisch neutraler Partikeln stellt eine Neuheit dar. Die Anwendung dieses Verfahrens ist in allen Fällen vorteilhaft, in denen die Kenntnis oder eine Beeinflussung der Dynamik von Aerosolen eine Rolle spielt.

Es sind keine weiteren Vorrichtungen zur Neutralisierung erforderlich. Daher entfällt der Einsatz von Hochspannung, der bei Verwendung einer Koronaentladungseinrichtung erforderlich ist, oder der Einsatz eines radioaktiven Präparates.

Mit diesem Verfahren ist es auch möglich, je nach Einstellung der Elektrodenspannung, nicht neutrale Tropfen bzw. Partikeln zu generieren, sondern elektrisch geladene mit definierter positiver oder negativer Ladung. Es können bei Einsatz einer Wechselspannung auch zeitabhängig positiv oder negativ geladene Tropfen generiert werden.

Das Verfahren eignet sich beispielsweise in Kombination mit einer Zweistoffdüse oder anderen Aerosolgeneratoren, bei denen Flüssigkeiten versprüht werden, insbesondere, bei denen die Flüssigkeit aus einer Düse oder anderen definierten Austrittsöffnung austritt.

Bei einer besonderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Aerosol, bestehend aus gleich großen Tropfen, durch Aufprägen einer Schwingung auf einen austretenden Flüssigkeitsstrahl, z. B. mittels Schwingblendengenerator, Pulsationsgenerator oder Piezodropper, erzeugt. Tropfen, die mit einer solchen Apparatur erzeugt werden, besitzen in der Regel immer eine von Null verschiedene elektrische Ladung, die von mehreren Parametern beeinflusst wird. Hierzu zählen unter anderem Ströme im Aerosolgenerator, die durch die Anregung einer Piezokeramik auftreten, die Leitfähigkeit der eingesetzten Flüssigkeit oder Lösung, eine Ladung des austretenden Strahls durch Kontaktpotential, Influenz im austretenden Strahl durch ein elektrisches Feld und Abriss der dielektrischen Doppelschicht bei der Tropfenentstehung. Darüber hinaus gibt es eine ausgeprägte nichtlineare Abhängigkeit von der Frequenz, mit der der Generator betrieben wird.

Aus Untersuchungen zur Bestimmung der Tropfenladung an Tropfenketten, die die Erfinder durchgeführt haben, ist ihnen bekannt, dass Ladungs-Frequenz-Spektren mit charakteristischen Minima und Maxima bei bestimmten Frequenzen existieren, die sich offenbar aus den elektrischen und mechanischen Schwingungseigenschaften des Systems ergeben, und dass die Ladung von Tropfen mit einem Durchmesser von etwa 10 μm bis 100 μm, die mit einem Schwingblendenaerosolgenerator erzeugt wurden, in der Größenordnung 1.000 bis einige 10.000 Elementarladungen pro Tropfen liegt. Dabei sind die Tropfen, die in einem bestimmten Betriebszustand generiert werden, alle etwa gleich geladen.

Die Kombination eines solchen monodispersen Aerosolgenerators mit der erfindungsgemäßen Entladungsvorrichtung hat den besonderen Vorteil, dass nicht nur die mittlere Ladung eines Tropfenkollektivs beeinflusst werden kann, sondern die Ladung jedes einzelnen Tropfens festgelegt wird, da jeder Tropfen im Kollektiv die gleiche Ladung besitzt. Durch entsprechende Wahl der Feldstärke an der Elektrode kann die Ladung der Tropfen in gewissen Grenzen eingestellt werden, insbesondere können elektrisch neutrale Tropfen erzeugt werden. Mit der neu entwickelten Methode ist man in der Lage, Kollektive aus elektrisch neutralen Partikeln herzustellen. Dadurch ist der Partikelzustand eindeutig definiert.

Das Verfahren zur Beeinflussung der elektrischen Ladung, dessen Prinzip auf der influenzierten Ladung in einem austretenden Füssigkeitsstrahl beruht, beschränkt sich nicht nur auf die Erzeugung von Tropfen reiner Flüssigkeiten, insbesondere elektrisch leitender Flüssigkeiten. Es lässt sich mit dem erfindungsgemäßen Verfahren auch indirekt die Ladung von Feststoffpartikeln beeinflussen, indem ein erzeugtes Aerosol, das zum Beispiel aus Tropfen einer Salzlösung besteht, einem Trocknungsvorgang unterzogen wird, so dass Feststoffpartikeln entstehen. Gleiches gilt für Feststoffpartikeln, die in einem Lösemittel suspendiert sind oder für Schmelzen.

Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen
Bei der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen wird auf die Abbildungen Bezug genommen. Es zeigen
1: Eine Skizze einer möglichen Gestaltung der Ladungs-/Entladungsvorrichtung für monodisperse Aerosole
2: Eine Skizze einer möglichen Vorrichtung zur geregelten Erzeugung monodisperser elektrisch neutraler Aerosole
3: Eine Skizze einer Vorrichtung zur Erzeugung eines polydispersen Aerosols, hier eine Zweistoffdüse, mit der erfindungsgemäßen Ladungs-/Entladungsvorrichtung.
Vorzugsweise wird die Elektrode in einem Abstand von wenigen mm von der Austrittsöffnung des Aerosolgenerators angebracht, damit u.a. die erforderliche Spannung möglichst gering gehalten werden kann. Im Gegensatz zu anderen Vorrichtungen, bei denen durch Anlegen eines elektrischen Feldes mit sehr hoher Spannung (z.B. einige kV) ein Aerosol erzeugt wird (Elektrospray), erfolgt bei der hier beschriebenen Vorrichtung die Tropfengenerierung z. B. durch eine mechanische Schwingung, die dem Flüssigkeitsstrahl aufgeprägt wird, während das elektrische Feld nur der Beeinflussung der Tropfenladung dient. Das hierzu benötigte elektrische Feld wird z.B. durch Anlegen einer Gleichspannung von etwa 1 Volt bis zu 1000 Volt erzeugt. Die erforderliche Gleichspannung liegt bei einer speziellen Ausführungsform der Vorrichtung im Bereich zwischen einigen Millivolt und 100 Volt.
Mit dieser Vorrichtung ist es möglich, in beliebigen festen Betriebszuständen des Tropfengenerators Tropfen mit definierter Ladung zu erzeugen. Hierzu wird die Spannung entsprechend eingestellt. Um die erforderliche Höhe der Spannung zu bestimmen, wird zunächst die Ladung der Tropfen in dem entsprechenden Betriebspunkt gemessen.
Mit einem geeigneten Sensor kann auch eine Regelstrecke aufgebaut werden, mit Hilfe derer die gewünschte Tropfenladung bei Schwankungen der Betriebsparameter konstant gehalten werden kann. Hierzu eignet sich z. B. ein induktiv wirkender Ladungssensor, mit dem die Ladung der Tropfen nach Passieren der Elektrode detektiert wird. Es kann aber auch ein Sensor verwendet werden, der den influenzierten Strom in der Austrittsöffnung oder in der Nähe der Austrittsöffnung erfasst. Die Höhe dieses Stroms lässt sich mit der Tropfenladung korrelieren und daher als Messgröße zur Ladungsregelung verwenden.
Die Tropfenladung wird durch das zwischen der Elektrode und der Austrittsöffnung aufgebaute elektrische Feld beeinflusst. Dabei wirken auch eventuell vorhandene äußere Einflüsse wie z.B. externe elektrische Felder in störender Weise auf die entstehenden Tropfen ein. Deshalb empfiehlt es sich, den Bereich der Austrittsöffnung und der Elektrode durch geeignete Maßnahmen elektrostatisch abzuschirmen. Beispielsweise kann mit einer geerdeten, elektrisch leitenden Kappe der betreffende Bereich umschlossen werden.
Bei einer weiteren besonderen Ausführungsform erfolgt die Tropfenerzeugung mittels einer Zweistoffdüse. In einem Abstand von wenigen mm von der Austrittsöffnung der Zweistoffdüse befindet sich eine Elektrode, die beispielsweise ringförmig angefertigt sein kann, und die so angeordnet ist, dass der kegelförmige Tropfenstrahl durch sie hindurchtritt. Zwischen der Öffnung der Zweistoffdüse, aus der der Flüssigkeitsstrahl austritt, und der Elektrode kann eine Spannung angelegt werden. Die Höhe dieser Spannung kann zwischen einigen Millivolt und maximal 1000 Volt eingestellt werden.
Sie wird bei einer besonderen Ausführungsform der Vorrichtung zwischen einigen Millivolt und 100 Volt eingestellt. Die Zerstäubung der Flüssigkeit erfolgt mit Hilfe eines Gasstroms (gewöhnlich Pressluft), wobei die Flüssigkeit durch Injektorwirkung angesaugt, oder über ein Gefälle oder mit Druck zugeführt wird. Die Mischung der Flüssigkeit mit dem Gastrom erfolgt außerhalb der Düse (Prinzip der Außenmischung). Bedingt durch den Tropfenentstehungsprozess erhält man ein polydisperses Tropfenspektrum, wobei die einzelnen Tropfen jeweils unterschiedlich große Ladungen tragen. Das Tropfenkollektiv hat insgesamt eine mittlere Ladung, die mit Hilfe eines Ladungssensors gemessen werden kann und die in der Regel von Null verschieden ist. Mit Hilfe des erfindungemäßen Verfahrens ist es möglich, durch das Anlegen einer Spannung zwischen der Ringelektrode und der Zweistoffdüse die mittlere Ladung des Tropfenkollektivs gezielt zu beeinflussen. Insbesondere besteht die Möglichkeit, die Spannung so einzustellen, dass die mittlere Ladung des Tropfenkollektivs Null wird, so dass man ein nach außen neutrales Aerosol erhält. Es besteht weiterhin die Möglichkeit, eine Regelstrecke aufzubauen, so dass mit einem geeigneten Sensor die gewünschte mittlere Ladung über einen längeren Zeitraum konstant gehalten werden kann.

Claims

Vorrichtung zur Erzeugung von Aerosolen, deren Partikel einen definierten elektrischen Ladungszustand aufweisen, mit a) einem Tropfengenerator, welcher durch Aufprägen mechanischer Schwingungen auf eine Flüssigkeit oder durch Zerstäubung einer Flüssigkeit mittels eines Gasstromes Flüssigkeitstropfen erzeugt, b) einer Austrittsöffnung, aus der die in Tropfen zu zerteilende oder zerteilte Flüssigkeit austritt, c) einer in der Nähe der Austrittsöffnung angeordneten Elektrode, an die eine elektrische Spannung angelegt wird, wodurch i) zwischen austretender Flüssigkeit und Elektrode eine Potentialdifferenz von weniger als 1000 V entsteht, und ii) ein elektrisches Feld erzeugt wird, welches durch elektrische Influenz den Ladungszustand der Tropfen definiert und reproduzierbar beeinflusst, dadurch gekennzeichnet, dass – durch Einstellung einer geeigneten Spannung an der Elektrode Tropfen mit einem einheitlichen elektrischen Ladungszustand erzeugt werden können, und – bei geeigneter Wahl der angelegten Spannung einheitlich elektrisch neutrale Tropfen oder elektrisch neutrale Tropfenkollektive erzeugt worden können.
Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung zur Zerstäubung einer Flüssigkeit eine Zweistoffdüse umfasst.
Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung einen Generator zur Erzeugung einer mechanischen Schwingung umfasst, mittels derer ein austretender Flüssigkeitsstrahl in gleich große Abschnitte geteilt wird.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen austretender Flüssigkeit und Elektrode eine Potentialdifferenz von weniger als 100 V entsteht.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektrode eine Öffnung besitzt, durch die das Aerosol hindurchtritt.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektrode ringförmig oder zylindrisch ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Austrittsöffnung und die Elektrode, der Bereich zwischen beiden, sowie die direkte Umgebung der Elektrode nach außen hin elektrostatisch abgeschirmt sind.
Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Abschirmung durch eine geerdete metallische Kappe erfolgt.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass in Strömungsrichtung des Aerosols hinter der Elektrode ein Sensor zur Messung der Tropfenladung angebracht ist.
Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass ein Regler ein Signal von dem Sensor empfängt und auf Basis dieses Signals und eines vorgegebenen Referenzwertes das Potential an der Elektrode regelt.
Verfahren zur Erzeugung von Aerosolen, deren Partikel einen definierten elektrischen Ladungszustand aufweisen, wobei a) durch Aufprägen mechanischer Schwingungen auf eine Flüssigkeit oder durch Zerstäubung einer Flüssigkeit mittels eines Gasstromes Flüssigkeitstropfen erzeugt werden, b) die in Tropfen zu zerteilende oder zerteilte Flüssigkeit aus einer Austrittsöffnung austritt, c) an eine in der Nähe der Austrittsöffnung angeordnete Elektrode eine elektrische Spannung angelegt wird, wodurch i) zwischen austretender Flüssigkeit und Elektrode eine Potentialdifferenz von weniger als 1000 V entsteht, und ii) ein elektrisches Feld erzeugt wird, welches durch elektrische Influenz den Ladungszustand der Tropfen definiert und reproduzierbar beeinflusst, dadurch gekennzeichnet, dass – durch Einstellung einer geeigneten Spannung an der Elektrode Tropfen mit einem einheitlichen elektrischen Ladungszustand erzeugt werden können, und – bei geeigneter Wahl der angelegten Spannung einheitlich elektrisch neutrale Tropfen oder elektrisch neutrale Tropfenkollektive erzeugt worden können.
Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen austretender Flüssigkeit und Elektrode eine Potentialdifferenz von weniger als 100 V entsteht.
Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, dass die erzeugten Tropfen monodispers sind.
Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die erzeugten Tropfen einen gelösten Feststoffanteil aufweisen, der nach Verdunstung des Lösemittels jeweils zu einem Feststoffpartikel führt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass die erzeugten Tropfen einen oder mehrere Feststoffpartikel aufweisen, die nach Verdunstung des Lösemittels jeweils zu einem Feststoffpartikel führen.
Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Ladungszustand der erzeugten Aerosole mit einem Sensor gemessen wird.
Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass das Signal des Sensors zur Bestimmung des anzulegenden elektrischen Potentials herangezogen wird.