DE102016111235A1 - Nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle - Google Patents

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Ryuta Morishima
Ryo HANAZAKI
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Toyota Motor Corp
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Abstract

Ausgebildet wird eine nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, in welcher eine Wärmeerzeugung verhindert wird. Die nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle gemäß der Erfindung weist eine positive Elektrode, die positive Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, und eine negative Elektrode, die negative Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf. Die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel sind rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel, welche aus einem Kohlenstoffmaterial bestehen, das zumindest in einem Teil eine Graphitstruktur aufweist, und welche Ruß-(CB)-Partikel aufweisen, welche zumindest an einem Teil eines Oberflächenabschnitts haften. Die positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel weisen eine Hohlstruktur auf, die eine Hülle und einen Hohlabschnitt aufweist. Der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in den rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikeln und ein durchschnittlicher Innendurchmesser B der Hohlabschnitt in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln erfüllen das Verhältnis: 1,2 ≤ B/A ≤ 260.

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • 1. Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, und noch genauer, eine nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, die eine positive Elektrode, in der eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht, die positive Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem positiven Elektrodenkkollektor getragen wird, und eine negative Elektrode, in der eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht, die negative Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem negativen Elektrodenkollektor getragen wird.
  • Die vorliegende Anmeldung beansprucht die Priorität der am 6. August 2015 eingereichten japanischen Patentanmeldung JP 2015-156389 A , deren Inhalte hierin durch Bezugnahme vollständig aufgenommen sind.
  • 2. Beschreibung des Stands der Technik
  • Lithiumionensekundärzellen, Nickel-Hydridzellen, und andere nichtwässrige Elektrolytsekundärzellen haben kürzlich als an Fahrzeugen installierbare Leistungsquellen und auch als Leistungsquellen für Personal-Computer und mobile Endgeräte an Relevanz gewonnen. Insbesondere wurden Lithiumionensekundärzellen, welche leicht sind und eine hohe Energiedichte ermöglichen, vorteilhaft als Hochleistungsantriebsquellen zur Installation an Fahrzeugen verwendet.
  • Eine typische Konfiguration einer nichtwässrigen Elektrolytsekundärzelle von diesem Typ enthält Elektroden, in denen ein Elektrodenaktivmaterial, das wiederholt Ladeträger absorbieren und desorbieren kann (im Fall einer Lithiumionensekundärzelle Lithiumionen), auf einem Elektrodenkollektor gebildet ist. Beispielsweise ist ein Kohlenstoffmaterial, wie Graphit, ein Elektrodenaktivmaterial (negatives Elektrodenaktivmaterial) zur Verwendung in einer negativen Elektrode. Eine Kupferfolie ist ein Beispiel eines Kollektors (negativer Elektrodenkollektor) zur Verwendung in einer negativen Elektrode. Die japanische Patentanmeldung JP 2013-258392 A offenbart die herkömmliche Technik, welche die negative Elektrode dieses Typs betrifft. Die japanischen Patentanmeldung JP 2013-258392 A offenbart das Merkmal einer Verwendung eines Kohlenstoffverbundmaterials, in dem die Oberfläche eines Kohlenstoffmaterial, die einen Kern bildet, von Ruß bedeckt wird, als negatives Elektrodenaktivmaterial. Die japanischen Patentanmeldung JP 2013-258392 A gibt an, dass eine hervorragende Niedertemperaturcharakteristik als Ergebnis des Bedeckens bzw. Umhüllens der Kohlenstoffmaterialoberfläche mit Ruß realisiert werden kann.
  • KURZFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Jedoch haben Erkenntnisse der Erfinder gezeigt, dass wo Ruß (CB) bzw. Carbon Black (CB) veranlasst wird an dem Oberflächenabschnitt eines Kohlenstoffmaterials zu haften, wie in der japanischen Patentanmeldung JP 2013-258392 A offenbart ist, der an dem Oberflächenabschnitt haftende Ruß aufgrund einer durch das Laden und Entladen verursachten Expansion und Kontraktion des Kohlenstoffmaterials abgleiten kann und in eine Elektrolytlösung freigegeben wird. Da der in die Elektrolytlösung freigegebene Ruß bzw. Carbon Black die Ladeträger absorbiert, kann dies in einer verminderten bzw. verschlechterten thermischen Stabilität und vermehrten Wärmeerzeugung in der Zelle resultieren, bspw., während des Überladens. Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung dieses Problem zu lösen.
  • Die nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, die durch die vorliegende Erfindung ausgebildet ist, enthält: eine positive Elektrode, in der eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht, die positive Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem positiven Elektrodenkollektor gebildet ist; eine negative Elektrode, in der eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht, die negative Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem negativen Elektrodenkollektor gebildet ist; und eine nichtwässrige Elektrolytlösung. Die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel sind rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel, welche aus einem Kohlenstoffmaterial bestehen, das zumindest in einem Teil eine Graphitstruktur aufweist, und Ruß-(nachfolgend vereinfacht als „CB” dargestellt)-Partikel aufweist, welche zumindest an einem Teil eines Oberflächenabschnitt haften. Die positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel weisen die sogenannte Hohlstruktur auf, die eine Hülle und einen im Inneren der Hülle gebildeten Hohlabschnitt aufweisen. Ein durchschnittlicher Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in dem rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel und ein durchschnittlicher Innendurchmesser B der Hohlabschnitt in den positiven Elektrodenaktivmateriapartikeln erfüllen das Verhältnis: 1,2 ≤ B/A ≤ 260. Mit einer solchen Konfiguration kann eine Wärmeerzeugung in der Zelle, beispielsweise während eines Überladens, effektiv verhindert werden.
  • In dem bevorzugten Aspekt der hierin offenbarten nichtwässrigen Elektrolytsekundärzelle erfüllen der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel und der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte das Verhältnis: 68 ≤ B/A ≤ 138. Im Ergebnis kann eine Wärmeerzeugung in der Zelle noch besser verhindert werden.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 zeigt die Konfiguration der Lithiumionensekundärzelle gemäß einer Ausführungsform;
  • 2 zeigt die Lithiumionensekundärzelle schematisch gemäß der Ausführungsform; und
  • 3 ist ein Graph, der das Verhältnis zwischen dem Durchmesserverhältnis (B/A) und der Stehspannung zeigt.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird nachfolgend mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen erklärt werden. Die Zeichnungen sind schematisch gezeichnet und stellen nicht notwendigerweise tatsächliche Gegenstände dar. Es sei angemerkt, dass für die Ausführung der vorliegenden Erfindung notwendige Sachverhalte, auf die nicht in der Beschreibung speziell Bezug genommen wird, als Konstruktionssachverhalte für eine Fachmann verstanden werden, welche auf dem Stand der Technik in dem einschlägigen Gebiet basieren. Die vorliegende Erfindung kann auf Basis der in der vorliegenden Kurzfassung offenbarten Inhalte und allgemeinem technischen Wissen in dem einschlägigen Gebiet ausgeführt werden.
  • Wie in 1 dargestellt, ist eine nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle 100 gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung mit einer positiven Elektrode 10, einer negativen Elektrode 20 und einer nichtwässrigen Elektrolytlösung ausgebildet. Die nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird nachfolgend erklärt werden, indem die Lithiumionensekundärzelle 100 als Beispiel verwendet wird, allerdings soll eine derartige Auswahl nicht beschränken. 1 ist eine Zeichnung zum Erklären der Konfiguration der Lithiumionensekundärzelle 100.
  • Wie in 1 dargestellt, enthält die Lithiumionensekundärzelle 100 die positive Elektrode 10, die negative Elektrode 20, einen Separator 40, der zwischen der positiven Elektrode 10 und der negativen Elektrode 20 liegt, und eine nichtwässrige Elektrolytlösung.
  • Die positive Elektrode 10 des hierin offenbarten Aspekts weist eine Struktur auf, in der eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht 14 auf einem positiven Elektrodenkollektor 12 getragen wird. Eine Aluminiumfolie und andere Metallfolien, welche als positive Elektroden geeignet sind, können vorteilhaft für den positiven Elektrodenkollektor 12 verwendet werden. Die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 14 enthält positive Elektrodenaktivmaterialpartikel 30.
  • Positive Elektrodenaktivmaterialpartikel
  • Der positive Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 enthält eine Hülle 32 und einen Hohlabschnitt 34, der im Inneren der Hülle 32 gebildet ist. Die Hülle 32 wird durch primäre Partikel gebildet, die in einer Kugelform aggregiert sind. Mit anderen Worten ist der positive Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 aus einer Hohlstruktur, der einen sekundären Partikel, welcher die Aggregation bzw. Ansammlung von primären Partikeln ist, und den Hohlabschnitt 34, der im Inneren desselben gebildet ist, aufweist. In der vorliegenden Ausführungsform ist ein Durchgangsloch 36, das von außen in den Hohlabschnitt 34 geht, in der Hülle 32 des positiven Elektrodenaktivmaterialpartikels 30 gebildet.
  • Bei dem hierin offenbarten positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 ist der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 um einen Faktor 1,2 (inbegriffen) bis 260 (inbegriffen) größer als der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64, welche an dem Oberflächenabschnitt der unten beschriebenen rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikeln 60 haften. Der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 und der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 erfüllt das Verhältnis, das durch die nachfolgende Formel (1) dargestellt ist: 1,2 ≤ B/A ≤ 260 (1)
  • Durch Verwenden des positiven Elektrodenaktivmaterialpartikels 30, in dem der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 um einen Faktor 1,2 (inbegriffen) bis 260 (inbegriffen) größer als der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 ist, welche an dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 haften, ist es möglich die Wärmeerzeugung in der Zelle effektiv zu verhindern, beispielsweise während des Überladens.
  • Obwohl es nicht notwendig ist zu klären, warum sich der zuvor genannte Effekt zeigt, wenn die hierin offenbarte Technik implementiert wird, kann beispielsweise die folgende Erklärung vorgeschlagen werden. Wo die CB-Partikel 64 an dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 haften, können die CB-Partikel 64, welche an dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 haften, abgleiten und in die nichtwässrige Elektrolytlösung als Ergebnis einer Expansion und Kontraktion des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 in dem Verlauf des Ladens und Entladens freigegeben werden. Da die CB-Partikel 64, welche in die Elektrolytlösung freigegeben wurden, Ladeträger (in diesem Fall Lithiumionen) absorbieren, kann dies in einer verschlechterten bzw. abnehmenden thermischen Stabilität und gesteigerten Wärmerzeugung in der Zelle, beispielsweise während eines Überladens, resultieren.
  • Mit der vorliegenden Konfiguration werden im Gegensatz als Ergebnis, weil der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 und der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 das Verhältnis der Formel (1) erfüllen, selbst wenn die CB-Partikel 64 von dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 abgleiten und in die nichtwässrige Elektrolytlösung freigegeben werden, die freigegebenen CB-Partikel 64 in den Hohlabschnitten 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 aufgenommen (typischerweise aufgrund eines Mikrofüll-Effekts physisch absorbiert). Da die in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln 30 aufgenommenen CB-Partikel 64 einem positiven Elektrodenpotential ausgesetzt sind, werden Lithiumionen, welche von den CB-Partikeln 64 absorbiert sind, freigesetzt. Es kann angenommen werden, dass die thermische Stabilität der CB-Partikel 64 daher ansteigt und eine Wärmeerzeugung in der Zelle, beispielsweise während des Überladens, verhindert wird.
  • Der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 kann um einen Faktor von 1,2 oder mehr größer sein als der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64, und von dem Standpunkt eines Verbesserns der thermischen Stabilität wird bevorzugt, dass der durchschnittliche Innendurchmesser um einen Faktor 10 oder mehr größer ist (beispielsweise ein Faktor von 40 oder mehr, typischerweise um einen Faktor von 70 oder mehr). Wo der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 im Vergleich zu dem durchschnittlichen Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 zu groß ist, werden dabei die CB-Partikel, die in dem Hohlabschnitt 34 aufgenommen bzw. gefangen sind, leicht durch eine externe Kraft wieder freigegeben, welche beispielsweise durch die Bewegung der Elektrolytlösung erzeugt wird. Wo die CB-Partikel wieder freigegeben werden bevor die Lithiumionen gelöst werden, kann der oben beschriebene Effekt nicht ausreichend dargestellt werden. Von dem Standpunkt eines Verhinderns, dass die Ruß bzw. CB-Partikel wieder freigegeben werden, muss das Durchmesserverhältnis (B/A) 260 oder weniger, vorzugsweise 138 oder weniger, noch bevorzugter 100 oder weniger, sein. Die hierin offenbarte Technik kann vorteilhaft implementiert werden, wenn beispielsweise das Verhältnis zwischen dem durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitt des durchschnittlichen Kurzdurchmessers A der CB-Partikel das Verhältnis erfüllen: 1,2 ≤ B/A ≤ 260, noch bevorzugter 40 ≤ B/A ≤ 138, noch mehr bevorzugt 68 ≤ B/A ≤ 138, und besonders bevorzugt 90 ≤ B/A ≤ 120. In einem solchen Fall können die CB-Partikel 64, die von den rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60 freigegeben werden, über eine lange Zeitspanne im Inneren der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 aufgenommen bzw. gehalten werden.
  • Der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 ist nicht speziell beschränkt, solange das Verhältnis zu dem durchschnittlichen Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 erfüllt ist, welches durch die Formel (1) dargestellt wird, aber von dem Standpunkt eines Darstellens eines noch besseren Effekts, welcher durch das Vorliegen des Hohlabschnitts in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel erzeugt wird (beispielsweise ein Verbesserungseffekt einer Eingabe/Ausgabe-Charakteristik) wird bevorzugt, dass der durchschnittliche Innendurchmesser des Hohlabschnitts 0,5 μm oder mehr, noch bevorzugter 1,5 μm oder mehr, noch mehr bevorzugt 2,7 oder mehr, und besonders bevorzugt 4 μm oder mehr ist. Der obere Grenzwert des durchschnittlichen Innendurchmessers B der Hohlabschnitte 34 ist nicht speziell beschränkt, sonders ist bevorzugt 15 μm oder weniger, noch bevorzugter 12 μm oder weniger, und noch bevorzugter 6 μm oder weniger.
  • In der vorliegenden Spezifikation bedeutet der „durchschnittliche Innendurchmesser B” der Hohlabschnitte der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel den durchschnittlichen Wert der Innendurchmesser der Hohlabschnitte einer Mehrzahl von Partikeln, die in der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht enthalten sind. Daher ist der durchschnittliche Innendurchmesser B ein Wert, der die durchschnittliche Partikelform der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel darstellt. Der durchschnittliche Innendurchmesser B wird beispielsweise in der folgenden Weise bestimmt. Dafür wird eine vorbestimmte Anzahl (beispielsweise 300 bis 500) von positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln, welche in dem Querschnitts-SEM-Bild der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht enthalten sind, unter Verwendung eines Rasterelektrodenmikroskops (SEM) betrachtet und Hohlabschnitte werden auf Basis der Differenz im Farbton oder Schattierungen von Partikelbilden abgeleitet. Der Durchmesser eines idealen Kreises (echter Kreis), welcher die Oberfläche aufweist, die gleich der Oberfläche des Hohlabschnittes ist, welche von jedem Partikelbild berechnet worden ist, wird als der Innendurchmesser des Hohlabschnittes jedes Partikels berechnet. Der durchschnittliche Innendurchmesser B kann dann durch mathematisches Mitteln der Innendurchmesser der Hohlabschnitte der vordefinierten Anzahl der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel bestimmt werden. Der Innendurchmesser der Hohlabschnitte der Partikel kann leicht unter Verwendung von Bildanalysesoftware in einem Computer bestimmt werden, welcher ein vorbestimmtes Verarbeiten gemäß eines vorbestimmten Programms durchführt.
  • Der durchschnittliche Durchmesser von hierin offenbarten positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln (sekundär Partikeln) 30 ist vorzugsweise 1 μm bis 25 μm. Mit den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln 30 einer derartigen Konfiguration kann eine gute Zellleistung stabil dargestellt werden. Es ist noch mehr zu bevorzugen, dass der durchschnittliche Partikeldurchmesser bei 3 μm oder mehr liegt. Von dem Standpunkt der Produktivität der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel ist zu bevorzugen, dass der durchschnittliche Partikeldurchmesser bei 25 μm oder weniger, noch bevorzugter bei 20 μm oder weniger (beispielsweise bei 15 μm oder weniger) liegt. Gemäß des bevorzugten Aspekts ist der durchschnittliche Partikeldurchmesser der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel bei 3 μm oder 10 μm. Der durchschnittliche Partikeldurchmesser der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel kann durch Messungen auf Basis der Laserbeugung und des Scatteringverfahrens bestimmt werden.
  • Das Material der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 ist nicht speziell beschränkt, solange es für die positive Elektrode einer typischen Lithiumionensekundärzelle verwendet werden kann. Verschiedene Lithiumübergangsmetalloxide, welche wiederholt Lithiumionen absorbieren und freigeben können, können beispielsweise verwendet werden. Beispielsweise können Lithiumübergangsmetalloxide einer Schichtstruktur und Lithiumübergangsmetalloxide einer Spinellstruktur verwendet werden. Ein nickelhaltiges Lithiumverbundoxid, welches zumindest Nickel als ein Bestandelement enthält, ist ein bevorzugtes Beispiel der Lithiumübergangsmetalloxide, das eine geschichtete Kristallstruktur aufweist. Ein solches nickelhaltiges Lithiumverbundoxid kann zusätzlich zu Li und Ni auf ein oder zwei oder mehr andere Metallelemente enthalten (d. h., Übergangsmetallelemente und/oder typische andere Metallelemente als Lithium oder Nickel). Beispielsweise kann es ein nickelhaltiges Lithiumverbundoxid sein, das Nickel, Kobalt und Mangan als Bestandelemente enthält. Ein nickelhaltiges Lithiumverbundoxid, in dem das hauptsächliche Bestandteil neben diesen Übergangsmetallelementen Ni ist, oder in dem Ni, Co und Mn im Wesentlichen enthalten sind, wird das gleiche Verhältnis bevorzugt.
  • Zudem können eine oder zwei oder mehrere andere Elemente als zusätzliche Bestandselemente (zusätzliche Elemente) zusätzlich zu den oben genannten Übergangsmetallelementen enthalten sein.
  • Die bevorzugte Zusammensetzung der hierin offenbarten positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln ist ein geschichtetes nickelhaltiges Lithiumverbundoxid, das durch die folgende allgemeine Formel (I) dargestellt ist: Li1 + mNipCoqMnrM1 sO2 (I)
  • In der Formel (I) ist M1 eines oder zwei oder mehr Elemente, das/die aus der Gruppe ausgewählt wurde, die W, Zr, Mg, Ca, Na, Fe, Cr, Zn, Si, Sn, Al, B, und F enthalten, und m ist eine Anzahl, welche die Bedingung 0 ≤ m ≤ 0,2 (vorzugsweise 0,05 ≤ m ≤ 0,2) erfüllt. Zudem ist p eine Anzahl, welche die Bedingung 0,1 ≤ p ≤ 0,9 (vorzugsweise, 0,2 ≤ p ≤ 0,6) erfüllt, q ist eine Anzahl, welche die Bedingung 0 ≤ q ≤ 0,5 (vorzugsweise 0,1 < q < 0,4) erfüllt, r ist eine Anzahl, welche die Bedingung 0 ≤ r ≤ 0,5 (vorzugsweise, 0,1 < r < 0,4) erfüllt, s ist eine Anzahl, welche die Bedingung 0 ≤ s ≤ 0,2 (vorzugsweise, 0 ≤ s ≤ 0,02, noch bevorzugter 0 < s ≤ 0,01) erfüllt. Typischerweise ist p + q + r + s = 1. Bei einer bestimmten Ausführungsform 0 ≤ s < p. Zudem kann s im Wesentlichen 0 sein (d. h., ein Oxid, das im Wesentlichen kein M1 enthält).
  • Die negative Elektrode 20 gemäß einer hierin offenbarten Ausführungsform weist eine Struktur auf, bei welcher die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 24 auf dem negativen Elektrodenkollektor 22 getragen wird. Eine Kupferfolie und andere Metallfolien, welche für eine negative Elektrode geeignet sind, können vorteilhaft als der negative Elektrodenkollektor 22 verwendet werden. Die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 24 enthält die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel 60.
  • Negative Elektrodenaktivmaterialpartikel
  • Wie oben erwähnt werden rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel, d. h., rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel 60, in welchen die Ruß-(CB)-Partikel 64 an zumindest einem Teil des Oberflächenabschnitts haften und welche kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel sind, die aus einem Kohlenstoffmaterial bestehen, welche in zumindest einem Teil eine Graphitstruktur aufweisen, als die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel verwendet. Verschiedene Graphitmaterialien, wie beispielsweise natürlicher Graphit und künstlicher Graphit, welche in Kugeln oder Flocken geschmolzen wurden, können als das graphitbasierte Kohlenstoffmaterial vorteilhaft zum Herstellen eines solch rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials verwendet werden.
  • Alternativ kann ein graphitbasiertes Kohlenstoffmaterial, in dem die Oberfläche von Graphitpartikeln von amorphen Kohlenstoff umhüllt ist, vorteilhaft verwendet werden.
  • Ein CB, das veranlasst wird, zumindest auf einem Teil des Oberflächenabschnitts (in dem graphitbasierten Kohlenstoffmaterial mit der amorphen Kohlenstoffumhüllung enthält der Oberflächenabschnitt die Hüllschicht des amorphen Kohlenstoffs, welcher auf der Oberfläche des graphitbasierten Kohlenstoffmaterials vorliegt) eines solchen graphitbasierten Kohlenstoffmaterials zu haften, ist nicht auf einen bestimmten Typ beschränkt, und ein typischer Ruß bzw. Carbon Black, wie beispielsweise Acetylen-Ruß (AB), Ketjen-Ruß und Furnace-Ruß können ohne eine Beschränkung verwendet werden.
  • Ein Verfahren, das CB zu verlassen auf dem Oberflächenabschnitt des graphitbasierten Kohlenstoffmaterials zu haften (getragen zu werden) ist nicht bestimmt beschränkt. Beispielsweise kann das Herstellverfahren verwendet werden, bei welchem Partikel, die aus dem graphitbasierten Kohlenstoffmaterial bestehen, ein Material (Pech oder ähnliches) zum Bilden der amorphen Hüllschicht auf der Oberfläche der Partikel, und CB-Partikel vermischt bzw. verknetet werden und dann in einem Hochtemperaturbereich (beispielsweise 500°C (inbegriffen) bis zu 1500°C (inbegriffen)) kalziniert werden.
  • Partikel des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials, die durch die Kalzinierung erhalten wurden, können gekühlt und dann durch Fräßen etc. nach Bedarf geschliffen werden, um die Partikelgröße derselben in geeigneter Weise anzupassen. Zudem kann ein geeignetes Bindemittel in die Mischung der Kohlenstoffpartikel und CB-Partikel hinzugefügt werden, um die Haftung zwischen den CB-Partikeln und dem graphitbasierten Kohlenstoffmaterial in dem Prozess, die CB-Partikel zu veranlassen, an dem Oberflächenabschnitt der Partikel zu haften, die aus dem graphitbasierten Kohlenstoffmaterial bestehen.
  • Die Größe des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials, welches damit erhalten wurde, ist nicht speziell beschränkt, aber es ist bevorzugt, dass ein Material verwendet wird, das eine durchschnittliche Größe von beispielsweise 1 μm (inbegriffen), bis zu 50 μm (inbegriffen) (typischerweise 5 μm (inbegriffen) bis zu 20 μm (inbegriffen) vorzugsweise 8 μm (inbegriffen) bis zu 12 μm (inbegriffen)) basierend dem Laserbeugen und Scatteringverfahen aufweist.
  • Der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64, welche an den rußhaftenden kohlenstoffbasieren negativen Elektrodenaktivmaterialpartikeln 60 haften, ist nicht speziell beschränkt, solange das Verhältnis aus Formel (1) mit dem durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 erfüllt ist, aber von dem Standpunkt einen besseren Effekt darzustellen (beispielsweise Niedertemperaturcharakteristik-Verbesserungseffekt), der aus dem Haften der CB-Partikel auf dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials resultiert, ist es zu bevorzugen, dass der durchschnittliche Kurzdurchmesser 20 nm oder mehr, noch bevorzugter 40 nm oder mehr, und noch mehr bevorzugt 60 nm oder mehr, und besonders bevorzugt 100 nm oder mehr ist. Der obere Grenzwert des durchschnittlichen Kurzdurchmessers A ist nicht speziell beschränkt, sondern ist bevorzugt 4000 nm oder weniger, noch bevorzugter 2000 nm oder weniger, sogar noch mehr bevorzugt 1000 nm oder weniger.
  • Von dem Standpunkt einer Verbesserung der thermischen Stabilität oder ähnlichem ist es zu bevorzugen, dass der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel 64 um 600 nm oder mehr, noch bevorzugter 1000 nm oder mehr, noch mehr bevorzugt 4000 nm oder mehr, geringer als der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel 30 ist. Zudem ist ein Wert, der durch Abziehen des durchschnittlichen Kurzdurchmessers A der CB-Partikel 64 von dem durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitte 34 erhalten wird (d. h., B-A) bevorzugt 12000 nm oder weniger, noch bevorzugter 5600 nm oder weniger, und noch mehr bevorzugt 5000 nm oder weniger. Beispielsweise kann B-A 4500 nm oder weniger sein.
  • In der vorliegenden Spezifikation ist der „durchschnittliche Kurzdurchmesser A” der CB-Partikel der Durchschnittswert des Kurzdurchmessers einer Mehrzahl von CB-Partikeln, die in der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht enthalten sind. Daher wird der durchschnittliche Kurzdurchmesser A beispielsweise auf die folgende Weise bestimmt. Eine vorbestimmte Anzahl (beispielsweise 300 bis 500) der negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel, die in dem Querschnitts-SEM-Bild der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht enthalten sind, wurden unter Verwendung eines Rasterelektrodenmikroskops (SEM) beobachtet, und die kleinsten Rechtecke, die jedes Partikelbild abgrenzen, wurden gezeichnet. Die Länge der kurzen Seite wird dann als der Kurzdurchmesser jedes Partikel für das Rechteck, das um die Partikelbilder gezeichnet wurde, berechnet. Der durchschnittliche Kurzdurchmesser A kann dann durch mathematisches Mitteln der Kurzdurchmesser der vordefinierten Anzahl der CB-Partikel bestimmt werden.
  • Der Kurzdurchmesser der Partikel kann leicht unter Verwendung einer Bildanalysesoftware in einem Computer bestimmt werden, der ein vorbestimmtes Verarbeiten gemäß eines vordefinierten Programms durchführt.
  • Der durchschnittliche Langdurchmesser der CB-Partikel 64 ist nicht speziell beschränkt. Von dem Standpunkt einen besseren Effekt darzustellen (beispielsweise dem Verbesserungseffekt der Niedertemperaturcharakteristik), der aus dem Haften der CB-Partikel 64 an dem Oberflächenabschnitt des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials resultiert, ist der geeignete durchschnittliche Langdurchmesser bzw. lange Durchmesser 20 nm oder mehr, vorzugsweise 30 nm oder mehr. Der obere Grenzwert des durchschnittlichen Langdurchmessers ist nicht speziell beschränkt. Der durchschnittliche Langdurchmesser der CB-Partikel 64 kann durch eine Berechnung der Länge der langen Seiten der kleinsten abgrenzenden Rechtecke, die um die Partikel SEM Bilder der CB-Partikel gezeichnet wurden, als den Langdurchmesser der Partikel und Bilden des mathematischen Durchschnitts der Langdurchmesser der vordefinierten Anzahl der CB-Partikel, bestimmt werden.
  • Ein rußhaftendes kohlenstoffbasiertes negatives Elektrodenaktivmaterial, das derart vorbereitet ist, dass das Massenverhältnis α des CB 0,3 ≤ α ≤ 5 ist, wo die Gesamtmasse des graphitbasierten Kohlenstoffmaterials und der CB in dem rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterial als 100 angenommen wird (d. h., dass CB-Anteilsverhältnis ist 0,3% an Masse (inbegriffen) bis 5% an Masse (inbegriffen), wenn der Gesamtwert des graphitbasierten Kohlenstoffmaterials und der Ruß bzw. Carbon Black (CB) als 100% an Masse angenommen wird) vorteilhaft verwendet werden. Die Niedertemperaturcharakteristik einer Lithiumionensekundärzelle kann weiter durch Verwenden des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterials mit einem derartigen CB-Anteil in Kombination mit dem oben beschriebenen positiven Elektrodenaktivmaterial in Form von Hohlpartikeln verbessert werden.
  • Die hierin offenbarte Verwendungsart der positiven Elektrode und der negativen Elektrode ist genauer durch Bezugnahme auf eine Lithiumionensekundärzelle erklärt, die mit einem gewickelten Elektrodenkörper ausgebildet ist, aber die vorliegende Erfindung soll nicht auf eine solche Ausführung beschränkt sein.
  • Wie aus 2 ersichtlich ist, weist die Lithiumionensekundärzelle 100 gemäß der vorliegenden Ausführungsform ein Gehäuse 50 auf, das aus einem Metall (ein Harz oder eine laminierte Folie kann auch vorteilhaft verwendet werden) hergestellt ist. Das Gehäuse (Außengehäuse) 50 weist einen Gehäusehauptkörper 52 einer flachen rechteckigen parallelflächigen Form mit einem offenen oberen Ende und einem Deckel 54 auf, welcher die Öffnung schließt. Ein positiver Elektrodenanschluss 70, der elektrisch mit einer positiven Elektrode 10 eines gewickelten Elektrodenkörpers 80 verbunden ist, und ein negativer Elektrodenanschluss 72, der elektrisch mit einer negativen Elektrode 20 des Elektrodenkörpers verbunden ist, sind an der oberen Fläche (d. h., dem Deckel 54) des Gehäuses 50 ausgebildet. Der flach geformte gewickelte Elektrodenkörper 80, welcher beispielsweise durch Laminieren der positiven Elektrode (positiven Elektrodenbahn) 10 einer verlängerten Bahnform, der negativen Elektrode (negative Elektrodenbahn) 20 einer verlängerten Bahnform, und insgesamt zweier Separatoren (Separatorbahnen) 40 einer verlängerten Bahnform, Wickeln des Laminierten, und anschließend Drücken und Pressen des erhaltenen gewickelten Körpers von den seitlichen Seitenflächen erhalten wird, und die nichtwässrige Elektrolytlösung werden im Inneren des Gehäuses 50 aufgenommen.
  • Die positive Elektrodenbahn 10 weist die Konfiguration auf, in welcher, wie oben beschrieben ist, eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht 14, welche das positive Elektrodenaktivmaterial 30 einer Hohlstruktur (siehe 1) als Hauptbestandteil enthält, an beiden Oberflächen des positiven Elektrodenkollektors 12 einer verlängerten Bahnform ausgebildet ist. Die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 14 ist jedoch nicht an einem Seitenrand in der Breitenrichtung der positiven Elektrodenbahn 10 ausgebildet, und ein Nichtbildungsabschnitt einer positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 16 ist ausgebildet, in welcher der positive Elektrodenkollektor 12 über eine vordefinierte Breite ausgebildet ist.
  • Zusätzlich zu dem positiven Elektrodenaktivmaterial kann die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 14 nach Bedarf ein oder zwei oder mehr Materialen enthalten, die als die Bestandteile der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht in einer typischen Lithiumionensekundärzelle verwendet werden können. Ein elektrisch leitendes Material ist ein Beispiel für das Additiv. Ein Kohlenstoffmaterial, wie beispielsweise ein Kohlenstoffpulver und Kohlenstofffasern, wird bevorzugt als das elektrisch leitende Material verwendet. Oder es kann ein leitendes Metallpulver, wie beispielsweise Nickelpulver, verwendet werden. Beispiele anderer Materialien, welche als Bestandteile der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht verwendet werden können, enthalten verschiedene Polymermaterialen, welche als Bindemittel der Bestandsmaterialen fungieren können. Beispielsweise können Polymere, wie beispielsweise Polyvinylidenfluorid (PVDF) und Polyvinylidenchlorid (PVDC) vorteilhaft verwendet werden. Alternativ kann ein Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR), Polytetrafluorethyle (PTFE), Polyethlyen (PE) und Polyacrilsäure (PAA) oder ähnliches verwendet werden.
  • Ähnlich der positiven Elektrodenbahn 10 weist auch die negative Elektrodenbahn 20 die Konfiguration auf, in welcher die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 24, welche das rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterial 60 (siehe 1) als Hauptbestandteil bzw. die Hauptkomponente enthält, an beiden Oberflächen des negativen Elektrodenkollektors in der Form einer verlängerten Bahn ausgebildet ist. Die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 24 ist jedoch nicht an einer Randseite in der Breitenrichtung der negativen Elektrodenbahn 20 ausgebildet, und ein Nichtbildungsabschnitt der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht 26 ist ausgebildet, in welchem der negative Elektrodenkollektor 22 über eine vorbestimmte Breite freigelegt ist.
  • Zusätzlich zu dem negativen Elektrodenaktivmaterial kann die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 24 nach Bedarf eine oder zwei oder mehrere Materialen enthalten, welche als Bestandkomponenten der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht in einer typischen Lithiumionensekundärzelle verwendet werden können. Ein Bindemittel und verschiedene Additive sind Beispiels eines solchen Materials. Ein Bindemittel desselben Typs, wie in der oben beschriebenen positiven Elektrode enthalten ist, können verwendet werden. Verschiedene andere Additive, wie beispielsweise ein Verdickungsmittel und ein Dispersionsmittel kann auch je nach Bedarf verwendet werden. Beispielsweise kann Carboxymethylcellulose (CMC) oder Methylzellulose (MC) vorteilhaft als das Verdickungsmittel verwendet werden.
  • Der Separator 40 ist ein Element, welches, wie in 2 dargestellt, die positive Elektrodenbahn 10 und die negative Elektrodenbahn 20 trennt. In diesem Beispiel ist der Separator 40 durch ein streifenförmiges Bahnmaterial einer vorbestimmten Breite gebildet, welches eine Mehrzahl von feinen Löchern enthält. Ein Separator beispielsweise einer einschichtigen Struktur oder ein Separator einer mehrschichtigen Struktur, welche durch ein poröses Polyolefinharz gebildet sind, können als der Separator 40 verwendet werden. Eine Schicht von elektrisch isolierenden Partikeln kann zudem auf der Oberfläche des Bahnmaterials gebildet sein, das durch ein solches Harz gebildet wird. Die elektrisch isolierenden Partikel können in der Form eines elektrisch isolierenden anorganischen Füllstoffs (beispielsweise ein Füllstoff, der durch ein Metalloxid oder Metallhydroxid besteht) oder elektrisch isolierenden Harzpartikeln (beispielsweise Partikel von Polyethylen oder Polypropylen) sein.
  • Während der Laminierung sind die positive Elektrodenbahn 10 und die negative Elektrodenbahn 20 aufeinander mit einer leichten Versetzung in der Breitenrichtung derart platziert, dass der Nichtbildungsabschnitt der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 16 der positiven Elektrode 10 und der Nichtbildungsabschnitt der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht 26 der negativen Elektrode 20 von beiden Seiten in der Breitenrichtung des Separators 40 hervorstehen. Im Ergebnis ragen die Nichtbildungsabschnitte der Aktivmaterialschicht 16, 26 der positiven Elektrodenbahn 10 und der negativen Elektrodenbahn 20 nach außen von den jeweiligen Wickelkernabschnitten (d. h., Abschnitte, in welchen der positive Elektrodenaktivmaterialbildungsabschnitt der positiven Elektrodenbahn 10, der negative Elektrodenaktivmaterialschichtbildungsabschnitt der negativen Elektrodenbahn 20 und die zwei Separatorbahnen 40 eng gewickelt sind) in der Querrichtung bezüglich der Wickelrichtung des gewickelten Elektrodenkörpers 80 hervor. Ein positiver Elektrodenklemmanschluss 74 und ein negativer Elektrodenklemmanschluss 76 sind jeweils an dem hervorstehenden Abschnitt der positiven Elektrodenseite (d. h., dem Nichtbildungsabschnitt der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht) 16 und dem hervorstehenden Abschnitt der negativen Elektrodenseite (d. h., dem Nichtbildungsabschnitt der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht) 26 ausgebildet und elektrisch jeweils mit dem positiven Elektrodenanschluss 70 und dem negativen Elektrodenanschluss 72 verbunden.
  • Die gleichen Lösungen wie die nichtwässrigen Elektrolytlösungen, welche herkömmlich in den Lithiumionensekundärzellen verwendet wurden, können ohne spezielle Beschränkungen als die Elektrolytlösung (nichtwässrige Elektrolytlösung) verwendet werden. Eine solche nichtwässrige Elektrolytlösung weist typischerweise eine Zusammensetzung auf, die eine Trägerzelle bzw. unterstützende Zelle in einer geeigneten nichtwässrigen Lösung enthält. Beispielsweise können ein oder zwei oder mehr Lösungsmittel als das nichtwässrige Lösungsmittel verwendet werden, die aus der Gruppe ausgewählt sind, welche Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Dimethylcarbonat, Dietylcarbonat, Ethylmethylcarbonat, 1,2-Dimethoxyethan, 1,2-Diethoxyethan, Tetrahydrofuran, und 1,3-Dixolan enthält. Beispiele geeigneter Trägersalze enthalten Lithiumsalze, wie beispielsweise LiPF6, LiBF4, LiAsF6, LiCF3SO3, LiC4F9SO3, LiN(CF3SO2)2, und LiC(CF3SO2)3. Beispielsweise kann eine nichtwässrige Elektrolytlösung verwendet werden, in der LiPF6 bei einer Konzentration von etwa 1 mol/L in einem gemischten Lösungsmittel von Ethylencarbonat (EC), Dimethylcarbonat (DMC), und Ethylenmethylcarbonat (EMC) enthalten ist (beispielsweise bei einem Volumenverhältnis von 3:4:3).
  • Wenn die Lithiumionensekundärzelle zusammengebaut wird, wird der gewickelte Elektrodenkörper 80 in dem Gehäusehauptkörper 52 durch die obere Endöffnung des Gehäusehauptkörpers 52 aufgenommen und die geeignete nichtwässrige Elektrolytlösung wird auch in dem Gehäusehauptkörper 52 angeordnet (eingegossen). Dann wird die Öffnung mit dem Deckel 54 durch Schweißen, etc., abgedichtet bzw. verschlossen, um den Zusammenbau der Lithiumionensekundärbatterie 100 der vorliegenden Ausführungsform abzuschließen. Der Prozess des Abdichtens des Gehäuses 50 und der Prozess des Anordnens (Gießen) der Elektrolytlösung kann gemäß des herkömmlichen Verfahrens zum Herstellen einer Lithiumionensekundärbatteriezelle durchgeführt werden und kennzeichnet nicht die vorliegende Erfindung. Die Herstellung bzw. Konstruktion der Lithiumionensekundärzelle 100 gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist somit abgeschlossen.
  • Da die in der oben beschriebenen Weise konstruierte Lithiumionensekundärzelle 100 derart zusammengebaut worden ist und konstruiert wurde, dass der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in den negativen CB-Partikelelektrodenmaterialpartikeln und der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln ein spezielles Verhältnis (B/A) aufweisen, zeigt die Zelle eine ausgezeichnete Zellleistung. Beispielsweise ragt die Zelle durch thermische Stabilität hervor.
  • Einige Testproben, welche die vorliegende Erfindung betreffen, werden nachfolgend beschrieben, aber die vorliegende Erfindung soll nicht auf diese Testproben beschränkt sein. In der nachfolgenden Erklärung steht „%” für Prozent pro Masse, solange dies nicht ausdrücklich anders genannt wird.
  • Bei den vorliegenden Proben wurden die nachfolgenden Test durchgeführt, um den Effet zu untersuchen, welcher durch das Verhältnis (B/A) des durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitte in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln und den durchschnittlichen Kurzdurchmessern A der CB-Partikel in dem rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterial hervorgerufen wird. Daher wurden positive Elektrodenaktivmaterialpartikel mit einer Hohlstruktur vorbereitet, die unterschiedliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte aufweisen, und eine positive Elektrodenbahn, die mit einer positiven Elektrodenaktivmaterialschicht an beiden Oberflächen eines positiven Elektrodenkollektors ausgebildet ist, wurde hergestellt. Zudem wurde ein rußhaftendes kohlenstoffbasiertes negatives Elektrodenaktivmaterial mit unterschiedlichen Kurzdurchmessern A der CB-Partikel vorbereitet und eine negative Elektrodenbahn, die mit einer negativen Elektrodenaktivmaterialschicht an beiden Oberflächen eines negativen Elektrodenkollektors ausgebildet ist, wurde hergestellt. Eine Lithiumionensekundärzelle für einen Evaluierungstest wurde unter Verwendung der positiven Elektrodenbahn und der negativen Elektrodenbahn hergestellt, ein Überladungswiderstandstest wurde durchgeführt und der durch das zuvor genannte Durchmesserverhältnis (B/A) bei der Zellleistung hervorgerufene Effekt wurde evaluiert. Die Durchmesserverhältnisse B/A des durchschnittlichen Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in dem rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterial und der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln, welche in den Proben verwendet wurden, sind in der Tabelle 1 dargestellt.
  • Die positive Elektrodenbahn wurde in der nachfolgenden Weise hergestellt. Hohlpartikel einer Zusammensetzung, welche durch LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2 dargestellt wird, wurden als das positive Elektrodenaktivmaterial verwendet. Die positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel mit einer Hohlstruktur, welche sich in dem durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitte unterscheiden, wurden durch Ändern der Synthesebedingungen vorbereitet (Proben 2 bis 12). Zum Vergleich wurden positive Elektrodenaktivmaterialpartikel mit einer fest Struktur, die keinen Innenhohlraum aufweist, zum Vergleich vorbereitet (Probe 1).
  • Die positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel, Ruß bzw. Carbon Black als ein elektrisch leitendes Material, und PVdF als ein Bindemittel, wurden in NMP vermischt, um Masseverhältnisse dieser Materialen von 90:8:2 zu erhalten, wodurch eine Zusammensetzung vorbeireitet wurde, um eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht zu bilden. Die positive Elektrodenbahn mit der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht an beiden Oberflächen des positiven Elektrodenkollektors wurde durch Umhüllen der Zusammensetzung in einer bandähnlichen Form an beiden Oberflächen einer Aluminiumfolie in der Form einer langen Bahn und Trocken hergestellt.
  • Die negative Elektrode wurde in der nachfolgenden Weise hergestellt. Ein rußhaftendes kohlenstoffbasiertes negatives Elektrodenaktivmaterial, das durch Veranlassen eines Haftens von Acetylen-Ruß Partikel (nachfolgend als CB-Partikel bezeichnet) auf der Oberfläche von Partikeln, die durch ein natürliches Graphitmaterial gebildet sind, und anschließenden Bedecken (Umhüllen) mit einem amorphen Kohlenstoff, vorbereitet wird, wurde als das negative Elektrodenaktivmaterial verwendet. Rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialen, welche sich im durchschnittlichen Kurzdurchmesser A der CB-Partikel unterscheiden, wurden durch Verändern der Synthesebedingungen (Probe 1 bis 12) vorbereitet. In diesem Fall wurden rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialen mit unterschiedlichem CB-Anteil (CB-Betrag) von 1% und 2% vorbereitet, wobei die Gesamtmasse des rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterial als 100% pro Masse angenommen wurde.
  • Die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel, ein Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR) als ein Bindemittel, und Carboxylmethylcellulose (CMC) als ein Verdickungsmittel, wurden in Wasser aufgelöst, um ein Masseverhältnis dieser Materialien von 98:1:1 zu erhalten, wodurch eine Zusammensetzung zum Bilden einer negativen Elektrodenaktivmaterialschicht vorbereitet wurde. Die negative Elektrodenbahn mit der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht an beiden Oberflächen des negativen Elektrodenkollektors wurde durch Umhüllen bzw. Bedecken der Zusammensetzung an beiden Oberflächen einer Kupferfolie (negativer Elektrodenkollektor) in Form einer langen Bahn hergestellt.
  • Lithiumionensekundärzellen für den Evaluierungstest wurden dann unter Verwendung der positiven Elektrodenbahnen und der negativen Elektrodenbahnen der Proben 1 bis 12 in der oben beschriebenen Weise hergestellt. Die Lithiumionensekundärzellen für den Evaluierungstest wurden in der nachfolgenden Weise hergestellt.
  • Ein flach gewickelter Elektrodenkörper wurde durch Laminieren der positiven Elektrodenbahn und der negativen Elektrodenbahn hergestellt, wobei zwei Separatorbahnen (eine Bahn einer Drei-Schicht Struktur, die Polypropylen (PP)/Polyethlyen (PE)/Polyproplyen (PP) enthält, und eine Dicke von 20 μm und eine Porengröße von 0,1 μm aufweist, wurde verwendet) dazwischen angeordnet sind, Wickeln des Laminierten, und Drücken und Pressen des gewickelten Körpers von der seitlichen Oberflächenrichtung hergestellt. Der gewickelte Elektrodenkörper wurde zusammen mit einer nichtwässrigen Elektrolytlösung in einem boxförmigen Zellgehäuse aufgenommen und die Öffnung in dem Zellgehäuse wurde luftdicht verschlossen. Die nichtwässrige Elektrolytlösung wurde durch Enthalten von LiPF6 als ein Trägersalz bei einer Konzentration von etwa 1 mol/L in einem vermischen Lösungsmittel vorbereitet, welches EC, DMC und EMC bei einem Volumenverhältnis von 3:4:3 enthält. Somit wurden Lithiumionensekundärzellen zusammengesetzt. Lithiumionensekundärzellen für den Test wurden dann durch Durchführen des gewöhnlichen Verfahrens der anfänglichen Lade-Entlade-Behandlung (Konditionierung) erhalten. Die Nennleistung einer solchen Lithiumionensekundärzellen war bei 4 Ah.
  • Überladungswiderstandstests
  • Ein Überladungswiderstandstest wurde bezüglich jeder der Lithiumionensekundärzellen für den Test durchgeführt. Noch genauer wurde jede Zelle bei einer konstanten Stromstärke von 20 A bei einer Temperatur von 25°C geladen und die Anschlussspannung der Zelle wurde allmählich erhöht. Die Temperatur der Außenfläche des Zellgehäuses während des Tests wurde gemessen. Eine Spannung (Stehspannung) bei einem Zeitpunkt, an dem die Temperatur der Außenfläche des Gehäuses 150°C überschreitet, wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 und 3 dargestellt. 3 ist ein Graph, der das Verhältnis zwischen dem Durchmesserverhältnis (B/A) und der Widerstandsspannung darstellt. Die Abszisse in 3 wird durch einen logarithmischen Plot dargestellt. Ein höherer Wert der Stehspannung gibt an, dass der Anstieg der Zelltemperatur während des Überladens verhindert wurde. Tabelle 1
    Probe Negative Elektrode, CB-Partikel Positive Elektrode, Hohl-abschnitt B/A Stehspannung während des Überladens (V)
    Durchschnittlicher Kurzdurchmesser A (nm) Durchschnittlicher Innendurchmesser B (μm) CB-Betrag 1 (%) CB-Betrag 2 (%)
    1 10 0 (fest) - 5 5
    2 10 4.1 410 5 5
    3 40 4.1 103 22 24
    4 60 4.1 68 23 22
    5 100 4.1 41 20 19
    6 400 4.1 10 18 21
    7 3500 4.1 1.2 15 13
    8 4600 4.1 0.9 5 5
    9 40 1.9 48 20 20
    10 40 2.7 68 23 22
    11 40 5.5 138 22 21
    12 40 10.4 260 18 15
  • Wie deutlich aus der Tabelle 1 und 3 hervorgeht, war in den Zellen, welche die Proben 3 bis 7 und 9 bis 12 betreffen, in welchen das Durchmesserverhältnis (B/A) des durchschnittlichen Innendurchmesser B der Hohlabschnitte der positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel und der durchschnittlichen Kurzdurchmesser A der CB-Partikel der rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterial 1,2 ≤ B/A ≤ 260 war, die Stehspannung 10 V oder höher und der Anstieg in der Zelltemperatur während des Überladens wurde im Vergleich zu den Zellen der Proben 1, 2 und 7 verhindert. Insbesondere wurde in den Proben 3, 4, 10 und 11, in denen das Durchmesserverhältnis (B/A) 68 ≤ B/A ≤ 138, eine hohe Widerstandsspannung von 21 V erreicht. Diese Ergebnisse haben bestätigt, dass eine Zelle mit ausgezeichneter thermischer Stabilität durch Einstellen des Durchmesserverhältnisses (B/A) auf 1,2 ≤ B/A ≤ 260 (vorzugsweise 68 ≤ B/A ≤ 138) realisiert werden kann.
  • Die vorliegende Erfindung ist hierin im Detail erklärt, aber die oben beschriebenen Ausführungsformen sind nur beispielhaft und die hierin offenbarte Erfindung enthält viele verschiedenen Variationen und Modifikationen der zuvor genannten speziellen Beispiele.
  • Wie oben erwähnt zeigt die nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, die durch die hierin offenbarte Technik ausgebildet ist, ausgezeichnete Leistung und kann daher für eine Verschiedenheit von Anwendungen verwendet werden. Derartige Zellen können beispielsweise vorteilhaft als eine Leistungsquelle für Motoren (Elektromotoren) verwendet werden, die an Fahrzeugen, beispielsweise an Automobilen, installierst sind. Solche nichtwässrigen Elektrolytsekundärzellen können als Zellpacks verwendet werden, in denen eine Mehrzahl der Zellen in Reihe und/oder parallel verbunden ist. Daher ist es mit der hierin offenbarten Technik möglich, ein Fahrzeug auszubilden (typischerweise ein Automobil, insbesondere ein Automobil, das mit einem Elektromotor ausgebildet ist, wie beispielsweise ein Hybridfahrzeug, Elektrofahrzeug und Brennstoffzellenfahrzeug), das mit einer solchen nichtwässrigen Elektrolytsekundärzelle (kann in Form eines Zellpacks sein) als Leistungsquelle ausgestattet ist.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2015-156389 A [0002]
    • JP 2013-258392 A [0004, 0004, 0004, 0005]

Claims (2)

  1. Nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle, aufweisend: eine positive Elektrode, in welcher eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht, die positive Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem positiven Elektrodenkollektor gebildet ist; eine negative Elektrode, in der eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht, die negative Elektrodenaktivmaterialpartikel enthält, auf einem negativen Elektrodenkollektor gebildet ist; und eine nichtwässrige Elektrolytlösung, wobei die negativen Elektrodenaktivmaterialpartikel rußhaftende kohlenstoffbasierte negative Elektrodenaktivmaterialpartikel sind, welche durch ein Kohlenstoffmaterial gebildet sind, das zumindest in einem Teil eine Graphitstruktur aufweist, und welche Ruß-(CB)-Partikel aufweisen, welche sich zumindest an einem Teil eines Oberflächenabschnitts angehaftet haben; die positiven Elektrodenaktivmaterialpartikel aus einer Hohlstruktur sind, die eine Hülle und einen im Inneren der Hülle gebildeten Hohlabschnitt aufweist; und ein durchschnittlicher Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in den rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikeln und ein durchschnittlicher Innendurchmesser B der Hohlabschnitte in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln das folgende Verhältnis erfüllen: 1,2 ≤ B/A ≤ 260.
  2. Nichtwässrige Elektrolytsekundärzelle nach Anspruch 1, wobei der durchschnittliche Kurzdurchmesser A der CB-Partikel in den rußhaftenden kohlenstoffbasierten negativen Elektrodenaktivmaterialpartikeln und der durchschnittliche Innendurchmesser B der Hohlabschnitte in den positiven Elektrodenaktivmaterialpartikeln das folgende Verhältnis erfüllen: 68 ≤ B/A ≤ 138.
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