DE102011101585A1 - Preparing LEDs e.g. organic LEDs or photovoltaic elements e.g. organic solar cells, comprises forming recesses with an electromagnetic radiation emitted by a laser light source at a surface of a substrate from a polymeric material - Google Patents

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Abstract

The method comprises forming recesses with an electromagnetic radiation emitted by a laser light source at a surface of a substrate (1) from a polymeric material, and coating the recesses from a polymeric material formed on the surface of the substrate and/or a layer from an electrical conductive material. The recesses form a regular array of structural elements at the respective surface of the substrate, before further layers are formed for forming organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements on the surface of the substrate. The method comprises forming recesses with an electromagnetic radiation emitted by a laser light source at a surface of a substrate (1) from a polymeric material, and coating the recesses from a polymeric material formed on the surface of the substrate and/or a layer from an electrical conductive material. The recesses form a regular array of structural elements at the respective surface of the substrate, before further layers are formed for forming organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements on the surface of the substrate or a multilayer structure is connected for the organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements with the substrate. The radiation emitted by the laser light source: is directed with local varying intensity, focus, power, polarization, pulse rate/pulse length and/or with different wavelengths on the surface of the substrate so that a local varying material removal and/or recast takes place for forming the recesses; is radiated by a microlens array; and is divided into partial laser beams, where the emitted radiation is focused on a plane that coincides with the plane of the surface of the substrate and is arranged in radiation direction before or after the plane of the surface of the substrate. An irradiation of the emitted radiation takes place from the laser light source in such a way that the laser partial beams in an overlay area are brought under predefined/angle to interference. The substrate is positioned with the respective surface at a predefined position in the overlay area. The laser partial beams are generated by a beam splitter from an individual laser beam emitted from the laser light source, and are guided using a beam deflector into the overlay area. The recesses are periodically formed in the form of a recess structure: in the surface of the substrate; in the plane of the surface of the substrate viewed in direction; and/or in two directions standing to each other under an angle of 60[deg] . The recesses are formed so that a distance between neighboring recesses and/or a periodicity of the recess structure in the plane of the surface of the substrate is 100 nm and 300 mu m. A depth expansion of the recesses to the plane is 10 nm and 50 mu m. A lateral expansion of the recesses in the plane of the substrate is 25 nm and 250 mu m. An aspect ratio of the depth expansion and the lateral expansion is 0.3-3. The recesses are formed so that the periodical recess structure comprises: linear-shaped trench structures comprising trenches running from each other with constant trench spacing or crossing trench structures with same or different trench spacings comprising the structure at an angle of 60[deg] ; and blind holes comprising periodical hole structure. The blind holes of the hole structure are formed in two directions standing to each other under the angle of 45-90[deg] including borders of 45-90[deg] respectively in periodical spacings. A surface structure formed on the surface of the substrate is transferred with the formed recesses into a reflective layer formed on the surface of the substrate. The layer is formed from an electrical conductive polymer, an electrical conductive oxide or a metal. The irradiation is pulsed or continuous and is performed with the electromagnetic radiation of the wavelength in an infrared region and/or in an ultraviolet region having the radiation of neodymium-doped yttrium aluminum garnet (Nd:YAG) pulsed laser light source of the wavelength of 266-355 nm. The recesses are formed on the surface of the substrate in such a way that the depth expansion and/or the lateral expansion of the recesses is of different sizes. The surface between the recesses in an edge region of the recesses has a radius of 10 nm.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Leuchtdioden (bevorzugt von OLED's) oder photovoltaischer Elemente (bevorzugt organische Solarzellen).The invention relates to a method for producing light-emitting diodes (preferably OLEDs) or photovoltaic elements (preferably organic solar cells).

Zur Erhöhung des Wirkungsgrades solcher auf Basis elektrisch leitender oder halbleitender chemischen Verbindungen hergestellten Elemente ist es erforderlich auch den Anteil der elektromagnetischen Strahlung, die von den organischen Leuchtdioden in die Umgebung emittiert oder bei photovoltaischen Elementen damit absorbiert wird, zu erhöhen. Hierzu wird eine Vergrößerung von Oberflächen, über die elektromagnetische Strahlung nach außen emittiert oder in ein photovoltaisches Element eintritt, durchgeführt. Mit einer Oberflächenstrukturierung besteht auch die Möglichkeit, die elektromagnetische Strahlung zu streuen und somit die Ein- oder Auskopplung der Strahlung verbessert werden. Da die photoaktiven Schichten, die auch als Absorberschichten bezeichnet werden, sehr dünn sind, können sie nur einen Teil der eingedrungenen elektromagnetischen Strahlung nutzen, um diese in Elektroenergie umzuwandeln. Es ist daher ebenfalls gewünscht, dies durch Streuung der elektromagnetischen Strahlung beim Eintritt in und/oder innerhalb organischer photovoltaischer Elemente zu verbessern.In order to increase the efficiency of such elements produced on the basis of electrically conductive or semiconducting chemical compounds, it is also necessary to increase the proportion of the electromagnetic radiation emitted by the organic light-emitting diodes into the environment or absorbed by photovoltaic elements. For this purpose, an enlargement of surfaces via which electromagnetic radiation is emitted to the outside or enters a photovoltaic element is carried out. With a surface structuring is also possible to scatter the electromagnetic radiation and thus the coupling or decoupling of the radiation can be improved. Since the photoactive layers, which are also referred to as absorber layers, are very thin, they can only use a part of the penetrated electromagnetic radiation to convert them into electrical energy. It is therefore also desired to improve this by scattering the electromagnetic radiation as it enters and / or within organic photovoltaic elements.

Es sind daher Lösungsansätze bekannt, mit denen Oberflächen solcher Elemente texturiert und mit einer Oberflächenstrukturierung versehen werden können.Therefore, approaches are known with which surfaces of such elements can be textured and provided with a surface structuring.

So ist das so genannte Nanoimprinting-Verfahren bekannt, bei dem mechanisch mit Werkzeugen eine entsprechende Oberflächenstruktur ausgebildet werden kann. Dabei ist die erforderliche Zeit hoch, die Werkzeuge sind kostenintensiv herstellbar und unterliegen einem hohen Verschleiss. Die damit ausbildbaren Strukturen weisen begrenzt geeignete bessere Eigenschaften für die Streuung oder Beugung der einfallenden oder austretenden Strahlung auf.Thus, the so-called nanoimprinting method is known, in which mechanically with tools a corresponding surface structure can be formed. The time required is high, the tools are expensive to produce and subject to high wear. The structures formed thereby have limited suitably better properties for the scattering or diffraction of the incident or emerging radiation.

Neben dem Prägeverfahren ist auch die Anwendung lithografischer Verfahren, wie z. B. die Interferenzlithografie bekannt. Dabei müssen mehrere Verfahrensschritte durchgeführt werden, was eine erhöhte Zeit und erhöhten Aufwand erfordert. Außerdem kann es zu einer Verschlechterung durch Reste der Photoresiststrukturen oder auch durch die damit verbundene Entfernung dieser Strukturen kommen.In addition to the embossing process and the application of lithographic processes, such. B. the interference lithography known. Several steps must be performed, which requires an increased time and effort. In addition, degradation may result from residues of the photoresist structures or from the associated removal of these structures.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren für die Herstelllung organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente zur Verfügung zu stellen, mit dem die Effektivität bzw. der Wirkungsgrad dieser Elemente erhöht werden kann und dabei der Aufwand und die erforderliche Zeit reduziert werden können. Außerdem soll eine Strukturierung einer Oberfläche eines optisch transparenten Substrats zuverlässig, wiederholbar und mit ausreichend großen Strukturtiefen erreichbar werden.It is therefore an object of the invention to provide a method for the production of organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements available with which the effectiveness or the efficiency of these elements can be increased while the effort and the required time can be reduced. In addition, a structuring of a surface of an optically transparent substrate should be reliable, repeatable and attainable with sufficiently large structure depths.

Die vorstehend beschriebene Aufgabe wird durch ein Verfahren, das die Merkmale des Anspruchs 1 aufweist, gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungsformen können mit den in untergeordneten Ansprüchen bezeichneten Merkmalen realisiert werden.The above-described object is achieved by a method comprising the features of claim 1. Advantageous embodiments can be realized with the features described in the subordinate claims.

Nachfolgend wird die Erfindung zunächst allgemein, dann anhand mehrerer Ausführungsbeispiele beschrieben. Die im Rahmen der Ausführungsbeispiele in Kombination gezeigten Einzelmerkmale müssen dabei nicht genau in der in den Beispielen gezeigten Konfiguration verwirklicht werden, sondern können im Rahmen der vorliegenden Erfindung auch in andersartigen Kombinationen realisiert werden. Insbesondere können einzelne der in den Ausführungsbeispielen beschriebenen Verfahrensschritte auch weggelassen oder andere Materialien/Stoffe/Stoffgemische eingesetzt werden.The invention will first be described in general terms, then with reference to several embodiments. The individual features shown in combination in the exemplary embodiments need not be realized exactly in the configuration shown in the examples, but can be realized in the context of the present invention in other types of combinations. In particular, individual of the method steps described in the exemplary embodiments may also be omitted or other materials / substances / substance mixtures may be used.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden an mindestens einer Oberfläche des Substrats aus einem polymeren Werkstoff Vertiefungen mit von mindestens einer Laserlichtquelle emittierter elektromagnetischer Strahlung ausgebildet. Das Substrat ist bevorzugt aus einem für elektromagnetische Strahlung transparenten Material gebildet.In the method according to the invention, depressions with electromagnetic radiation emitted by at least one laser light source are formed on at least one surface of the substrate of a polymeric material. The substrate is preferably formed from a material that is transparent to electromagnetic radiation.

In einer weiteren Alternative kann bei der Erfindung auch eine Beschichtung aus einem polymeren Werkstoff, die auf einem Substrat ausgebildet oder dort angeordnet ist, an einer Oberfläche mit Vertiefungen versehen werden.In a further alternative, in the invention, a coating of a polymeric material, which is formed on a substrate or disposed there, are provided on a surface with recesses.

Eine dritte Möglichkeit besteht in der Ausbildung von Vertiefungen auf mindestens einer Oberfläche einer Schicht aus einem elektrisch leitfähigen Werkstoff sein. Dies kann eine metallische Schicht aber auch eine elektrisch leitfähige Oxidschicht sein. Eine solche Oxidschicht sollte bevorzugt für elektromagnetische Strahlung transparent sein. Diese Oxide werden auch als TCO bezeichnet.A third possibility is to form recesses on at least one surface of a layer of an electrically conductive material. This may be a metallic layer but also an electrically conductive oxide layer. Such an oxide layer should preferably be transparent to electromagnetic radiation. These oxides are also referred to as TCO.

Die drei vorab genannten drei Möglichkeiten können auch in den verschiedenen möglichen Kombinationen gemeinsam angewandt werden.The three aforementioned three options can also be applied together in the various possible combinations.

Mit den Vertiefungen wird eine regelmäßige Anordnung von Strukturelementen an der jeweiligen Oberfläche des Substrats ausgebildet. Im Anschluss an die Ausbildung der Vertiefungen als Strukturelemente können in einer Alternative weitere Schichten für die Ausbildung organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente auf einer Oberfläche des Substrats ausgebildet werden. Die einzelnen Schichten können dabei in bekannter Form einzeln nacheinander, beispielsweise mit einem PVD- oder CVD-Verfahren oder auch mit einem Druckverfahren oder durch Spin-Coating auf eine Oberfläche des Substrats aufgebracht werden. Der Auftrag kann auf der mit der Oberflächenstruktur versehenen Oberfläche des Substrats und/oder der nichtstrukturierten Oberfläche des Substrats erfolgen.The recesses form a regular arrangement of structural elements on the respective surface of the substrate. Subsequent to the formation of the recesses as structural elements, in an alternative further layers for the formation of organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements can be formed on a surface of the substrate. The individual layers can be applied in a known manner one after the other, for example by a PVD or CVD method or by a printing process or by spin coating on a surface of the substrate. The deposition may be on the surface patterned surface of the substrate and / or the unstructured surface of the substrate.

In einer weiteren Alternative kann ein Mehrschichtaufbau für organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente mit dem Substrat fügend verbunden werden. Dieser Mehrschichtaufbau umfasst dabei mindestens die Absorberschicht und zwei die Absorberschicht einschließende Schichten, die jeweils eine Elektrode bilden. Zumindest eine der Schichten, die eine Elektrode bilden, ist dabei nicht nur elektrisch leitend, sondern auch für elektromagnetische Strahlung transparent bzw. semitransparent. Die Transparenz soll dabei für mindestens eine Wellenlänge oder ein nutzbares Wellenlängenintervall, z. B. das Spektrum des Sonnenlichts, gegeben sein.In a further alternative, a multilayer structure for organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements may be joined to the substrate. This multilayer structure comprises at least the absorber layer and two layers including the absorber layer, each forming an electrode. At least one of the layers which form an electrode is not only electrically conductive but also transparent or semitransparent for electromagnetic radiation. The transparency is intended for at least one wavelength or a usable wavelength interval, z. B. the spectrum of sunlight, be given.

Die Fügeverbindung kann z. B. durch eine Klebverbindung aber auch durch eine Montageverbindung, beispielsweise unter Einsatz eines äußeren Rahmens, erfolgen. In diesem Fall können die funktionalen Schichten photovoltaischer Elemente oder von organischen Leuchtdioden auf einem zweiten Substrat ausgebildet worden sein, und dann die beiden Substrate miteinander verbunden werden.The joint connection can, for. B. by an adhesive bond but also by a mounting connection, for example, using an outer frame done. In this case, the functional layers of photovoltaic elements or of organic light-emitting diodes may have been formed on a second substrate, and then the two substrates are connected to one another.

Die von der Laserlichtquelle emittierte Strahlung kann für die Ausbildung der Oberflächenstrukturierung vorteilhaft mit lokal variierender Intensität, variierender Fokussierung, variierender Leistung, variierende Polarisation und/oder mit unterschiedlichen Wellenlängen auf die Oberfläche des Substrats gerichtet werden. Allein oder zusätzlich kann auch die Pulsfrequenz und/oder die Pulslänge, mit der die Laserstrahlung auf die jeweilige Oberfläche gerichtet wird, variiert werden. Dabei besteht die Möglichkeit erst eine bestimmte Anzahl von Pulsen aus einer Richtung auf die Oberfläche in der Vertiefungen ausgebildet werden sollen, zu richten und anschließend eine bestimmte Anzahl von Pulsen, die mit der ersten Anzahl übereinstimmen kann, aus einer anderen Richtung auf die Oberfläche zu richten, was durch eine Drehung erreicht werden kann.The radiation emitted by the laser light source can advantageously be directed to the surface of the substrate for the formation of the surface structuring with locally varying intensity, varying focussing, varying power, varying polarization and / or with different wavelengths. Alone or in addition, the pulse rate and / or the pulse length with which the laser radiation is directed onto the respective surface can also be varied. The possibility exists here of first forming a certain number of pulses from one direction onto the surface in the recesses, then directing a certain number of pulses, which may coincide with the first number, from another direction onto the surface which can be achieved by a rotation.

Durch all diese genannten Merkmale kann ein lokal variierender Materialabtrag und/oder ein Umschmelzen zur Ausbildung der Vertiefungen erreicht werden. Dadurch kann das jeweils an einer Vertiefung abgetragene Volumen, mit der Tiefe und dem freien Querschnitt innerhalb der Vertiefungen ebenso beeinflusst werden, wie deren Geometrie, was die Anordnung der Vertiefungen, deren Ausrichtung und Form/Kontur betreffen kann. So können Oberflächenstrukturmuster mit Vertiefungen erhalten werden, bei denen die Vertiefungen, die über eine Fläche am Substrat verteilt angeordnet sind, nicht uniform ausgebildet werden. Durch die unterschiedlichen Größen und Formen von Vertiefungen können die gewünschten optischen Eigenschaften an einer so strukturierten Oberfläche im Vergleich zu homogen mit jeweils nahezu gleichen Vertiefungen ausgebildeten Oberflächen noch verbessert werden.By all these features mentioned a locally varying material removal and / or remelting to form the wells can be achieved. As a result, the volume removed at each depression, the depth and the free cross section within the depressions can be influenced as well as their geometry, which can affect the arrangement of the depressions, their orientation and shape / contour. Thus, surface texture patterns with pits can be obtained in which the pits, which are distributed over a surface distributed on the substrate, are not formed uniformly. Due to the different sizes and shapes of depressions, the desired optical properties on a surface structured in this way can be further improved compared to surfaces formed homogeneously with nearly identical depressions in each case.

So kann beispielsweise die Leistung lokal variiert werden, in dem die von einer Laserlichtquelle emittierte Strahlung gepulst emittiert wird und dabei die einzelnen Pulslängen und/oder die Anzahl der Pulse, die für die Ausbildung einzelner Vertiefungen genutzt werden, verändert sind.Thus, for example, the power can be varied locally, in which the radiation emitted by a laser light source is pulsed emitted and thereby the individual pulse lengths and / or the number of pulses that are used for the formation of individual wells are changed.

Bei Einsatz von in gezielter Form polarisierter Strahlung, kann die Ausrichtung der Polarisationsebene entsprechend gewählt werden. Dies ist insbesondere dann günstig, wenn grabenförmige Vertiefungen ausgebildet werden.When using polarized radiation in a targeted manner, the orientation of the polarization plane can be selected accordingly. This is particularly advantageous when trench-shaped depressions are formed.

In einer vorteilhaften Variante wird die von der Laserlichtquelle emittierte Strahlung durch ein Mikrolinsen-Array gestrahlt und hierdurch in mehrere Laserteilstrahlen aufgeteilt. Diese mehreren Laserteilstrahlen werden in Richtung auf die jeweilige Oberfläche des Substrats fokussiert.In an advantageous variant, the radiation emitted by the laser light source is radiated by a microlens array and thereby divided into a plurality of laser partial beams. These multiple laser partial beams are focused toward the respective surface of the substrate.

Die emittierte Strahlung kann dabei direkt auf eine Ebene fokussiert werden, die mit der Ebene der Oberfläche des Substrats übereinstimmt. Die Fokussierung kann aber auch so erfolgen, dass die Fokussierungsebene in Strahlungsrichtung vor oder nach der Ebene der Oberfläche des Substrats angeordnet ist. Dadurch kann ebenfalls Einfluss auf das zu entfernende Volumen an Polymerwerkstoff im Bereich einer auszubildenden Vertiefung an der Oberfläche des Substrats genommen werden. Dabei kann das abgetragene bzw. entfernte Volumen im Bereich einer Vertiefung auch durch den gewählten Abstand der Brennpunktebene von der bestrahlten Oberfläche des Substrats beeinflusst werden. Der Abtrag ist im Bereich der Brennpunktebene am höchsten. Durch eine Veränderung der Brennweite mit zusätzlich eingesetzten hierfür geeigneter fokussierender optischer Elemente im Strahlengang der von der Laserlichtquelle emittierten Strahlung und/oder den Einzelstrahlen, kann zusätzlich Einfluss auf das abgetragene bzw. entfernte Volumen sowie die Größe und die Gestalt von Vertiefungen genommen werden.The emitted radiation can be focused directly on a plane that coincides with the plane of the surface of the substrate. However, the focusing can also take place in such a way that the focusing plane is arranged in the direction of radiation before or after the plane of the surface of the substrate. As a result, it is likewise possible to influence the volume of polymer material to be removed in the region of a recess to be formed on the surface of the substrate. In this case, the removed or removed volume in the region of a depression can also be influenced by the selected distance of the focal plane from the irradiated surface of the substrate. The removal is highest in the area of the focal plane. By changing the focal length with additionally used focusing optical elements for this purpose in the beam path of the radiation emitted by the laser light source and / or the individual beams, additional influence can be exerted on the removed or removed volume and the size and shape of depressions.

Es können auch Mikrolinsen-Arrays eingesetzt werden, bei denen die einzelnen Linsen voneinander abweichende Brennweiten aufweisen. Dadurch können unterschiedlich dimensionierte und gestaltete Vertiefungen einer Vertiefungsstruktur erhalten werden. Die Brennweiten können dabei nur geringfügig voneinander abweichen.It can also be used microlens arrays in which the individual lenses have different focal lengths. As a result, differently dimensioned and shaped depressions of a depression structure can be obtained. The focal lengths can differ only slightly from each other.

In einer anderen vorteilhaften Ausgestaltungsvariante erfolgt die Laserstrukturierung derart, dass mehrere kohärente Laserstrahlen in einem Überlagerungsbereich (nachfolgend auch: Überlappungsbereich) unter vordefiniertem Winkel (bei zwei Strahlen) oder vordefinierten Winkeln (bei mehr als zwei Strahlen) zur Interferenz gebracht werden. Die zu strukturierende(n) Oberfläche(n) des Substrats wird/werden dann an (einer) vordefinierten Position(en) in diesem Überlagerungsbereich positioniert. Die mehreren Laserteilstrahlen können mittels eines Strahlteilers aus einem einzelnen, von einer Laserlichtquelle emittierten Laserstrahl erzeugt und können unter Verwendung von Strahlumlenkern in den Überlagerungsbereich geführt werden. In another advantageous embodiment variant, the laser structuring takes place in such a way that a plurality of coherent laser beams are brought into interference in a superimposition area (hereinafter also: overlap area) at a predefined angle (with two beams) or predefined angles (with more than two beams). The surface (s) of the substrate to be structured is / are then positioned at a predefined position (s) in this overlay area. The plurality of laser partial beams can be generated by means of a beam splitter from a single laser beam emitted by a laser light source and can be guided into the overlay area using beam deflectors.

Solche Strukturen unter Nutzung von Interferenzen können auch, wie in der nicht vorveröffentlichten DE 10 2011 011 734 beschriebenen Form, ausgebildet werden, auf die hier vollinhaltlich Bezug genommen wird.Such structures using interference can also, as in the not pre-published DE 10 2011 011 734 form described, are hereby incorporated by reference.

Bevorzugt wird die Oberfläche des Substrats mit einer Vielzahl von Vertiefungen in Form einer in der Schichtebene periodischen Vertiefungsstruktur strukturiert. Hierbei kann es sich um eine in der Ebene des Substrats gesehen in einer Richtung (also eindimensional) periodisch ausgebildete Vertiefungsstruktur handeln. Ebenso ist jedoch auch eine zweidimensional periodische Vertiefungsstruktur mit einer Periodizität in zwei zueinander unter einem Winkel von 0°, bevorzugt von 60° oder 90° (senkrechte Gittergrabenstruktur) stehenden Richtungen realisierbar.The surface of the substrate is preferably structured with a multiplicity of depressions in the form of a recess structure which is periodic in the layer plane. This can be a recess structure formed periodically in one direction (ie one-dimensional) in the plane of the substrate. Likewise, however, a two-dimensionally periodic recess structure with a periodicity in two directions which are at an angle of 0 °, preferably 60 ° or 90 ° (vertical grid trench structure), can also be realized.

Auf diese Art und Weise kann (was nachfolgend noch im Detail beschrieben wird) eine Laserstrukturierung der Oberfläche(n) des Substrats wie folgt erfolgen:

  • • Linienartige Muster mit periodischen Abständen in form von Gräben als Vertiefungen,
  • • kreuzartige Muster erreicht durch Mehrfachbestrahlung mit solchen Linienmustern unter spezifischen Rotationswinkeln (z. B. Drehen des Substrats nach einer Bestrahlung mit einem linienförmigen Interferenzmuster um 30°, 60° oder 90°),
  • • kombinierte kreuzartige Muster mit unterschiedlichen Linienabständen,
  • • verschiedene Anordnungen von Vertiefungen (Sacklöchern) mit unterschiedlichen Abständen oder auch mit gleichen Abständen oder
  • • auch beliebige Kombinationen der voranstehend aufgeführten Strukturierungen.
In this way (as will be described in detail below) laser structuring of the surface (s) of the substrate can be carried out as follows:
  • • Line-like patterns with periodic intervals in the form of trenches as depressions,
  • Cross-shaped patterns obtained by multiple exposure of such line patterns at specific angles of rotation (eg, rotating the substrate after irradiation with a line interference pattern of 30 °, 60 ° or 90 °),
  • • combined cross-like patterns with different line spacing,
  • • different arrangements of depressions (blind holes) with different distances or with equal distances or
  • • Any combinations of the structures listed above.

Weitere besonders vorteilhafte Formen von Vertiefungsstrukturen lassen sich den abhängigen Patentansprüchen sowie den nachfolgend noch im Detail beschriebenen Ausführungsbeispielen entnehmen. Ebenso sind für die Tiefe und für die laterale Ausdehnung der einzelnen einzubringenden Vertiefungen einer periodischen Vertiefungsstruktur vorteilhafte Größenordnungen in den abhängigen Ansprüchen aufgeführt. Entsprechendes gilt für vorteilhafte Abstände der einzelnen Vertiefungen einer periodischen Vertiefungsstruktur oder für vorteilhafte Aspektverhältnisse (Verhältnis von Tiefe zu lateraler Ausdehnung der einzelnen Vertiefungen).Further particularly advantageous forms of recess structures can be found in the dependent claims and the exemplary embodiments described below in detail. Likewise, advantageous orders of magnitude are listed in the dependent claims for the depth and for the lateral extent of the individual depressions of a periodic depression structure to be introduced. The same applies to advantageous distances between the individual depressions of a periodic depression structure or for advantageous aspect ratios (ratio of depth to lateral extent of the individual depressions).

Erfindungsgemäß kann die Oberfläche des Substrats beispielsweise in einer Größenordnung von 50 nm bis 50 μm Tiefenausdehnung der eingebrachten Vertiefungen strukturiert werden.According to the invention, the surface of the substrate can be patterned, for example, in the order of magnitude of 50 nm to 50 μm depth extent of the introduced depressions.

Die Laserstrukturierung der Oberfläche(n) wird nachfolgend noch ausführlich beschrieben. Die danach erfolgenden Einzelschritte zur Herstellung des Mehrschichtaufbaus für organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente mit dem photoaktiven Material, den Werkstoffen für die Elektroden können dabei mit Verfahren (z. B. PVD-Verfahren oder auch mit CVD-Verfahren) durchgeführt werden, die dem Fachmann auch hinsichtlich der einzustellenden Abscheidungsparameter grundsätzlich bekannt sind und sich aus den verwendeten Materialien/Werkstoffen ergeben.The laser structuring of the surface (s) will be described in detail below. The subsequent individual steps for the production of the multilayer structure for organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements with the photoactive material, the materials for the electrodes can be carried out with methods (eg., PVD method or CVD method), the skilled person are also known in principle with regard to the deposition parameters to be set and arise from the materials / materials used.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ist es möglich, großflächig und mit Durchlaufgeschwindigkeiten von 1 bis 100 cm2/s die für die ”dreidimensionalen” gewünschten Oberflächenstrukturen an einem bevorzugt optisch transparenten Substrat, das aus einem Polymer gebildet ist, zu erzeugen. Dabei sind die Strukturgrößen anpassbar an unterschiedlich ausgebildete organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente, wie z. B. für Tandemzellen, Multijunctionzellen, hybriden Zellen, Zellen mit alternativen Loch-/Elektronenblocker Konzepten oder bulk heterojunction Solarzellen.With the method according to the invention it is possible, over a large area and at throughput speeds of 1 to 100 cm 2 / s, to produce the surface structures desired for the "three-dimensional" surface structures on a preferably optically transparent substrate which is formed from a polymer. The structure sizes are adaptable to differently formed organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements, such. For tandem cells, multi-junction cells, hybrid cells, cells with alternative hole / electron blocker concepts or bulk heterojunction solar cells.

Bei dem durch die aktive Schicht erzeugten Effekt bei organischen photovoltaischen Elementen kann es sich um eine Absorption elektromagnetischer Strahlung, insbesondere im Bereich des sichtbaren Lichts, und um eine Umwandlung dieser Strahlung in elektrische Ladungsträger (Elektron-Loch-Paare gemäß der Solarzellenfunktion) handeln. Ebenso ist es möglich, die aktive Schicht so auszugestalten, dass die Energie elektrischer Ladungsträger (z. B. zugeführt über das Substrat oder von der gegenüberliegenden Seite durch eine optisch transparente Elektrode) bevorzugt durch Rekombination dieser Ladungsträger in elektromagnetische Strahlung, insbesondere im Bereich des sichtbaren Lichts, umgewandelt wird (Funktionsweise bei den organischen Leuchtdioden).The effect produced by the active layer in the case of organic photovoltaic elements can be absorption of electromagnetic radiation, in particular in the region of visible light, and conversion of this radiation into electrical charge carriers (electron-hole pairs according to the solar cell function). It is likewise possible to design the active layer such that the energy of electrical charge carriers (for example supplied via the substrate or from the opposite side through an optically transparent electrode) is preferably recombined by these charge carriers into electromagnetic radiation, in particular in the visible region Light, is converted (functioning in organic light emitting diodes).

Dabei kann ausgenutzt werden, dass durch die Strukturelemente die effektiv nutzbare Oberfläche vergrößert ist und dadurch organische photovoltaische Elemente einen größeren Anteil der einfallenden nutzbaren Strahlung absorbieren können. Elektromagnetische Strahlung emittierende Elemente können dadurch bei gleicher Helligkeit/Beleuchtungsstärke mit geringeren elektrischen Stromdichten betrieben werden.It can be exploited that the effectively usable surface is increased by the structural elements and thereby organic photovoltaic elements a larger proportion of can absorb incidental usable radiation. Electromagnetic radiation emitting elements can thereby be operated at the same brightness / illuminance with lower electrical current densities.

Bei in geeigneter Form und klein genug ausgebildeten Strukturelementen kann die Streuung und/oder Beugung der einfallenden oder emittierten elektromagnetischen Strahlung für eine erhöhte Absorption in organischen photovoltaischen Elementen genutzt werden. Bei elektromagnetische Strahlung emittierenden OLED's kann der Anteil der in die gewünschte Richtung emittierten elektromagnetischen Strahlung erhöht und interne Verluste können reduziert werden.With structural elements formed in a suitable shape and small enough, the scattering and / or diffraction of the incident or emitted electromagnetic radiation can be utilized for increased absorption in organic photovoltaic elements. With electromagnetic radiation emitting OLEDs, the proportion of electromagnetic radiation emitted in the desired direction can be increased and internal losses can be reduced.

Das Substrat kann flexibel oder auch starr sein, wobei die jeweilige Dicke und das Polymer diese Eigenschaft bestimmt. Vorteilhaft sind jedoch flexibel verformbare Substrate mit denen auch eine Verformbarkeit organischer photovoltaischer Elemente und OLED's möglich ist.The substrate may be flexible or rigid, with the particular thickness and polymer determining this property. However, flexibly deformable substrates with which also a deformability of organic photovoltaic elements and OLEDs are possible are advantageous.

Geeignete Polymere aus bzw. mit denen Substrate gebildet oder mit denen Substrate beschichtet sein können, sind Polyethylen, insbesondere Polyethylenterephtalat (PET), Polycarbonat, Polystyren (PS), Polysulfon (PSU), Polymethylmethacrylat (PMMA), eine Mischung unterschiedlicher Polymere (z. B. aus Copolymeren oder Heteropolymeren), oder andere Arten von modifizierten Polymeren (die z. B. auch dotiert sein können).Suitable polymers from or with which substrates may be formed or coated with substrates are polyethylene, in particular polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate, polystyrene (PS), polysulfone (PSU), polymethyl methacrylate (PMMA), a mixture of different polymers (eg. From copolymers or heteropolymers), or other types of modified polymers (which may also be doped, for example).

Die zur Strukturierung der Oberfläche(n) eingesetzte Laserstrahlung kann gepulst oder kontinuierlich und/oder mit mindestens einer Wellenlänge im sichtbaren, im infraroten und/oder im ultravioletten Bereich zugeführt werden. Bevorzugt werden Nd:YAG Laser verwendet mit Wellenlängen im UV-, im IR- oder im visuellen Bereich (266 nm, 355 nm, 532 nm oder 1064 nm). Besonders bevorzugt ist kurzwellige Strahlung, mit der filigranere Strukturelemente ausgebildet werden können.The laser radiation used for structuring the surface (s) can be supplied pulsed or continuously and / or with at least one wavelength in the visible, in the infrared and / or in the ultraviolet range. Nd: YAG lasers are preferably used with wavelengths in the UV, in the IR or in the visual range (266 nm, 355 nm, 532 nm or 1064 nm). Short-wave radiation is particularly preferred, with which filigree structural elements can be formed.

Vertiefungen können auf der Oberfläche eines Substrats so ausgebildet werden, dass ihre Tiefenausdehnungen h und/oder ihre lateralen Ausdehnungen l unterschiedlich groß sind.Recesses can be formed on the surface of a substrate so that their depth expansions h and / or their lateral dimensions l are of different sizes.

Allein oder zusätzlich dazu sollte die Oberfläche von Stegen zwischen ausgebildeten Vertiefungen zumindest im Kantenbereich der Vertiefungen einen Radius von mindestens 10 nm aufweisen. So können Spitzen und scharfe Kanten vermieden werden, die dort zu lokalen hohen elektrischen Strömen führen würden, wenn die Oberflächenstrukturierung in eine elektrisch leitende Schicht hineinragt und dort eine entsprechend inverse Oberflächenstruktur vorhanden ist.Alone or in addition to this, the surface of webs between formed recesses should have a radius of at least 10 nm at least in the edge region of the recesses. Thus, peaks and sharp edges can be avoided, which would lead to local high electrical currents there, if the surface structuring protrudes into an electrically conductive layer and there is a corresponding inverse surface structure.

Mit der Erfindung können organische photovoltaische Elemente erhalten werden, deren Wirkungsgrad höher als bei solchen mit Substraten aus an der Oberfläche nicht strukturiertem Glas ist, obwohl Gläser deutlich bessere optische Eigenschaften für den Einsatz in photovoltaischen Elementen haben, als dies bei den erfindungsgemäß einzusetzenden Polymeren der Fall ist. Bei der Erfindung besteht auch die Möglichkeit ein erfindungsgemäß strukturiertes Polymer auf einem Glas zu applizieren.With the invention, organic photovoltaic elements can be obtained, the efficiency of which is higher than those with substrates of glass not structured on the surface, although glasses have significantly better optical properties for use in photovoltaic elements than is the case with the polymers to be used according to the invention is. In the invention, it is also possible to apply a polymer structured according to the invention to a glass.

So konnten mit einer Vertiefungsstruktur in Form von parallelen Gräben auf einer Oberfläche eines Substrats aus Polyethylentherephtalat eine elektrische Stromdichte von 8,8 mA/cm2, bei einer Vertiefungsstruktur, die mit einem Winkel von 60° zueinander geneigten parallelen Gräben ebenfalls in Polyethylentherephtalat ausgebildet waren, eine elektrische Stromdichte von 8,99 mA/cm2 und im Vergleich mit einem unstrukturierten Glas eine elektrische Stromdichte von lediglich 8,4 mA/cm2 erreicht werden. Durch eine Vertiefungsstruktur, wie oben erwähnt, konnte der Wirkungsgrad um 6% und bis maximal 21% gegenüber unstrukturierten Substraten aus dem Polymer erhöht werden.Thus, with a dimple structure in the form of parallel trenches on one surface of a polyethylene terephthalate substrate, an electric current density of 8.8 mA / cm 2 , and with a dimple structure the parallel trenches inclined at 60 ° to each other could also be formed in polyethylene terephthalate, an electric current density of 8.99 mA / cm 2 and compared to an unstructured glass, an electric current density of only 8.4 mA / cm 2 can be achieved. By a recess structure, as mentioned above, the efficiency could be increased by 6% and up to a maximum of 21% compared to unstructured substrates made of the polymer.

Die auf der Oberfläche des Substrats ausgebildete Oberflächenstruktur mit den ausgebildeten Vertiefungen kann in mindestens eine auf der Oberfläche des Substrats ausgebildete elektrisch leitende und/oder elektromagnetische Strahlung reflektierende Schicht übertragen werden, wobei diese Schicht bevorzugt aus einem elektrisch leitfähigen Polymer, elektrisch leitfähigem Oxid oder einem Metall gebildet werden kann.The surface structure formed on the surface of the substrate with the depressions formed can be transferred into at least one electrically conductive and / or electromagnetic radiation reflecting layer formed on the surface of the substrate, this layer preferably comprising an electrically conductive polymer, electrically conductive oxide or a metal can be formed.

Mit der Erfindung kann nicht nur der Wirkungsgrad, sondern auch die Produktivität der Herstellung erhöht werden. Bei der Strukturierung kann von Rolle zu Rolle gearbeitet werden.With the invention, not only the efficiency but also the productivity of production can be increased. Structuring can be done from roll to roll.

Nachfolgend soll die Erfindung beispielhaft näher erläutert werden.The invention will be explained in more detail by way of example in the following.

Dabei zeigen:Showing:

1A in schematischer Form beispielhaft Aufbauten organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente mit einem erfindungsgemäß strukturierten Substrat; 1A in schematic form by way of example constructions of organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements with a substrate structured according to the invention;

1B in schematischer Form eine weitere Möglichkeit für Aufbauten von Leuchtdioden oder organischen photovoltaischen Elementen; 1B in schematic form another possibility for structures of light-emitting diodes or organic photovoltaic elements;

2 verschiedene Beispiele für Vertiefungsstrukturformen, die mit der Erfindung ausgebildet und an organischen Leuchtdioden oder organischen photovoltaischen Elementen genutzt werden können; 2 various examples of recessed structure shapes that can be formed with the invention and used on organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements;

3 eine Mikrolinsen-Array-Konfiguration zur Ausführung eines erfindungsgemäßen Verfahrens. 3 a microlens array configuration for carrying out a method according to the invention.

4 verschiedene Mikrolinsen-Arrays für einen Aufbau gemäß 3. 4 various microlens arrays for a construction according to 3 ,

5 einen direkten Laser-Interferenz-Strukturierungsaufbau für einen Einsatz beim Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung in Zwei-Strahl-Konfiguration; 5 a direct laser interference patterning structure for use in the method according to the present invention in two-beam configuration;

6 einen entsprechenden Aufbau gemäß 5 in Drei-Strahl-Konfiguration; 6 a corresponding structure according to 5 in three-beam configuration;

7 einen entsprechenden Aufbau gemäß 5 in Vier-Strahl-Konfiguration; 7 a corresponding structure according to 5 in four-beam configuration;

8 eine Prinzipskizze zur erfindungsgemäßen Ausbildung einer Vertiefungsstruktur an einer Substratoberfläche durch ein Verfahren gemäß 5 bis 7; 8th a schematic diagram of the invention according to the invention a recess structure on a substrate surface by a method according to 5 to 7 ;

9 bis 11 in Zwei-, Drei- oder Vier-Strahl-Konfiguration erzeugte Intensitätsmuster und 9 to 11 in two-, three- or four-beam configuration generated intensity pattern and

12 die Laserintensitätsverteilung, die bei direkter Laser-Interferenz-Strukturierung in zwei senkrecht zueinander ausgerichteten Richtungen erreicht worden ist. 12 the laser intensity distribution achieved in direct laser interference patterning in two orthogonal directions.

1A zeigt vier Beispiele von organischen Leuchtdioden oder photovoltaischen Elementen als Mehrschichtaufbau auf einem polymeren Substrat 1 in schematischer Darstellung. In nicht dargestellter Form können zusätzliche Schichten auf einem Substrat 1 ausgebildet sein. Dies können beispielsweise Diffusionsbarrieren, Antireflexschichten oder Photoreversionsschichten (Photonintermediate direct inversion Conevrsion-PDIEC) sein. Es können auch mehr als die gezeigten Schichten 1.3 bis 1.5 vorhanden sein. So können ca. zehn Schichten, die mit organischen Stoffen gebildet und auch dotiert sein können, vorhanden sein. 1A shows four examples of organic light-emitting diodes or photovoltaic elements as a multilayer structure on a polymeric substrate 1 in a schematic representation. In unillustrated form, additional layers may be on a substrate 1 be educated. These may, for example, be diffusion barriers, antireflection layers or photoreversible layers (photon intermediates direct inversion conversion PDIEC). It can also do more than the layers shown 1.3 to 1.5 to be available. Thus, about ten layers, which may be formed with organic substances and also doped, may be present.

Dabei ist bei den Beispielen a) bis d) jeweils eine Oberfläche eines 1 mm dicken, optisch transparenten Substrats 1 mit einer Oberflächenstrukturierung mit Vertiefungen 5 versehen worden. Auf dem Substrat 1 ist eine weitere Schicht 1.1 aus einem elektrisch leitenden Polymer bei den Beispielen a), b) und d) aufgebracht worden. Diese Schichten können auch aus einem elektrisch leitfähigen Oxid gebildet sein. Beim Beispiel c) ist dies eine Strahlung reflektierende Schicht 1.2 aus Silber.In each case one surface of a 1 mm thick, optically transparent substrate is in the examples a) to d) 1 with a surface structuring with depressions 5 been provided. On the substrate 1 is another layer 1.1 from an electrically conductive polymer in Examples a), b) and d) has been applied. These layers can also be formed from an electrically conductive oxide. In example c), this is a radiation-reflecting layer 1.2 silver.

Auf diesen Schichten 1.1 oder 1.2 ist der für organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente typische Aufbau, mit aktiver organischer Schicht 1.4, die von den beiden Elektroden bildenden Schichten 1.3 und 1.5 eingefasst ist, vorhanden. Darüber ist wiederum bei den gezeigten Beispielen a) bis d) eine Schicht 1.6 aus Silber oder Aluminium ausgebildet.On these layers 1.1 or 1.2 is the typical structure for organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements, with active organic layer 1.4 that of the two electrodes forming layers 1.3 and 1.5 is enclosed, present. In turn, in the examples shown a) to d) is a layer 1.6 made of silver or aluminum.

Der Einfall elektromagnetischer Strahlung für eine Nutzung als photovoltaisches Element ist jeweils mit den Pfeilen angedeutet.The incidence of electromagnetic radiation for use as a photovoltaic element is indicated in each case by the arrows.

So ist es beim Beispiel a) so, dass die elektromagnetische Strahlung auf die unstrukturierte Oberfläche des Substrats 1 auftrifft und aus der mit der Oberflächenstruktur versehenen Oberfläche in die Schicht 1.1 eintritt. Da die Schicht 1.1 auf die strukturierte Oberfläche des Substrats ausgebildet ist, weist sie eine invers ausgebildete Oberflächenstruktur auf. Dies ist auch bei den Beispielen b) und c) für die Schichten 1.1 und 1.2 der Fall. Die einfallende elektromagnetische Strahlung gelangt durch die Schichten 1.3, 1.4 und 1.5 bis zur Oberfläche der äußeren Schicht 1.6. Durch die Oberflächenstruktur kann auch die Oberfläche der Schicht 1.4 vergrößert werden.Thus, in example a), the electromagnetic radiation is incident on the unstructured surface of the substrate 1 impinges and from the provided with the surface structure surface in the layer 1.1 entry. Because the layer 1.1 is formed on the structured surface of the substrate, it has an inversely formed surface structure. This is also the case for examples b) and c) for the layers 1.1 and 1.2 the case. The incident electromagnetic radiation passes through the layers 1.3 . 1.4 and 1.5 to the surface of the outer layer 1.6 , Due to the surface structure can also be the surface of the layer 1.4 be enlarged.

Bei dem Beispiel a) ist diese Schicht aus Aluminium gebildet und bildet so ein reflektierendes Element, mit dem die elektromagnetische Strahlung zurück reflektiert wird und nochmals in der aktiven Schicht 1.4 genutzt werden kann. Beim Beispiel b) ist die Schicht 1.6 aus Silber und mit einer Dicke ausgebildet, dass ein Teil der elektromagnetischen Strahlung die Schicht 1.6 durchdringen und in Richtung Umgebung abgestrahlt wird und ein anderer Teil der Strahlung zurück zur aktiven Schicht 1.4 reflektiert wird.In the example a), this layer is formed of aluminum and thus forms a reflective element, with which the electromagnetic radiation is reflected back and again in the active layer 1.4 can be used. In example b) the layer is 1.6 made of silver and with a thickness that forms part of the electromagnetic radiation of the layer 1.6 penetrate and radiate towards the environment and another part of the radiation back to the active layer 1.4 is reflected.

Beim Beispiel c) fällt die elektromagnetische Strahlung in die Schicht 1.6, (hier Silber und optisch transparent) ein, durchdringt die Schichten 1.5 bis 1.3 und wird an der reflektierenden Schicht 1.2 aus Silber wieder in die entgegengesetzte Richtung reflektiert. Dies erfolgt in gestreuter Form, da die Schicht 1.2 in Folge der Oberflächenstruktur des Substrats 1 an seinen beiden Oberflächen entsprechende Oberflächenstrukturen aufweist, die bei der Ausbildung der Schicht 1.2 auf der strukturierten Oberfläche des Substrats 1 zwangsläufig bei der Schichtausbildung mit ausgebildet worden sind.In example c), the electromagnetic radiation falls into the layer 1.6 , (here silver and optically transparent), penetrates the layers 1.5 to 1.3 and will be at the reflective layer 1.2 from silver again reflected in the opposite direction. This is done in scattered form as the layer 1.2 due to the surface structure of the substrate 1 has on its two surfaces corresponding surface structures, which in the formation of the layer 1.2 on the structured surface of the substrate 1 inevitably have been trained in the formation of layers with.

Beim Beispiel d) ist die Oberfläche des Substrats 1 auf die die einfallende elektromagnetische Strahlung zuerst auftritt mit einer Oberflächenstrukturierung versehen worden. Ansonsten entspricht dieses Beispiel dem Beispiel a) in seinem Aufbau.In example d) is the surface of the substrate 1 on which the incident electromagnetic radiation first occurs has been provided with a surface structuring. Otherwise, this example corresponds to example a) in its construction.

Als elektrisch leitendes Polymer für die Schicht 1.1 kann Poly(3,4-etylenedioxythiophen) oder Poly(styerensulfonat) eingesetzt werden.As an electrically conductive polymer for the layer 1.1 Poly (3,4-etylenedioxythiophene) or poly (styerensulfonat) can be used.

Die in 1B gezeigten Beispiele a) bis d) sind gegenüber den in 1A gezeigten vereinfacht. Da auf einem an einer Oberfläche eines polymeren Substrats 1 lediglich drei Schichten 1.3, 1.4 und 1.5 ausgebildet sind. Wie mit den Pfeilen angedeutet trifft dabei elektromagnetische Strahlung bei den Beispielen a), b) und d) auf die Oberfläche des Substrats 1 auf und gelangt durch die dann für die elektromagnetische Strahlung transparenten Elektroden 1.3 auf. Mit der Schicht erfolgt die Umwandlung in elektrische Energie aus Photonenenergie. Die im Anschluss an die Schicht 1.4 angeordnete Schicht 1.5, die die zweite Elektrode bildet kann, wie beim Beispiel b) optisch transparent sein, muss es aber nicht. Diese die zweite Elektrode bildende Schicht kann für die elektromagnetische Strahlung auch reflektierend sein, so dass die dort reflektierte Strahlung die Schicht 1.4 nochmals durchdringt und genutzt werden kann.In the 1B Examples a) to d) shown are opposite to those in 1A shown simplified. As on a on a surface of a polymeric substrate 1 only three layers 1.3 . 1.4 and 1.5 are formed. As indicated by the arrows, electromagnetic radiation impinges on the surface of the substrate in examples a), b) and d) 1 on and passes through the then transparent to the electromagnetic radiation electrodes 1.3 on. With the layer, the conversion into electrical energy from photon energy takes place. The following the layer 1.4 arranged layer 1.5 which can form the second electrode, as in example b) be optically transparent, but need not. This layer forming the second electrode can also be reflective for the electromagnetic radiation, so that the radiation reflected there is the layer 1.4 again penetrates and can be used.

Beim Beispiel c) von 1B ist zumindest die Schicht 1.5, die die eine der beiden Elektroden bildet für elektromagnetische Strahlung transparent.In example c) of 1B is at least the layer 1.5 which forms one of the two electrodes transparent to electromagnetic radiation.

Bei den Beispielen a), b) und c) ist die zu den Schichten 1.3 weisende Oberfläche des Substrats 1 mit der Oberflächenstrukturierung versehen worden. Dies hat zur Folge, dass auch die daran angrenzende Oberfläche der Schicht 1.3 entsprechend in Negativkonturform konturiert ist. Dies kann dann der Fall sein, wenn die Schicht 1.3 mit einem Beschichtungsverfahren auf der strukturierten Oberfläche des Substrats 1 ausgebildet wird. Dabei kann auch die Oberflächenkontur der Oberflächenstruktur, die mit den hergestellten Vertiefungen 5 ausgebildet worden ist, auf die gegenüberliegende Oberfläche der Schicht 1.3 übertragen werden. Diese kann dann wiederum auch auf zumindest die Oberfläche der Schicht 1.4 übertragen werden, die an die Schicht 1.3 angrenzt. Dadurch kann die Effektivität und die nutzbare Oberfläche der Schicht 1.4 vergrößert werden.In the examples a), b) and c) is the to the layers 1.3 facing surface of the substrate 1 been provided with the surface structuring. This has the consequence that also the adjoining surface of the layer 1.3 is contoured accordingly in negative contour shape. This can be the case if the layer 1.3 with a coating process on the structured surface of the substrate 1 is trained. In this case, the surface contour of the surface structure, with the recesses produced 5 has been formed on the opposite surface of the layer 1.3 be transmitted. This can then turn on at least the surface of the layer 1.4 be transferred to the layer 1.3 borders. This can increase the effectiveness and useable surface of the layer 1.4 be enlarged.

Selbstverständlich können in nicht dargestellter Form auch beide Oberflächen des Substrats 1 mit einer Oberflächenstruktur versehen sein. Die mit der Oberflächenstruktur versehenen Oberflächen streuen die einfallende elektromagnetische Strahlung. Bei organischen Leuchtdioden kann neben der Streuung auch Beugung dort ausgenutzt werden.Of course, both surfaces of the substrate can be in unillustrated form 1 be provided with a surface structure. The surfaces provided with the surface structure scatter the incident electromagnetic radiation. In organic light-emitting diodes, diffraction and diffraction can be exploited there as well.

Wie mit Bezug auf die 3 bis 11 nachfolgend noch ausführlich beschrieben wird, kann die Oberflächenstrukturierung am Substrat 1 mit lokal variierendem Intensitätseintrag der Laserstrahlung realisiert werden. Dabei kann mit einer Vielzahl einzelner Laser(teil)strahlen bestrahlt werden. Die Laserintensität kann dabei so geregelt werden, dass lokal am Ort des Auftreffens der einzelnen Laserteilstrahlen 4a, 4b, .... ein Materialabtrag an der bestrahlten Oberfläche des Substrats 1 erfolgt.How about the 3 to 11 will be described in detail below, the surface structuring on the substrate 1 be realized with locally varying intensity input of the laser radiation. It can be irradiated with a variety of individual laser (partial) rays. The laser intensity can be regulated so that locally at the place of impact of the individual laser partial beams 4a . 4b , .... a material removal on the irradiated surface of the substrate 1 he follows.

Die Intensität der Laserstrahlen wird hierbei durch Überlagerung von mehreren Laserteilstrahlen (5 bis 11) so eingeregelt, dass die durch den Materialabtrag im Interferenzmaximum realisierten, einzelnen Vertiefungen 5a, 5b, ... eine Tiefe h senkrecht zur Ebene der Substratoberfläche erhalten, so dass senkrecht zur Substratoberfläche Vertiefungen 5a, 5b, ... durch lokalen Abtrag (z. B. verdampfen um- oder aufschmelzen) von Polymerwerkstoff ausgebildet werden.The intensity of the laser beams is determined by superimposing several laser partial beams ( 5 to 11 ) adjusted so that the individual recesses realized by the material removal in the interference maximum 5a . 5b , ... have a depth h perpendicular to the plane of the substrate surface, so that perpendicular to the substrate surface depressions 5a . 5b , ... are formed by local removal of material (eg vaporization or melting) of polymer material.

Durch Beeinflussung/Kontrolle der Einfallswinkel von z. B. zwei Laserteilstrahlen (5) kann die Periodizität p der Interferenzmuster variiert werden. Auf diese Art und Weise entsteht eine Vielzahl einzelner, geradliniger, parallel zueinander und in konstanten Abständen d voneinander verlaufender Gräben als Vertiefungen 5a, 5b, ... in der Oberfläche des Substrats 1. Der Abstand d benachbarter Gräben (also die Periodizität p der erzeugten eindimensionalen Vertiefungsstruktur 5) beträgt hier ca. 1,5 μm. Die erzeugte Grabenbreite in der Ebene der Oberfläche des Substrats 1 und senkrecht zu den Grabenlängsachsen beträgt ca. l = 0,75 μm. Es ergibt sich somit ein Aspektverhältnis A = h/l = 0,4/0,75. Anstelle der Gräben können jedoch auch Säulen oder insbesondere Sacklöcher bzw. Sacklochmuster als Vertiefungen einstrukturiert werden.By influencing / controlling the angle of incidence of z. B. two laser partial beams ( 5 ), the periodicity p of the interference pattern can be varied. In this way, a plurality of individual, rectilinear, parallel to each other and at constant intervals d extending trenches as wells 5a . 5b , ... in the surface of the substrate 1 , The distance d of adjacent trenches (ie the periodicity p of the generated one-dimensional pit structure 5 ) is about 1.5 microns here. The generated trench width in the plane of the surface of the substrate 1 and perpendicular to the trench longitudinal axes is about l = 0.75 microns. This results in an aspect ratio A = h / l = 0.4 / 0.75. Instead of the trenches, however, columns or, in particular, blind holes or blind hole patterns can also be structured as recesses.

2 zeigt verschiedene periodische Vertiefungsstrukturen 5, die durch Laserstrukturierung an mindestens einer Oberfläche eines polymeren Substrats 1 ausgebildet werden können. So zeigt 2a) eine eindimensionale Vertiefungsstruktur 5 in Form einer Grabenstruktur G1, bei der eine Vielzahl von parallelen Gräben beabstandet voneinander verlaufen. Der Abstand d unmittelbar benachbarter Gräben bzw. die Periodizität p in Richtung R1 senkrecht zu den Grabenlängsachsen kann beispielsweise zwischen 0,1 μm und 300 μm betragen. 2 shows different periodic pit structures 5 produced by laser structuring on at least one surface of a polymeric substrate 1 can be trained. So shows 2a ) a one-dimensional recess structure 5 in the form of a trench structure G1, in which a plurality of parallel trenches spaced from each other. The distance d of immediately adjacent trenches or the periodicity p in the direction R1 perpendicular to the trench longitudinal axes can be, for example, between 0.1 μm and 300 μm.

2b) zeigt eine Überlagerung zweier solcher Grabenstrukturen unter einem Winkel α ≠ 0° (hier: α = 70°): Beispielsweise kann zunächst mithilfe eines Zylinderlinsen-Mikrolinsen-Arrays 8 die erste Grabenstruktur G1 (Grabenabstand d1) in Richtung R1 erzeugt werden, bevor das Substrat 1 um α gedreht wird, um anschließend durch erneute Laserbestrahlung durch das Zylinderlinsen-Mikrolinsen-Array 8 (oder mit einem linienartigen Interferenzmuster) die zweite Grabenstruktur G2 (Grabenabstand d2) in Richtung R2 (die dann um α in Bezug auf die Richtung R1 gedreht ist) zu erzeugen. 2 B ) shows a superposition of two such trench structures at an angle α ≠ 0 ° (here: α = 70 °): For example, first using a cylindrical lens microlens array 8th the first trench structure G1 (trench spacing d1) are generated in the direction R1, before the substrate 1 is rotated by α, and then by renewed laser irradiation by the cylindrical lens microlens array 8th (or with a line-like interference pattern), the second trench structure G2 (trench spacing d2) in the direction R2 (which is then rotated by α with respect to the direction R1).

2c) zeigt den Fall aus 2b), bei dem α = 90° ist, also zwei senkrecht zueinander ausgerichtete und an der Oberfläche des Substrats 1 ausgebildete Grabenstrukturen G1, G2 (Kreuzgitter) ausgebildet sind. 2c ) shows the case 2 B ), where α = 90 °, that is two perpendicular to each other and on the surface of the substrate 1 formed trench structures G1, G2 (cross lattice) are formed.

2d) zeigt ein Beispiel, bei dem die Vertiefungsstruktur 5 nicht in Form von einer oder mehrerer Grabenstruktur(en) ausgebildet ist, sondern eine Vielzahl von einzelnen Sacklöchern LO umfasst. Die Sacklöcher LO sind an den Kreuzungspunkten eines quadratischen Gitters angeordnet, sodass sich hier eine zweidimensionale Periodizität der Vertiefungsstruktur in zwei zueinander senkrechten Richtungen R1 und R2 ergibt (der Lochabstand bzw. die Lochperiode d1 in Richtung R1 und der Lochabstand bzw. die Lochperiode d2 in Richtung R2 sind hier identisch). Beispielsweise ist d1 = d2 = 1,5 μm und es werden ein Lochdurchmesser l in der Ebene der Oberfläche des Substrats 1 von 0,75 μm und eine Lochtiefe h senkrecht zur Schichtebene von 0,4 μm gewählt. 2d ) shows an example where the pit structure 5 not in the form of one or a plurality of trench structure (s) is formed, but comprises a plurality of individual blind holes LO. The blind holes LO are arranged at the crossing points of a square lattice, so that here a two-dimensional periodicity of the recess structure in two mutually perpendicular directions R1 and R2 results (the hole spacing or the hole period d1 in the direction R1 and the hole spacing or the hole period d2 in the direction R2 are identical here). For example, d1 = d2 = 1.5 μm, and it becomes a hole diameter l in the plane of the surface of the substrate 1 of 0.75 microns and a hole depth h selected perpendicular to the layer plane of 0.4 microns.

2e) zeigt einen weiteren Fall einer periodischen Sacklochstruktur wie in 2d), wobei hier jedoch die beiden Richtungen R1 und R2, in denen die einzelnen Sacklöcher LO jeweils in periodischen Abständen in Reihen angeordnet sind, nicht senkrecht aufeinander stehen, sondern einen Winkel von α = 70° ausbilden. 2e ) shows another case of a periodic blind hole structure as in FIG 2d ), but here the two directions R1 and R2, in which the individual blind holes LO are arranged in each case at periodic intervals in rows, not perpendicular to each other, but form an angle of α = 70 °.

3 zeigt ein erstes Beispiel für einen Aufbau zur Durchführung des Verfahrens. Der Aufbau umfasst eine Laserlichtquelle (nicht gezeigt), beispielsweise einen UV-Strahlung emittierenden Laser mit einer Wellenlänge von λ = 266 nm. Der Laserstrahl 4 dieser Laserlichtquelle wird hier in gepulster Form (es kann jedoch auch ein kontinuierlicher Laserstrahl eingesetzt werden, das Element 13 entfällt dann) zunächst durch eine Vorrichtung 13 zur Kontrolle der Pulsanzahl, hier einen mechanischen Shutter, gestrahlt. Hinter dem mechanischen Shutter 13 ist im Strahlengang des Laserstrahls 4 ein Homogenisator 14 (Kollimator) angeordnet. Der Homogenisator besteht aus einem System optischer Elemente, die z. B. ein top-hat Strahlprofil generieren. Im Strahlengang 4 hinter dem Homogenisator 14 ist ein Teleskopsystem 15 zur Kontrolle des bzw. zum Einregeln eines gewünschten Strahldurchmessers des Laserstrahls 4 angeordnet. Diesem folgt im Strahlengang des Laserstrahls 4 eine Blende (hier: Irisblende) oder auch eine Rechteckblende 16, bevor der Laserstrahl 4 schließlich auf ein Mikrolinsen-Array 8 trifft. Die Blende 16 wird dazu verwendet, die Geometerie des Strahlquerschnitts des Laserstrahls 4 und den Strahldurchmesser des Laserstrahls 4 auf eine vorbestimmte Form (z. B. rechteckig) und Größe zu bringen. Die Reihenfolge der Komponenten 13 bis 16 kann hierbei auch anders als in 3 gezeigt gewählt werden. Gegebenenfalls kann auf die Elemente 13 bis 16 verzichtet werden. 3 shows a first example of a structure for carrying out the method. The structure comprises a laser light source (not shown), for example a UV radiation emitting laser having a wavelength of λ = 266 nm. The laser beam 4 This laser light source is here in pulsed form (but it can also be a continuous laser beam are used, the element 13 then omitted) first by a device 13 to control the number of pulses, here a mechanical shutter, blasted. Behind the mechanical shutter 13 is in the beam path of the laser beam 4 a homogenizer 14 (Collimator) arranged. The homogenizer consists of a system of optical elements, the z. B. generate a top-has beam profile. In the beam path 4 behind the homogenizer 14 is a telescope system 15 for controlling or adjusting a desired beam diameter of the laser beam 4 arranged. This follows in the beam path of the laser beam 4 a diaphragm (here: iris diaphragm) or also a rectangular diaphragm 16 before the laser beam 4 finally on a microlens array 8th meets. The aperture 16 is used to measure the geometry of the beam cross section of the laser beam 4 and the beam diameter of the laser beam 4 to bring to a predetermined shape (eg, rectangular) and size. The order of the components 13 to 16 This can be different than in 3 be selected. If necessary, you can access the elements 13 to 16 be waived.

Das Mikrolinsen-Array 8 ist hier ein Zylinderlinsen-Mikrolinsen-Array mit einer Vielzahl von in einer Ebene parallel zueinander und in konstanten Abständen zueinander angeordneten Zylinderlinsen (deren Längsachsen hier senkrecht zur dargestellten Ebene angeordnet sind). Die einzelnen Zylinderlinsen des Mikrolinsen-Arrays 8 haben einen Fokusabstand f. Durch das Mikrolinsen-Array 8 wird der Laserstrahl 4 somit in eine Vielzahl einzelner Laserteilstrahlen 4a, 4b, 4c, ... aufgeteilt, die in einem Abstand f hinter dem Mikrolinsen-Array 8 auf eine ebene Fläche 9 fokussiert werden.The microlens array 8th Here, a cylindrical lens microlens array with a plurality of in a plane parallel to each other and at constant distances from each other arranged cylindrical lenses (the longitudinal axes are arranged here perpendicular to the plane shown). The individual cylindrical lenses of the microlens array 8th have a focus distance f. Through the microlens array 8th becomes the laser beam 4 thus into a multiplicity of individual laser partial beams 4a . 4b . 4c , ..., split at a distance f behind the microlens array 8th on a flat surface 9 be focused.

Mithilfe eines in den drei Translationsrichtungen x, y und z eines Kartesischen Koordinatensystems bewegbaren Verschiebetisches 17 ist nun das Substrat 1 so ausgerichtet, dass die zu strukturierende Oberfläche des Substrats 1 parallel zur Brennfleckfläche des Laserstrahls 4 ausgerichtet ist. Im gezeigten Fall fallen die Ebene der Oberfläche des Substrats 1 und die Fokusebene des Laserstrahls 4 zusammen, sodass die Laserteilstrahlen 4a, 4b, ... auf diese Oberfläche fokussiert werden (Fokusabstand f gleich Abstand a des Arrays 8 von der Oberfläche des Substrats 1. Durch geeignete Wahl der Strahlparameter des Laserstrahls 4 werden somit am Auftreffort der Laserteilstrahlen 4a, 4b, ... am Substrat 1 vorbeschriebene Vertiefungsstrukturen 5 erzeugt.By means of a movable in the three translational directions x, y and z of a Cartesian coordinate system moving table 17 is now the substrate 1 aligned so that the surface of the substrate to be structured 1 parallel to the focal spot area of the laser beam 4 is aligned. In the case shown, the plane of the surface of the substrate fall 1 and the focal plane of the laser beam 4 together so that the laser beams 4a . 4b , ... are focused on this surface (focus distance f equals distance a of the array 8th from the surface of the substrate 1 , By a suitable choice of the beam parameters of the laser beam 4 become thus at the place of incidence of the laser partial beams 4a . 4b , ... on the substrate 1 above-described specialization structures 5 generated.

Zur Einstellung der Strukturgröße der Vertiefungsstruktur 5 kann der Abstand a zwischen Mikrolinsen-Array 8 und dem Substrat 1 verändert werden: Durch Verfahren des Substrats 1 mittels des Verschiebetisches 17 in +z-Richtung wird die Fokusebene 9 ins Innere des Substrats 1 verschoben; es werden dann Vertiefungen 5a, 5b, ... mit vergrößerter lateraler Ausdehnung l erzeugt. Entsprechendes geschieht bei einem Verfahren in –z-Richtung. Zur Regelung der Strukturgröße der Vertiefungsstruktur kann somit der Abstand a größer oder kleiner als der Fokusabstand f gewählt werden. Zusätzlich ist es möglich, durch translatorische Bewegung des Substrats 1 in x- und/oder y-Richtung mittels des Verschiebetisches 17 unterschiedliche Vertiefungsstrukturgeometrien mit kontrollierter Größe zu erzeugen.For setting the structure size of the recess structure 5 can the distance a between microlens array 8th and the substrate 1 be changed: By moving the substrate 1 by means of the sliding table 17 in + z-direction becomes the focal plane 9 into the interior of the substrate 1 postponed; it then becomes pits 5a . 5b , ... produced with increased lateral extent l. The same happens with a method in -z direction. In order to control the structure size of the recess structure, the distance a can thus be selected to be greater or smaller than the focal distance f. In addition, it is possible by translational movement of the substrate 1 in the x and / or y direction by means of the displacement table 17 create different well structure geometries of controlled size.

Anstelle eines Verschiebetisches (mit oder ohne Rotationsachse) kann auch ein Roboter verwendet werden. Hierbei können sowohl die Komponenten 8 und 13 bis 16 als auch das Substrat 1 mit dem Verschiebetisch und/oder Roboter gekoppelt werden. Bei einem Anordnen der Komponenten 8 und 13 bis 16 an einem entsprechenden Verschiebetisch oder Roboter ist es vorteilhaft, fasergekoppelte Laser zu verwenden.Instead of a sliding table (with or without rotation axis), a robot can be used. Here, both the components 8 and 13 to 16 and the substrate 1 be coupled with the translation table and / or robot. When arranging the components 8 and 13 to 16 on a corresponding displacement table or robot, it is advantageous to use fiber-coupled lasers.

4a) skizziert noch einmal, wie über eine Veränderung des Abstandes a relativ zum Fokusabstand f (Variation des Abstandes des Substrats 1 relativ zum Mikrolinsen-Array) die Strukturgröße, die der Oberfläche des Substrats 1 einstrukturiert wird, geändert werden kann. 4b) bis f) zeigen, dass unterschiedliche Mikrolinsen-Arrays verwendet werden können: Linienerzeugende Mikrolinsen-Arrays mit zylindrischen (4b)) Mikrolinsen, punkterzeugende Mikrolinsen mit gekreuzten zylindrischen (4c)) Mikrolinsen, mit hexagonalen (4d)) oder quadratischen (4e)) Linsenanordnungen und quadratische Mikrolinsen-Arrays (4f)). Alle dies Mikrolinsen-Arrays 8 aus den 4b) bis 4f) können somit im in 3 gezeigten Aufbau verwendet werden. 4a ) again outlines how a change in the distance a relative to the focal distance f (variation of the distance of the substrate 1 relative to the microlens array) the feature size that is the surface of the substrate 1 is restructured, can be changed. 4b ) to f) show that different microlens arrays can be used: line-generating microlens arrays with cylindrical ( 4b )) Microlenses, dot-forming microlenses with crossed cylindrical ( 4c )) Microlenses, with hexagonal ( 4d )) or square ( 4e )) Lens arrays and square microlens arrays ( 4f )). All of these microlens arrays 8th from the 4b ) to 4f ) can thus be found in 3 shown construction can be used.

Beim in den 3 und 4 gezeigten Aufbau lassen sich unterschiedliche Laserwellenlängen verwenden. Für gepulste Laser (mit Pulslängen z. B. im Nanosekunden-, Pikosekunden- oder Femtosekunden-Bereich) können verschiedene Prozesse wie Abtrag, Aufschmelzen, Phasenumwandlung, lokales Härten usw. bei der Ausbildung der Vertiefungsstruktur 5 im Polymer des Substrats 1 erreicht werden. Ebenso sind direkte Oberflächenmodifikationen mit einem Laserpuls möglich. Die Anzahl der Laserpulse kann variiert werden, um die Form und Tiefe der Vertiefungsstruktur 5 zu kontrollieren. Auch kann die Laserintensität variiert werden, um unterschiedliche Geometrien der Vertiefungsstrukturen 5 zu erhalten.When in the 3 and 4 shown construction can use different laser wavelengths. For pulsed lasers (with pulse lengths eg in the nanosecond, picosecond or femtosecond range), various processes such as erosion, reflow, phase transformation, local hardening, etc. can be used to form the well structure 5 in the polymer of the substrate 1 be achieved. Likewise, direct surface modifications are possible with a laser pulse. The number of laser pulses can be varied to suit the shape and depth of the pit structure 5 to control. Also, the laser intensity can be varied to different geometries of the well structures 5 to obtain.

5 zeigt einen Aufbau für eine direkte Laser-Interferenz-Strukturierung für die Herstellung organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente. Ein gepulster Laserstrahl 4 mit vordefinierter Intensität wird zunächst durch eine Vorrichtung 13 zur Kontrolle der Pulsanzahl (hier: mechanischer Shutter) gestrahlt (alternativ dazu kann auch ein kontinuierlicher Laserstrahl verwendet werden, in diesem Falle kann die Vorrichtung 13 gegebenenfalls entfallen). Im Strahlengang nach der Vorrichtung 13 ist ein Homogenisator (hier: eine zylindrische oder rechteckige Blende) 14 angeordnet. Der den Homogenisator verlassende kollimierte Laserstrahl 4 wird über ein Teleskopsystem 15, mit dem der Strahldurchmesser auf eine vordefinierte, gewünschte Größe (z. B. 5 mm) gebracht wird, gestrahlt. Dem Teleskopsystem 15 folgt eine Blende (z. B. Irisblende) oder eine Rechteckblende 16, um auf eine vordefinierte, gewünschte Form (z. B. rechteckig) und Strahlgröße zu kommen, und ein vordefiniertes Strahlprofil einzustellen. 5 shows a structure for a direct laser interference patterning for the production of organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements. A pulsed laser beam 4 with predefined intensity is first through a device 13 to control the number of pulses (here: mechanical shutter) blasted (alternatively, a continuous laser beam can be used, in this case, the device 13 possibly omitted). In the beam path after the device 13 is a homogenizer (here: a cylindrical or rectangular aperture) 14 arranged. The collimated laser beam leaving the homogenizer 4 is via a telescope system 15 , with which the beam diameter is brought to a predefined, desired size (eg 5 mm), blasted. The telescope system 15 follows an aperture (eg iris diaphragm) or a rectangular diaphragm 16 to arrive at a predefined desired shape (eg rectangular) and beam size, and to set a predefined beam profile.

Im Strahlengang des Laserstrahls 4 nach der Blende 16 folgt ein erster, hier auch einziger Strahlteiler 10a, mit dem der Laserstrahl 4 in zwei Laserteilstrahlen 4a und 4b aufgetrennt wird. Der erste Laserteilstrahl 4a wird über zwei in dessen Strahlengang angeordnete Strahlumlenker in Form von Reflektoren (Spiegeln) 11a und 11b umgelenkt und schließlich unter einem vordefinierten Winkel auf die Oberfläche des Substrats 1 (hier nicht gezeigt) eingestrahlt, Das Substrat 1 ist hier, ähnlich wie in 3 gezeigt, auf einem Verschiebetisch 17 angeordnet. Der den Strahlteiler 10a verlassende zweite Teilstrahl 4b wird über einen weiteren Reflektor/Spiegel 11c umgelenkt und ebenfalls unter einem definierten Winkel auf die Oberfläche des Substrats 1 gerichtet. Die beiden vorgenannten Einstrahlungswinkel der beiden Laserteilstrahlen 4a und 4b sind so ausgebildet, dass die beiden Laserteilstrahlen 4a und 4b unter einem Winkel β von z. B. 40° aufeinander zulaufen und sich in einem Überlagerungsbereich U kreuzen bzw. überlagern. In diesem Überlagerungsbereich U, in dem sich die beiden Laserteilstrahlen 4a, 4b kreuzen, also überlagern, ist die Oberfläche des Substrats 1 angeordnet, in deren Oberfläche die Vertiefungsstruktur 5 auszubilden ist. Der Winkel β zwischen den beiden Laserteilstrahlen 4a, 4b kann variiert werden, um Strukturen unterschiedlicher Periodizität zu erzeugen.In the beam path of the laser beam 4 after the aperture 16 follows a first, here also the only beam splitter 10a with which the laser beam 4 in two laser partial beams 4a and 4b is separated. The first laser partial beam 4a is arranged via two beam deflectors arranged in its beam path in the form of reflectors (mirrors) 11a and 11b deflected and finally at a predefined angle to the surface of the substrate 1 (not shown here), the substrate 1 is here, similar to in 3 shown on a sliding table 17 arranged. The the beam splitter 10a leaving second partial beam 4b is over another reflector / mirror 11c deflected and also at a defined angle to the surface of the substrate 1 directed. The two aforementioned irradiation angles of the two laser partial beams 4a and 4b are designed so that the two laser partial beams 4a and 4b at an angle β of z. B. 40 ° to each other and cross in a superposition area U or overlay. In this overlapping area U, in which the two laser partial beams 4a . 4b Cross, that is superimpose, is the surface of the substrate 1 arranged, in whose surface the recess structure 5 is to train. The angle β between the two laser partial beams 4a . 4b can be varied to produce structures of different periodicity.

Mithilfe des Verschiebetisches 17 kann ein Verschieben des Substrats 1 erfolgen, so dass große, ebene wie nicht ebene (z. B. zylinderförmige) Oberflächen mit einer Vertiefungsstruktur 5 versehen werden können. Die Verschiebung kann sowohl orthogonal zur Strahlachse des Laserstrahls 4 (z. B. lateral oder vertikal), parallel zur Strahlachse des Laserstrahls 4 und/oder mit einer Rotation des Substrats 1 erreicht werden. Die laterale Ausdehnung l und/oder die Tiefe h der Vertiefungsstrukturen 5 können über die Strahlintensität, Bestrahlungsdauer und/oder Pulsanzahl eingestellt werden.Using the sliding table 17 can be a shifting of the substrate 1 be made so that large, flat as well as non-planar (eg cylindrical) surfaces with a recess structure 5 can be provided. The displacement can be both orthogonal to the beam axis of the laser beam 4 (eg lateral or vertical), parallel to the beam axis of the laser beam 4 and / or with a rotation of the substrate 1 be achieved. The lateral extent l and / or the depth h of the depression structures 5 can be set via the beam intensity, irradiation duration and / or number of pulses.

8 skizziert den Überlagerungsbereich U aus 5 im Detail: Beide sich unter dem Winkel β überlagernde Laserteilstrahlen 4a, 4b bilden im Überlagerungsbereich U, in dem die Oberfläche des Substrats 1 angeordnet ist, ein Interferenz-Muster (stehende Wellenstruktur) aus, an deren Maxima eine periodische Vertiefungsstruktur 5 an der Oberfläche des Substrats 1 ausgebildet wird (an den zwischen den Maxima liegenden Knoten der Interferenz-Struktur erfolgt keine Tiefenstrukturierung, da hier die einfallende Intensität niedriger ist (evtl. auch Null)). 8th outlines the overlay area U 5 in detail: Both overlapping laser beams at angle β 4a . 4b form in the overlapping area U, in which the surface of the substrate 1 is arranged, an interference pattern (standing wave structure), at whose maxima a periodic recess structure 5 at the surface of the substrate 1 is formed (at the lying between the maxima nodes of the interference structure is no deep structuring, since the incident intensity is lower here (possibly even zero)).

Die in den 5 und 8 gezeigte direkte Laserstrahlinterferenzstrukturierungsmethode ermöglicht somit die Herstellung periodischer zweidimensionaler oder dreidimensionaler Mikrostrukturierungen auf allen Arten von Substraten 1 und Bauteilgeometrien. Um eine Interferenzstruktur zu erzeugen, werden N (mit N ≥ 2) kollimierte und kohärente Laserstrahlen 4a, 4b, ... auf oder unter der Oberfläche des Substrats 1 überlagert. Hiermit ergibt sich insbesondere auch der Vorteil, dass sowohl ebene, als auch nicht ebene, gekrümmte Oberflächen strukturiert werden können, da die Interferenz in dem gesamten überlappenden Volumen der einzelnen Teilstrahlen 4a, 4b, ... stattfindet.The in the 5 and 8th Thus, the direct laser beam interference patterning technique shown makes it possible to produce periodic two-dimensional or three-dimensional microstructures on all types of substrates 1 and component geometries. To generate an interference structure, N (with N ≥ 2) become collimated and coherent laser beams 4a . 4b , ... on or under the surface of the substrate 1 superimposed. This also results in particular the advantage that both flat, and not flat, curved surfaces can be structured, since the interference in the entire overlapping volume of the individual partial beams 4a . 4b , ... takes place.

6 und 7 zeigen zwei weitere Aufbauten für direkte Laserinterferenz-Strukturierungen. Diese sind grundsätzlich wie der in 5 gezeigte Aufbau ausgebildet, sodass nachfolgend nur die Unterschiede beschrieben werden: Beim in 6 gezeigten Aufbau handelt es sich um einen Drei-Strahl-Aufbau, bei dem über zwei hintereinander in den Strahlengang des Laserstrahls 4 eingebrachte Strahlteiler 10a, 10b eine Aufspaltung in drei einzelne Laserteilstrahlen 4a, 4b und 4c erfolgt, die dann mithilfe entsprechender Reflektoren (Spiegel) 11a bis 11d aus drei unterschiedlichen Richtungen, also unter unterschiedlichen Winkeln auf das Substrat 1 eingestrahlt werden. Die drei Laserteilstrahlen 4a bis 4c überlappen sich somit ebenfalls in einem Überlagerungsbereich U, in dem das Substrat 1 angeordnet ist. 6 and 7 show two further structures for direct laser interference patterning. These are basically like the ones in 5 shown construction, so that only the differences are described below: When in 6 shown construction is a three-beam structure, in which two successive in the beam path of the laser beam 4 introduced beam splitter 10a . 10b a split in three individual laser partial beams 4a . 4b and 4c then done using appropriate reflectors (mirrors) 11a to 11d from three different directions, ie at different angles to the substrate 1 be irradiated. The three laser partial beams 4a to 4c thus also overlap in a superposition area U, in which the substrate 1 is arranged.

7 zeigt eine entsprechende Vier-Strahl-Anordnung, bei der über drei hintereinander im Strahlengang des Laserstrahls 4 angeordnete Strahlteiler 10a bis 10c eine Aufsplittung des Laserstrahls 4 in insgesamt vier unterschiedliche Laserteilstrahlen 4a bis 4d erfolgt, die wiederum mittels unterschiedlich angeordneter und ausgerichteter Strahlumlenker 11a bis 11e aus vier unterschiedlichen Richtungen auf die Oberfläche des im Überlagerungsbereich U angeordneten Substrats 1 eingestrahlt werden. Auch hier kreuzen bzw. überlappen sich alle vier Laserteilstrahlen 4a bis 4d im Überlagerungsbereich U. 7 shows a corresponding four-beam arrangement, in which over three consecutive in the beam path of the laser beam 4 arranged beam splitter 10a to 10c a splitting of the laser beam 4 in a total of four different laser partial beams 4a to 4d takes place, in turn, by means of differently arranged and aligned beam deflector 11a to 11e from four different directions on the surface of the arranged in the overlay area U substrate 1 be irradiated. Again, all four laser beams cross or overlap 4a to 4d in the overlay area U.

9 zeigt ein Beispiel für eine durch (b) zwei einzelne Laserteilstrahlen 4a, 4b erzeugte (a) linienartige Interferenzstruktur sowie ein weiteres Beispiel für eine durch Überlagerung bzw. Interferenz von insgesamt drei Laserteilstrahlen 4a bis 4c (d) erzeugte hexagonale punktartige Interferenzstruktur (c) (I = Intensität). 9 shows an example of one by (b) two individual laser partial beams 4a . 4b produced (a) line-like interference structure and another example of one by superposition or interference of a total of three laser sub-beams 4a to 4c (d) generated hexagonal point-like interference structure (c) (I = intensity).

10 zeigt ebenfalls Beispiele für Interferenzstrukturen durch Interferenz von zwei einzelnen Strahlen (d), von drei einzelnen Strahlen (e) oder von vier einzelnen Laserstrahlen (f): Durch Zwei-Strahl-Interferenz ergibt sich eine linienförmige Intensitätsverteilung I (a), durch Drei-Strahl-Interferenz bei symmetrischer Strahlkonfiguration die in 10 (b) gezeigte Interferenzstruktur mit Interferenzmaxima gleicher Intensität und durch Vier-Strahl-Interferenz mit der in (f) gezeigten Strahlkonfiguration eine Interferenzstruktur I mit Maxima unterschiedlicher Intensität (c). 10 also shows examples of interference structures by interference of two individual beams (d), three individual beams (e) or four individual laser beams (f): Two-beam interference results in a linear intensity distribution I (a), by three Beam interference in symmetric beam configuration in 10 (b) shown interference structure with interference maxima of equal intensity and by four-beam interference with the beam configuration shown in (f) an interference structure I with maxima of different intensity (c).

11 zeigt ein weiteres Beispiel für eine Interferenzstruktur durch Vier-Strahl-Interferenz (I = Intensität; x und y bezeichnen zwei orthogonale Richtungen in der Ebene der Oberfläche des Substrats 1 bzw. tangential zur Oberfläche derselben). 11 shows another example of an interference structure by four-beam interference (I = intensity; x and y denote two orthogonal directions in the plane of the surface of the substrate 1 or tangential to the surface thereof).

In 12 ist in schematischer Form ein Beispiel für die Laserintensitätsverteilung, die bei direkter Laser-Interferenz-Strukturierung in zwei senkrecht zueinander ausgerichteten Richtungen erreicht worden ist. Dabei wechseln sich Laserinterferenzmaxima und Laserinterferenzminima regelmäßig ab, so dass entsprechend an der so bestrahlten Oberfläche eine Vertiefungsstruktur 5 ausgebildet wird, die in Bereichen der Laserinterferenzmaxima Vertiefungen 5a, 5b, ... aufweist. Da durch die zweifache Bestrahlung in den zwei in einem Winkel von 90° ausgerichteten Richtungen treten Bereiche auf, bei denen eine zweifache Bestrahlung erfolgt ist, so dass dort ein größeres Volumen abgetragen/entfernt werden kann und demzufolge die Vertiefungen größer und/oder tiefer sind.In 12 Figure 12 is a schematic of an example of the laser intensity distribution achieved in direct laser interference patterning in two orthogonal directions. In this case, laser interference maxima and laser interference minima alternate regularly, so that correspondingly at the thus irradiated surface, a recess structure 5 is formed, which in areas of the laser interference maxima depressions 5a . 5b , ... having. Since by the double irradiation in the two oriented at an angle of 90 ° directions occur areas in which a double irradiation has occurred, so that there a larger volume can be removed / removed and therefore the wells are larger and / or deeper.

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • DE 102011011734 [0024] DE 102011011734 [0024]

Claims (10)

Verfahren zur Herstellung von Leuchtdioden oder photovoltaischen Elementen, bei dem an mindestens einer Oberfläche eines Substrats (1) aus einem polymeren Werkstoff und/oder auf einer Oberfläche eines Substrats (1) ausgebildeten Beschichtung aus einem polymeren Werkstoff und/oder einer Schicht aus einem elektrisch leitfähigen Werkstoff Vertiefungen (5a, 5b, ...) mit von mindestens einer Laserlichtquelle emittierter elektromagnetischer Strahlung ausgebildet werden und die Vertiefungen (5a, 5b, ...) eine regelmäßige Anordnung von Strukturelementen an der jeweiligen Oberfläche des Substrats (1) bilden, bevor weitere Schichten für die Ausbildung von insbesondere organischen Leuchtdioden oder insbesondere organischen photovoltaischen Elementen auf einer Oberfläche des Substrats (1) ausgebildet oder ein Mehrschichtaufbau für organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente mit dem Substrat (1) fügend verbunden werden.Method for producing light-emitting diodes or photovoltaic elements, in which on at least one surface of a substrate ( 1 ) of a polymeric material and / or on a surface of a substrate ( 1 ) formed coating of a polymeric material and / or a layer of an electrically conductive material recesses ( 5a . 5b , ...) are formed with electromagnetic radiation emitted by at least one laser light source and the depressions ( 5a . 5b , ...) a regular arrangement of structural elements on the respective surface of the substrate ( 1 ) before further layers for the formation of in particular organic light-emitting diodes or in particular organic photovoltaic elements on a surface of the substrate ( 1 ) or a multilayer structure for organic light emitting diodes or organic photovoltaic elements with the substrate ( 1 ). Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die von der Laserlichtquelle emittierte Strahlung (4) mit lokal variierender Intensität, variierender Fokussierung, variierender Leistung, variierende Polarisation, variierender Pulsfrequenz/Pulslänge und/oder mit unterschiedlichen Wellenlängen auf die Oberfläche des Substrats (1) gerichtet wird, so dass ein lokal variierender Materialabtrag und/oder ein Umschmelzen zur Ausbildung der Vertiefungen (5a, 5b, ...) erfolgt.Method according to the preceding claim, characterized in that the radiation emitted by the laser light source ( 4 ) with locally varying intensity, varying focus, varying power, varying polarization, varying pulse rate / pulse length and / or with different wavelengths on the surface of the substrate ( 1 ), so that a locally varying removal of material and / or remelting to form the depressions ( 5a . 5b , ...) he follows. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die von der mindestens einen Laserlichtquelle emittierte Strahlung (4) durch ein Mikrolinsenarray (8) gestrahlt und hierdurch in mehrere Teillaserstrahlen (4a, 4b, ...) aufgeteilt wird, dabei die emittierte Strahlung (4) auf eine Ebene (9) fokussiert wird, die mit der Ebene der Oberfläche des Substrats (1) übereinstimmt, in Strahlungsrichtung vor oder nach der Ebene der Oberfläche des Substrats (1) angeordnet ist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the radiation emitted by the at least one laser light source ( 4 ) through a microlens array ( 8th ) and thereby into several partial laser beams ( 4a . 4b , ...), while the emitted radiation ( 4 ) on one level ( 9 ) which is aligned with the plane of the surface of the substrate ( 1 ) in the direction of radiation before or after the plane of the surface of the substrate ( 1 ) is arranged. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Einstrahlung der von der Laserlichtquelle emittierten Strahlung so erfolgt, dass mehrere Laserteilstrahlen (4a, 4b, ...) in einem Überlagerungsbereich (U) unter vordefiniertem/n Winkel(n) zur Interferenz gebracht werden und das Substrat (1) mit der jeweiligen Oberfläche an einer vordefinierten Position in diesem Überlagerungsbereich (U) positioniert wird, wobei bevorzugt die mehreren Laserteilstrahlen (4a, 4b, ...) mittels mindestens eines Strahlteilers (11a, 10b, ...) aus einem einzelnen, von der Laserlichtquelle emittierten Laserstrahl (4) erzeugt und unter Verwendung mindestens eines Strahlumlenkers (11a, 11b, ...) in den Überlagerungsbereich (U) geführt werden.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the irradiation of the radiation emitted by the laser light source is effected so that a plurality of laser partial beams ( 4a . 4b , ...) are brought into interference in a superposition area (U) under predefined angle (s) and the substrate ( 1 ) is positioned with the respective surface at a predefined position in this overlay region (U), wherein preferably the plurality of laser partial beams ( 4a . 4b , ...) by means of at least one beam splitter ( 11a . 10b , ...) from a single laser beam emitted by the laser light source ( 4 ) and using at least one beam deflector ( 11a . 11b , ...) into the overlay area (U). Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Vielzahl von Vertiefungen (5a, 5b, ...) in Form einer in der Oberfläche des Substrats (1) periodischen Vertiefungsstruktur (5), insbesondere einer in der Ebene der Oberfläche des Substrats (1) gesehen in einer Richtung (R1) periodisch ausgebildeten Vertiefungsstruktur (5) oder einer in zwei zueinander unter einem Winkel (α) von ungleich 0°, bevorzugt von 60°, stehenden Richtungen (R1, R2) periodisch ausgebildeten Vertiefungsstruktur (5), ausgebildet wird, und/oder dadurch, dass die Vielzahl von Vertiefungen (5a, 5b, ...) so ausgebildet werden, dass ein Abstand d (d1, d2) benachbarter Vertiefungen (5a, 5b, ...) und/oder eine Periodizität p der Vertiefungsstruktur (5) in der Ebene (7) der Oberfläche des Substrats (1) zwischen 100 nm und 300 μm erreicht wird, und dass die Tiefenausdehnung h der Vertiefungen (5a, 5b, ...) senkrecht zu dieser Ebene (7) zwischen 10 nm und 50 μm beträgt, und dass die laterale Ausdehnung l der Vertiefungen (5a, 5b, ...) in der Ebene (7) des Substrats (1) zwischen 25 nm und 250 μm und/oder dass ein Aspektverhältnis A = h/l von der Tiefenausdehnung h und der lateralen Ausdehnung l zwischen 0,001 und 10, bevorzugt zwischen 0,3 und 3 eingehalten wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the plurality of depressions ( 5a . 5b , ...) in the form of a in the surface of the substrate ( 1 ) periodic deepening structure ( 5 ), in particular one in the plane of the surface of the substrate ( 1 ) seen in one direction (R1) periodically formed recess structure ( 5 ) or a recess structure formed periodically in two mutually at an angle (α) of not equal to 0 °, preferably of 60 °, (R1, R2) ( 5 ), and / or in that the plurality of depressions ( 5a . 5b , ...) are formed so that a distance d (d1, d2) of adjacent recesses ( 5a . 5b , ...) and / or a periodicity p of the deepening structure ( 5 ) in the plane ( 7 ) of the surface of the substrate ( 1 ) between 100 nm and 300 μm, and that the depth extent h of the depressions ( 5a . 5b , ...) perpendicular to this plane ( 7 ) is between 10 nm and 50 μm, and that the lateral extent l of the depressions ( 5a . 5b , ...) in the plane ( 7 ) of the substrate ( 1 ) between 25 nm and 250 μm and / or that an aspect ratio A = h / l of the depth extent h and the lateral extent l is kept between 0.001 and 10, preferably between 0.3 and 3. Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Vielzahl von Vertiefungen (5a, 5b, ...) so ausgebildet wird, dass die periodische Vertiefungsstruktur (5) eine Vielzahl einzelner, linienförmiger, parallel zueinander und jeweils mit konstantem Grabenabstand (d, d1) voneinander verlaufende Gräben umfassende Grabenstruktur (G1) oder eine zwei solche sich unter einem Winkel (α) von ungleich 0°, bevorzugt von 60°, kreuzende Grabenstrukturen (G1, G2) mit gleichen oder unterschiedlichen Grabenabständen (d1, d2) aufweisende Struktur aufweist, und/oder dass die Vielzahl von Vertiefungen (5a, 5b, ...) so ausgebildet wird, dass die periodische Vertiefungsstruktur (5) eine Vielzahl von Sacklöchern (LO) aufweisende, periodische Lochstruktur umfasst, wobei bevorzugt die Sacklöcher (LO) dieser Lochstruktur in zwei zueinander unter einem Winkel (α) von ungleich 0°, bevorzugt von zwischen 45° und 90° einschließlich der Grenzen von 45° und 90°, stehenden Richtungen (R1, R2) jeweils in periodischen Abständen (d1, d2) ausgebildet sind.Method according to the preceding claim, characterized in that the plurality of depressions ( 5a . 5b , ...) is designed so that the periodic recess structure ( 5 ) a plurality of individual, linear, parallel to each other and each with a constant trench spacing (d, d1) extending trenches extending trench structure (G1) or two such at an angle (α) of not equal to 0 °, preferably 60 ° crossing trench structures (G1, G2) having the same or different trench spacing (d1, d2) having structure, and / or that the plurality of wells ( 5a . 5b , ...) is designed so that the periodic recess structure ( 5 ) comprises a plurality of blind holes (LO) having periodic hole structure, wherein preferably the blind holes (LO) of this hole structure in two at an angle (α) of not equal to 0 °, preferably between 45 ° and 90 ° including the limits of 45 ° and 90 °, standing directions (R1, R2) are each formed at periodic intervals (d1, d2). Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Substrat (1) eingesetzt wird, dass aus einem Polyethylen, Polycarbonat, Polystyren, Polysulfon, Polymethylmethacrylat, eine Mischung von Polymeren (Copolymeren oder Heteropolymeren) oder modifizierten Polymeren gebildet ist. Method according to one of the preceding claims, characterized in that a substrate ( 1 ), which is formed from a polyethylene, polycarbonate, polystyrene, polysulfone, polymethyl methacrylate, a mixture of polymers (copolymers or heteropolymers) or modified polymers. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die auf der Oberfläche des Substrats (1) ausgebildete Oberflächenstruktur mit den ausgebildeten Vertiefungen (5a, 5b, ...) in mindestens eine auf der Oberfläche des Substrats (1) ausgebildete elektrisch leitende und/oder elektromagnetische Strahlung reflektierende Schicht (1.1, 1.2) übertragen wird, wobei diese Schicht (1.1, 1.2) bevorzugt aus einem elektrisch leitfähigen Polymer, elektrisch leitfähigem Oxid oder einem Metall gebildet wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that on the surface of the substrate ( 1 ) formed surface structure with the formed depressions ( 5a . 5b , ...) in at least one on the surface of the substrate ( 1 ) formed electrically conductive and / or electromagnetic radiation reflective layer ( 1.1 . 1.2 ), this layer ( 1.1 . 1.2 ) is preferably formed from an electrically conductive polymer, electrically conductive oxide or a metal. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Bestrahlung gepulst oder kontinuierlich und/oder mit elektromagnetischer Strahlung mindestens einer Wellenlänge im sichtbaren, im infraroten und/oder im ultravioletten Bereich, bevorzugt mit Strahlung einer Nd:YAG gepulsten Laserlichtquelle der Wellenlänge 266 nm und 355 nm, durchgeführt wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the irradiation pulsed or continuously and / or with electromagnetic radiation of at least one wavelength in the visible, in the infrared and / or in the ultraviolet range, preferably with radiation of a Nd: YAG pulsed laser light source of wavelength 266 nm and 355 nm. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass Vertiefungen (5a, 5b, ...) auf der Oberfläche des Substrats (1) so ausgebildet werden, dass ihre Tiefenausdehnungen h und/oder ihre lateralen Ausdehnungen l unterschiedlich groß sind und/oder die Oberfläche von Stegen zwischen Vertiefungen (5a, 5b, ...) zumindest im Kantenbereich der Vertiefungen (5a, 5b, ...) einen Radius von mindestens 10 nm aufweisen.Method according to one of the preceding claims, characterized in that depressions ( 5a . 5b , ...) on the surface of the substrate ( 1 ) are formed so that their depth expansions h and / or their lateral extensions l are of different sizes and / or the surface of webs between recesses ( 5a . 5b , ...) at least in the edge region of the recesses ( 5a . 5b , ...) have a radius of at least 10 nm.
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