DE102011081545A1 - Method for manufacturing tubular fuel cell for e.g. vehicle, involves inserting ceramic/glass-made support component in tubular cavity so that gas permeable pores or openings are formed in sandwich-like functional layer system - Google Patents
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Abstract
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle, eine Brennstoffzelle, ein Brennstoffzellensystem sowie eine damit ausgestattete Kraft-Wärme-Kopplungsanlage beziehungsweise ein damit ausgestattetes Fahrzeug. The present invention relates to a method for producing a fuel cell, a fuel cell, a fuel cell system, and a combined heat and power plant or a vehicle equipped therewith.
Stand der TechnikState of the art
Festoxidbrennstoffzellen (SOFC, Englisch: solide oxide fuel cell) dienen der Erzeugung von Strom und gegebenenfalls auch Wärme und werden häufig in Hilfsaggregaten oder in Kraft-Wärme-Kopplungsanlagen (KWK) zur Hausenergieversorgung oder zur industriellen Energieversorgung und in Kraftwerken sowie zur Stromerzeugung an Bord von Fahrzeugen eingesetzt. Da Festoxidbrennstoffzellen herkömmlicherweise bei Temperaturen von 600 °C bis 1000 °C betrieben werden, werden sie auch als Hochtemperaturbrennstoffzellen bezeichnet.Solid oxide fuel cells (SOFCs) are used to generate electricity and possibly also heat and are often used in auxiliary power units or in combined heat and power plants (CHP) for domestic energy supply or industrial power supply and in power plants as well as on-board power generation Used vehicles. Since solid oxide fuel cells are conventionally operated at temperatures of 600 ° C to 1000 ° C, they are also referred to as high temperature fuel cells.
Festoxidbrennstoffzellen können einen rohrförmigen oder planaren Trägerkörper aufweisen. Die Brennstoffzellen der hier interessierenden Art weisen einen rohrförmigen Trägerkörper auf und sind daher aufgrund ihrer geometrischen Ausführungsform gegen planar ausgebildete Brennstoffzellen abzugrenzen. Brennstoffzellen mit einem rohrförmigen Trägerkörper werden auch als tubulare Brennstoffzellen bezeichnet. Tubulare Brennstoffzellen können sowohl beidseitig offen ausgeführt sein, sodass Brenngas oder Luft durch die tubulare Brennstoffzelle hindurch geleitet werden kann, als auch an einer Endseite geschlossen ausgeführt sein, wobei Brenngas oder Luft über eine Lanze innenseitig in die Brennstoffzelle geleitet werden kann. Solid oxide fuel cells may have a tubular or planar support body. The fuel cells of the type of interest here have a tubular carrier body and are therefore to be delimited due to their geometric embodiment against planar design fuel cells. Fuel cells with a tubular carrier body are also referred to as tubular fuel cells. Tubular fuel cells can be designed both open on both sides, so that fuel gas or air can be passed through the tubular fuel cell, as well as executed on one end side closed, wherein fuel gas or air can be passed through a lance inside the fuel cell.
Tubulare Brennstoffzellen können unter anderem hinsichtlich der Art der Trägerung unterschieden werden.Tubular fuel cells can be distinguished among other things with regard to the type of support.
Bei Elektrolyt geträgerten Brennstoffzellen mit rohrförmigem Trägerkörper dient der Elektrolyt auch als Trägerkörper und ist wesentlich dicker als die Elektroden ausgestaltet. Bei derartigen Brennstoffzellen sind die Elektroden herkömmlicherweise außenseitig und innenseitig des Trägerkörpers aufgebracht. Um die Trägerfunktion zu gewährleisten weist der Elektrolyt mindestens eine Schichtdicke von 200 µm auf. Ein große Schichtdicke des Elektrolyten wirkt sich jedoch negativ auf den Ohmschen Widerstand der Zelle aus, weswegen derartige Brennstoffzellen bei höheren Temperaturen, insbesondere von bis zu 950 °C betrieben werden, um eine ausreichende Leitfähigkeit des Elektrolyten und eine guten Leistungsperformace zu erzielen.In the case of electrolyte-supported fuel cells with a tubular carrier body, the electrolyte also serves as a carrier body and is substantially thicker than the electrodes. In the case of such fuel cells, the electrodes are conventionally applied on the outside and on the inside of the carrier body. In order to ensure the carrier function, the electrolyte has at least a layer thickness of 200 μm. However, a large layer thickness of the electrolyte has a negative effect on the ohmic resistance of the cell, which is why such fuel cells are operated at higher temperatures, in particular up to 950 ° C in order to achieve sufficient conductivity of the electrolyte and a good Leistungsperformace.
Die Druckschriften
Die Druckschrift
Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer tubularen Brennstoffzelle, insbesondere der nachstehend beschriebenen Art, umfassend die Verfahrensschritte
- a) Bereitstellen eines Spritzgusswerkzeugs mit einer Kavität und eines in die Kavität einbringbaren Spritzgusswerkzeugkerns, wobei durch Einbringen des Spritzgusswerkzeugkerns in die Kavität zwischen dem Spritzgusswerkzeugkern und dem Spritzwerkzeug ein, insbesondere im Wesentlichen, rohrförmiger Hohlraum ausbildbar ist, wobei auf dem Spritzgusswerkzeugkern oder auf einer die Kavität ausbildenden Fläche des Spritzgusswerkzeugs ein sandwichartiges Funktionsschichtsystem zum Ausbilden mindestens einer, insbesondere einer Vielzahl von, Elektroden-Elektrolyteinheiten, angeordnet ist, wobei das sandwichartige Funktionsschichtsystem eine Kathodenschicht, eine Elektrolytschicht und eine Anodenschicht umfasst,
- b) Einbringen des Spritzgusswerkzeugkerns in die Kavität;
- c) Einspritzen mindestens einer Komponenten zum Ausbilden eines keramischen und/oder glasartigen Trägermaterials in den rohrförmigen Hohlraum beziehungsweise in zumindest einen Teil des rohrförmigen Hohlraums, insbesondere derart, dass in dem an das Funktionsschichtsystem angrenzenden Abschnitt gasdurchlässige Poren und/oder Öffnungen ausbildbar sind und
- d) Verfestigen der Komponente/n.
- a) providing an injection molding tool with a cavity and an injectable into the cavity injection mold core, wherein by introducing the injection mold core into the cavity between the injection mold core and the injection molding a, in particular substantially, tubular cavity can be formed, wherein on the injection mold core or on a cavity forming surface of the injection molding tool, a sandwich-type functional layer system for forming at least one, in particular a plurality of, electrode-electrolyte units, wherein the sandwich-type functional layer system comprises a cathode layer, an electrolyte layer and an anode layer,
- b) introducing the injection mold core into the cavity;
- c) injecting at least one component for forming a ceramic and / or glassy carrier material in the tubular cavity or in at least a part of the tubular cavity, in particular such that in the adjoining the functional layer system section gas permeable pores and / or openings can be formed, and
- d) solidification of the component (s).
In Verfahrensschritt d) können sich der in dem rohrförmigen Hohlraum (aus der oder den Komponente/n) ausgebildete Körper und das sandwichartige Funktionsschichtsystem insbesondere physikalisch und/oder chemisch miteinander verbinden. Insbesondere kann in Verfahrensschritt d) der in dem rohrförmigen Hohlraum (aus der oder den Komponente/n) ausgebildete Körper und das Funktionsschichtsystem (gleichzeitig) gesintert beziehungsweise cogesintert werden. Die Komponente/n können dabei insbesondere ein keramisches und/oder glasartiges Trägermaterial ausbilden. Der in dem rohrförmigen Hohlraum ausgebildete Körper kann daher, insbesondere nach dem Verfestigen beziehungsweise Sintern, auch als Trägerkörper bezeichnet werden.In method step d), the body formed in the tubular cavity (made of the component or components) and the sandwich-type functional layer system can in particular physically and / or chemically bond to one another. In particular, in method step d), the body formed in the tubular cavity (from the component or components) and the functional layer system can be (simultaneously) sintered or cosinter sintered. The component (s) can in particular form a ceramic and / or vitreous carrier material. The body formed in the tubular cavity can therefore also be referred to as a carrier body, in particular after solidification or sintering.
Der (Träger-)Körper erlaubt es vorteilhafterweise die Elektroden-Elektrolyt-Einheit als sehr dünnes Funktionsschichtpaket auszugestalten. Dabei kann der Elektrolyt sogar so dünn ausgestaltet werden, dass er nur noch eine Schichtdicke von etwa 15 µm aufweist. Dadurch kann vorteilhafterweise die Betriebstemperatur auf zumindest 750 °C gesenkt und die Leistungsperformance der Brennstoffzelle gesteigert werden. Zudem können durch die dünne Ausgestaltung Materialkosten eingespart werden. Eine Senkung der Betriebstemperatur hat zudem den Vorteil, dass auch günstigere Materialien mit einer geringeren Temperaturstabilität verwendet werden können, wodurch die Materialkosten weiter gesenkt werden können.The (support) body advantageously allows the electrode-electrolyte unit to be very strong to design thin functional layer package. In this case, the electrolyte can even be designed so thin that it only has a layer thickness of about 15 microns. As a result, advantageously, the operating temperature can be lowered to at least 750 ° C and the performance of the fuel cell can be increased. In addition, the thin design material costs can be saved. Lowering the operating temperature also has the advantage that even cheaper materials with a lower temperature stability can be used, whereby the material costs can be further reduced.
Keramische und/oder glasartige (Träger-)Körper können durch das erfindungsgemäße Verfahren vorteilhafterweise besonders einfach und kostengünstig hergestellt werden.Ceramic and / or glassy (carrier) body can be produced by the inventive method advantageously particularly simple and inexpensive.
Zudem kann bei dem erfindungsgemäßen Verfahren vorteilhafterweise auf mehrere Sinterschritte verzichtet werden und der in dem rohrförmigen Hohlraum ausgebildete Körper und das Funktionsschichtsystem in einem gemeinsamen Sinterschritt (Cosintern, Cofiringprozess) in einen rohrförmigen Trägerkörper und in die Elektroden-Elektrolyt-Einheit/en umgewandelt werden. Da Sinterschritte kostentreibend sein können, können die Herstellkosten durch ein derartiges Cosintern stark gesenkt werden.In addition, in the method according to the invention, it is advantageously possible to dispense with a plurality of sintering steps and to convert the body formed in the tubular cavity and the functional layer system in a common sintering step (cosining, cofiring process) into a tubular carrier body and into the electrode / electrolyte unit (s). Since sintering steps can be costly, the manufacturing costs can be greatly reduced by such Cosintern.
Ein weiterer Vorteil liegt darin, dass das Funktionsschichtsystem und damit das gesamte Elektrodenpaket im Brenngasraum, beispielsweise auf der Innenseite des rohrförmigen (Träger-)Körpers, angeordnet werden kann. Dies hat den Vorteil, dass die Stromableitung und/oder die Anode/n leichter durch metallische Leiter realisiert werden können. Beispielsweise können unedle Metalle und deren Legierungen, zum Beispiel Nickel oder Nickellegierungen, als Anodenmaterial und/oder als Material für elektrische Leitungen, insbesondere zur elektrischen Kontaktierung der Anode und der Kathode, verwendet werden, welche unter reduzierender Atmosphäre, beispielsweise Brenngasatmosphäre, auch bei hohen Temperaturen eine hohe chemische Stabilität aufweisen können, was ansonsten, insbesondere unter oxidierender Atmosphäre, nur durch kostenintensive, edle Metalle, wie Platin, erzielt werden kann. So können vorteilhafterweise die Material- und Herstellungskosten verringert werden.Another advantage is that the functional layer system and thus the entire electrode package in the fuel gas space, for example on the inside of the tubular (carrier) body, can be arranged. This has the advantage that the current dissipation and / or the anode / s can be easily realized by metallic conductors. For example, base metals and their alloys, for example nickel or nickel alloys, can be used as anode material and / or as material for electrical lines, in particular for electrically contacting the anode and the cathode, which under a reducing atmosphere, for example fuel gas atmosphere, even at high temperatures can have a high chemical stability, which otherwise, especially under oxidizing atmosphere, only by costly, noble metals, such as platinum, can be achieved. Thus, advantageously, the material and manufacturing costs can be reduced.
Das Funktionsschichtsystem kann zudem vorteilhafterweise durch Druckverfahren besonders vielfältig ausgestaltet werden und beispielsweise neben der Kathodenschicht, der Elektrolytschicht und der Anodenschicht noch weitere funktionale Bereiche, beispielsweise zum Ausbilden von Stromableitern, elektrischen Interkonnektoren zum Zusammenschalten von zwei oder mehr Elektroden-Elektrolyteinheiten und/oder zum elektrischen und/oder ionischen Isolieren von einzelnen Bereichen, umfassen.In addition, the functional layer system can advantageously be designed in a particularly versatile manner by printing methods and, for example, in addition to the cathode layer, the electrolyte layer and the anode layer further functional areas, for example, for forming Stromableitern, electrical interconnectors for interconnecting two or more electrode electrolyte units and / or electrical and or ionic isolation of individual regions.
Tubularen Brennstoffzellen haben gegenüber planaren Brennstoffzellen den Vorteil, dass die Gasräume vorteilhafterweise wesentlich einfacher voneinander getrennt werden können, da im Hochtemperaturbereich auf eine Dichtung verzichtet werden kann.Tubular fuel cells have the advantage over planar fuel cells that the gas spaces can advantageously be separated much more easily from one another, since a seal can be dispensed with in the high-temperature range.
Unter einem rohrförmigen (Träger-)Körper beziehungsweise Raum kann insbesondere ein im Wesentlichen hohlzylindrischer Körper beziehungsweise Raum verstanden werden, welcher grundsätzlich sowohl eine im Wesentlichen runde, beispielsweise kreisförmige oder ovaloide (ovalförmig) als auch eine polygone Grundfläche aufweisen kann. Insbesondere kann der rohrförmige Körper beziehungsweise Raum eine kreisförmige Grundfläche aufweisen.A tubular (support) body or space may in particular be understood as meaning a substantially hollow-cylindrical body or space, which in principle may have both a substantially round, for example circular or ovaloid (oval-shaped) and a polygonal base surface. In particular, the tubular body or space may have a circular base area.
Unter einem keramischen Material kann insbesondere ein anorganisches, nicht metallisches Material verstanden werden. Ein keramisches Material kann zumindest teilweise kristallin sein.A ceramic material may, in particular, be understood as meaning an inorganic, non-metallic material. A ceramic material may be at least partially crystalline.
Unter nicht metallisch kann dabei insbesondere verstanden werden, dass das Material keine, insbesondere auf einer metallischen Bindungen beruhende, metallische Eigenschaften aufweist. Der Begriff nicht metallisch schließt daher nicht aus, dass das Material Metallverbindungen, beispielsweise Metalloxide und/oder -silikate, zum Beispiel Magnesiumsilikat, Zirkoniumoxid und/oder Aluminiumoxid, umfassen kann.By non-metallic it may be understood, in particular, that the material has no metallic properties, in particular based on a metallic bond. The term non-metallic therefore does not exclude that the material may comprise metal compounds, for example metal oxides and / or silicates, for example magnesium silicate, zirconium oxide and / or aluminum oxide.
Unter einem glasartigen Material kann ein anorganisches, nicht metallisches, amorphes beziehungsweise nichtkristallines Material verstanden werden.A glassy material may be understood as meaning an inorganic, non-metallic, amorphous or noncrystalline material.
Der Begriff keramisch und/oder glasartig kann insbesondere dahingehend verstanden werden, dass auch Mischformen umfasst sein sollen, beispielsweise anorganische, nicht metallische Materialien, welche teilweise kristallin und teilweise amorph beziehungsweise glasartig sind, und beispielsweise so genannte Glasphasen aufweisen.The term ceramic and / or glass-like can be understood in particular to include mixtures, for example, inorganic, non-metallic materials which are partially crystalline and partially amorphous or glassy, and for example, so-called glass phases.
Das Trägermaterial kann insbesondere inert sein. Dabei kann unter inert verstanden werden, dass das Material nicht als Elektrode oder Elektrolyt dient. Dabei kann die Brennstoffzelle beispielsweise als inert geträgerte Brennstoffzelle bezeichnet werden.The support material may in particular be inert. In this case, inert can be understood as meaning that the material does not serve as an electrode or electrolyte. In this case, the fuel cell may be referred to, for example, as an inertly supported fuel cell.
Das Ausbilden von gasdurchlässigen Poren und/oder Öffnungen im ausgebildeten rohrförmigen Körpers kann in Verfahrensschritt c) beispielsweise durch Zusatz mindestens eines Porenbildners zu der mindestens einen Komponente, der Verwendung von bi- oder mehrmodal verteilten Korngrößen im Ausgangspulver, oder durch erhabene Strukturierungen in dem Spritzgusswerkzeug erfolgen. Vorzugsweise wird in Verfahrenschritt c) eine porenbildnerhaltige Komponente derart eingespritzt wird, dass diese das Funktionsschichtsystem bedeckt.The formation of gas-permeable pores and / or openings in the formed tubular body can in process step c), for example, by adding at least one pore-forming agent to the at least one component, the use of bi- or multi-modal distributed grain sizes in the starting powder, or by raised structuring in the injection mold done. Preferably, in method step c), a pore-forming component is injected in such a way that it covers the functional layer system.
Als Porenbildner können beispielsweise Verbindungen eingesetzte werden, welche während einer thermischen Behandlung, zum Beispiel während der Sinterung, sich zersetzen, verdampfen und/oder ausschmelzen. Als Porenbildner sind zum Beispiel organische Porenbildner geeignet. Diese können während eines thermischen Prozesses, beispielsweise nach der Formgebung durch das Spritzgussverfahren, ausgebrannt werden und beispielsweise perkolierende Hohlräume hinterlassen.As a pore-forming agent, it is possible, for example, to use compounds which decompose, evaporate and / or melt out during a thermal treatment, for example during sintering. Suitable pore formers are, for example, organic pore formers. These can be burned out during a thermal process, for example after shaping by the injection molding process, and leave behind, for example, percolating cavities.
Im Rahmen einer Ausführungsform des Verfahrens umfasst die Elektrolytschicht ein nanoskaliges Elektrolytmaterial, insbesondere nanoskaliges Zirkoniumdioxid, beispielsweise nanoskaliges yttriumstabilisiertes Zirkoniumdioxid (YSZ).Within the scope of one embodiment of the method, the electrolyte layer comprises a nanoscale electrolyte material, in particular nanoscale zirconium dioxide, for example nanoscale yttrium-stabilized zirconium dioxide (YSZ).
Unter einem nanoskaligen Material kann insbesondere ein Material verstanden werden, dessen durchschnittliche Partikelgröße in mindestens einer Raumrichtung weniger als 1 μm, beispielsweise weniger als 100 nm, beträgt.A nanoscale material may in particular be understood as meaning a material whose average particle size in at least one spatial direction is less than 1 μm, for example less than 100 nm.
Durch die Verwendung von nanoskaligem Elektrolytmaterial kann zudem vorteilhafterweise bei Temperaturen unterhalb von 1200 °C eine gasdichte Elektrolytschicht erzeugt werden. By using nanoscale electrolyte material can also be advantageously produced at temperatures below 1200 ° C, a gas-tight electrolyte layer.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens ist die mindestens eine Komponente zum Ausbilden eines keramischen und/oder glasartigen Trägermaterials, insbesondere zum Ausbilden eines elektrisch isolierenden und/oder ionisch isolierenden, beispielsweise elektrisch und ionisch isolierenden, keramischen und/oder glasartigen Trägermaterials ausgelegt.In the context of a further embodiment of the method, the at least one component is designed for forming a ceramic and / or glassy carrier material, in particular for forming an electrically insulating and / or ionically insulating, for example electrically and ionically insulating, ceramic and / or glassy carrier material.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens ist das Funktionsschichtsystem derart auf dem Spritzgusswerkzeugkern oder auf der die Kavität ausbildenden Fläche des Spritzgusswerkzeugs angeordnet, dass die Kathodenschicht auf der, dem Spritzgusswerkzeugkern beziehungsweise auf der, der kavitätsausbildenden Fläche des Spritzgusswerkzeugs abgewandten Seite des Funktionsschichtsystems angeordnet ist.Within the scope of a further embodiment of the method, the functional layer system is arranged on the injection mold core or on the cavity-forming surface of the injection mold such that the cathode layer is arranged on the side of the functional layer system facing away from the injection mold core or on the cavity-forming surface of the injection mold.
Der Spritzgusswerkzeugkern kann im Wesentlichen rotationssymmetrisch, beispielsweise im Wesentlichen zylindrisch oder gegebenenfalls auch hohlzylindrisch, ausgestaltet sein.The injection-molding tool core can be substantially rotationally symmetrical, for example essentially cylindrical or possibly also hollow-cylindrical.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens ist der Spritzgusswerkzeugkern teilweise oder vollständig als verlorener Kern ausgebildet.In the context of a further embodiment of the method, the injection-molding tool core is partially or completely formed as a lost core.
Unter einem verlorenen Kern beziehungsweise einer verlorenen Form kann insbesondere ein Spritzgusswerkzeugkern beziehungsweise eine Gussform verstanden werden, welche/r nicht wieder verwendbar ist, insbesondere weil diese/r während des Herstellungsprozesses durch Zerstörung entfernt wird.A lost core or a lost shape can be understood in particular to mean an injection mold core or a casting mold which can not be reused, in particular because it is removed by destruction during the manufacturing process.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens kann der Spritzgusswerkzeugkern dadurch teilweise als verlorener Kern ausgebildet sein, dass der Spritzgusswerkzeugkern einen Spritzgusswerkzeugkerngrundkörper und eine über den Spritzgusswerkzeugkerngrundkörper schiebbare entfernbare Trägerhülse oder Trägerfolie umfasst, wobei das Funktionsschichtsystem, beispielsweise mittels Siebdruck, insbesondere mittels Rundsiebdruck, auf der entfernbaren Trägerhülse oder Trägerfolie aufgebracht ist. In the context of a further embodiment of the method according to the invention, the injection molding tool core may be partially embodied as a lost core in that the injection molding tool core comprises an injection mold core body and a removable carrier sleeve or carrier film slidable over the injection mold core body, wherein the functional layer system, for example by screen printing, in particular by means of screen printing, on the Removable carrier sleeve or carrier film is applied.
Alternativ hierzu kann der Spritzgusswerkzeugkern vollständig als verlorener Kern ausgebildet und insbesondere in Form eines entfernbaren Spritzgusswerkzeugkerns oder einer entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse, ausgebildet sein, wobei das Funktionsschichtsystem, beispielsweise mittels Rundsiebdruck, auf dem entfernbaren Spritzgusswerkzeugkern beziehungsweise der entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse aufgebracht ist.Alternatively, the injection molding tool core may be formed entirely as a lost core, and in particular in the form of a removable injection molding tool core or a removable injection molding tool core sleeve, wherein the functional layer system is applied to the removable injection molding tool core or sleeve by, for example, rotary screen printing.
Analog dazu kann auch das Spritzgusswerkzeug zumindest teilweise, beispielsweise durch Aufbringen einer entfernbaren Trägerfolie oder Trägerhülse auf eine die Kavität ausbildende Fläche des Spritzgusswerkzeugs, als verlorene Form ausgebildet sein.Similarly, the injection molding tool can be at least partially, for example by applying a removable carrier film or carrier sleeve on a cavity-forming surface of the injection molding tool, as a lost form.
Der Spritzgusswerkzeugkern kann dabei vollständig als verlorener Kern, insbesondere in Form eines entfernbaren Spritzgusswerkzeugkerns oder einer entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse, ausgebildet sein, wobei das Funktionsschichtsystem, beispielsweise mittels Rundsiebdruck, auf dem entfernbaren Spritzgusswerkzeugkern beziehungsweise der entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse aufgebracht ist.The injection molding tool core can be completely formed as a lost core, in particular in the form of a removable injection molding tool core or a removable injection molding tool core sleeve, wherein the functional layer system, for example by means of rotary screen printing, is applied to the removable injection molding tool core or the removable injection molding tool core sleeve.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens erfolgt das Entfernen der entfernbaren Trägerhülse, der entfernbaren Trägerfolie, der entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse oder des entfernbaren Spritzgusswerkzeugkerns zumindest teilweise mechanisch, zumindest teilweise durch Lösen in einem Lösungsmittel und/oder zumindest teilweise durch Zersetzung, Verdampfen und/oder Abschmelzen.In another embodiment of the method, removal of the removable carrier sleeve, the removable carrier sheet, the removable injection tool core sleeve or the removable injection tool core is at least partially mechanical, at least in part by dissolution in a solvent and / or at least partly by decomposition, evaporation and / or melting.
Eine Trägerhülse beziehungsweise Spritzgusswerkzeugkernhülse und gegebenenfalls auch ein Spritzgusswerkzeugkern lässt sich besonders vorteilhaft dadurch mechanisch entfernen, dass die Hülse beziehungsweise der Spritzgusswerkzeugkern während des Entfernens, beispielsweise beim Herausziehen, zusammengedrückt wird. Vorzugsweise ist die Trägerhülse beziehungsweise Spritzgusswerkzeugkernhülse beziehungsweise Spritzgusswerkzeugkern hierfür aus einem Kunststoffmaterial ausgebildet. Derartige Formkörper lassen sich vorteilhafterweise besonders kostengünstig, beispielsweise als Spritzgussteile, herstellen und sind daher zur Verwendung als verlorener Kern besonders geeignet.A carrier sleeve or injection-molding tool core sleeve and possibly also an injection-molding tool core can be removed particularly advantageously mechanically by compressing the sleeve or the injection-molding tool core during removal, for example when pulling out. Preferably, the carrier sleeve or injection molding tool core sleeve or injection molding tool core for this purpose is formed from a plastic material. Such moldings can advantageously be produced particularly inexpensively, for example as injection-molded parts, and are therefore particularly suitable for use as a lost core.
Eine Trägerfolie lässt sich vorteilhafterweise durch Abziehen leicht mechanisch entfernen.A carrier film can advantageously be easily removed mechanically by peeling.
Zum Entfernen der entfernbaren Trägerhülse, der entfernbaren Trägerfolie, der entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse oder des entfernbaren Spritzgusswerkzeugkerns durch zumindest teilweises, gegebenenfalls sogar vollständiges Lösen in einem Lösungsmittel, können diese beispielsweise aus einem löslichen, insbesondere wasserlöslichen, Polymer, beispielsweise Cellulose, Methylcellulose oder einem Polymer auf der Basis von Acrylsäure, Maleinsäure, Vinylpyrrolidon, Vinylimidazol oder Polyvinylalkohol, ausgebildet sein. Zum Beispiel kann dabei vor einem mechanischen Entfernen des Spritzgusswerkzeugkerns, die Anordnung in ein Lösungsmittel, beispielsweise Wasser, eingelegt werden, um das Polymer zwischen dem Spritzgusswerkzeugkern und dem Funktionsschichtsystem zu lösen.For removing the removable carrier sleeve, the removable carrier sheet, the removable injection mold core core or the removable injection mold core by at least partially, possibly even completely dissolved in a solvent, these may for example be made of a soluble, especially water-soluble, polymer, for example cellulose, methyl cellulose or a polymer on the Basis of acrylic acid, maleic acid, vinylpyrrolidone, vinylimidazole or polyvinyl alcohol, be formed. For example, prior to mechanical removal of the injection mold core, the assembly may be placed in a solvent, such as water, to release the polymer between the mold core and the functional layer system.
Zum Entfernen der entfernbaren Trägerhülse, der entfernbaren Trägerfolie, der entfernbaren Spritzgusswerkzeugkernhülse oder des entfernbaren Spritzgusswerkzeugkerns durch Zersetzung können diese beispielsweise aus einem Material ausgebildet sein, welches bei einer Temperaturerhöhung, beispielsweise beim Sintern, vorzugsweise rückstandslos, durch Zersetzen, Verdampfen und/oder Abschmelzen entfernt werden kann.For removal of the removable carrier sleeve, the removable carrier film, the removable injection mold core core or the removable injection mold core by decomposition, these may be formed for example of a material which are removed at a temperature increase, for example during sintering, preferably without residue, by decomposition, evaporation and / or melting can.
Vorzugsweise wird eine folienartige entfernbare Trägerhülse oder eine entfernbare Trägerfolie verwendet. Vorteilhafterweise kann das Funktionsschichtsystem besonders einfach auf eine Folie aufgebracht, insbesondere aufgedruckt, werden. Zudem sind die Materialkosten für das Folienmaterial verglichen mit einem massiven verlorenen Spritzgusswerkzeugkern gering. Dabei ist es sowohl möglich die Funktionsschicht, beispielsweise mittels Rundsiebdruck, auf eine folienartige, entfernbare Trägerhülse als auch, beispielsweise mittels eines zweidimensionalen Druckverfahrens, auf eine planare, entfernbare Trägerfolie aufzubringen. Gegebenenfalls kann anschließend aus der planaren, entfernbaren Trägerfolie eine folienartige, entfernbare Trägerhülse ausgebildet werden. Auf der dem Spritzgusswerkzeugkern beziehungsweise dem Spritzgusswerkzeug zugewandten Seite kann die Trägerhülse beziehungsweise die Trägerfolie insbesondere eine geringe Haftreibung aufweisen, um ein mechanisches Entfernen zu erleichtern.Preferably, a sheet-like removable carrier sleeve or a removable carrier sheet is used. Advantageously, the functional layer system can be particularly easily applied to a film, in particular imprinted. In addition, the material cost of the sheet material is low compared to a massive lost injection tool core. It is both possible to apply the functional layer, for example by means of rotary screen printing, to a film-like, removable carrier sleeve and, for example by means of a two-dimensional printing process, to a planar, removable carrier film. Optionally, then, a sheet-like, removable carrier sleeve may be formed from the planar, removable carrier sheet. On the side facing the injection molding tool core or the injection molding tool, the carrier sleeve or the carrier film may in particular have a low static friction in order to facilitate a mechanical removal.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens werden in Verfahrensschritt c) mindestens zwei Komponenten zum Ausbilden eines keramischen und/oder glasartigen Trägermaterials derart in den rohrförmigen Hohlraum eingespritzt, dass der beziehungsweise die nicht an das Funktionsschichtsystem angrenzenden Abschnitt/e gasdicht ausbildbar sind, insbesondere wobei in dem an das Funktionsschichtsystem angrenzenden Abschnitt gasdurchlässige Poren und/oder Öffnungen ausbildbar sind.In a further embodiment of the method, in method step c), at least two components for forming a ceramic and / or glassy carrier material are injected into the tubular cavity in such a way that the section (s) not adjacent to the functional layer system can be formed gas-tight, in particular wherein the gas-permeable pores and / or openings adjoining the functional layer system can be formed.
Verfahrenschritt d) kann insbesondere einen oder mehrerer Unterverfahrensschritte umfassen. Zum Beispiel kann Verfahrensschritt d) einen oder mehrere Unterverfahrensschritte umfassen, welche ausgewählt sind aus:
- – einem oder mehreren Abkühlungsschritten, beispielsweise einem Abkühlen der mindestens einen eingebrachten Komponente, zum Beispiel zur Ausbildung eines Grünkörpers durch temperaturbedingtes Verfestigen der Komponenten,
- – einer oder mehreren thermische Behandlungen, insbesondere bei unterschiedlichen Temperaturen, zum Beispiel zum teilweisen oder vollständigen Entbindern, insbesondere des Grünkörpers, und/oder zum Kalzinieren und/oder zum Sintern beziehungsweise zur Keramisierung und/oder zum Tempern;
- – eine oder mehrere Behandlungen mit einem Lösungsmittel, zum Beispiel zum teilweisen oder vollständigen Entbindern; und/oder
- – einen oder mehrere Prozessierungsschritte, zum Beispiel einer Entnahme des ausgebildeten rohrförmigen Körpers aus dem Spritzgusswerkzeug und/oder einer Entnahme des Spritzgusswerkzeugkerns aus dem ausgebildeten rohrförmigen Körper.
- One or more cooling steps, for example cooling of the at least one incorporated component, for example to form a green body by temperature-induced solidification of the components,
- One or more thermal treatments, in particular at different temperatures, for example for partial or complete debindering, in particular of the green body, and / or for calcination and / or for sintering or for ceramization and / or for tempering;
- One or more treatments with a solvent, for example for partial or complete debinding; and or
- One or more processing steps, for example removal of the formed tubular body from the injection molding tool and / or removal of the injection molding tool core from the formed tubular body.
Insbesondere kann Verfahrensschritt d) das Sintern beziehungsweise Cosintern des in dem rohrförmigen Hohlraum (aus der oder den Komponente/n) ausgebildeten Körpers und des Funktionsschichtsystem umfassen. Das Sintern beziehungsweise Cosintern kann dabei insbesondere bei einer Temperatur von ≤ 1200 °C erfolgen.In particular, method step d) may include sintering or cosintering of the body formed in the tubular cavity (from the component or components) and the functional layer system. The sintering or cosining can take place in particular at a temperature of ≦ 1200 ° C.
Der Begriff Entbindern umfasst im Sinn der vorliegenden Anmeldung neben dem Entfernen von organischen Bindemitteln auch das Entfernen von anderen organischen Verbindungen, beispielsweise Porenbildnern, Weichmachern, et cetera.The term debinding in the sense of the present application includes in addition to the removal of organic binders also the removal of other organic compounds, such as pore formers, plasticizers, et cetera.
Zum Beispiel kann die Komponente beziehungsweise können die Komponenten zunächst durch ein Löseverfahren teilentbindert werden, um anschließend in einer thermische Behandlung bei einer geringen Temperatur, beispielsweise in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C weiter entbindert zu werden. Später kann durch eine thermische Behandlung bei einer mittleren Temperatur, beispielsweise in einem Bereich von ≥ 250 °C bis ≤ 600 °C, der mindestens eine Porenbildner und/oder die Trägerhülse, Trägerfolie, Gusskernhülse beziehungsweise der Gusskern, insbesondere durch Zersetzung, Verdampfen und/oder Abschmelzen, entfernt werden. Schließlich kann der mit dem Funktionsschichtsystem versehene ausgebildete rohrförmige Körper bei einer Temperatur, beispielsweise in einem Bereich von ≥ 1000 °C bis ≤ 1200 °C, gesintert werden.For example, the component (s) may first be partially debinded by a dissolving process, and then further debinded in a thermal treatment at a low temperature, for example in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C. Later, by a thermal treatment at an average temperature, for example in a range of ≥ 250 ° C to ≤ 600 ° C, the at least one pore former and / or the carrier sleeve, carrier film, cast iron core or the casting core, in particular by decomposition, evaporation and / or melting off. Finally, the formed with the functional layer system formed tubular body at a temperature, for example in a range of ≥ 1000 ° C to ≤ 1200 ° C, sintered.
Vorzugsweise erfolgt das Sintern nach dem Entformen des mit dem Funktionsschichtsystem versehenen, ausgebildeten, rohrförmigen Körpers aus dem Spritzgusswerkzeug.The sintering is preferably carried out after the removal of the formed, tubular body provided with the functional layer system from the injection molding tool.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens ist vorgesehen, das der rohrförmige Hohlraum zumindest im Wesentlichen der Form eines auszubildenden rohrförmigen Trägerkörpers entspricht, insbesondere kann dabei der rohrförmige Hohlraum an einem Ende zum Ausbilden eines offenen Fußabschnitts zum Befestigen der auszubildenden tubularen Brennstoffzelle an einem Trägersubstrat und an dem anderen Ende zum Ausbilden eines geschlossenen Kappenabschnitts ausgestaltet sein (einseitig geschlossener Tubus).In the context of a further embodiment of the method it is provided that the tubular cavity corresponds at least substantially to the shape of a tubular carrier body to be formed, in particular the tubular cavity at one end for forming an open foot portion for securing the tubular fuel cell to be formed on a carrier substrate and at the other end to be formed to form a closed cap portion (one-sided closed tube).
Alternativ hierzu kann der rohrförmige Hohlraum an beiden Enden zum Ausbilden jeweils eines offenen Fußabschnitts zum Befestigen der auszubildenden tubularen Brennstoffzelle an einem Trägersubstrat ausgestaltet sein (beidseitig offener Tubus).Alternatively, the tubular cavity can be configured at both ends for forming in each case an open foot section for fastening the tubular fuel cell to be formed to a carrier substrate (open tube on both sides).
Hinsichtlich weiterer Vorteile und Merkmale wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle, dem erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem, der erfindungsgemäßen Kraft-Wärme-Kopplungsanlage beziehungsweise dem erfindungsgemäßen Fahrzeug, den Figuren und der Figurenbeschreibung verwiesen. With regard to further advantages and features, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the fuel cell according to the invention, the fuel cell system according to the invention, the combined heat and power plant or the vehicle according to the invention, the figures and the description of the figures.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine erfindungsgemäß hergestellte Brennstoffzelle.Another object of the present invention is a fuel cell produced according to the invention.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist eine tubulare Brennstoffzelle, beispielsweise hergestellt durch ein erfindungsgemäßes Verfahren, umfassend einen rohrförmigen Trägerkörper und mindestens eine Elektroden-Elektrolyt-Einheit, welche eine Kathode, eine Anode und einen dazwischen angeordneten, insbesondere gasdichten, Elektrolyten umfasst, wobei die mindestens eine Elektroden-Elektrolyt-Einheit auf der Innenseite oder der Außenseite, insbesondere der Innenseite, des rohrförmigen Trägerkörpers aufgebracht ist. Erfindungsgemäß ist der rohrförmige Trägerkörper aus einem oder mehreren keramischen und/oder glasartigen Material ausgebildet und weist in dem oder in den an die Elektroden-Elektrolyt-Einheit/en angrenzenden Abschnitt/en gasdurchlässige Poren und/oder Öffnungen auf.Another object of the invention is a tubular fuel cell, for example, produced by a method according to the invention comprising a tubular support body and at least one electrode-electrolyte unit, which comprises a cathode, an anode and arranged therebetween, in particular gas-tight electrolyte, wherein the at least an electrode-electrolyte unit on the inside or the outside, in particular the inside, of the tubular carrier body is applied. According to the invention, the tubular carrier body is formed from one or more ceramic and / or vitreous materials and has gas-permeable pores and / or openings in or in the section (s) adjacent to the electrode-electrolyte unit (s).
Der rohrförmige Trägerkörper kann dabei sowohl an einem Rohrende offen und am anderen Rohrende geschlossen, als auch an beiden Rohrenden offen ausgestaltet sein. Insbesondere kann der rohrförmige Trägerkörper an einem Rohrende offen und an dem anderen Rohrende, insbesondere durch einen Kappenabschnitt, geschlossen ausgestaltet sein. The tubular carrier body can be open at one end of the tube and closed at the other end of the tube, as well as open at both ends of the tube. In particular, the tubular carrier body can be designed to be open at one end of the tube and closed at the other end of the tube, in particular by a cap section.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das Material des Trägerkörpers ionisch isolierend und/oder elektrisch isolierend, beispielsweise ionisch isolierend und elektrisch isolierend.In a further embodiment, the material of the carrier body is ionically insulating and / or electrically insulating, for example ionically insulating and electrically insulating.
In dem oder in den Abschnitten, welche frei von Elektroden-Elektrolyt-Einheit/en sind, kann der rohrförmige Trägerkörper insbesondere gasdicht ausgestaltet sein.In or in the sections which are free from electrode-electrolyte unit (s), the tubular carrier body can be designed in particular gas-tight.
Der rohrförmige Trägerkörper kann an mindestens einem offenen Rohrende einen Fußabschnitt zum Befestigen der tubularen Brennstoffzelle an einem Trägersubstrat aufweisen. Der Fußabschnitt kann insbesondere gasdicht ausgestaltet sein.The tubular carrier body may have at least one open tube end a foot portion for attaching the tubular fuel cell to a carrier substrate. The foot section may in particular be made gas-tight.
Im Fall eines an beiden Rohrenden offenen, rohrförmigen Trägerkörpers kann der rohrförmige Trägerkörper jeweils an beiden Rohrenden einen Fußabschnitt aufweisen. So kann die Brennstoffzelle über die beiden Fußabschnitte beispielsweise an einem Trägersubstrat, insbesondere an zwei Trägersubstraten, befestigt werden.In the case of a tubular carrier body which is open at both tube ends, the tubular carrier body may have a foot portion at both tube ends. For example, the fuel cell can be fastened via the two foot sections to a carrier substrate, in particular to two carrier substrates.
Im Fall eines an einem Rohrende offen und am anderen Rohrende geschlossen rohrförmigen Trägerkörpers, kann der rohrförmige Trägerkörper an dem offenen Rohrende einen Fußabschnitt zum Befestigen der tubularen Brennstoffzelle an einem Trägersubstrat aufweisen und an dem geschlossenen Rohrende durch einen Kappenabschnitt verschlossen sein.In the case of a tube-shaped carrier body which is open at one end of the tube and closed at the other tube end, the tubular carrier body may have at the open tube end a foot section for fastening the tubular fuel cell to a carrier substrate and closed at the closed tube end by a cap section.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist der rohrförmige Trägerkörper an einem Rohrende durch einen Kappenabschnitt verschlossen. Dabei kann der Kappenabschnitt insbesondere gasdicht ausgestaltet sein.In a further embodiment, the tubular carrier body is closed at one end of the tube by a cap portion. In this case, the cap portion can be designed in particular gas-tight.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform grenzt die Kathode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit an den Trägerkörper an. Die Anode kann dabei insbesondere vom Innenraum des rohrförmigen Trägerkörpers aus zugänglich sein. Insbesondere können die Kathoden aller Elektroden-Elektrolyt-Einheiten an den Trägerkörper angrenzen.In the context of a further embodiment, the cathode of the at least one electrode-electrolyte unit adjoins the carrier body. The anode can be accessible in particular from the interior of the tubular support body. In particular, the cathodes of all electrode-electrolyte units can adjoin the carrier body.
Diese Ausführungsform ist insbesondere für einen Betrieb geeignet, bei dem die Außenseite der tubularen Brennstoffzelle, insbesondere des rohrförmigen Trägerkörpers, mit Luft und die Innenseite der tubularen Brennstoffzelle, insbesondere des rohrförmigen Trägerkörpers, mit dem Brenngas, beispielsweise Wasserstoff oder Naturgas, zum Beispiel Erdgas, Biogas, Methangas, Ethangas, Propangas, Butangas oder einer mindestens eines dieser Gase enthaltende Gasmischungen, versorgt wird.This embodiment is particularly suitable for operation in which the outside of the tubular fuel cell, in particular of the tubular carrier body, with air and the inside of the tubular fuel cell, in particular of the tubular carrier body, with the fuel gas, for example hydrogen or natural gas, for example natural gas, biogas , Methane gas, ethane gas, propane gas, butane gas or a gas mixture containing at least one of these gases.
Grundsätzlich ist es jedoch ebenso möglich, dass die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit an den Trägerkörper angrenzt, insbesondere wobei die Kathode vom Innenraum des rohrförmigen Trägerkörpers aus zugänglich ist. Diese Ausführungsform ist insbesondere für einen Betrieb geeignet, bei dem die Außenseite der tubularen Brennstoffzelle, insbesondere des rohrförmigen Trägerkörpers, mit dem Brenngas und die Innenseite der tubularen Brennstoffzelle, insbesondere des rohrförmigen Trägerkörpers, mit Luft versorgt wird.In principle, however, it is also possible that the anode of the at least one electrode-electrolyte unit adjoins the carrier body, in particular wherein the cathode is accessible from the interior of the tubular carrier body. This embodiment is particularly suitable for an operation in which the outside of the tubular fuel cell, in particular of the tubular carrier body, with the fuel gas and the inside of the tubular fuel cell, in particular of the tubular support body, is supplied with air.
Dabei weist die zuerst beschrieben Ausführungsform den Vorteil auf, dass unedle Metalle, zum Beispiel Nickel, als Anodenmaterial und/oder als Material für elektrische Leitungen verwendet werden können, da sich das Anodenmaterial beziehungsweise die elektrischen Leitungen unter einer reduzierenden Atmosphäre, beispielsweise Brenngasatmosphäre, eingesetzt werden, und so auch bei hohen Temperaturen eine hohe chemische Stabilität aufweisen können, welche ansonsten, insbesondere unter oxidierender Atmosphäre, nur durch kostenintensive, edle Metalle, wie Platin, erzielt werden kann.In this case, the embodiment described first has the advantage that base metals, for example nickel, can be used as anode material and / or as material for electrical lines, since the anode material or the electrical lines are used under a reducing atmosphere, for example fuel gas atmosphere , And so even at high temperatures may have a high chemical stability, which otherwise, especially under oxidizing atmosphere, only by costly, noble metals, such as platinum, can be achieved.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist die Kathode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit aus einem elektrisch leitenden und gasdurchlässigen Kathodenmaterial ausgebildet, der Elektrolyt der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit ist aus einem ionisch leitenden, gasdichten und elektrisch isolierenden Elektrolytmaterial ausgebildet und die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit ist aus einem elektrisch leitenden und gasdurchlässigen Anodenmaterial ausgebildet.In a further embodiment, the cathode of the at least one electrode-electrolyte unit is formed of an electrically conductive and gas-permeable cathode material, the electrolyte of the at least one electrode-electrolyte unit is formed of an ionically conductive, gas-tight and electrically insulating electrolyte material and the anode the at least one electrode-electrolyte unit is formed from an electrically conductive and gas-permeable anode material.
Die Kathode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann beispielsweise mindestens ein Kathodenmaterial umfassen oder daraus ausgebildet sein, welches ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Lanthan-Strontium-Manganoxid (LSM), scandiumdotiertes Lanthan-Strontium-Manganoxid (LSSM), Lanthan-Strontium-Cobalt-Ferrit (LSCF), Lanthan-Nickel-Ferrit (LNF) und Kombinationen davon. Insbesondere kann die Kathode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit aus einem elektrisch leitenden und gasdurchlässigen beziehungsweise porösen Kathodenmaterial ausgebildet sein. Weiterhin kann das Kathodenmaterial ionisch leitend sein, um die Reaktionszone zu vergrößern. Insbesondere können alle Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle ein derartiges Kathodenmaterial umfassen oder daraus ausgebildet sein.The cathode of the at least one electrode-electrolyte unit may, for example, comprise or be formed from at least one cathode material which is selected from the group consisting of lanthanum-strontium-manganese oxide (LSM), scandium-doped lanthanum-strontium-manganese oxide (LSSM), lanthanum Strontium cobalt ferrite (LSCF), lanthanum nickel ferrite (LNF) and combinations thereof. In particular, the cathode of the at least one electrode-electrolyte unit may be formed from an electrically conductive and gas-permeable or porous cathode material. Furthermore, the cathode material may be ionically conductive to increase the reaction zone. In particular, all electrode-electrolyte units of the fuel cell may comprise or be formed from such a cathode material.
Die Kathode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann beispielsweise eine Kathodenschichtdicke von ≤ 150 μm, beispielsweise von ≤ 120 μm, aufweisen. Insbesondere können die Kathoden aller Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle eine derartige Kathodenschichtdicke aufweisen.The cathode of the at least one electrode-electrolyte unit may, for example, have a cathode layer thickness of ≦ 150 μm, for example of ≦ 120 μm. In particular, the cathodes of all the electrode-electrolyte units of the fuel cell can have such a cathode layer thickness.
Die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann beispielsweise mindestens ein Anodenmaterial umfassen oder daraus ausgebildet sein, welches ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Nickel und yttriumstabilisiertem Zirkoniumdioxid umfassenden Cermeten (Ni/YSZ), Titanaten, beispielsweise Mangan dotierten Titanaten, zum Beispiel Lanthan-Strontium-Titanat (Sr1-xLaxTiO3), Aluminaten, zum Beispiel Mangan und/oder Lanthan und/oder Strontiumfassenden Aluminaten ((La, Sr)(Al, Mn)O3) und Kombinationen davon. Insbesondere kann die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit aus einem elektrisch leitenden und gasdurchlässigen beziehungsweise porösen Anodenmaterial ausgebildet sein. Gegebenenfalls kann das Anodenmaterial weiterhin ionisch leitend sein, um die Reaktionszone zu vergrößern. Insbesondere können alle Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle ein derartiges Anodenmaterial umfassen oder daraus ausgebildet sein.The anode of the at least one electrode-electrolyte unit may, for example, comprise or be formed of at least one anode material selected from the group consisting of nickel and yttrium-stabilized zirconia cermets (Ni / YSZ), titanates, for example manganese doped titanates, for example Lanthanum strontium titanate (Sr 1-x La x TiO 3 ), aluminates, for example, manganese and / or lanthanum and / or strontium-containing aluminates ((La, Sr) (Al, Mn) O 3 ) and combinations thereof. In particular, the anode of the at least one electrode-electrolyte unit can be formed from an electrically conductive and gas-permeable or porous anode material. Optionally, the anode material may still be ionically conductive to increase the reaction zone. In particular, all the electrode-electrolyte units of the fuel cell may comprise or be formed from such an anode material.
Die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann beispielsweise eine Anodenschichtdicke von ≤ 100 μm, beispielsweise von ≤ 50 μm, aufweisen. Insbesondere können die Anoden aller Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle eine derartige Anodenschichtdicke aufweisen.The anode of the at least one electrode-electrolyte unit may, for example, have an anode layer thickness of ≦ 100 μm, for example of ≦ 50 μm. In particular, the anodes of all electrode-electrolyte units of the fuel cell can have such an anode layer thickness.
Der Elektrolyt der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann mindestens ein Material umfassen oder daraus ausgebildet sein, welches ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus yttriumstabilisiertes Zirkoniumdioxid (YSZ), Ceroxid (CeO2) und Kombinationen davon. Der Elektrolyt der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann insbesondere aus einem ionisch leitenden, gasdichten und elektrisch isolierenden Elektrolytmaterial ausgebildet sein. Insbesondere können die Elektrolyte aller Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle ein derartiges Elektrolytmaterial umfassen oder daraus ausgebildet sein.The electrolyte of the at least one electrode-electrolyte unit may comprise or be formed of at least one material selected from the group consisting of yttria-stabilized zirconia (YSZ), ceria (CeO 2 ) and combinations thereof. The electrolyte of the at least one electrode-electrolyte unit may in particular be formed from an ionically conductive, gas-tight and electrically insulating electrolyte material. In particular, the electrolytes of all the electrode-electrolyte units of the fuel cell may comprise or be formed from such an electrolyte material.
Der Elektrolyt der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit kann beispielsweise eine Schichtdicke von ≤ 50 μm, beispielsweise von ≤ 45 μm oder von ≤ 40 μm oder von ≤ 35 μm oder von ≤ 30 μm oder von ≤ 25 μm oder von ≤ 20 μm, zum Beispiel von etwa 15 μm, auf. Insbesondere können die Elektrolyte aller Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle eine derartige Elektrolytschichtdicke aufweisen.The electrolyte of the at least one electrode-electrolyte unit may, for example, have a layer thickness of ≦ 50 μm, for example of ≦ 45 μm or of ≦ 40 μm or of ≦ 35 μm or of ≦ 30 μm or of ≦ 25 μm or of ≦ 20 μm, for example, of about 15 microns, on. In particular, the electrolytes of all electrode-electrolyte units of the fuel cell can have such an electrolyte layer thickness.
Die Kathode, der Elektrolyt und die Anode der mindestens einen Elektroden-Elektrolyt-Einheit können insbesondere ein Schichtsystem bilden, welches (insgesamt) eine Schichtsystemdicke von ≤ 500 μm oder ≤ 300 μm, beispielsweise von ≤ 250 μm, zum Beispiel von ≤ 200 μm oder von ≤ 150 μm, aufweist. Insbesondere können alle Elektroden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelle ein Schichtsystem bilden und eine derartige Schichtsystemdicke aufweisen.The cathode, the electrolyte and the anode of the at least one electrode-electrolyte unit can in particular form a layer system which (overall) has a layer system thickness of ≦ 500 μm or ≦ 300 μm, for example ≦ 250 μm, for example of ≦ 200 μm or of ≤ 150 μm. In particular, all the electrode-electrolyte units of the fuel cell can form a layer system and have such a layer system thickness.
Der Fußabschnitt kann dabei einen, insbesondere die Außenseite des rohförmigen Trägerkörpers umfänglich umlaufenden, Vorsprung zum Befestigen der tubularen Brennstoffzelle an einem Trägersubstrat aufweisen.In this case, the foot section can have a projection, which extends circumferentially in particular around the outside of the raw support body, for fastening the tubular fuel cell to a carrier substrate.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform weist der Trägerkörper in dem oder den porösen Abschnitt/en eine offene Porosität von ≥ 20 %, beispielsweise von ≥ 25 % oder von ≥ 30 % oder von ≥ 40 %, zum Beispiel von etwa 40 %, auf. Die Porosität kann beispielsweise mittels Licht- beziehungsweise Rasterelektronenmikroskopie und/oder einer Durchströmungsmessung gemessen werden.Within the scope of a further embodiment, the carrier body in the porous section (s) has an open porosity of ≥ 20%, for example of ≥ 25% or of ≥ 30% or of ≥ 40%, for example of about 40%. The porosity can be measured for example by means of light or scanning electron microscopy and / or a flow measurement.
Der rohrförmige Trägerkörper kann beispielsweise eine Wandstärke von ≤ 5000 μm oder ≤ 2000 μm, beispielsweise in einem Bereich von ≥ 250 μm oder ≥ 500 μm bis ≤ 2000 μm, zum Beispiel von etwa 1000 μm, aufweisen.The tubular carrier body may have, for example, a wall thickness of ≦ 5000 μm or ≦ 2000 μm, for example in a range of ≥ 250 μm or ≥ 500 μm to ≦ 2000 μm, for example of approximately 1000 μm.
Die Poren können beispielsweise eine durchschnittliche Porengröße von ≤ 300 μm, beispielsweise ≤ 200 μm oder ≤ 100 μm oder ≤ 50 μm, aufweisen. Insbesondere können die Poren eine im Wesentlichen längliche Form aufweisen. Beispielsweise können die Poren eine durchschnittliche Länge in einem Bereich von ≥ 100 μm bis ≤ 300 μm, insbesondere von ≥ 150 μm bis ≤ 250 μm, zum Beispiel von etwa 200 μm, und eine durchschnittlichen Durchmesser in einem Bereich von ≥ 1 μm bis ≤ 70 μm, insbesondere von ≥ 5 μm bis ≤ 30 μm, zum Beispiel von etwa ≥ 5 µm bis ≤ 10 µm oder von etwa 20 μm, aufweisen.The pores may have, for example, an average pore size of ≦ 300 μm, for example ≦ 200 μm or ≦ 100 μm or ≦ 50 μm. In particular, the pores may have a substantially elongated shape. For example, the pores may have an average length in a range of ≥ 100 μm to ≦ 300 μm, more preferably 150 μm to ≦ 250 μm, for example, about 200 μm, and an average diameter in a range of ≥ 1 μm to ≦ 70 μm, in particular from ≥ 5 μm to ≤ 30 μm, for example from approximately ≥ 5 μm to ≤ 10 μm or from approximately 20 μm.
Die Poren können insbesondere ein perkolierendes Porennetzwerk mit einer Durchgangsverteilung in einem Bereich von ≥ 1 μm bis ≤ 20 μm, insbesondere von ≥ 1 μm bis ≤ 10 μm, zum Beispiel von etwa 5 μm, ergeben. Durch eine derartige Porendurchgangsverteilung kann vorteilhafterweise eine freie Gasdiffusion, insbesondere ohne das Auftreten eines so genannten Knudsen-Effekts, ermöglicht werden.The pores can in particular yield a percolating pore network with a through-distribution in a range of ≥ 1 μm to ≦ 20 μm, in particular 1 μm to ≦ 10 μm, for example of about 5 μm. Such a pore penetration distribution advantageously allows free gas diffusion, in particular without the occurrence of a so-called Knudsen effect.
Der rohrförmige Trägerkörper kann beispielsweise mindestens ein Material umfassen oder daraus ausgebildet sein, welches ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Magnesiumsilikaten, insbesondere Forsterit, Zirkoniumdioxid, insbesondere dotiertes Zirkoniumdioxid, beispielsweise mit 6,5 Gew.-% Yttriumoxid (Y2O3) dotiertes Zirkoniumdioxid, Aluminiumoxid, Aluminiumoxid-Zirkoniumoxid-Gemischen, Spinellen, beispielsweise Magnesiumaluminat, Zirkoniumoxid-Glas-Gemischen, Zinkoxid und Kombinationen davon. Forsterit basiert im Wesentlichen auf der allgemeinen Summenformel Mg2SiO4.The tubular carrier body may for example comprise or be formed from at least one material which is selected from the group consisting of magnesium silicates, in particular forsterite, zirconium dioxide, in particular doped zirconium dioxide, for example doped with 6.5% by weight yttrium oxide (Y 2 O 3 ) Zirconia, alumina, alumina-zirconia mixtures, spinels, for example, magnesium aluminate, zirconia-glass mixtures, zinc oxide, and combinations thereof. Forsterite is based essentially on the general empirical formula Mg 2 SiO 4 .
Der rohrförmige Trägerkörper kann durch ein Spritz- und/oder Gießverfahren, insbesondere ein Spritzgießverfahren, ausgebildet sein. Insbesondere kann der rohrförmige Trägerkörper durch ein Mehrkomponentenspritzgießverfahren ausgebildet sein.The tubular carrier body can be formed by a spraying and / or casting method, in particular an injection molding method. In particular, the tubular carrier body may be formed by a multi-component injection molding process.
Die tubulare Brennstoffzelle kann insbesondere eine Vielzahl von Elektroden-Elektrolyteinheiten aufweisen.In particular, the tubular fuel cell may have a plurality of electrode electrolyte units.
Hinsichtlich weiterer Vorteile und Merkmale wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, dem erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem, der erfindungsgemäßen Kraft-Wärme-Kopplungsanlage beziehungsweise dem erfindungsgemäßen Fahrzeug, den Figuren und der Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further advantages and features, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the fuel cell system according to the invention, the combined heat and power plant or the vehicle according to the invention, the figures and the description of the figures.
Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung ein Brennstoffzellensystem, welches mindestens eine, insbesondere eine Vielzahl von, erfindungsgemäßen oder erfindungsgemäß hergestellten Brennstoffzellen umfasst.Furthermore, the present invention relates to a fuel cell system comprising at least one, in particular a plurality of fuel cells according to the invention or produced according to the invention.
Hinsichtlich weiterer Vorteile und Merkmale wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, der erfindungsgemäßen Brennstoffzellen, der erfindungsgemäßen Kraft-Wärme-Kopplungsanlage beziehungsweise dem erfindungsgemäßen Fahrzeug, den Figuren und der Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further advantages and features, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the fuel cell according to the invention, the combined heat and power plant or the vehicle according to the invention, the figures and the description of the figures.
Ferner betrifft die vorliegende Erfindung eine Kraft-Wärme-Kopplungsanlage, beispielsweise für einen Wohn- oder Geschäftshaus, eine Industrieanlage oder ein Kraftwerk oder ein Fahrzeug, umfassend ein erfindungsgemäßes Brennstoffzellensystem. Furthermore, the present invention relates to a combined heat and power plant, for example for a residential or commercial building, an industrial plant or a power plant or a vehicle comprising a fuel cell system according to the invention.
Hinsichtlich weiterer Vorteile und Merkmale wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, der erfindungsgemäßen Brennstoffzellen, der erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem, den Figuren und der Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further advantages and features, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the fuel cell according to the invention, the fuel cell system according to the invention, the figures and the description of the figures.
Zeichnungen und BeispieleDrawings and examples
Weitere Vorteile und vorteilhafte Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Gegenstände werden durch die Zeichnungen veranschaulicht und in der nachfolgenden Beschreibung erläutert. Dabei ist zu beachten, dass die Zeichnungen nur beschreibenden Charakter haben und nicht dazu gedacht sind, die Erfindung in irgendeiner Form einzuschränken. Es zeigenFurther advantages and advantageous embodiments of the objects according to the invention are illustrated by the drawings and explained in the following description. It should be noted that the drawings have only descriptive character and are not intended to limit the invention in any way. Show it
Der rohrförmige Trägerkörper
Die
Die
Die
Um eine Brennstoffzelle herzustellen, bei die Elektroden-Elektrolyt-Einheiten auf der Außenseite des rohrförmigen Trägerkörpers angeordnet sind, kann das Funktionsschichtsystem
Die
Die
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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- DE 10219096 A1 [0006] DE 10219096 A1 [0006]
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