DE102007061948A1 - Internal reforming catalyst for fuel cell in fuel cell stack, comprises rod-form support coated with catalyst material and located in base part - Google Patents

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Abstract

In a catalyst for a fuel cell of a fuel cell stack, consisting of elongated rod-form catalyst elements (50) located in a base part (11) with catalyst element receiving regions (12), the elements being exchanged by extraction from and insertion into the stack in their longitudinal direction, the catalyst elements comprise a rod-form support on which a layer of catalyst material is applied. An independent claim is included for the production of the catalyst, by applying the catalyst material to the surface of the support.

Description

Die Erfindung betrifft einen Katalysator für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Katalysators.The The invention relates to a catalyst for in a fuel cell stack arranged fuel cell according to the preamble of the claim 1. Furthermore, the invention relates to a process for the preparation such a catalyst.

Bei Brennstoffzellen, welche in Form eines Brennstoffzellenstapels angeordnet sind, gibt es eine Anzahl von in unterschiedlicher Weise ausgebildeten Katalysatoren zur internen Reformierung eines den Brennstoffzellen zugeführten Brenngases innerhalb des Brennstoffzellenstapels. Die interne Reformierung des Brenngases dient einerseits zu dessen Aufbereitung in eine von den Brennstoffzellen nutzbare Form und andererseits einer internen Kühlung der Brennstoffzellen aufgrund des endothermen Charakters der am Katalysator stattfindenden Reformierungsreaktion. Unter Katalysator wird hier und im Folgenden ein Katalysatormaterial und Trägerstruktur umfassendes Bauteil verstanden.at Fuel cells, which arranged in the form of a fuel cell stack There are a number of differently engineered catalysts for the internal reforming of a fuel cell supplied Fuel gas within the fuel cell stack. The internal reform the fuel gas serves on the one hand for its preparation in one of the fuel cell usable form and on the other hand an internal Cooling of the fuel cells due to the endothermic nature the reforming reaction taking place on the catalyst. Under catalyst is here and below a catalyst material and support structure comprehensive Component understood.

Die JP 63318078 A beschreibt eine Brennstoffzelle mit interner Reformierung, bei der ein Katalysatormaterial in stabförmigen metallischen Grundkörpern gehalten ist, wobei die longitudinale Richtung der stangenförmigen Körper entlang der Strömungsrichtung von Brenngasdurchgängen vorgesehen ist. Zum einfachen Austausch des Katalysatormaterials können diese nach Abnahme von an der Seite des Brennstoffzellenstapels vorgesehenen Gashauben in ihrer Längsrichtung aus diesem entnommen bzw. wieder in diesen eingesetzt werden. Aus der WO 2007/058855 A2 ist ein Katalysator zur internen Reformierung bei in einem Brennstoffzellenstapel angeordneten Brennstoffzellen bekannt, welcher in einem mit erhöhten oder vertieften Bereichen bzw. wellenförmig ausgebildeten Basisteil angeordnet ist. Der Katalysator wird in Form einer langgestreckten Raupe in den vertieften Bereichen durch Extrudieren eingebracht. Auch die US 4 788 110 beschreibt eine Brennstoffzelle mit einem internen Katalysator, bei welchem ein Katalysator, der hier in Form von zylindrischen Pellets vorgesehen ist, in vertieften Bereichen eines wellenförmig ausgebildeten Basisteils angeordnet ist. Die JP 2005007298 A , die JP 62080971 A , die US 4 618 543 und die US 4 467 050 beschreiben jeweils unterschiedlich ausgebildete Katalysatoren, bei denen ein Katalysatormaterial in ein poröses oder fasriges Trägermaterial eingelagert ist. Aus der DE 25 52 646 A1 ist ein Verfahren zur Herstellung von katalytisch wirksamen Rohren mit einem Wandkatalysator, insbesondere zum Dampfreformieren von Kohlenwasserstoffen und zur Gewinnung von Methan bekannt, bei dem auf die Rohrwand zuerst eine poröse Schicht eines Metallschwamms elektrolytisch aufgebracht wird, dann in den so gebildeten Schwamm Salze eingeführt werden, welche nach einem Tempern in Gegenwart von Wasserstoff nicht reduzierbare Metalloxide bilden, und dann Salze, welche reduzierbare Metalloxide bilden, wobei als schwammbildendes Metall beispielsweise Nickel verwendet werden soll. Schließlich ist aus der US 6 492 045 B1 ein wellenförmig ausgebildeter Stromkollektor zur direkten internen Reformierung in Brennstoffzellen bekannt, bei dem stabartig ausgebildete massive Katalysatorelemente in zur Aufnahme derselben vorgesehenen entsprechenden Raumbereichen angeordnet sind.The JP 63318078 A describes a fuel cell with internal reforming, in which a catalyst material is held in rod-shaped metallic bodies, wherein the longitudinal direction of the rod-shaped body along the flow direction of fuel gas passages is provided. For easy replacement of the catalyst material, these can be removed from and / or reused in their longitudinal direction after removal of gas hoods provided on the side of the fuel cell stack. From the WO 2007/058855 A2 For example, an internal reforming catalyst is known for fuel cells arranged in a fuel cell stack, which is arranged in a raised or recessed regions or corrugated base part. The catalyst is extruded in the recessed areas in the form of an elongate bead. Also the US 4,788,110 describes a fuel cell with an internal catalyst in which a catalyst, which is provided here in the form of cylindrical pellets, is arranged in recessed areas of a corrugated base part. The JP 2005007298 A , the JP 62080971 A , the US Pat. No. 4,618,543 and the US 4,467,050 describe in each case differently shaped catalysts in which a catalyst material is incorporated in a porous or fibrous carrier material. From the DE 25 52 646 A1 discloses a method for producing catalytically active pipes with a wall catalyst, in particular for steam reforming of hydrocarbons and for the production of methane, in which a porous layer of a metal sponge is first electrolytically applied to the pipe wall, then salts are introduced into the sponge thus formed; which form non-reducible metal oxides after annealing in the presence of hydrogen, and then salts which form reducible metal oxides, such as nickel is to be used as a sponge-forming metal. Finally, out of the US Pat. No. 6,492,045 B1 a wave-shaped current collector for direct internal reforming in fuel cells is known, are arranged in the rod-like designed massive catalyst elements in receiving them provided corresponding space regions.

Die Aufgabe der Erfindung ist es, einen Katalysator der eingangs genannten Art zu schaffen, welcher eine hohe Effektivität aufweist. Weiterhin soll ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Katalysators angegeben werden.The The object of the invention is a catalyst of the aforementioned To create kind, which has a high effectiveness. Furthermore, a method for producing such a catalyst is given become.

Durch die Erfindung wird ein Katalysator für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen, welcher zur internen Reformierung eines den Brennstoffzellen zugeführten Brenngases innerhalb des Brennstoffzellenstapels angeordnet ist, mit in Form von langgestreckten Stäben ausgebildeten Katalysatorelementen und einem Basisteil, das eine Anzahl von jeweils zur Aufnahme der Katalysatorelemente vorgesehenen Raumbereichen aufweist, geschaffen, wobei die Katalysatorelemente zum Austausch in ihrer Längsrichtung aus dem Brennstoffzellenstapel entnehmbar und in diesen einsetzbar sind. Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, dass die Katalysatorelemente ein die Stabform definierendes Trägerelement mit einem darauf in Form einer Schicht aufgebrachten Katalysatormaterial umfassen.By the invention becomes a catalyst for in a fuel cell stack arranged fuel cells, which for internal reforming a fuel gas supplied to the fuel gas within the fuel cell stack is arranged, in the form of elongated Rods formed catalyst elements and a base part, a number of each for receiving the catalyst elements provided space regions, created, wherein the catalyst elements for replacement in its longitudinal direction from the fuel cell stack can be removed and used in these. According to the invention it is provided that the catalyst elements define a rod shape Carrier element with an applied on it in the form of a layer Include catalyst material.

Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung ist es vorgesehen, dass das Trägerelement durch eine Drahtwendel gebildet ist.According to one Embodiment of the invention it is provided that the Carrier element is formed by a wire coil.

Die Ausbildung des Trägerelements in Form einer Drahtwendel ist strömungstechnisch vorteilhaft, da sie eine große katalytisch wirksame Oberfläche bei geringem Strömungswiderstand aufweist.The Formation of the carrier element in the form of a wire helix is aerodynamically advantageous because it has a large catalytically active surface with low flow resistance having.

Gemäß einer anderen Ausführungsform der Erfindung kann das Trägerelement durch ein Glasröhrchen gebildet sein. Ein Vorteil hiervon ist eine hohe thermische Stabilität des durch das Glasröhrchen gebildeten Trägerelements.According to one Another embodiment of the invention, the support member be formed by a glass tube. An advantage of this is a high thermal stability of the through the glass tube formed carrier element.

Das Katalysatormaterial kann durch einen Haftvermittler mit der Oberfläche der das Trägerelement bildenden Drahtwendel verbunden sein, wobei der Haftvermittler insbesondere ein Emailpulver oder ein anorganischer Klebstoff sein kann.The Catalyst material can by a bonding agent with the surface the wire helix forming the carrier element is connected, wherein the adhesion promoter in particular an enamel powder or an inorganic Adhesive can be.

Auch bei der Ausbildung des Trägerelements in Form eines Glasröhrchens kann das Katalysatormaterial durch einen Haftvermittler mit der Oberfläche desselben verbunden sein.Also in the formation of the support member in the form of a glass tube can the catalyst material by an adhesion promoter with the Surface of the same be connected.

Alternativ kann das Katalysatormaterial direkt mit der Oberfläche des Glasröhrchens verbunden sein.alternative The catalyst material can be directly connected to the surface be connected to the glass tube.

Das Katalysatormaterial kann auf die äußere Oberfläche des Glasröhrchens aufgebracht sein.The Catalyst material can affect the outer surface be applied to the glass tube.

Das Katalysatormaterial kann auch auf die äußere und die innere Oberfläche des Glasröhrchens aufgebracht sein.The Catalyst material can also affect the outer and applied the inner surface of the glass tube be.

Das den Katalysator aufnehmende Basisteil kann durch einen Anodenstromkollektor der Brennstoffzelle gebildet sein.The The catalyst receiving base may be replaced by an anode current collector be formed of the fuel cell.

Weiterhin werden durch die Erfindung Verfahren zur Herstellung eines Katalysators der vorgenannten Art geschaffen, wobei es vorgesehen ist, dass das Katalysatormaterial durch Pulverbeschichtung auf die Oberfläche des Trägerelements aufgebracht wird.Farther The invention relates to processes for the preparation of a catalyst of the aforementioned type, wherein it is provided that the Catalyst material by powder coating on the surface the carrier element is applied.

Bei Verwendung eines Haftvermittlers kann es vorgesehen sein, dass zuerst der Haftvermittler auf die Oberfläche des Trägerelements aufgetragen wird, und dass dann das Katalysatormaterial auf den Haftvermittler aufgebracht wird.at Using a primer it can be provided that first the adhesion promoter on the surface of the support element is applied, and then that the catalyst material on the bonding agent is applied.

Alternativ kann es vorgesehen sein, dass das Katalysatormaterial mit dem Haftvermittler gemischt und dann die Mischung auf die Oberfläche des Trägerelements aufgebracht wird.alternative It may be provided that the catalyst material mixed with the bonding agent and then the mixture on the surface of the support member is applied.

Bei Verwendung eines Glasröhrchens als Trägerelement kann es vorgesehen sein, dass das Glasröhrchen bis zum Erweichen erhitzt wird, und dass das Katalysatormaterial auf die erweichte Oberfläche des Glasröhrchens aufgebracht wird.at Use of a glass tube as a carrier element it can be provided that the glass tube until the Softening is heated, and that the catalyst material on the softened surface of the glass tube applied becomes.

Im Folgenden werden Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Katalysators und seiner Herstellung anhand der Zeichnung erläutert. Es zeigen:in the Below are embodiments of the invention Catalyst and its preparation explained with reference to the drawing. Show it:

1a) eine Draufsicht und 1a) a top view and

1b) eine Querschnittsansicht eines Teils eines Katalysators für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung in schematisierter Darstellung; 1b) a cross-sectional view of a portion of a catalyst for arranged in a fuel cell stack fuel cell according to an embodiment of the invention in a schematic representation;

2 eine schematisierte perspektivische Darstellung eines Katalysatorelements eines Katalysators für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen, bei dem ein Trägerelement durch eine Drahtwendel gebildet ist, auf welcher ein in Form einer Schicht aufgebrachtes Katalysatormaterial vorgesehen ist; 2 a schematic perspective view of a catalyst element of a catalyst for arranged in a fuel cell stack fuel cell, wherein a support member is formed by a wire coil on which a provided in the form of a layer catalyst material is provided;

3a) und b) jeweils eine schematisierte perspektivische Teilansicht eines Katalysatorelements eines Katalysators für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen, bei dem ein Trägerelement durch ein Glasröhrchen gebildet ist, auf welcher ein in Form einer Schicht aufgebrachtes Katalysatormaterial vorgesehen ist, gemäß zwei Ausführungsbeispielen der Erfindung und 3a) and b) in each case a schematic perspective partial view of a catalyst element of a catalyst for a fuel cell stack disposed in a fuel cell, wherein a support member is formed by a glass tube, on which a provided in the form of a layer catalyst material is provided according to two embodiments of the invention and

4a) bis d) unterschiedliche Varianten von Aufbringungsarten für das Katalysatormaterial auf dem Trägerelement, gemäß vier Ausführungsbeispielen der Erfindung. 4a) to d) different variants of application modes for the catalyst material on the carrier element, according to four embodiments of the invention.

In 1a) und b) ist ein Katalysator für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen dargestellt, welcher zur internen Reformierung eines den Brennstoffzellen zugeführten Brenngases innerhalb des Brennstoffzellenstapels angeordnet ist. Typischerweise ist ein solcher Katalysator Bestandteil eines die Anode der Brennstoffzelle kontaktierenden Anodenstromkollektors.In 1a) and b) a catalyst for fuel cells arranged in a fuel cell stack is shown, which is arranged for the internal reforming of a fuel cell supplied fuel gas within the fuel cell stack. Typically, such a catalyst is part of an anode current collector contacting the anode of the fuel cell.

Der Katalysator umfasst eine Anzahl von Katalysatorelementen 50, deren Grundform die von langgestreckten Stäben oder Strängen ist, insbesondere mit kreisförmigem Querschnitt. Ein Basisteil 11 weist zur Aufnahme der stabförmigen Katalysatorelemente 50 vorgesehenen Raumbereiche 12 auf.The catalyst comprises a number of catalyst elements 50 whose basic shape is that of elongated rods or strands, in particular of circular cross-section. A base part 11 has for receiving the rod-shaped catalyst elements 50 provided space areas 12 on.

Wie die Querschnittsdarstellung von 1b) zeigt, ist bei diesem Ausführungsbeispiel das Basisteil 11 durch ein Blech gebildet, in welchem eine große Anzahl von Blechbrücken durch Stanzen vorgesehen sind, welche erhöhte Bereiche bilden, zwischen denen tiefer gelegen die besagten Raumbereiche 12 vorgesehen sind, die zur Aufnahme der Katalysatorelemente 50 dienen.Like the cross-section of 1b) shows is the base part in this embodiment 11 formed by a sheet in which a large number of sheet metal bridges are provided by punching, which form elevated areas, between which said areas located deeper 12 are provided, which are for receiving the catalyst elements 50 serve.

Die stabförmigen Katalysatorelemente 50 sind zum Austausch in ihrer Längsrichtung aus dem Brennstoffzellenstapel entnehmbar bzw. in diesen einsetzbar, wie durch die Doppelpfeile in 1a) angedeutet ist. Dadurch ist ein Austausch der Katalysatorelemente 50 nach deren Erschöpfung möglich, ohne dass der Brennstoffzellenstapel demontiert werden müsste, lediglich seitlich am Brennstoffzellenstapel vorgesehene Gashauben für die Verteilung von Brenngas und/oder Kathodengas an die Brennstoffzellen und ggf. Dichtungselemente, etc. wären dafür zu entfernen.The rod-shaped catalyst elements 50 are removable for replacement in their longitudinal direction from the fuel cell stack or used in this, as indicated by the double arrows in 1a) is indicated. This is an exchange of the catalyst elements 50 after their exhaustion possible without the fuel cell stack would have to be dismantled, only laterally provided on the fuel cell stack gas hoods for the distribution of fuel gas and / or cathode gas to the fuel cells and possibly sealing elements, etc. would be removed.

Wie die 2 und 3 zeigen, sind die Katalysatorelemente 50 mit einem deren allgemeine Stabform definierenden Trägerelement 52; 54 ausgebildet, auf dem ein die eigentliche Katalysatorwirkung leistendes Katalysatormaterial 56; 58, 59 in Form einer Schicht aufgebracht ist.As the 2 and 3 show are the catalyst elements 50 with a support element defining its general bar shape 52 ; 54 formed on which a catalytic effect of the actual catalyst effect 56 ; 58 . 59 is applied in the form of a layer.

Gemäß dem in 2 gezeigten Ausführungsbeispiel ist das die allgemeine Stabform definierende Trägerelement durch eine Drahtwendel 52 gebildet, auf welcher das Katalysatormaterial 56 aufgebracht ist.According to the in 2 shown Ausfüh For example, the support member defining the general bar shape is a wire coil 52 formed on which the catalyst material 56 is applied.

Bei den in den 3a) und b) gezeigten Ausführungsbeispielen besteht das die Stabform der Katalysatorelemente 50 definierende Trägerelement in einem Glasröhrchen 54, auf dessen Oberfläche das Katalysatormaterial aufgebracht ist. Das Katalysatormaterial 58 kann entweder nur auf die äußere Oberfläche des Glasröhrchens 54 aufgebracht sein, wie in 3a) dargestellt, oder es kann Katalysatormaterial 58, 59 sowohl auf die äußere als auch die innere Oberfläche des Glasröhrchens 54 aufgebracht sein, wie in 3b) gezeigt ist.In the in the 3a) and b) embodiments shown, this is the rod shape of the catalyst elements 50 defining carrier element in a glass tube 54 , on the surface of which the catalyst material is applied. The catalyst material 58 can either only on the outer surface of the glass tube 54 be upset, like in 3a) represented, or it can be catalyst material 58 . 59 on both the outer and inner surfaces of the glass tube 54 be upset, like in 3b) is shown.

Das Katalysatormaterial 56; 58, 59 kann entweder als solches direkt auf die Oberfläche des Trägerelements 52; 54 aufgebracht sein, wie in den 4a) und d) stark vergrößert dargestellt, oder unter Verwendung eines zusätzlichen Haftvermittlers 55; 57, wie die 4b) und c) zeigen. Ein solcher Haftvermittler kann beispielsweise durch ein entsprechend schmelzendes Emailpulver gebildet sein, welches eine Emaillierung bildet, die bei den üblichen Betriebstemperaturen von Brennstoffzellen beständig ist, oder beispielsweise durch einen anorganischen Klebstoff, welcher ebenfalls in der Lage ist, die Betriebstemperaturen von Brennstoffzellen auszuhalten.The catalyst material 56 ; 58 . 59 can either be as such directly on the surface of the support element 52 ; 54 be upset, like in the 4a) and d) greatly enlarged, or using an additional adhesion promoter 55 ; 57 , as the 4b) and c) show. Such a bonding agent can be formed for example by a correspondingly melting enamel powder, which forms an enamel coating which is stable at the usual operating temperatures of fuel cells, or for example by an inorganic adhesive, which is also able to withstand the operating temperatures of fuel cells.

Der Haftvermittler 55; 57 kann, wie es 4b) zeigt, zuerst als Beschichtung auf die Oberfläche des Trägerelements 52; 54 aufgetragen werden, auf welche dann das Katalysatormaterial 56; 58, 59 aufgebracht wird. Andererseits kann das Katalysatormaterial 56; 58, 59 mit dem Haftvermittler 55; 57 gemischt und dann diese Mischung auf die Oberfläche des Trägerelements 52; 54 aufgetragen werden.The bonding agent 55 ; 57 can, like it 4b) shows, first as a coating on the surface of the support element 52 ; 54 are applied, which then the catalyst material 56 ; 58 . 59 is applied. On the other hand, the catalyst material 56 ; 58 . 59 with the adhesion agent 55 ; 57 mixed and then this mixture on the surface of the support element 52 ; 54 be applied.

Die unter Bezugnahme auf die 4a) bis c) beschriebenen Varianten unterschiedlicher Aufbringungsarten für das Katalysatormaterial 56; 58, 59 betreffen sowohl die Herstellung des Trägerelements durch eine Drahtwendel 52 als auch durch ein Glasröhrchen 54. Bei einem in 4d) dargestellten Ausführungsbeispiel ist es für den Fall der Verwendung eines Glasröhrchens 54 als Trägermaterial vorgesehen, dass dieses bis zum Erweichen erhitzt und das Katalysatormaterial 58, 59 auf die erweichte Oberfläche desselben aufgebracht und mit dieser verbunden wird. Hierdurch entsteht eine innige Verbindung des Katalyatormaterials 58; 59 mit der Oberfläche des Glasröhrchens 54.With reference to the 4a) to c) described variants of different types of application of the catalyst material 56 ; 58 . 59 relate both to the production of the carrier element by a wire helix 52 as well as through a glass tube 54 , At an in 4d) In the embodiment shown, it is in the case of using a glass tube 54 provided as a support material that this heated to softening and the catalyst material 58 . 59 applied to the softened surface of the same and connected to this. This creates an intimate connection of the Katalyatormaterials 58 ; 59 with the surface of the glass tube 54 ,

Ausführungsbeispieleembodiments

Zur Herstellung des Trägerelements 52 wird ein Nickeldraht mit Durchmesser ca. 0,2 mm ähnlich wie die Wendel einer Glühlampe gewendelt. Die Länge der Wendel ist größer als 10 mm, typischerweise größenordnungsmäßig mehrere Dezimeter, beispielsweise 30 cm, aber auch möglicherweise ca. 1 m.For the production of the carrier element 52 is a nickel wire with a diameter of about 0.2 mm similar to the filament of a filament bulb coiled. The length of the helix is greater than 10 mm, typically on the order of several decimeters, for example 30 cm, but possibly also about 1 m.

Auf die Nickeldrahtwendel 52 wird das Katalysatormaterial 56 unter Verwendung eines Haftvermittlers 55 aufgebracht. Als Haftvermittler 55 eignet sich aufgrund der Betriebstemperaturen von ca. 650°C in der Brennstoffzelle anorganisches Material, wie Emailpulver. Das Emailpulver wird durch Pulverbeschichtung (ein Sprühverfahren) auf den durch das Trägerelement 52 gebildeten metallischen Träger aufgebracht. Nach der Beschichtung wird das Emaillepulver thermisch eingebrannt, um eine dauerhafte Verbindung mit dem Trägerelement 52 zu erreichen. Durch Aufsprühen des Katalysatormaterials 56, welches in Form eines Pulvers vorliegt, auf das noch weiche oder teigige Emailpulver wird, ähnlich wie beim Pulverbeschichten das Katalysatormaterial 56 dauerhaft mit dem Emailpulver verbunden. Das pulverförmige Katalysatormaterial 56 steht nun an der Oberfläche der Drahtwendel 52 für Reaktionszwecke zur Verfügung, vgl. 4b). Alternativ kann das Katalysatorpulver 56 mit dem Emailpulver 55 gemischt und dieses Gemisch durch Pulverbeschichtung aufgetragen werden, beispielsweise durch Aufsprühen in einem Luftstrom, so dass sich eine gemischte Beschichtung ergibt, wie sie in 4c) gezeigt ist.On the nickel wire coil 52 becomes the catalyst material 56 using a primer 55 applied. As a bonding agent 55 is suitable due to the operating temperatures of about 650 ° C in the fuel cell inorganic material, such as enamel powder. The enamel powder is applied by powder coating (a spraying method) onto the support member 52 applied formed metallic carrier. After coating, the enamel powder is thermally baked to form a permanent bond with the support member 52 to reach. By spraying the catalyst material 56 , which is in the form of a powder, is still on the soft or doughy enamel powder, similar to the powder coating the catalyst material 56 permanently connected to the enamel powder. The powdery catalyst material 56 now stands on the surface of the wire helix 52 for reaction purposes, cf. 4b) , Alternatively, the catalyst powder 56 with the enamel powder 55 mixed and this mixture applied by powder coating, for example by spraying in a stream of air, so as to give a mixed coating, as in 4c) is shown.

Weiter kann alternativ zum Sprühverfahren das aufzubringende Material, also das Katalysatormaterial 56 und der Haftvermittler 55 in die Form eines Aerosols gebracht und damit eine Fluidisierung innerhalb eines Behälters herbeigeführt werden. In diesen Behälter kann das zu beschichtende Trägerelement 52 eingetaucht werden. Man gibt Emailpulver bzw. Katalysatorpulver in den besagten Behälter und lässt durch einen mikroporösen Boden des Behälters Luft einströmen, so dass das Pulver innerhalb des Behälters aufwallt und ein Aerosol bildet. Die zu beschichtenden Gegenstände, d. h. die Trägerelemente 52, können dann in den Behälter getaucht werden. Da diese einfache Geometrien aufweisen, d. h. keine Hinterschneidungen aufweisen, werden sie im allgemeinen allseitig gut mit dem Pulver bedeckt. Anschließend muss dann das mit dem Katalysatormaterial 56; 58, 59 und/oder dem Haftvermittler 55 beschichtete Trägerelement 52 in einen Heißluftofen gebracht werden, um das Beschichtungsmaterial aufzuschmelzen und eine dauerhafte Verbindung zum Trägermaterial zu erreichen.Furthermore, as an alternative to the spraying process, the material to be applied, ie the catalyst material 56 and the bonding agent 55 be brought into the form of an aerosol and thus brought about a fluidization within a container. In this container, the carrier element to be coated 52 be immersed. Enamel powder or catalyst powder is introduced into said container and air is allowed to flow through a microporous bottom of the container so that the powder inside the container bulges and forms an aerosol. The objects to be coated, ie the support elements 52 , can then be dipped in the container. Since these have simple geometries, ie have no undercuts, they are generally well covered on all sides with the powder. Then it must then with the catalyst material 56 ; 58 . 59 and / or the bonding agent 55 coated carrier element 52 are brought into a hot air oven to melt the coating material and to achieve a permanent connection to the carrier material.

Somit erfolgt in einem ersten Produktionsschritt das Aufbringen von Emailpulver auf das Trägerelement 52 und in einem zweiten Produktionsschritt ein "Anbacken" von Katalysatorpulver an den Haftvermittler (z. B. Emaillepulver), d. h. das aufgebrachte Emaillepulver wird angeschmolzen und in teigigem Zustand desselben das Trägerelement 52 in einen zweiten Fluidisierungsbehälter mit dem Katalysatormaterial in Pulverform getaucht. Alternativ zu einem Aufschmelzen des Haftvermittlers in einem Heißluftstrom ist auch denkbar, durch die Drahtwendel Strom fließen zu lassen und dadurch ein Aufschmelzen des Haftvermittlers zu erreichen.Thus, in a first production step, the application of enamel powder to the carrier element 52 and in a second production step, a "caking" of catalyst powder to the adhesion promoter (eg enamel powder), ie the applied enamel powder is melted and in doughy state of the same the support element 52 immersed in a second fluidizing container with the catalyst material in powder form. As an alternative to melting the bonding agent in a stream of hot air, it is also conceivable to allow current to flow through the wire helix, thereby achieving melting of the bonding agent.

Alternativ kann ein anorganischer Klebstoff, typischerweise mit einer Temperaturbeständigkeit bis etwa 1.000°C als Haftvermittler 55 zwischen Katalysatormaterial 56 und Trägermaterial 52 verwendet werden.Alternatively, an inorganic adhesive, typically having a temperature stability of up to about 1000 ° C as a coupling agent 55 between catalyst material 56 and carrier material 52 be used.

Die Verwendung einer Drahtwendel 52 als Trägerelement ist strömungstechnisch vorteilhaft. Durch die Verwendung von Emailpulver als Haftvermittler zwischen Drahtwendel und Katalysatormaterial kommt es zu einer gewissen thermischen Entkopplung zwischen Trägerelement (Drahtwendel) und Katalysatormaterial.The use of a wire helix 52 as a carrier element is fluidically advantageous. The use of enamel powder as a bonding agent between the wire helix and the catalyst material leads to a certain thermal decoupling between the carrier element (wire helix) and the catalyst material.

Bei der Verwendung eines Glasröhrchens 54 als Trägerelement für das Katalysatormaterial könnte dieses beispielsweise ebenfalls mit einem Außendurchmesser von ca. 2 mm hergestellt sein, wobei der Innendurchmesser beispielsweise 1,4 mm sein könnte. Die Länge des Glasröhrchens könnte wiederum größer 10 mm sein, beispielsweise aber auch 30 cm oder 1 m, ähnlich wie bei dem vorher beschriebenen Ausführungsbeispiel. Die Aufbringung des Katalysatormaterials 58, 59 und/oder eines Haftvermittlers 57 kann analog zum vorher beschriebenen Ausführungsbeispiel durch Pulverbeschichten und/oder Eintauchen in einen Fluidisierungsbehälter erfolgen, vgl. 4b) und c).When using a glass tube 54 As a carrier element for the catalyst material this could for example also be made with an outer diameter of about 2 mm, wherein the inner diameter could be for example 1.4 mm. The length of the glass tube could again be greater than 10 mm, but for example also 30 cm or 1 m, similar to the previously described embodiment. The application of the catalyst material 58 . 59 and / or a bonding agent 57 can be carried out analogously to the previously described embodiment by powder coating and / or immersion in a fluidizing container, cf. 4b) and c).

Alternativ kann, um das Katalysatormaterial 58, 59 dauerhaft mit der Oberfläche des Glasröhrchens 54 zu verbinden, dieses so weit erhitzt werden, dass die Wandung des Röhrchens welch bzw. teigig wird und das Katalysatormaterial 58, 59, welches durch Besprühen oder Fluidisierung auf die Oberfläche gebracht wird, an dieser anbackt.Alternatively, to the catalyst material 58 . 59 permanently with the surface of the glass tube 54 to be connected, this heated so that the wall of the tube is or doughy and the catalyst material 58 . 59 , which is brought by spraying or fluidization on the surface, adhering to this.

Alternativ kann ein anorganischer Klebstoff, typischerweise mit einer Temperaturbeständigkeit bis etwa 1.000°C als Haftvermittler 57 zwischen Katalysatormaterial 58, 59 und Glasröhrchen 54 verwendet werden.Alternatively, an inorganic adhesive, typically having a temperature stability of up to about 1000 ° C as a coupling agent 57 between catalyst material 58 . 59 and glass tubes 54 be used.

Die Verwendung eines Glasröhrchens als Trägerelement ist wiederum vorteilhaft in Bezug auf einen geringen Strömungswiderstand und die Dauerhaftigkeit des so geschaffenen Katalysatorelements.The Use of a glass tube as a carrier element is again advantageous in terms of low flow resistance and the durability of the catalyst element thus created.

1111
Basisteilbase
1212
Raumbereiche zur Aufnahme der Katalysatorelementeroom areas for receiving the catalyst elements
5050
Katalysatorelementcatalyst element
5252
Trägerelement (Drahtwendel)support element (Wire coil)
5454
Trägerelement (Glasröhrchen)support element (Glass tubes)
5555
Haftvermittlerbonding agent
5656
Katalysatormaterialcatalyst material
5757
Haftvermittlerbonding agent
5858
Katalysatormaterialcatalyst material
5959
Katalysatormaterialcatalyst material

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNGQUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

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Claims (15)

Katalysator für in einem Brennstoffzellenstapel angeordnete Brennstoffzellen, welcher zur internen Reformierung eines den Brennstoffzellen zugeführten Brenngases innerhalb des Brennstoffzellenstapels angeordnet ist, mit in Form von langgestreckten Stäben ausgebildeten Katalysatorelementen (50), die in einem Basisteil (11), das eine Anzahl von jeweils zur Aufnahme der Katalysatorelemente (50) vorgesehenen Raumbereichen (12) aufweist, angeordnet sind, wobei die Katalysatorelemente (50) zum Austausch in ihrer Längsrichtung aus dem Brennstoffzellenstapel entnehmbar und in diesen einsetzbar sind, dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysatorelemente (50) ein die Stabform definierendes Trägerelement (52; 54) mit einem darauf in Form einer Schicht aufgebrachten Katalysatormaterial (56; 58, 59) umfassen.Catalyst for fuel cells arranged in a fuel cell stack, which is arranged for the internal reforming of a fuel gas supplied to the fuel cells within the fuel cell stack, in the form of elongated rods formed catalyst elements ( 50 ), which in a basic part ( 11 ) containing a number of each for receiving the catalyst elements ( 50 ) space areas ( 12 ) are arranged, wherein the catalyst elements ( 50 ) can be removed from and inserted into the fuel cell stack for replacement in their longitudinal direction, characterized in that the catalyst elements ( 50 ) a support element defining the rod shape ( 52 ; 54 ) with a catalyst material applied thereto in the form of a layer ( 56 ; 58 . 59 ). Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement durch eine Drahtwendel (52) gebildet ist.Catalyst according to claim 1, characterized in that the carrier element by a wire coil ( 52 ) is formed. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement durch ein Glasröhrchen (54) gebildet ist.Catalyst according to claim 1, characterized in that the carrier element is passed through a glass tube ( 54 ) is formed. Katalysator nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (56) durch einen Haftvermittler (55) mit der Oberfläche der Drahtwendel (52) verbunden ist.Catalyst according to claim 2, characterized in that the catalyst material ( 56 ) by a bonding agent ( 55 ) with the surface of the wire helix ( 52 ) connected is. Katalysator nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Haftvermittler (55) durch ein Emaillepulver gebildet ist.Catalyst according to claim 4, characterized in that the adhesion promoter ( 55 ) is formed by an enamel powder. Katalysator nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Haftvermittler (55) durch einen anorganischen Klebstoff gebildet ist.Catalyst according to claim 4, characterized in that the adhesion promoter ( 55 ) is formed by an inorganic adhesive. Katalysator nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (58, 59) durch einen Haftvermittler (57) mit der Oberfläche des Glasröhrchens (54) verbunden ist.Catalyst according to claim 3, characterized in that the catalyst material ( 58 . 59 ) by a bonding agent ( 57 ) with the surface of the glass tube ( 54 ) connected is. Katalysator nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (58, 59) direkt mit der Oberfläche des Glasröhrchens (54) verbunden ist.Catalyst according to claim 3, characterized in that the catalyst material ( 58 . 59 ) directly with the surface of the glass tube ( 54 ) connected is. Katalysator nach Anspruch 3, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (58) auf die äußere Oberfläche des Glasröhrchens (54) aufgebracht ist.Catalyst according to claim 3, 7 or 8, characterized in that the catalyst material ( 58 ) on the outer surface of the glass tube ( 54 ) is applied. Katalysator nach Anspruch 3, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (58, 59) auf die äußere und die innere Oberfläche des Glasröhrchens (54) aufgebracht ist.Catalyst according to claim 3, 7 or 8, characterized in that the catalyst material ( 58 . 59 ) on the outer and inner surfaces of the glass tube ( 54 ) is applied. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Basisteil (11) durch einen Anodenstromkollektor der Brennstoffzelle gebildet ist.Catalyst according to one of claims 1 to 10, characterized in that the base part ( 11 ) is formed by an anode current collector of the fuel cell. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (56; 58, 59) durch Pulverbeschichtung auf die Oberfläche des Trägerelements (52, 54) aufgebracht wird.Process for preparing a catalyst according to one of Claims 1 to 11, characterized in that the catalyst material ( 56 ; 58 . 59 ) by powder coating on the surface of the carrier element ( 52 . 54 ) is applied. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators nach einem der Ansprüche 4, 5, 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass zuerst der Haftvermittler (55; 57) auf die Oberfläche des Trägerelements (52; 54) aufgetragen wird, und dass dann das Katalysatormaterial (56; 58, 59) auf den Haftvermittler (55; 57) aufgebracht wird.Process for the preparation of a catalyst according to one of Claims 4, 5, 6 or 7, characterized in that first the adhesion promoter ( 55 ; 57 ) on the surface of the carrier element ( 52 ; 54 ) is applied, and then that the catalyst material ( 56 ; 58 . 59 ) on the bonding agent ( 55 ; 57 ) is applied. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators nach einem der Ansprüche 4, 5, 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial (56; 58, 59) mit dem Haftvermittler (55; 57) gemischt und dann die Mischung auf die Oberfläche des Trägerelements (52; 54) aufgebracht wird.Process for preparing a catalyst according to one of Claims 4, 5, 6 or 7, characterized in that the catalyst material ( 56 ; 58 . 59 ) with the adhesion promoter ( 55 ; 57 ) and then the mixture onto the surface of the carrier element ( 52 ; 54 ) is applied. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators nach Anspruch 8, 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Glasröhrchen (54) bis zum Erweichen erhitzt wird, und dass das Katalysatormaterial (58, 59) auf die erweichte Oberfläche des Glasröhrchens (54) aufgebracht wird.Process for the preparation of a catalyst according to claim 8, 9 or 10, characterized in that the glass tube ( 54 ) is heated to softening, and that the catalyst material ( 58 . 59 ) on the softened surface of the glass tube ( 54 ) is applied.
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