DE102004010383B4

DE102004010383B4 - Vorrichtung zur Simulierung des Reaktionsprozesses in und Verfahren zur Optimierung von Mantelrohrreaktoren

Info

Publication number: DE102004010383B4
Application number: DE200410010383
Authority: DE
Inventors: Manfred Lehr
Original assignee: MAN DWE GmbH
Current assignee: MAN Energy Solutions SE
Priority date: 2004-03-03
Filing date: 2004-03-03
Publication date: 2007-04-12
Anticipated expiration: 2024-03-04
Also published as: DE102004010383A1

Abstract

Vorrichtung zur Simulierung des Reaktionsprozesses in katalysatorgefüllten Reaktionsrohren von Mantelrohrreaktoren, mit
a) wenigstens einem katalysatorgefüllten Reaktionsrohr (4);
b) wenigstens einem Wärmeträgerraum (3), der von jedem Reaktionsrohr (4) durchlaufen wird und in dem ein Wärmeträger (6) die Außenseite jedes Reaktionsrohrs (4) umströmt;
c) einer Halteeinrichtung (2), die neben dem wenigstens einen Wärmeträgerraum (3) angeordnet ist und an der jeder Wärmeträgerraum (3) lösbar gehaltert ist;
d) einer Isolierung (7), die die Halteeinrichtung (2) mit jedem daran gehalterten Wärmeträgerraum (3) umschließt und lösbar an diesen angebracht ist;
e) einem Wärmeträgerkreislauf (5) für jeden Wärmeträgerraum (3), wobei jeder Wärmeträgerkreislauf (5) eigene Wärmeträgerumwälz-, Kühl- und Heizeinrichtungen (18, 19, 20) aufweist, die außerhalb der Isolierung (7) separat angeordnet und lösbar an den entsprechenden Wärmeträgerraum (3) anschließbar sind;
f) einer Einrichtung, die ein Reaktionsgasgemisch (9) in ein Ende (10) jedes Reaktionsrohrs (4) einleitet und lösbar mit diesem Ende (10) verbunden ist;...

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Simulierung des Reaktionsprozesses in katalysatorgefüllten Reaktionsrohren von Mantelrohrreaktoren und auf ein Verfahren zur Optimierung des Gesamtwirkungsgrades von Mantelrohrreaktoren.

Katalytische Gasphasenprozesse werden in der chemischen Industrie erfolgreich in Mantelrohrreaktoren mit isothermen Festbetten durchgeführt. Solche Mantelrohrreaktoren sind beispielsweise aus der WO 2004/052524 A1 bekannt. Sie enthalten ein meist ringförmiges, vertikales Reaktionsrohrbündel, das von einem Wärmeträger durchströmt wird, bei der überwiegenden Zahl der Mantelrohrreaktoren in radialer Richtung. Als Wärmeträger wird üblicherweise ein Salzbad verwendet.

Die Mantelrohrreaktoren werden jeweils spezifisch für den vorgesehenen Einsatz- bzw. Anwendungsfall anhand entsprechend vorgegebener Kriterien ausgelegt. Darüber hinaus ist allgemein aus Wirtschaftlichkeitsgründen eine ständige Weiterentwicklung notwendig. Trotz umfangreicher Erfahrung und bewährter Konstruktionen sind dabei Versuche unerläßlich.

Am Anfang jeder Auslegung oder Weiterentwicklung eines Mantelrohrreaktors stehen zunächst Laborversuche. Mit ihnen werden unter idealen Bedingungen die grundlegenden Prozeßdaten ermittelt. Da jedoch die geometrischen und thermischen Verhältnisse der Laboreinrichtungen in der Regel von denen einer Großanlage zu stark abweichen, ist ein direktes Scale-Up meist nicht möglich.

Es muß ein Zwischenschritt eingefügt werden, die sogenannten Technikumsversuche. Hierbei handelt es sich um Versuche mit Reaktionsrohren, die von der Geometrie her mit denen des Großreaktors identisch sind. Erst aus diesen Versuchen lassen sich die für die Auslegung des Großreaktors wichtigen Daten wie Reaktionsrohrdurchmesser, Rohrlänge, Wärmetönung, Druckverlust, Temperaturführung sowie weitere Größen zu Katalysator und Reaktionsverlauf bestimmen. Bei diesen Versuchen werden die Verhältnisse im Großreaktor, soweit es möglich ist, nachgebildet. Im idealen Zustand liegen in dem Mantelrohrreaktor bei sämtlichen Reaktionsrohren des Reaktionsrohrbündels gleichförmige Strömungs- und Temperaturverhältnisse vor. Dieser Idealzustand ist jedoch in dem Mantelrohrreaktor nicht erreichbar. Zwar lassen sich durch geeignete Maßnahmen, z. B. die in WO 2004/052524 A1 beschriebenen, die ungleichförmigen Strömungs- und Temperaturverhältnisse in radialer Richtung des Reaktionsrohrbündels begrenzen, jedoch nicht gänzlich beseitigen. Daher findet der Prozeßentwickler im Labor für die zu untersuchende Reaktion zwar ideale Bedingungen hinsichtlich Strömungs- und Temperaturverhältnissen des Wärmeträgers vor, der Anlagenbetreiber muß jedoch im kommerziellen Großreaktor eine gewisse Temperaturverteilung des Wärmeträgermediums in einer horizontalen Ebene senkrecht zur Reaktorachse akzeptieren.

So hat jedes einzelne Reaktionsrohr längs des Strömungsweges des Reaktionsgasgemisches an der Außenseite ein eigenes spezifisches Wärmeträger-Temperaturprofil, das abhängig ist von der Stelle, an welcher das Reaktionsrohr sich in radialer Richtung des Reaktionsrohrbündels befindet, und zusätzlich davon, ob es sich bei der Anströmung durch den Wärmeträger in fluchtender oder in versetzter Anordnung befindet.

Diese Temperaturverteilung beeinflußt je nach Prozeß unterschiedlich stark die Reaktion und somit die Leistungsfähigkeit der Gesamtanlage. Diese Geschwindigkeits- und Temperaturprofile an der Außenseite der Reaktionsrohre lassen sich zwar nicht beseitigen, jedoch ist es möglich, diese mit geeigneten Programmen zu berechnen.

Dagegen sind die Auswirkungen dieser Geschwindigkeits- und Temperaturprofile auf die Reaktion im Reaktionsrohr einer theoretischen Betrachtung im Detail nur schwer zugänglich. Hier sind Versuche im Technikumsmaßstab unerläßlich.

Aus der DE 37 42 333 C2 ist ein Integralreaktorschuß zur Untersuchung heterogen-katalytischer Prozesse bekannt, der es ermöglicht, in partikelgefüllten Festbetten einen durch die Temperierung ungestörten Prozeßablauf zu vermessen. Definierte Wärmeübertragungsbedingungen werden hier dadurch erreicht, daß das Innenrohr außen eine Gewindenut mit Rechteckprofil besitzt, die Gewindenut an den Enden im Flanschbereich des das Rohr umschließenden Mantelrohres jeweils in einen Ringkanal der Querschnittsfläche der Gewindenut ausläuft und die Begrenzungsflansche, die mit einem Anschluß für weitere Integralreaktorbauelemente versehen sind, tangentiale Bohrungen ebenfalls gleicher Querschnittsfläche aufweisen, die direkt in beide Kanäle münden.

Eine solche Konstruktion ist aufwendig und kostenintensiv, insbesondere wenn Änderungen am Versuchsbau durchgeführt werden. Für systematische Versuchsreihen zur Erfassung des Einflusses der unterschiedlichen Geschwindigkeits- und Temperaturprofile des Wärmeträgers innerhalb des Reaktionsrohrbündels auf den Gesamtwirkungsgrad des Mantelrohrreaktors ist dieser vorbekannte Integralreaktorschuß nicht geeignet.

In der DE 101 27 374 A1 wird ein Reaktor zum Testen von Katalysatorsystemen beschrieben. Hier handelt es sich um einen Versuchsreaktor mit einem Rohrbündel, in dem die Reaktions- bzw. Kontaktrohre in zwei oder mehreren, thermisch voneinander getrennten Kontaktrohrbereichen angeordnet sind, und mit mehreren Wärmeträgerräumen und zugehörigen unabhängigen Wärmeträgerkreisläufen. Die Parameter des Wärmeträgers in den einzelnen Wärmeträgerräumen können jeweils getrennt eingestellt werden, insbesondere die Stromführung des Wärmeträgers relativ zum Reaktionsmedium, die Temperatur und/oder der Volumenstrom des Wärmeträgers. Allerdings ist aufgrund der Aufteilung des Reaktions- bzw. Kontaktrohrbündels in mehrere Kontaktrohrbereiche die Stromführung des Wärmeträgers für diejenige in einem Großreaktor nicht repräsentativ. Darüber hinaus ist auch der Aufbau dieses Versuchsreaktors arbeitsaufwendig und kostenintensiv, so daß Änderungen am Versuchsaufbau ebenfalls zeitaufwendig und kostenintensiv sind. Für die Durchführung systematischer Versuchsreihen mit realitätsnaher Stromführung des Wärmeträgers ist auch dieser vorbekannte Reaktor nicht geeignet.

Aus der DE 297 06 323 U1 ist eine rohrförmige Isolierschale zur thermischen Isolation von Rohrleitungen bekannt, wobei die Isolierschale in Längsrichtung geschlitzt ist. Die Isolierschale kann aufgeklappt und um die zu isolierende Rohrleitung gelegt werden.

In dem Aufsatz von Hofmann, H.: Rechnergestütztes Experimentieren in der chemischen Reaktionstechnik, CIT 58 (1986), Nr. 5, S. 387-393, ISSN 0009-286X werden mehrere Laborreaktoren beschrieben. Mit der thermischen Isolation der Versuchsanlagen befasst sich diese Entgegenhaltung nicht.

WO 03/072237 A1 beschreibt Rohrbündelreaktoren mit mehreren Kontaktzonen bzw. mehreren hintereinander geschalteten Reaktoren.

Aus der DE 2 064 478 A ist eine Vorrichtung bekannt, bei der verschiedene Zonen eines Reaktionsrohres durch mehrere Strahler unterschiedlich beheizt werden können.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung liegt darin, eine Vorrichtung vorzuschlagen, mit der beliebige, in einem Großreaktor vorhandene Strömungs- und Temperaturprofile auf einfache Weise nachgebildet werden können. Zudem soll ein Verfahren vorgeschlagen werden, mit dem unter Verwendung einer solchen Vorrichtung der Gesamtwirkungsgrad von Großreaktoren optimiert werden kann.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe mit den Merkmalen der Ansprüche 1 bzw. 18 gelöst. Die Unteransprüche geben jeweils vorteilhafte Ausgestaltungsmöglichkeiten an.

Durch eine erfindungsgemäße Vorrichtung ist es möglich, die Temperaturverteilung und die Strömungsführung des Wärme trägers für jede Stelle eines Großreaktors mit geringem Zeit- und Arbeitsaufwand im Technikumsmaßstab nachzubilden. Die Vorrichtung ist vollständig modular aufgebaut. Dadurch, daß die Wärmeträgerräume, die von einem katalysatorgefüllten Reaktionsrohr oder mehreren parallelen katalysatorgefüllten Reaktionsrohren durchlaufen werden, an einer Halteeinrichtung lösbar gehaltert sind, können sie ohne weiteres ausgetauscht werden. Da die Isolierung nicht nur die Wärmeträgerräume sondern auch die Halteeinrichtung umgibt und an beiden lösbar befestigt ist, kann der konstruktive Aufbau von beiden unabhängig sein. Daher muß bei einem Austausch des Wärmeträgerraums bzw. der Wärmeträgerräume nicht notwendigerweise auch die Isolierung ausgetauscht werden. In jedem Wärmeträgerraum kann aufgrund des unabhängigen zugehörigen Wärmeträgerkreislaufes die gewünschte Temperatur und Strömungsführung des Wärmeträgers eingestellt werden. Da die zugehörigen Versorgungseinrichtungen außerhalb der Isolierung angeordnet und lösbar an den jeweiligen Wärmeträgerräumen anschließbar sind, ist ein Umbau bzw. eine Veränderung der Vorrichtung schnell und einfach möglich, ohne daß Wärmeträgerumwälz-, Kühl- und Heizeinrichtungen in den Umbau mit einbezogen werden müssen.

Auch die Einrichtungen zur Zu- und Ableitung des Reaktionsgasgemisches sind lösbar mit den Reaktionsrohren verbunden. Durch den konsequent modularen Aufbau einer erfindungsgemäßen Vorrichtung kann die Verteilung der Wärmeträgertemperatur und die Strömungsführung des Wärmeträgers längs der Reaktionsrohre in einem Großreaktor äußerst realitätsnah angenähert werden. Besonders geeignet ist eine erfindungsgemäße Vorrichtung für die Optimierung der Verteilung der Wärmeträgertemperatur und der Strömungsführung des Wärmeträgers längs der Reaktionsrohre in einem Großreaktor für Oxidationsreaktionen.

Unter Verwendung der mit einer erfindungsgemäßen Vorrichtung ermittelten Meßergebnisse ist es möglich, die Abweichung von einem idealen Großreaktor zu quantifizieren und den realen Großreaktor optimal auszulegen. Diese Optimierung erfolgt in mehreren Iterationsschritten unter jeweiliger Modifizierung der konstruktiven Ausgestaltung des Großreaktors. Diese modifizierten konstruktiven Ausgestaltungen können in einer erfindungsgemäßen Vorrichtung auf einfache Weise nachgebildet werden.

Die Erfindung wird nachfolgend anhand der Zeichnungen beispielshalber noch näher erläutert. Es zeigen:
1 in schematischer Darstellung eine Seitenansicht einer ersten Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Vorrichtung;
2 einen Teil-Längsschnitt durch die Vorrichtung aus 1 längs Linie II-II in 3;
3 einen Querschnitt durch die Vorrichtung aus 1 längs Linie III-III in 2;
4 einen Ausschnitt aus 1 in vergrößertem Maßstab, wobei jeder Wärmeträgerkreislauf eine Wärmeträgerumwälz-, eine Kühl- und eine Heizeinrichtung aufweist;
5 einen der 4 ähnlichen Ausschnitt, wobei zwei Wärmeträgerumwälz-, zwei Kühl- und zwei Heizein richtungen in einem Wärmeträgerkreislauf zusammengeschlossen sind;
6 in schematischer Darstellung eine Seitenansicht einer zweiten Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Vorrichtung;
7 einen Ausschnitt aus 6 in vergrößertem Maßstab;
8 in schematischer Darstellung eine Draufsicht auf die Vorrichtung aus 1 bzw. 6;
9a in schematischer Darstellung einen Teil-Längsschnitt durch einen Großreaktor, mit der Einteilung des Reaktionsrohrbündels in drei Gruppen;
9b ein Diagramm mit den berechneten, gemittelten Temperaturprofilen des Wärmeträgers über die Reaktionsrohrlänge für jede der drei Gruppen aus 9a; und
9c ein Diagramm mit einer Annäherung der Temperaturprofile aus 9b durch Treppenkurven.
Das in 1 dargestellte Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung bzw. eines erfindungsgemäßen Versuchsreaktors 1 weist eine Halteeinrichtung 2 auf, an der acht Wärmeträgerräume 3 (A – H) lösbar gehaltert sind. Die Wärmeträgerräume 3 werden von einem katalysatorgefüllten Reaktionsrohr 4 durchlaufen. Jeder Wärmeträgerraum 3 ist lösbar an einen eigenen unabhängigen Wärmeträgerkreislauf 5 angeschlossen. In den Wärmeträgerräumen 3 umströmt ein Wärmeträger 6 die Außenseite des Reaktionsrohrs 4. Eine abnehmbare Isolierung 7 umschließt die Halteeinrichtung 2 und jeden daran befestigten Wärmeträgerraum 3. Wärmeträgerräume 3, Reaktionsrohr 4 und Isolierung 7 werden im weiteren auch als Reaktoreinheit 8 bezeichnet. Ein Reaktionsgasgemisch 9 wird über eine (nicht dargestellte) Einrichtung in das obere Ende 10 des Reaktionsrohrs 4 geleitet. Mittels einer weiteren (nicht dargestellten) Einrichtung wird das Reaktionsgasgemisch 11 am unteren Ende 12 des Reaktionsrohrs 4 abgeleitet. Beide Einrichtungen sind jeweils lösbar mit dem Reaktionsrohr 4 verbunden.
Eine erfindungsgemäße Vorrichtung 1 ist jedoch bezüglich der Strömungsführung von Reaktionsgasgemisch 9, 11 und Wärmeträger 6 nicht eingeschränkt. Das Reaktionsgasgemisch kann von oben oder unten zugeführt werden, der Wärmeträger kann hierzu im Gleich- oder Gegenstrom geführt werden. Auch Kombinationen sind möglich.
Die Wärmeträgerräume 3 können auch von zwei oder mehr parallelen katalysatorgefüllten Reaktionsrohren durchlaufen werden, die gemeinsam eine Stelle im Großreaktor repräsentieren, wobei jedes Reaktionsrohr von dem Wärmeträger umströmt und jedes Reaktionsrohr an die Einrichtungen zur Zuleitung bzw. Ableitung des Reaktionsgasgemisches angeschlossen ist. Das hier beschriebene Ausführungsbeispiel mit einem Reaktionsrohr gilt daher genauso bei einer Gruppe von Reaktionsrohren.
Die Halteeinrichtung 2 ist im dargestellten Ausführungsbeispiel ein Stahlprofil, vorzugsweise ein Normprofil. Das Stahlprofil 2 ist auf einem Grundgestell 13 aufgestellt und befestigt und erstreckt sich von diesem aus vertikal nach oben. Das Grundgestell 13 ist aus einer Grundplatte 14 gebildet, die auf Stützen 15 aufliegt.
Eine erfindungsgemäße Vorrichtung 1 ist bezüglich der Größe nicht eingeschränkt. Es können beliebig viele Wärmeträgerräume 3 vorgesehen und an dem Stahlprofil 2 befestigt sein. Das dargestellte Ausführungsbeispiel weist acht Wärmeträgerräume 3A bis 3H auf. Die Wärmeträgerräume 3 werden durch einen beispielsweise zylindrischen Mantel 16 gebildet, der das Reaktionsrohr 4 bzw. die mehreren parallelen Reaktionsrohre umschließt. In jedem Wärmeträgerraum 3 sind (nicht dargestellte) Stromführungseinrichtungen angeordnet, um die Strömungsverhältnisse denjenigen Strömungsverhältnissen nachzubilden, die an der bestimmten Stelle im Großreaktor vorhanden sind, die mit dem Reaktionsrohr 4 untersucht werden soll. Die Stromführungseinrichtungen können beispielsweise durch zylindrische perforierte Umlenkbleche, Mischer, mäander förmige Elemente, Spiralwendeln – z. B. aus gebogenem Rohr – oder Füllkörpern gebildet werden.
Zwischen den einzelnen Wärmeträgerräumen 3 befinden sich Probenahmestellen 17, z. B. Stutzen, durch die Proben des Reaktionsgasgemisches entnommen und einer nicht dargestellten Analyseeinrichtung zugeführt werden können.
Das Reaktionsrohr 4 entspricht in Länge, Durchmesser, Wandstärke, Material und Katalysatorfüllung einem Reaktionsrohr an einer ausgewählten Stelle im Großreaktor. Das Reaktionsrohr 4 kann einteilig oder mehrteilig ausgeführt sein. Bei einteiligen Reaktionsrohren gibt es keine Dichtigkeitsprobleme auf der Reaktionsgasseite. Zudem nimmt bei mehrteiligen Reaktionsrohren die Konstruktion wegen der Verbindungsflansche mehr Platz ein. Im Inneren des Reaktionsrohrs ist mindestens ein Thermoelement 17a zur Messung der Reaktionsgastemperatur angeordnet.
Der Katalysator kann über die Rohrlänge homogen sein. Es besteht auch die Möglichkeit, daß mehrere unterschiedlich sensitive Katalysatoren stufenweise oder mit kontinuierlichem Übergang eingefüllt werden, eventuell teilweise oder ganz mit Inertmaterialbeimischung zur Verdünnung. Mit Inertmaterialbeimischungen kann die freiwerdende Reaktionswärme begrenzt werden, z. B. im Bereich des Hot Spot.
Jeder Wärmeträgerraum 3 hat einen eigenen, von den anderen unabhängigen Wärmeträgerkreislauf 5 (4). Als Wärmeträger 6 wird vorzugsweise flüssiges Salz verwendet.
Der Durchfluß des Wärmeträgers 6 wird durch eine nicht dargestellte handelsübliche Durchflußmeßeinrichtung gemessen. Die Temperatur des Wärmeträgers 6 wird durch Meßstellen am Eintritt in den und am Austritt aus dem Wärmeträgerraum 3 kontrolliert.
Jeder Wärmeträgerkreislauf 5 weist neben einer Umwälzeinrichtung 18 eine Kühleinrichtung 19 und eine Heizeinrichtung 20 auf, um den Wärmeträger 6 in den einzelnen Wärmeträgerkreisläufen 5 je nach Erfordernis entweder zu kühlen oder zu erhitzen.
Die Wärmeträgerumwälz-, die Kühl- und die Heizeinrichtung 18, 19, 20 mit zugehöriger Regeleinrichtung sind in einem kompakten isolierten Wärmeträgerbehälter 21 angeordnet. Die Behälter 21 sind jeweils mit Heizkabeln umwickelt zur Aufheizung auf die zur Förderung des Wärmeträgers 6, im vorliegenden Fall des Salzbades, erforderliche Mindesttemperatur. Ferner können alle zu einer erfindungsgemäßen Vorrichtung gehörigen Wärmeträgerbehälter 21 in einem Gehäuse 21a (8) untergebracht sein. Dadurch ergibt sich eine übersichtliche Anordnung. Die Wärmeträgerleitungen 22, 23 verlaufen aus dem Gehäuse 22 heraus zu den jeweiligen Wärmeträgerräumen 3 bzw. zu deren Anschlußleitungen 24, 25 hin und sind an diese lösbar angeschlossen, beispielsweise mit Klemmringverschraubungen 26.
Das Stahlprofil 2 und die daran befestigten Wärmeträgerräume 3 sind gemeinsam von einer Isolierung 7 umgeben. Die Isolierung 7 ist in Längsrichtung des Stahlprofils 2 in Isolierelemente 27 unterteilt, die jeweils einen Wärmeträgerraum 3 und den zugehörigen Stahlprofilabschnitt mit Abstand 33 umschliessen (2). Für jedes Isolierelement 27 ist am Stahlprofil 2 eine Auflage 28 befestigt, auf die das Isolierelement 27 aufgestellt ist. Wärmeverluste durch die Auflagen 28 werden durch separate Isolierungen vermindert.
Jedes Isolierelement 27 ist in Umfangsrichtung aus zwei Zylinderhalbschalen 29, 30 gebildet (3). Diese sind in Umfangsrichtung an einem Ende durch ein Scharnier 31 und am anderen Ende leicht lösbar, beispielsweise durch einen Schnappverschluß 32, miteinander verbunden. Auf diese Weise sind die Isolierelemente 27 leicht demontierbar.
Sämtliche Leitungen, beispielsweise für Wärmeträger 6, Reaktionsgasproben und Meßsignale, verlaufen innerhalb der Isolierung 7 entlang des Stahlprofils 2 nach unten und durch eine Aussparung in der Grundplatte 14 aus der Reaktoreinheit 8 hinaus. Auf diese Weise werden Durchführungen durch die Isolierelemente 27 hindurch vermieden, wodurch die Demontierbarkeit der Isolierelemente 27 weiter erleichtert wird.
Das obere Ende des Reaktionsrohrs 4 ist an eine (nicht dargestellte) Einrichtung lösbar anschließbar, mit der das Reaktionsgasgemisch 9 in das Reaktionsrohr 4 eingeleitet wird.
Das untere Ende des Reaktionsrohrs 4 ist an eine (nicht dargestellte) Einrichtung lösbar anschließbar, mit der das aus dem Reaktionsrohr 4 austretende Reaktionsgasgemisch 11 abgeleitet wird.
In 5 ist eine alternative Ausbildung eines Wärmeträgerkreislaufes 5 dargestellt. In dieser Variante kann erfindungsgemäß die Anzahl der Wärmeträgerräume 3 auch geringer sein als die Anzahl der zur Verfügung stehenden Wärmeträgerkreisläufe 5. Gemäß dieser alternativen Ausführungsform sind jeweils zwei Wärmeträgerumwälz-, zwei Kühl- und zwei Heizeinrichtungen 18, 19, 20 in einem Wärmeträgerkreislauf 5 zusammengeschlossen. Mit diesen Maßnahmen ist es möglich, die Umwälzmenge in dem Wärmeträgerkreislauf 5 sehr stark zu erhöhen.
In den 6 und 7 ist eine weitere alternative Ausführungsform eines Wärmeträgerkreislaufes 5 dargestellt. Hier sind zwei oder mehrere Wärmeträgerräume 3 in einem Wärmeträgerkreislauf 5 zusammengeschlossen. Der Wärmeträger durchläuft mehrere direkt hintereinandergeschaltete Wärmeträgerräume 3, hier beispielhaft gezeigt die Wärmeträgerräume 3C und 3D sowie die Wärmeträgerräume 3E, 3F und 3G. Hierdurch lassen sich auf einfache Weise größere Reaktionsbereiche mit gleicher Temperatur herstellen. Die Variationen sind hier unbeschränkt und den Verhältnissen in einem Großreaktor beliebig anpaßbar.
Eine erfindungsgemäße Vorrichtung 1 weist einen einfachen Aufbau auf. Die Reaktoreinheit 8 und die Umwälz- und Temperiereinrichtung 18, 19, 20 für den Wärmeträger 6 sind lösbar miteinander verbunden. Hierdurch ergibt sich eine gute Zugänglichkeit und die Möglichkeit, einzelne Komponenten der erfindungsgemäßen Vorrichtung 1 mit relativ geringem Aufwand zu verändern. Die Reaktionsrohre 4 z. B. können entsprechend dem zu simulierenden Prozeß bezüglich Durchmesser, Wandstärke, Länge, Werkstoffanordnung und Anzahl der Wärmeträgerräume 3 jeweils leicht neu angepaßt werden. Dies wird erfindungsgemäß verbunden mit einer kompakten Gestaltung der jeweiligen Bereiche.
Nachfolgend wird ein Beispiel eines erfindungsgemäßen Verfahrens zur Optimierung des Gesamtwirkungsgrades von Mantelrohrreaktoren beschrieben:
Voraussetzung für eine solche Optimierung ist, daß die grundlegenden Entscheidungen, z. B. für Gleich- oder Gegenstromführung von Prozeß- bzw. Reaktionsgas und Wärmeträger oder für eine Mehrzonenbauweise oder für eine ganz andere Bauweise, bei der die Aktivität des Katalysators längs der Reaktionsrohre veränderlich ist, getroffen sind.
Anhand dieser getroffenen Entscheidungen bzw. vorgegebenen Kriterien werden dann die Auslegungsparameter für den Mantelrohrreaktor festgelegt. Zu diesen Auslegungsparametern gehören beispielsweise Menge und Qualität des Produktes, Ausgangsstoffe, Katalysatormaterial, abzuführende Wärmemenge in Abhängigkeit der Lauflänge des Reaktionsrohrs, Druck und Temperatur.
Basierend auf den Auslegungsparametern werden dann in einer ersten Näherung detallierte Berechnungen und/oder konstruktive Ausgestaltungen durchgeführt.
Aus der gewünschten Produktionsmenge und der Raum/Zeit-Ausbeute wird das Katalysatorvolumen und daraus die nötige Anzahl von Reaktionsrohren errechnet. Eventuell stellt sich heraus, daß mehrere parallel geschaltete Reaktoren notwendig sind. Neben der Anzahl der Reaktionsrohre umfaßt die Aus legung des Reaktionsrohrbündels weiterhin auch noch die Festlegung z. B. der Länge, des Durchmessers, der Wandstärke, des Materials und der Katalysatorfüllung für jedes Reaktionsrohr.
Ferner werden anhand der Auslegungsparameter die Stromführungsmittel sowie die Art und Anzahl der Strömungswege und die Umwälzmenge des Wärmeträgers durch das Reaktionsrohrbündel hindurch festgelegt.
Insbesondere werden dabei aufgrund der vorgegebenen Strömungsrichtung des Wärmeträgers und der Anzahl der Zonen die Rohrteilung, die inneren und äußeren rohrfreien Räume, die Anzahl und Form der ringförmigen und der scheibenförmigen Umlenkbleche, die Ringkanäle und die Größe der Wärmeträgerumwälzpumpen festgelegt. Daraus werden iterativ die Umwälzmenge und die Druck- und Geschwindigkeitsverteilung des Wärmeträgers im Mantelrohrreaktor berechnet.
Die ringförmigen Umlenkbleche und im Einzelfall auch die scheibenförmigen Umlenkbleche besitzen zur Begrenzung eines Geschwindigkeitsgradienten in radialer Richtung Teilstromöffnungen, durch die hindurch Teilströme des Wärmeträgers während des Durchgangs in den nächsten Reaktionsrohrbündelabschnitt gelangen.
In Großreaktoren kommt fast ausschließlich die Radialströmung zur Anwendung, wobei der Wärmeträger mäanderförmig in mehreren radialen Durchgängen durch das Reaktionsrohrbündel hindurchgeführt wird. Der Wärmeträger ist in der Regel ein Salzbad, d. h. flüssiges Salz, das aus einem Gemisch von Kaliumnitrat, Natriumnitrid und Natriumnitrat besteht.
In erster Näherung wird mit Erfahrungswerten für den Wärmeanfall über die Reaktionsrohrlänge und mit den sonstigen Prozeßdaten schließlich die Temperaturverteilung des Wärmeträgers im Mantelrohrreaktor berechnet. Damit sind für alle Reaktionsrohre des Mantelrohrreaktors die mantelseitigen Temperaturen über die Rohrlänge bekannt.
Jedoch ist für den Wirkungsgrad der Gesamtreaktion weniger die mantelseitige Temperatur, d. h. die Temperatur auf der Reaktionsrohrwand-Außenseite, ausschlaggebend, sondern vielmehr die Temperatur an der Reaktionsrohrwand-Innenseite, die vom äußeren Wärmeübergang abhängig ist. Dies wird bei einem erfindungsgemäßen Verfahren durch Meßergebnisse berücksichtigt, die aus mit einer erfindungsgemäßen Vorrichtung 1 durchgeführten Versuchsreihen ermittelt werden.
Bei der Optimierung des Gesamtwirkungsgrades des Mantelrohrreaktors wird untersucht, inwieweit eine Verbesserung der Reaktionsbedingungen noch wirtschaftlich vertretbar ist.
Denn einerseits könnte der Mantelrohrreaktor mit möglichst kleiner Rohrteilung und Umwälzmenge ausgeführt werden. Das würde Platz sowie Investitions- und Betriebskosten sparen. Jedoch können sich dadurch die Temperaturdifferenzen des Wärmeträgers im Mantelrohrreaktor soweit erhöhen, daß die komplette Funktion gefährdet ist.
Ideale Reaktionsbedingungen lägen bei einer idealisothermen Reaktionsführung auf der Wärmeträgerseite vor. Dazu müßten die Temperaturdifferenzen des Wärmeträgers im Mantelrohrreaktor Idealerweise zu Null werden.
Jede nicht ideale Temperaturverteilung im Mantelrohrreaktor verschlechtert im allgemeinen die Reaktionsbedingungen. Andererseits ist eine Verbesserung der Temperaturverteilung mit einer Verteuerung des Reaktorsystems und eventuell mit höheren Betriebskosten verbunden.
Daher muß quantitativ abgeschätzt werden, inwieweit die ermittelte Temperaturverteilung im Großreaktor die Reaktionsführung beeinflußt.
Somit ist eine Optimierung nur möglich, wenn es gelingt, die Einbußen in der Produktausbeute gegenüber dem Idealwert bei isothermer Fahrweise zu quantifizieren. Dieses wiederum ist mit einer weiter oben beschriebenen erfindungsgemäßen Vor richtung möglich, mit der die Reaktionsbedingungen an beliebigen Stellen im Mantelrohrreaktor nachgebildet und so mit Versuchsreihen repräsentative Werte für das gesamte Reaktionsrohrbündel ermittelt werden können.
Aus dem Reaktionsrohrbündel werden repräsentative Reaktionsrohre 4 ausgewählt. Hierbei wird wie folgt vorgegangen (siehe 9a bis 9c):
Das gesamte Reaktionsrohrbündel des Mantelrohrreaktors wird in mehrere Gruppen von Reaktionsrohren eingeteilt, z. B. drei bis fünf konzentrische Ringe (5a). Die Anzahl der Reaktionsrohre pro Gruppe kann gleich sein. Die Gruppen werden nach außen und innen durch den äußeren Rohrkreis bzw. den inneren Rohrkreis begrenzt.
Für jede ringförmige Gruppe wird ein gemitteltes Temperaturprofil T des Wärmeträgers über die Reaktionsrohrlänge L bestimmt bzw. berechnet (9b) und durch eine Treppenkurve (9c) angenähert. Eine Treppe bedeutet, daß die betreffende Zone nahezu isotherm betrieben wird. Dadurch wird ein definierter Betriebszustand erreicht. Die Zahl der Treppenstufen entspricht meist der Zahl der Radialwege oder Vielfachen davon. In 9c sind vier Treppen dargestellt. Die ermittelten Temperaturen werden in den Wärmeträgerräumen einer erfindungsgemäßen Vorrichtung entsprechend eingestellt.
Nacheinander wird für jede Gruppe ein repräsentatives Reaktionsrohr 4 oder eine vorgegebene repräsentative Anzahl von Reaktionsrohren 4 in einer erfindungsgemäßen Vorrichtung 1 untersucht durch Anlegen des Strömungs- und Temperaturprofils, das wie oben angegeben für die Gruppe angenähert wurde. In dem hier beschriebenen Ausführungsbeispiel wird für jede Gruppe ein repräsentatives Reaktionsrohr 4 untersucht.
Die Strömungsverhältnisse im Großreaktor werden dabei durch weiter oben beschriebene Stromführungseinrichtungen in Verbindung mit einer entsprechenden Umwälzmenge nachgebildet.
Pro radialem Durchgang des Wärmeträgers durch das Reaktionsrohrbündel des vorgesehenen Mantelrohrreaktors wird in der erfindungsgemäßen Vorrichtung mindestens ein Wärmeträgerraum 3, bevorzugt zwei Wärmeträgerräume 3 vorgesehen, um das Temperaturprofil möglichst gut nachbilden zu können.
So werden bei einem Mantelrohrreaktor mit vier Durchgängen durch das Reaktionsrohrbündel vorzugsweise vier, besonders bevorzugt sechs und ganz besonders bevorzugt acht Wärmeträgerräume 3 vorgesehen. Mit steigender Anzahl der Wärmeträgerräume 3 werden die Temperaturprofile immer besser nachgebildet. Allerdings steigt auch der apparative Aufwand. Mehr als zwei Wärmeträgerräume 3 pro Reaktionsrohrbündeldurchgang sollten z. B. dann ausgeführt werden, wenn der Abstand zwischen zwei Umlenkblechen bzw. zwischen Umlenkblech und Rohrboden sehr groß ist. Die Höhe der einzelnen Wärmeträgerräume 3 kann dabei unterschiedlich sein. Die Umwälzmenge pro Wärmeträgerraum wird so hoch gewählt, daß die Temperaturänderung des Wärmeträgers 6 entlang eines Wärmeträgerraums 3 vernachlässigt werden kann. Die Wärmeübergangswerte werden so eingestellt, daß sie denjenigen im Großreaktor entsprechen.
Durch dieses Vorgehen werden die Verteilung der Wärmeträgertemperatur und die Strömungsverhältnisse längs eines Reaktionsrohrs 4 in den einzelnen Wärmeträgerräumen 3 einer erfindungsgemäßen Vorrichtung 1 an die berechneten Verhältnisse in einem Großreaktor angepaßt.
Das Reaktionsgasgemisch 9 wird in der gewünschten Zusammensetzung mit dem gewünschten Druck und der gewünschten Temperatur am oberen Ende 10 in das Reaktionsrohr 4 eingeführt. Es ist jedoch auch möglich, das Reaktionsgasgemisch am unteren Ende 12 in das Reaktionsrohr 4 einzuleiten. Am Austritt wird eine Probe genommen und analysiert. Auch zwischen den Wärmeträgerräumen 3 bzw. Reaktionsstufen können zur Analyse bzw. Feststellung der ablaufenden Reaktionsstufen und der Teilumsätze Proben genommen werden.
Für jedes ausgewählte repräsentative Reaktionsrohr 4 werden auf diese Weise die in ihm im Großreaktor stattfindenden Reaktionsprozesse durch Anlegen des zugehörigen angenäherten Strömungs- und Temperaturprofils simuliert. Die bei den Simulationen jeweils austretenden Reaktionsgasgemische werden analysiert. Aus der Gesamtheit der erhaltenen Analysen wird der Gesamtwirkungsgrad der Reaktion im Mantelrohrreaktor berechnet.
Zusätzlich wird die Temperatur im Inneren des Reaktionsrohrs längs diesem gemessen und daraus der Wärmeanfall entlang des Reaktionsrohrs bestimmt. Dieser aus den Meßergebnissen bestimmte Wärmeanfall wird im nächsten Näherungsschritt der Berechnung der Temperaturverteilung des Wärmeträgers zugrunde gelegt.
Dabei ist immer zu prüfen, ob ein sicherer Betrieb auch noch für das ungünstigste Reaktionsrohr gewährleistet ist.
Dieser aus den Meßergebnissen bestimmte Gesamtwirkungsgrad wird mit dem Ideal-Gesamtwirkungsgrad des Mantelrohrreaktors verglichen. Der Ideal-Gesamtwirkungsgrad ergibt sich bei der Fahrweise des Mantelrohrreaktors, die bei den vorgegebenen Bewertungskriterien optimal bzw. ideal wäre. Zu den Bewertungskriterien für den Ideal-Gesamtwirkungsgrad gehören beispielsweise der Umsatz des Ausgangs- bzw. Einsatzstoffes, die Selektivität des gewünschten Produkts, die Konzentration unerwünschter Nebenprodukte, die Produktqualität, wie z. B. Reinheit, Farbe und Geruch, die Gleichmäßigkeit der Katalysatorbelastung, die Katalysatorlebensdauer, die Raum-Zeit-Ausbeute und/oder die Reaktionsstabilität.
Falls der Unterschied zwischen dem Gesamtwirkungsgrad, der aus den Meßergebnissen bestimmt worden ist, und dem Ideal-Gesamtwirkungsgrad größer ist als ein vorgegebener Wert, wird die Auslegung des Mantelrohrreaktors in einer zweiten Näherung modifiziert, d. h. beispielsweise das Reaktionsrohrbündel, die Stromführungsmittel, die Strömungswege und die Umwälzmenge des Wärmeträgers modifiziert ausgebildet bzw. berechnet.
Mit den durch die erfindungsgemäße Vorrichtung 1 gewonnenen Daten werden der Mantelrohrreaktor und der Prozeß so in einer Reihe von Näherungen nach kundenspezifischen Kriterien, z. B. hinsichtlich der Wirtschaftlichkeit, optimiert.

Claims

Vorrichtung zur Simulierung des Reaktionsprozesses in katalysatorgefüllten Reaktionsrohren von Mantelrohrreaktoren, mit a) wenigstens einem katalysatorgefüllten Reaktionsrohr (4); b) wenigstens einem Wärmeträgerraum (3), der von jedem Reaktionsrohr (4) durchlaufen wird und in dem ein Wärmeträger (6) die Außenseite jedes Reaktionsrohrs (4) umströmt; c) einer Halteeinrichtung (2), die neben dem wenigstens einen Wärmeträgerraum (3) angeordnet ist und an der jeder Wärmeträgerraum (3) lösbar gehaltert ist; d) einer Isolierung (7), die die Halteeinrichtung (2) mit jedem daran gehalterten Wärmeträgerraum (3) umschließt und lösbar an diesen angebracht ist; e) einem Wärmeträgerkreislauf (5) für jeden Wärmeträgerraum (3), wobei jeder Wärmeträgerkreislauf (5) eigene Wärmeträgerumwälz-, Kühl- und Heizeinrichtungen (18, 19, 20) aufweist, die außerhalb der Isolierung (7) separat angeordnet und lösbar an den entsprechenden Wärmeträgerraum (3) anschließbar sind; f) einer Einrichtung, die ein Reaktionsgasgemisch (9) in ein Ende (10) jedes Reaktionsrohrs (4) einleitet und lösbar mit diesem Ende (10) verbunden ist; und g) einer Einrichtung, die das Reaktionsgasgemisch (11) am anderen Ende (12) jedes Reaktionsrohrs (4) ableitet und lösbar mit diesem Ende (12) verbunden ist.
Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Halteeinrichtung (2) ein sich vertikal erstreckender Stahlträger ist, der auf einem Grundgestell (13) aufgestellt ist.
Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Isolierung (7) für jeden Wärmeträgerraum (3) mit zugehörigem Abschnitt der Halteeinrichtung (2) ein separates Isolierelement (27) aufweist und an der Halteeinrichtung (2) für jedes Isolierelement (27) eine eigene Halterung (28) ausgebildet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß jedes Isolierelement (27) in Umfangsrichtung aus mindestens zwei Teilen (29, 30) gebildet ist, die lösbar miteinander verbunden sind.
Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die mindestens zwei Teile (29, 30) wenigstens an einem Ende scharnierartig miteinander verbunden sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß an der Halteeinrichtung (2) Auflagen (28) befestigt sind, auf die die Isolierelemente (27) aufstellbar sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Isolierung (7, 27) und der Halteeinrichtung (2) mit jedem daran gehalterten Wärmeträgerraum (3) ein Zwischenraum (33) vorhanden ist, durch den hindurch Zu- bzw. Ableitungen (22, 23; 24, 25) zu bzw. von jedem Wärmeträgerraum (3) verlaufen.
Vorrichtung nach Anspruch 7 in Verbindung mit Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine Öffnung am unteren Ende der Isolierung (7) angeordnet ist und die Zu- bzw. Ableitungen (22, 23; 24, 25) durch das Grundgestell (13) hindurch in die Öffnung laufen.
Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Isolierung (7) in Längsrichtung des Reaktionsrohrs (4) bzw. der Reaktionsrohre keine Öffnung aufweist, durch die hindurch die Zu- bzw. Ableitungen radial (22, 23; 24, 25) in den Zwischenraum (33) verlaufen.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß im Inneren jedes Wärmeträgerraums (3) Stromführungsmittel angeordnet sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Anzahl der Wärmeträgerkreisläufe (5) mindestens 2, bevorzugter mindestens 4, noch bevorzugter mindestens 6 und besonders bevorzugt mindestens 8 beträgt.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeträgerumwälz-, Kühl- und Heizeinrichtungen (18, 19, 20) jedes Wärmeträgerkreislaufs (5) in einem Wärmeträgerbehälter (21) angeordnet sind.
Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß alle Wärmeträgerbehälter (21) in einem gemeinsamen Gehäuse (21a) angeordnet sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß zwei oder mehrere Wärmeträgerräume (3) zu einem Wärmeträgerkreislauf (5) zusammenschaltbar sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß am Eintritt (10) in jedes und am Austritt (12) aus jedem Reaktionsrohr (4) Einrichtungen zur Entnahme von Proben angeordnet sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen benachbarten Wärmeträgerräumen (3) jeweils Einrichtungen (17) zur Entnahme von Proben aus jedem Reaktionsrohr (4) angeordnet sind.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß jedes Reaktionsrohr (4) mehrteilig ist, vorzugsweise korrespondierend zu den Wärmeträgerräumen.
Verfahren zur Optimierung des Gesamtwirkungsgrades von Mantelrohrreaktoren, wobei in den Mantelrohrreaktoren ein von einem Wärmeträger (6) umströmtes Reaktionsrohrbündel angeordnet ist, mit den folgenden Schritten: a) Festlegen von Auslegungsparametern für den Mantelrohrreaktor anhand vorgegebener Kriterien; b) Auslegung des Reaktionsrohrbündels, der konstruktive Ausgestaltung, von Stromführungsmittel, der Art und Anzahl der Strömungswege und der Umwälzmenge des Wärmeträgers durch das Reaktionsrohrbündel hindurch anhand der Auslegungsparameter; c) Berechnen des Strömungs-, des Temperatur- und gegebenenfalls des Wärmestromprofils längs jedes Reaktionsrohrs an dessen Außenseite; d) Auswählen repräsentativer Reaktionsrohre (4) aus dem Reaktionsrohrbündel und nacheinander folgendes Simulieren des in jedem ausgewählten Reaktionsrohr (4) stattfindenden Reaktionsprozesses durch Anlegen eines angenäherten Strömungs- und Temperaturprofils in einer Vorrichtung (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 17; e) Analysieren des bei den jeweiligen Simulationen austretenden Reaktionsgasgemisches (11) und daraus Bestimmen des Gesamtwirkungsgrades der Reaktion im Mantelrohrreaktor; f) Vergleich des aus den Meßergebnissen bestimmten Gesamtwirkungsgrades mit dem Ideal-Gesamtwirkungsgrad bei gemäß vorgegebener Bewertungskriterien optimaler Fahrweise des Mantelrohrreaktors; g) falls der Unterschied zwischen dem aus den Meßergebnissen bestimmten Gesamtwirkungsgrad und dem Ideal-Gesamtwirkungsgrad größer ist als ein vorgegebener Wert: Modifizieren der Auslegung gemäß Punkt b) und Wiederholen der Schritte c) bis g).
Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß in Schritt a) zu den vorgegebenen Kriterien gehören Menge und Qualität des zu erzeugenden Produktes, Ausgangsstoffe, Betriebsverfahren des Mantelrohrreaktors, Art des Katalysators, abzuführende Wärmemenge in Abhängigkeit der Lauflänge des Reaktionsrohrs, Druck und Temperatur.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 oder 19, dadurch gekennzeichnet, daß in Schritt f) zu den Bewertungskriterien gehören Umsatz des Einsatzstoffes, Selektivität des zu erzeugenden Produktes, Konzentration unerwünschter Nebenprodukte, Produktqualität, Farbe und/oder Geruch des Produktes, Gleichmäßigkeit der thermischen Belastung des Katalysators, Katalyatorlebensdauer.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Auslegung des Reaktionsrohrbündels die Anordnung jedes Reaktionsrohrs umfaßt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Auslegung von Stromführungsmitteln das Festlegen der Art, der Abmessungen sowie der Position für jedes Stromführungsmittel umfaßt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß das Auswählen repräsentativer Reaktionsrohre (4) das Einteilen des Reaktionsrohrbündels in Gruppen von Reaktionsrohren mit im wesentlichen gleichen Strömungs- und Temperaturprofilen und das Bestimmen einer vorgegebenen Anzahl Reaktionsrohre (4) aus jeder Gruppe umfaßt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 23, dadurch gekennzeichnet, daß das Simulieren des in dem (den) repräsentativen Reaktionsrohren) einer Gruppe stattfindenden Reaktionsprozesses folgende Schritte umfaßt: da) Festlegen der Anzahl der Wärmeträgerräume (3) pro Strömungsweg des Wärmeträgers (6); db) Ermitteln eines gemittelten Temperaturprofils für jede Gruppe von Reaktionsrohren (4) und Annähern des gemittelten Temperaturprofils durch eine Treppenkurve, wobei die Anzahl der Treppen gleich der Gesamtanzahl der Wärmeträgerräume (3) ist; dc) Ausbilden der Stromführungsmittel in jedem Wärmeträgerraum (3) entsprechend dem ermittelten Strömungsprofil und Hindurchführen der repräsentativen Anzahl Reaktionsrohre (4) einer Gruppe durch die Wärmeträgerräume (3); dd) Einstellen der gemäß Treppenkurve vorgesehenen Temperatur sowie der Strömungsgeschwindigkeit für jeden Wärmeträgerraum (3) mittels der voneinander unabhängigen Wärmeträgerkreisläufe (5).
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß das Analysieren auch das Analysieren von nach jedem Wärmeträgerraum (3) entnommenen Proben des Reaktionsgasgemisches umfaßt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsgastemperatur gemessen und bei der Ermittlung und Bewertung des Gesamtwirkungsgrades mit herangezogen wird.