DE10042744A1 - PEM fuel cell stack - Google Patents

PEM fuel cell stack

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DE10042744A1
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Udo Stenke
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen PEM-Brennstoffzellenstapel aus einer oder mehreren übereinander angeordneten Brennstofzellen (1), die jeweils eine Membran-Elektrodeneinheit (2) zwischen zwei elektrisch leitfähigen Bipolarplatten (3, 4) enthalten, welche auf ihren Oberflächen mit einseitig offenen Strömungskanälen (10) für die Zuführung von Reaktivgasen ausgerüstet sind, wobei die Membran-Elektrodeneinheiten jeweils eine Polymerelektrolyt-Membran (5) aufweisen, die auf jeder Seite jeweils mit einer Reaktionsschicht (6, 7) in Kontakt steht, wobei die Reaktionsschichten eine geringere flächige Ausdehnung als die Polymerelektrolyt-Membran besitzen und zwischen jeder Reaktionsschicht und den angrenzenden Bipolarplatten deckungsgleich zu den Reaktionsschichten jeweils eine kompressible, grobporige Gasverteilerschicht (8, 9) aus Kohlefasergewebe sowie im Bereich außerhalb der durch die Gasverteilerschichten abgedeckten Fläche Dichtungen (11, 12) eingefügt sind, wobei die Gasverteilerschichten im unbelasteten Zustand eine Dicke D¶1¶ und die Dichtungen eine Dicke D¶2¶ aufweisen. Der PEM-Brennstoffzellenstapel ist dadurch gekennzeichnet, daß die Gasverteilerschichten im PEM-Brennstoffzellenstapel auf 25 bis 60% ihrer ursprünglichen Dicke komprimiert sind.The invention relates to a PEM fuel cell stack comprising one or more fuel cells (1) arranged one above the other, each of which contains a membrane electrode unit (2) between two electrically conductive bipolar plates (3, 4), which have flow channels (10) open on one side. are equipped for the supply of reactive gases, the membrane electrode units each having a polymer electrolyte membrane (5) which is in contact with a reaction layer (6, 7) on each side, the reaction layers having a smaller surface area than the polymer electrolyte Membrane and each have a compressible, coarse-pore gas distribution layer (8, 9) made of carbon fiber fabric between each reaction layer and the adjacent bipolar plates, congruent with the reaction layers, and seals (11, 12) are inserted in the area outside the area covered by the gas distribution layers, the gas distribution layers in the unloaded a thickness D¶1¶ and the seals have a thickness D¶2¶. The PEM fuel cell stack is characterized in that the gas distribution layers in the PEM fuel cell stack are compressed to 25 to 60% of their original thickness.

Description

Die Erfindung betrifft einen PEM-Brennstoffzellenstapel aus übereinander gestapelten Membran-Elektrodeneinheiten, Gasverteilerschichten und Bipolarplatten. Insbesondere betrifft die Erfindung solche PEM-Brennstoffzellenstapel, die Gasverteilerschichten aus gewebten Kohlefasern enthalten.The invention relates to a PEM fuel cell stack of stacked one above the other Membrane electrode units, gas distribution layers and bipolar plates. In particular The invention relates to such PEM fuel cell stacks which consist of gas distribution layers woven carbon fibers included.

Brennstoffzellen wandeln einen Brennstoff und ein Oxidationsmittel örtlich voneinan­ der getrennt an zwei Elektroden in Strom, Wärme und Wasser um. Als Brennstoff kann Wasserstoff oder ein wasserstoffreiches Gas, als Oxidationsmittel Sauerstoff oder Luft dienen. Der Vorgang der Energieumwandlung in der Brennstoffzelle zeichnet sich durch einen besonders hohen Wirkungsgrad aus. Aus diesem Grunde gewinnen Brenn­ stoffzellen in Kombination mit Elektromotoren zunehmend Bedeutung als Alternative für herkömmliche Verbrennungskraftmaschinen.Fuel cells locally convert a fuel and an oxidizing agent which is separated into electricity, heat and water using two electrodes. As a fuel can Hydrogen or a hydrogen-rich gas, oxygen or air as the oxidizing agent serve. The process of energy conversion in the fuel cell stands out with a particularly high degree of efficiency. For this reason, Brenn win Material cells in combination with electric motors are becoming increasingly important as an alternative for conventional internal combustion engines.

Die sogenannte Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (PEM-Brennstoffzelle) eignet sich aufgrund ihrer kompakten Bauweise, ihrer Leistungsdichte sowie ihres hohen Wir­ kungsgrades für den Einsatz als Energiewandler in Elektroautomobilen.The so-called polymer electrolyte fuel cell (PEM fuel cell) is suitable due to their compact design, their power density and their high level of efficiency efficiency levels for use as an energy converter in electric vehicles.

Unter einem PEM-Brennstoffzellenstapel wird im Rahmen dieser Erfindung eine sta­ pelweise Anordnung ("Stack") von Brennstoffzelleneinheiten verstanden. Eine Brenn­ stoffzelleneinheit wird im folgenden auch kurz als Brennstoffzelle bezeichnet. Sie ent­ hält jeweils eine Membran-Elektrodeneinheit (MEE), die zwischen bipolaren Platten, auch als Separatorplatten bezeichnet, zur Gaszufuhr und Stromleitung angeordnet ist. Eine Membran-Elektrodeneinheit besteht aus einer Polymerelektrolyt-Membran, die auf beiden Seiten mit Reaktionsschichten, den Elektroden, versehen ist. Eine der Reaktions­ schichten ist als Anode für die Oxidation von Wasserstoff und die zweite Reaktions­ schicht als Kathode für die Reduktion von Sauerstoff ausgebildet. Auf die Elektroden werden sogenannte Gasverteilerschichten aus Kohlefaserpapier oder Kohlefasergewebe aufgebracht, die einen guten Zugang der Reaktionsgase zu den Elektroden und eine gute Ableitung des Zellenstroms ermöglichen. Anode und Kathode enthalten sogenannte Elektrokatalysatoren, die die jeweilige Reaktion (Oxidation von Wasserstoff bezie­ hungsweise Reduktion von Sauerstoff) katalytisch unterstützen. Als katalytisch aktive Komponenten werden bevorzugt die Metalle der Platingruppe des Periodensystems der Elemente eingesetzt. In der Mehrzahl werden sogenannte Trägerkatalysatoren verwen­ det, bei denen die katalytisch aktiven Platingruppenmetalle in hochdisperser Form auf die Oberfläche eines leitfähigen Trägermaterials aufgebracht wurden. Die mittlere Kri­ stallitgröße der Platingruppenmetalle liegt dabei etwa zwischen 1 und 10 nm. Als Trä­ germaterialien haben sich feinteilige Ruße bewährt.Under a PEM fuel cell stack, a sta Understand the arrangement ("stack") of fuel cell units. A focal Fabric cell unit is also briefly referred to below as a fuel cell. You ent each holds a membrane electrode assembly (MEE), which is between bipolar plates, also called separator plates, is arranged for gas supply and power line. A membrane electrode assembly consists of a polymer electrolyte membrane that is based on is provided on both sides with reaction layers, the electrodes. One of the reaction Layering is used as the anode for the oxidation of hydrogen and the second reaction layer formed as a cathode for the reduction of oxygen. On the electrodes so-called gas distribution layers made of carbon fiber paper or carbon fiber fabric applied, the reaction gases have good access to the electrodes and good Allow derivation of the cell current. Anode and cathode contain so-called Electrocatalysts that relate to the respective reaction (oxidation of hydrogen support for the reduction of oxygen). As a catalytically active Components are preferably the metals of the platinum group of the periodic table Elements used. So-called supported catalysts are used in the majority det, in which the catalytically active platinum group metals in highly dispersed form the surface of a conductive substrate has been applied. The middle kri The stallite size of the platinum group metals is approximately between 1 and 10 nm. As Trä Germ materials have proven to be finely divided soot.

Die Polymerelektrolyt-Membran besteht aus Protonen leitenden Polymermaterialien. Diese Materialien werden im folgenden auch kurz als Ionomer bezeichnet. Bevorzugt wird ein Tetrafluorethylen-Fluorvinylether-Copolymer mit Säurefunktionen, insbeson­ dere Sulfonsäuregruppen, verwendet. Ein solches Material wird zum Beispiel unter dem Handelsnamen Nafion® von E. I. DuPont vertrieben. Es sind jedoch auch andere, insbe­ sondere fluorfreie Ionomermaterialien, wie sulfonierte Polyetherketone oder Arylketone oder Polybenzimidazole einsetzbar.The polymer electrolyte membrane consists of proton-conducting polymer materials. These materials are also briefly referred to below as ionomers. Prefers is a tetrafluoroethylene-fluorovinyl ether copolymer with acid functions, in particular their sulfonic acid groups used. Such a material is, for example, under the Trade names Nafion® distributed by E. I. DuPont. However, there are others, in particular special fluorine-free ionomer materials, such as sulfonated polyether ketones or aryl ketones or polybenzimidazoles can be used.

Für den breiten kommerziellen Einsatz von PEM-Brennstoffzellen in Kraftfahrzeugen ist eine weitere Verbesserung der elektrochemischen Zellenleistung sowie eine deutli­ che Verminderung der Systemkosten notwendig.For the wide commercial use of PEM fuel cells in motor vehicles is a further improvement in electrochemical cell performance as well as a significant che reduction of the system costs necessary.

Eine wesentliche Voraussetzung für eine Steigerung der Zellenleistung ist eine optimale Zu- und Abfuhr der jeweiligen Reaktivgasmischungen zu und von den katalytisch akti­ ven Zentren der Katalysatorschichten. Neben der Zufuhr von Wasserstoff zur Anode muß das Ionomermaterial der Anode ständig durch Wasserdampf (Befeuchtungswasser) befeuchtet werden, um eine optimale Protonen-Leitfähigkeit zu gewährleisten. Das an der Kathode gebildete Wasser (Reaktionswasser) muß kontinuierlich abgeführt werden, um eine Flutung des Porensystems der Kathode und damit eine Behinderung der Ver­ sorgung mit Sauerstoff zu vermeiden.An essential prerequisite for an increase in cell performance is optimal Supply and discharge of the respective reactive gas mixtures to and from the catalytically active ven centers of the catalyst layers. In addition to supplying hydrogen to the anode the ionomer material of the anode must be constantly exposed to water vapor (dampening water) be moistened to ensure optimal proton conductivity. That on water formed in the cathode (water of reaction) must be continuously removed, to flood the pore system of the cathode and thus obstruct the ver avoid oxygen supply.

Die US-PS 4,293,396 beschreibt eine Gasdiffusionselelektrode, die aus einem offenpo­ rigen leitfähigen Kohlefasergewebe besteht. Die Poren des Kohlefasergewebes enthal­ ten eine homogene Mischung aus katalysierten Kohlenstoffpartikeln und hydrophoben Partikeln eines Bindermaterials.The US-PS 4,293,396 describes a gas diffusion electrode, which consists of an open po conductive carbon fiber fabric. Contain the pores of the carbon fiber fabric a homogeneous mixture of catalyzed carbon particles and hydrophobic Particles of a binder material.

Die deutsche Offenlegungsschrift DE 195 44 323 A1 stellt eine Gasdiffusionselektrode für Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen vor, die ein Kohlefasergewebe enthält, das mit Ruß und Polytetrafluorethylen imprägniert ist.The German patent application DE 195 44 323 A1 provides a gas diffusion electrode for polymer electrolyte fuel cells, which contains a carbon fiber fabric with Soot and polytetrafluoroethylene is impregnated.

In der EP 0 869 568 A1 wird eine Gasverteilerschicht aus einem Kohlefasergewebe für Membran-Elektrodeneinheiten beschrieben. Zur Verbesserung des elektrischen Kon­ taktes zwischen den Katalysatorschichten der Membran-Elektrodeneinheiten und dem Kohlefasergewebe der Gasverteilerschichten wird das Kohlefasergewebe auf der der jeweiligen Katalysatorschicht zugewandten Seite mit einer Ausgleichsschicht aus Ruß und einem Fluorpolymer beschichtet, die porös und wasserabstoßend und zugleich elektrisch leitend ist und außerdem eine einigermaßen glatte Oberfläche besitzt. Bevor­ zugt dringt diese Ausgleichsschicht nicht mehr als bis zur Hälfte in das Kohlefaserge­ webe ein. Das Kohlefasergewebe kann zur Verbesserung seiner wasserabstoßenden Ei­ genschaften mit einer Mischung aus Ruß und einem Fluorpolymer vorbehandelt wer­ den.EP 0 869 568 A1 describes a gas distribution layer made of a carbon fiber fabric for Membrane electrode units described. To improve the electrical con clock between the catalyst layers of the membrane electrode assemblies and the Carbon fiber fabric of the gas distribution layers is the carbon fiber fabric on the side facing the respective catalyst layer with a compensation layer made of soot and coated with a fluoropolymer that is porous and water repellent and at the same time is electrically conductive and also has a reasonably smooth surface. Before This compensation layer does not penetrate more than half of the carbon fiber ge weave in. The carbon fiber fabric can improve its water-repellent egg properties pretreated with a mixture of carbon black and a fluoropolymer the.

In der WO 97/13287 wird eine Gasverteilerschicht (hier "intermediate layer") beschrie­ ben, die durch Infiltrieren und/oder Beschichten einer Seite eines grobporigen Kohlen­ stoffsubstrates (Kohlepapier, Graphitpapier oder Kohlefilz) mit einer Zusammensetzung aus Ruß und einem Fluorpolymer erhältlich ist, die die Porosität eines oberflächennahen Teils des Kohlenstoffsubstrates vermindert und/oder eine diskrete Schicht verminderter Porosität auf der Oberfläche des Substrates bildet. Die Gasverteilerschicht wird mit die­ ser Beschichtung auf die Katalysatorschichten von Membran-Elektrodeneinheiten auf­ gelegt. Dabei ist es wie in der EP 0 869 568 A1 unter anderem Aufgabe der Beschich­ tung, einen guten elektrischen Kontakt zu den Katalysatorschichten herzustellen.WO 97/13287 describes a gas distribution layer (here "intermediate layer") ben by infiltrating and / or coating one side of a coarse-pore coal fabric substrates (carbon paper, graphite paper or carbon felt) with a composition is made of carbon black and a fluoropolymer, which has the porosity of a near-surface Part of the carbon substrate is reduced and / or a discrete layer is reduced Porosity forms on the surface of the substrate. The gas distribution layer is with the This coating on the catalyst layers of membrane electrode assemblies placed. As in EP 0 869 568 A1, it is among other things the task of coating tion to make good electrical contact with the catalyst layers.

Die Beschichtung der Gasverteilerschichten entsprechend WO 97/13287, US 4,293,396, DE 195 44 323 A1 und der EP 0 869 568 mit einer Ruß/PTFE-Mischung ist aufwendig und erfordert eine abschließende Trocknung und Calcination bei 330 bis 400°C.The coating of the gas distribution layers in accordance with WO 97/13287, US 4,293,396, DE 195 44 323 A1 and EP 0 869 568 with a carbon black / PTFE mixture is complex and requires final drying and calcination at 330 to 400 ° C.

Die US 6,007,933 beschreibt eine Brennstoffzelleneinheit aus übereinander gestapelten Membran-Elektrodeneinheiten und Bipolarplatten. Zwischen den Membran-Elektroden­ einheiten und den Bipolarplatten sind elastische Gasverteilerschichten angeordnet. Zur Versorgung der Membran-Elektrodeneinheiten mit Reaktivgasen weisen die Bipolar­ platten auf ihren den Gasverteilerschichten zugewandten Kontaktflächen einseitig offe­ ne Gasverteilungskanäle auf. Die Brennstoffzelleneinheit wird zur Verbesserung des elektrischen Kontaktes zwischen den Gasverteilerschichten und den Membran-Elektro­ deneinheiten unter Druck zusammengebaut. Dabei besteht die Gefahr, daß die elasti­ schen Gasverteilerschichten in die einseitig offenen Gasverteilungskanäle eindringen und somit den Gastransport behindern und die elektrische Leistung der Brennstoffzelle beeinträchtigen. Dies wird zum Beispiel durch gelochte Trägerbleche verhindert, die zwischen Gasverteilerschichten und Bipolarplatten gelegt werden. Zur Abdichtung der Membran-Elektrodeneinheiten werden O-Ring Dichtungen und Dichtungen aus PTFE- Folien verwendet.US 6,007,933 describes a fuel cell unit made of stacked one above the other Membrane electrode units and bipolar plates. Between the membrane electrodes units and the bipolar plates are arranged elastic gas distribution layers. To The bipolar supplies the membrane electrode units with reactive gases plates open on one side on their contact surfaces facing the gas distribution layers ne gas distribution channels. The fuel cell unit is used to improve the electrical contact between the gas distribution layers and the membrane electro units assembled under pressure. There is a risk that the elasti gas distribution layers penetrate into the gas distribution channels which are open on one side and thus hinder gas transport and the electrical performance of the fuel cell affect. This is prevented, for example, by perforated carrier plates that between gas distribution layers and bipolar plates. To seal the Membrane electrode units are O-ring seals and seals made of PTFE Foils used.

Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Brennstoffzellenstapel anzugeben, welcher gegenüber dem Stand der Technik einen vereinfachten Aufbau bei gleicher oder besserer elektrischer Leistung aufweist.It is an object of the present invention to specify a fuel cell stack which compared to the prior art a simplified structure with the same or better electrical performance.

Diese Aufgabe wird durch einen PEM-Brennstoffzellenstapel aus einer oder mehreren übereinander angeordneten Brennstoffzellen (1) gelöst, die jeweils eine Membran- Elektrodeneinheit (2) zwischen zwei elektrisch leitfähige Bipolarplatten (3, 4) enthalten, welche auf ihren Oberflächen mit einseitig offenen Strömungskanälen (10) für die Zu­ führung von Reaktivgasen ausgerüstet sind, wobei die Membran-Elektrodeneinheiten jeweils eine Polymerelektrolyt-Membran (5) aufweisen, die auf jeder Seite jeweils mit einer Reaktionsschicht (6, 7) in Kontakt steht, wobei die Reaktionsschichten eine gerin­ gere flächige Ausdehnung als die Polymerelektrolyt-Membran besitzen und zwischen jeder Reaktionsschicht und den angrenzenden Bipolarplatten deckungsgleich zu den Reaktionsschichten jeweils eine kompressible, grobporige Gasverteilerschicht (8, 9) aus Kohlefasergewebe sowie im Bereich außerhalb der durch die Gasverteilerschichten ab­ gedeckten Fläche Dichtungen (11, 12) eingefügt sind, wobei die Gasverteilerschichten im unbelasteten Zustand eine Dicke D1 und die Dichtungen eine Dicke D2 aufweisen. Der PEM-Brennstoffzellenstapel ist dadurch gekennzeichnet, daß die Gasverteiler­ schichten im PEM-Brennstoffzellenstapel auf 25 bis 60% ihrer ursprünglichen Dicke komprimiert sind.This object is achieved by a PEM fuel cell stack consisting of one or more fuel cells ( 1 ) arranged one above the other, each of which contains a membrane electrode unit ( 2 ) between two electrically conductive bipolar plates ( 3 , 4 ), which have flow channels open on one side ( 10 ) are equipped for the supply of reactive gases, the membrane electrode units each having a polymer electrolyte membrane ( 5 ) which is in contact with a reaction layer ( 6 , 7 ) on each side, the reaction layers being a smaller flat area Have expansion as the polymer electrolyte membrane and a compressible, coarse-pored gas distribution layer ( 8 , 9 ) made of carbon fiber fabric as well as seals ( 11 , 12 ) are inserted between each reaction layer and the adjacent bipolar plates, congruent with the reaction layers are, w In the unloaded state, the gas distribution layers have a thickness D 1 and the seals have a thickness D 2 . The PEM fuel cell stack is characterized in that the gas distribution layers in the PEM fuel cell stack are compressed to 25 to 60% of their original thickness.

Erfindungsgemäß wird durch definierte Kompression der gewebten Gasverteilerschich­ ten der Zellwiderstand (Widerstand einer einzelnen Membran-Elektrodeneinheit) ver­ ringert. Bevorzugt wird eine Kompression der Gasverteilerschichten auf 30 bis 50, ins­ besondere auf 35 bis 40% ihrer ursprünglichen Dicke D1 angestrebt. Erfahrungsgemäß kann der spezifische Widerstand des Kohlefasergewebes durch die Kompression auf unter 6 mΩ.cm herabgesetzt werden. Ebenso wird auch die Porosität der Gasverteiler­ schicht auf 20 bis 70% der ursprünglichen Porosität vermindert, so daß eine Flutung der Poren durch Reaktionswasser vermieden wird. Beide Effekte verbessern entscheidend die elektrische Leistung des Brennstoffzellenstapels.According to the invention, the cell resistance (resistance of a single membrane electrode unit) is reduced by defined compression of the woven gas distribution layers. Compression of the gas distribution layers to 30 to 50%, in particular 35 to 40%, of their original thickness D 1 is preferred. Experience has shown that the specific resistance of the carbon fiber fabric can be reduced to below 6 mΩ.cm by compression. Likewise, the porosity of the gas distributor layer is reduced to 20 to 70% of the original porosity, so that flooding of the pores by water of reaction is avoided. Both effects significantly improve the electrical performance of the fuel cell stack.

Die definierte Kompression kann in einfacher Weise durch Verwendung von Dichtun­ gen aus inkompressiblem Material eingestellt werden, deren Dicke D2 kleiner als die Dicke D1 der kompressiblen Gasverteilerschichten im unbelasteten Zustand ist. Beim Zusammenbau des Brennstoffzellenstapels werden die kompressiblen Gasverteiler­ schichten bis auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt, so daß die Komprimie­ rung des Brennstoffzellenstapels durch das Verhältnis D2/D1 gegeben ist. Als inkom­ pressibel werden im Rahmen dieser Erfindung Materialien oder Materialverbunde bezeichnet, deren Kompressibilität weniger als 5, bevorzugt weniger als 1% der Kompres­ sibilität der Gasverteilerschichten beträgt. Bevorzugt werden Dichtungen aus Polyte­ trafluorethylen (PTFE) eingesetzt, die durch Armierung mit Glasfasern der obigen Be­ dingung genügen.The defined compression can be set in a simple manner by using seals made of incompressible material, the thickness D 2 of which is smaller than the thickness D 1 of the compressible gas distribution layers in the unloaded state. When assembling the fuel cell stack, the compressible gas distributor layers are compressed to the thickness of the seals, so that the compression of the fuel cell stack is given by the ratio D 2 / D 1 . In the context of this invention, materials or material composites are referred to as incompressible, the compressibility of which is less than 5%, preferably less than 1%, of the compressibility of the gas distribution layers. Seals made of polyte trafluoroethylene (PTFE) are preferred, which meet the above conditions by reinforcement with glass fibers.

Besonders vorteilhaft ist die Tatsache, daß durch die definierte Kompression der Gas­ verteilerschichten die sonst übliche Ausrüstung der Gasverteilerschichten mit einer elektrisch leitfähigen Ausgleichsschicht und die damit verbundenen aufwendigen Ar­ beitsschritte entfallen können. Darüber hinaus kann auch auf den Einsatz spezieller Trä­ gerbleche, die ein Eindringen des Kohlefasergewebes der Gasverteilerschichten in die Strömungskanäle der Bipolarplatten verhindern sollen, verzichtet werden.The fact that the gas is defined by the compression is particularly advantageous distribute the usual equipment of the gas distribution layers with a electrically conductive compensation layer and the associated ar steps can be omitted. In addition, the use of special trä metal sheets that penetrate the carbon fiber fabric of the gas distribution layers into the Flow channels of the bipolar plates should be avoided.

Die Strömungskanäle der Bipolarplatten sind mit Zu- und Abführungskanälen für die Reaktionsgase verbunden, die außerhalb der Fläche der Membran-Elektrodeneinheiten in einem peripheren Bereich der Bipolarplatten senkrecht durch den gesamten Platten­ stapel geführt sind. Zwischen den Zu- und Abführungskanälen sind die Strömungska­ näle auf den Kontaktflächen der Bipolarplatten in der Regel in Form von rechtwinkligen Mäandern oder Serpentinen angeordnet. Eine besonders vorteilhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen PEM-Brennstoffzellenstapels erhält man nun, wenn die We­ brichtung des Kohlefasergewebes der Gasverteilerschichten unter einem Winkel α von 20 bis 70, bevorzugt von 30 bis 60, und insbesondere von 45°, zu den Strömungskanä­ len der Bipolarplatten verdreht wird, beziehungsweise wenn das Kohlefasergewebe in einer solchen Struktur gewebt ist, daß mindestens 60% der Fasern einen Winkel von mindestens 30° zur Kanalstruktur der Bipolarplatten aufweisen. In diesem Fall wird eine weitere Verbesserung der Transporteigenschaften und des Wasserhaushaltes der Gasverteilerschichten erhalten, da das Eindringen des Gewebes in die Gasverteilungs­ kanäle und damit die Behinderung der Gasströmung in den Kanälen weiter verringert wird. Der selbe positive Effekt wird auch dann erhalten, wenn die Gasverteilungskanäle in einem geeigneten Muster auf den Bipolarplatten angeordnet werden.The flow channels of the bipolar plates are with inlet and outlet channels for the Reactive gases connected outside the area of the membrane electrode assemblies in a peripheral area of the bipolar plates perpendicularly through the entire plates are stacked. The flow channels are between the inlet and outlet channels channels on the contact surfaces of the bipolar plates usually in the form of rectangular Meandering or serpentine arranged. A particularly advantageous embodiment of the PEM fuel cell stack according to the invention is now obtained when the We fracture of the carbon fiber fabric of the gas distribution layers at an angle α of 20 to 70, preferably 30 to 60, and in particular 45 °, to the flow channels len the bipolar plates is rotated, or when the carbon fiber fabric in such a structure is woven that at least 60% of the fibers have an angle of Have at least 30 ° to the channel structure of the bipolar plates. In this case a further improvement in the transport properties and the water balance of the Gas distribution layers are obtained because the penetration of the tissue into the gas distribution channels and thus the impediment to gas flow in the channels is further reduced becomes. The same positive effect is obtained even when the gas distribution channels be arranged in a suitable pattern on the bipolar plates.

Die erfindungsgemäßen PEM-Brennstoffzellenstapel weisen einen guten Zugang der Reaktivgase zu den katalytisch aktiven Zentren der Membran-Elektrodeneinheiten, eine effektive Befeuchtung des Ionomers in den Katalysatorschichten und der Membran und den problemlosen Abtransport des Reaktionsprodukts Wasser von der Kathodenseite der Membran-Elektrodeneinheiten auf.The PEM fuel cell stacks according to the invention have good access to the Reactive gases to the catalytically active centers of the membrane electrode units, one effective moistening of the ionomer in the catalyst layers and the membrane and the problem-free removal of the reaction product water from the cathode side of the membrane electrode units.

Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Gasverteilerschichten können kommerzielle, grobporige Kohlefasergewebe mit Porositäten von 50 bis 95% verwendet werden. Hier gibt es verschiedene Grundmaterialien, die sich in Struktur, Herstellungsverfahren und Eigenschaften unterscheiden. Beispiele für solche Materialien sind AvCarb 1071 HCB von Textron Inc. oder Panex 30 von Zoltek, Inc.For the production of the gas distribution layers according to the invention, commercial, Coarse-pored carbon fiber fabrics with porosities of 50 to 95% can be used. Here There are various basic materials, which differ in structure, manufacturing process and Distinguish properties. Examples of such materials are AvCarb 1071 HCB from Textron Inc. or Panex 30 from Zoltek, Inc.

Die kommerziellen, grobporigen Kohlefasergewebe können vor dem Einsatz mit hydro­ phobem Polymer imprägniert werden. Geeignete hydrophobe Polymere sind Polyethy­ len, Polypropylen, Polytetrafluorethylen oder andere organische oder anorganische, hydrophobe Materialien. Bevorzugt werden Suspensionen von Polytetrafluorethylen oder Polypropylen zur Imprägnierung eingesetzt. Die Beladung der Kohlefasersubstrate mit einem hydrophoben Polymer kann je nach Anwendungsfall zwischen 3 und 30 Gew.-% liegen. Besonders bewährt haben sich Beladungen zwischen 4 und 20 Gew.-%. Dabei kann die Beladung der Gasverteilerschichten von Anode und Kathode unter­ schiedlich sein. Die imprägnierten Kohlefasersubstrate werden unter starkem Luftaus­ tausch bei Temperaturen bis 250°C getrocknet. Besonders bevorzugt ist die Trocknung in einem Umlufttrockenschrank bei 60 bis 220, bevorzugt bei 80 bis 140°C. Anschlie­ ßend erfolgt die Sinterung des hydrophoben Polymers. Dies erfolgt zum Beispiel bei PTFE bei einer Temperatur von 330 bis 400°C.The commercial, large-pore carbon fiber fabrics can be used with hydro be impregnated with phobic polymer. Suitable hydrophobic polymers are polyethylene len, polypropylene, polytetrafluoroethylene or other organic or inorganic, hydrophobic materials. Suspensions of polytetrafluoroethylene are preferred or polypropylene used for impregnation. The loading of the carbon fiber substrates with a hydrophobic polymer, depending on the application, between 3 and 30% by weight lie. Loads between 4 and 20% by weight have proven particularly useful. The loading of the gas distribution layers of the anode and cathode can be under be different. The impregnated carbon fiber substrates are exposed to strong air exchange dried at temperatures up to 250 ° C. Drying is particularly preferred in a circulating air drying cabinet at 60 to 220, preferably at 80 to 140 ° C. Then The sintering of the hydrophobic polymer takes place. This is done for example at PTFE at a temperature of 330 to 400 ° C.

Die folgenden Beispiele und Figuren verdeutlichen das Wesen der Erfindung. Es zei­ gen:The following examples and figures illustrate the essence of the invention. It shows gene:

Fig. 1 Querschnitt durch einen PEM-Brennstoffzellenstapel, welches eine Mem­ bran-Elektrodeneinheit enthält Fig. 1 cross section through a PEM fuel cell stack, which contains a membrane electrode unit

Fig. 2 Aufsicht auf eine Bipolarplatte mit aufgelegter Gasverteilerschicht und Dichtung Fig. 2 top view of a bipolar plate with a gas distribution layer and seal

Fig. 3 Aufsicht auf eine Bipolarplatte mit aufgelegter Gasverteilerschicht und Dichtung Fig. 3 top view of a bipolar plate with a gas distribution layer and seal

Fig. 4 Zellspannung in Abhängigkeit von der Stromdichte bei Reformat/Luftbetrieb für die MEE von Beispiel 1 und Vergleichsbeispiel 1. Fig. 4 cell voltage as a function of current density with reformate / air operation for the MEA of Example 1 and Comparative Example 1.

Fig. 5 Zellspannung in Abhängigkeit von der Stromdichte bei Reformat/Luftbetrieb für die MEE von Beispiel 1, Vergleichsbeispiel 2 und Vergleichsbeispiel 3. Fig. 5 cell voltage as a function of current density with reformate / air operation for the MEA of Example 1, Comparative Example 2 and Comparative Example 3.

Fig. 6 Zellspannung in Abhängigkeit von der Stromdichte bei Reformat/Luftbetrieb für die MEE von Beispiel 1 und 2. Fig. 6 cell voltage as a function of current density with reformate / air operation for the MEA of Example 1 and 2.

Fig. 1 zeigt einen Querschnitt durch einen PEM-Brennstoffzellenstapel (1), welches der besseren Übersichtlichkeit wegen nur aus einer Membran-Elektrodeneinheit (2) be­ steht. (5) bezeichnet die Polymerelektrolyt-Membran, die auf beiden Seiten mit den Katalysatorschichten (6) und (7) in Kontakt steht. Die flächige Ausdehnung der Kataly­ satorschichten ist kleiner als die der Membran, so daß die Polymerelektrolyt-Membran nach allen Seiten über die Katalysatorschichten hinausragt und somit einen beschich­ tungsfreien Rand bildet. Paßgenau auf die Katalysatorschichten sind die Gasverteiler­ schichten (8) und (9) aufgelegt. Auf die Gasverteilerschichten sind von beiden Seiten die Bipolarplatten (3, 4) mit den Gasverteilungskanälen (10) aufgelegt. Zur Abdichtung der Membran-Elektrodeneinheit aus Polymerelektrolyt-Membran, Katalysatorschichten und Gasverteilerschichten sind zwei gelochte Dichtungen (11 und 12) vorgesehen, de­ ren Lochfläche der Ausdehnung der Katalysatorschichten angepaßt ist. Fig. 1 shows a cross section through a PEM fuel cell stack ( 1 ), which is for the sake of clarity only from a membrane electrode unit ( 2 ) be. ( 5 ) denotes the polymer electrolyte membrane which is in contact with the catalyst layers ( 6 ) and ( 7 ) on both sides. The areal expansion of the catalyst layers is smaller than that of the membrane, so that the polymer electrolyte membrane projects beyond the catalyst layers on all sides and thus forms a coating-free edge. The gas distribution layers ( 8 ) and ( 9 ) are placed precisely on the catalyst layers. The bipolar plates ( 3 , 4 ) with the gas distribution channels ( 10 ) are placed on the gas distribution layers from both sides. To seal the membrane electrode assembly made of polymer electrolyte membrane, catalyst layers and gas distribution layers, two perforated seals ( 11 and 12 ) are provided, the surface of which is adapted to the expansion of the catalyst layers.

Als Dichtungen (11 und 12) werden bevorzugt inkompressible Polymerfolien oder Po­ lymerkompositfolien wie zum Beispiel glasfaserverstärkte PTFE-Folien verwendet. Beim Zusammenbau des Brennstoffzellenstapels wird der gesamte Stapel durch Ver­ schrauben in Richtung senkrecht zur Polymerelektrolyt-Membran zusammengepreßt. Die Dicke der Dichtungsfolien wird deshalb so gewählt, daß nach dem Zusammenbau die kompressiblen Gasverteilerschichten im geforderten Maße komprimiert vorliegen.Incompressible polymer films or polymer composite films such as, for example, glass fiber-reinforced PTFE films are preferably used as seals ( 11 and 12 ). When assembling the fuel cell stack, the entire stack is compressed by screwing in the direction perpendicular to the polymer electrolyte membrane. The thickness of the sealing films is therefore chosen so that after assembly, the compressible gas distribution layers are compressed to the required extent.

Fig. 2 zeigt eine Aufsicht auf die Bipolarplatte (4) entsprechend Fig. 1, Ansicht A, mit aufgelegter Gasverteilerschicht (9) und Dichtung (12). Gasverteilerschicht (9) und Dichtung (12) sind in der Aufsicht nur zum Teil gezeichnet und lassen den Blick frei auf die Kanalstruktur der Bipolarplatte. Die Gasverteilungskanäle (10) sind in einer doppelten Serpentinenstruktur angeordnet und verbinden den Zuflußkanal (13) mit dem Abflußkanal (14), die beide senkrecht durch den Zellenstapel führen. In Fig. 2 deutet die Schraffur der Gasverteilerschicht (9) die übliche Orientierung der Gewebestruktur senkrecht und parallel relativ zu den Hauptausdehnungsrichtungen der Gasverteilungs­ kanäle an. Der Querschnitt des PEM-Brennstoffzellenstapels gemäß Fig. 1 entspricht dem Schnitt B-B von Fig. 2. Fig. 2 shows a plan view of the bipolar plate ( 4 ) corresponding to Fig. 1, view A, with the gas distribution layer ( 9 ) and seal ( 12 ). The gas distribution layer ( 9 ) and seal ( 12 ) are only partially drawn in the top view and leave a view of the channel structure of the bipolar plate. The gas distribution channels ( 10 ) are arranged in a double serpentine structure and connect the inflow channel ( 13 ) to the outflow channel ( 14 ), both of which lead perpendicularly through the cell stack. In Fig. 2 the hatching of the gas distribution layer ( 9 ) indicates the usual orientation of the fabric structure perpendicular and parallel relative to the main directions of expansion of the gas distribution channels. The cross section of the PEM fuel cell stack according to FIG. 1 corresponds to the section BB from FIG. 2.

Fig. 3 ist bis auf die Orientierung des Kohlefasergewebes der Gasverteilerschicht (9) identisch mit Fig. 2. In Fig. 3 ist das Kohlefasergewebe mit seiner Gewebestruktur entsprechend der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung um den Winkel α = 45° gegen die Hauptausdehnungsrichtungen der Gasverteilungskanäle verdreht. Fig. 3 is identical to Fig. 2 except for the orientation of the carbon fiber fabric of the gas distribution layer ( 9 ) . In Fig. 3, the carbon fiber fabric with its fabric structure according to the preferred embodiment of the invention is rotated by the angle α = 45 ° relative to the main directions of expansion of the gas distribution channels .

Die folgenden Beispiele und Vergleichsbeispiele sollen die Erfindung dem Fachmann weiter erläutern. The following examples and comparative examples are given to the person skilled in the art explain further.

Vergleichsbeispiel 1 (VB1)Comparative Example 1 (VB1)

Kohlefasergewebe vom Typ AvCarb 1071 HCB von Textron Inc. mit einem Flächen­ gewicht von 115 g/m2 und einer Dicke von 380 µm wurde in eine Suspension von PTFE in Wasser (Hostaflon TF5235, Dyneon GmbH) getaucht. Nach wenigen Sekunden wur­ de das Material herausgenommen. Nach dem Ablaufen der oberflächlich anhaftenden Suspension wurde das Kohlefasergewebe im Umluft-Trockenschrank bei 110°C ge­ trocknet. Zum Verschmelzen des in die Struktur eingebrachten PTFE wurde das imprä­ gnierte Kohlefasergewebe in einem Kammerofen bei 340 bis 350°C ca. 15 Minuten lang gesintert.Carbon fiber fabric of the type AvCarb 1071 HCB from Textron Inc. with a weight per unit area of 115 g / m 2 and a thickness of 380 μm was immersed in a suspension of PTFE in water (Hostaflon TF5235, Dyneon GmbH). The material was removed after a few seconds. After the suspension adhering to the surface had run out, the carbon fiber fabric was dried in a forced-air drying cabinet at 110 ° C. To fuse the PTFE introduced into the structure, the impregnated carbon fiber fabric was sintered in a chamber furnace at 340 to 350 ° C for about 15 minutes.

Durch Anpassen der PTFE-Konzentrationen in der Suspension wurden Kohlefaserge­ webe mit einem PTFE-Gehalt von 14,5 ± 0,5 Gew.-% für die Anode und 6,5 ± 0,5 Gew.-% für die Kathode einer Brennstoffzelle hergestellt.By adjusting the PTFE concentrations in the suspension, carbon fiber ge weave with a PTFE content of 14.5 ± 0.5% by weight for the anode and 6.5 ± 0.5% by weight made for the cathode of a fuel cell.

Anschließend wurden diese Kohlefasergewebe mit einer Paste aus Ruß Vulcan XC-72 und PTFE beschichtet, getrocknet und wiederum calciniert. Das Verhältnis der Ge­ wichtsanteile von Ruß und PTFE war 7 : 3. Die Auftragsstärke der getrockneten und calcinierten Paste betrug 4,1 ± 0,2 mg/cm2.Subsequently, these carbon fiber fabrics were coated with a paste made of carbon black Vulcan XC-72 and PTFE, dried and calcined again. The ratio of the weight fractions of carbon black and PTFE was 7: 3. The applied thickness of the dried and calcined paste was 4.1 ± 0.2 mg / cm 2 .

Die mittlere Dicke der fertigen Kohlefasergewebe betrug 330 µm.The average thickness of the finished carbon fiber fabric was 330 µm.

Diese Anoden- und Kathoden-Gasverteilerschichten wurden zusammen mit einer Mem­ bran-Elektrodeneinheit, in eine Brennstoffzellen-Prüfzelle mit doppelter Serpentinen­ struktur eingebaut. Dabei wurde das Gewebe so ausgerichtet, daß das Kreuzgewebe parallel (α = 0°), bzw. in einem Winkel α von 90° (Querfäden), zur Richtung der Gas­ verteilungskanäle angeordnet war. Beim Zusammenbau der Prüfzelle wurden die Bi­ polarplatten so stark miteinander verschraubt, daß die Gasverteilerschichten inklusive der jeweiligen Katalysatorschicht auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt wur­ den.These anode and cathode gas distribution layers were made together with a Mem bran electrode unit, in a fuel cell test cell with double serpentines built-in structure. The fabric was aligned so that the cross fabric parallel (α = 0 °), or at an angle α of 90 ° (cross threads) to the direction of the gas distribution channels was arranged. When assembling the test cell, the Bi polar plates screwed together so strongly that the gas distribution layers included the respective catalyst layer was compressed to the thickness of the seals the.

Als Dichtungen wurden zwei Chemglas-Dichtungen (inkompressibles, glasfaserver­ stärktes PTFE, 0,14 mm dick) mit einer Gesamtdicke von 0,28 mm verwendet (s. Fig. 1). Zusammen mit einer Dicke der Katalysatorschicht von jeweils 20 µm errechnet sich daraus eine Komprimierung der Gasverteilerschichten auf 36,4% der ursprünglichen Dicke.Two chemical glass seals (incompressible, glass fiber reinforced PTFE, 0.14 mm thick) with a total thickness of 0.28 mm were used as seals (see FIG. 1). Together with a thickness of the catalyst layer of 20 µm each, the compression of the gas distribution layers is calculated to be 36.4% of the original thickness.

Die hier verwendete katalysatorbeschichtete Membran wurde auf folgende Weise ange­ fertigt:
Die Polymerelektrolyt-Membran und das Ionomer für die Reaktionsschichten wurden jeweils in ihrer nicht-azidischen Form eingesetzt und nach Abschluss des Herstellungs­ prozesses wieder mit Hilfe von Schwefelsäure in ihre azidische, Protonen leitende Mo­ difikation überführt.The catalyst-coated membrane used here was made in the following way:
The polymer electrolyte membrane and the ionomer for the reaction layers were each used in their non-acidic form and, after completion of the production process, converted back into their acidic, proton-conductive modification with the aid of sulfuric acid.

Zur Herstellung der Reaktionsschichten wurden folgende Tinten, beziehungsweise Pa­ sten, verwendet:
The following inks or pastes were used to produce the reaction layers:

Tinte A Ink A

Katalysator 40% Pt auf Ruß Vulcan® XC-72Catalyst 40% Pt on carbon black Vulcan® XC-72 5,53 g5.53 g Nafion-Lösung 4,2 Gew.-% in PropylenglykolNafion solution 4.2% by weight in propylene glycol 43,92 g43.92 g Natronlauge 15 Gew.-% in WasserSodium hydroxide solution 15% by weight in water 0,59 g0.59 g

Tinte B Ink B

Katalysator: 40% PtRu (1 : 1) auf Ruß Vulcan® XC-72Catalyst: 40% PtRu (1: 1) on carbon black Vulcan® XC-72 5,45 g5.45 g Nafion-Lösung 4,2 Gew.-% in PropylenglykolNafion solution 4.2% by weight in propylene glycol 43,13 g43.13 g Natronlauge 15 Gew.-% in WasserSodium hydroxide solution 15% by weight in water 0,59 g0.59 g

Die jeweiligen Bestandteile der obigen Rezepturen wurden miteinander vermischt und anschließend mit einem Dreiwalzwerk sorgfältig homogenisiert.The respective components of the above recipes were mixed together and then carefully homogenized with a three-roll mill.

Zur Bildung der Kathodenschicht wurde die Tinte A im Siebdruckverfahren auf eine Nafion® 112 - Membran (Dicke 50 µm) in der Na+-Form aufgedruckt und bei 90°C ge­ trocknet. Anschließend wurde die Rückseite der Membran zur Bildung der Anoden­ schicht auf die gleiche Weise mit der Katalysatortinte B beschichtet. Die Rück- Protonierung erfolgte in 0,5 M Schwefelsäure. Die Platinbeladung der Kathodenschicht betrug 0,4 mg Pt/cm2, die der Anodenschicht 0,3 mg Pt/cm2. Das entsprach einer Ge­ samtbeladung der beschichteten Membran mit Platin von 0,7 mg/cm2. Die Schichtdic­ ken lagen im Bereich zwischen 15 und 20 µm. Die bedruckte Fläche betrug jeweils 50 cm2.To form the cathode layer, the ink A was screen-printed onto a Nafion® 112 membrane (thickness 50 μm) in the Na + form and dried at 90 ° C. Subsequently, the back of the membrane to form the anode layer was coated with the catalyst ink B in the same manner. The back protonation was carried out in 0.5 M sulfuric acid. The platinum loading of the cathode layer was 0.4 mg Pt / cm 2 , that of the anode layer 0.3 mg Pt / cm 2 . This corresponded to a total loading of the coated membrane with platinum of 0.7 mg / cm 2 . The layer thicknesses ranged between 15 and 20 µm. The printed area was 50 cm 2 each.

Beispiel 1example 1

Kohlefasergewebe vom Typ AvCarb 1071 HCB von Textron Inc. mit einem Flächen­ gewicht von 115 g/m2 und einer Dicke von 380 µm wurde in eine Suspension von PTFE in Wasser (Hostaflon TF5235, Dyneon GmbH) getaucht. Nach wenigen Sekunden wur­ de das Material herausgenommen. Nach dem Ablaufen der oberflächlich anhaftenden Suspension wurde das Kohlefasergewebe im Umluft-Trockenschrank bei 110°C ge­ trocknet. Zum Verschmelzen des in die Struktur eingebrachten PTFE wurde das imprägnierte Kohlefasergewebe in einem Kammerofen bei 340 bis 350°C ca. 15 Minuten lang gesintert.Carbon fiber fabric of the type AvCarb 1071 HCB from Textron Inc. with a weight per unit area of 115 g / m 2 and a thickness of 380 μm was immersed in a suspension of PTFE in water (Hostaflon TF5235, Dyneon GmbH). The material was removed after a few seconds. After the suspension adhering to the surface had run out, the carbon fiber fabric was dried in a forced-air drying cabinet at 110 ° C. To fuse the PTFE introduced into the structure, the impregnated carbon fiber fabric was sintered in a chamber furnace at 340 to 350 ° C for about 15 minutes.

Durch Anpassen der PTFE-Konzentrationen in der Suspension wurden Kohlefaserpa­ piere mit einem PTFE-Gehalt von 14,5 ± 0,5 Gew.-% für die Anode und 6,5 ± 0,5 Gew.-% für die Kathode einer Brennstoffzelle hergestellt.By adjusting the PTFE concentrations in the suspension, carbon fiber pa with a PTFE content of 14.5 ± 0.5% by weight for the anode and 6.5 ± 0.5% by weight made for the cathode of a fuel cell.

Die mittlere Dicke der fertigen Kohlefasergewebe betrug 330 µm.The average thickness of the finished carbon fiber fabric was 330 µm.

Diese Anoden- und Kathoden-Gasverteilerschichten wurden zusammen mit einer kata­ lysatorbeschichteten Membran entsprechend Vergleichsbeispiel 1, in eine Brennstoff­ zellen-Prüfzelle mit doppelter Serpentinenstruktur eingebaut. Dabei wurde das Gewebe so ausgerichtet, daß das Kreuzgewebe parallel (α = 0°), bzw. in einem Winkel α von 90° (Querfäden), zur Richtung der Gasverteilungskanäle angeordnet war. Beim Zu­ sammenbau der Prüfzelle wurden die Bipolarplatten so stark miteinander verschraubt, daß die Gasverteilerschichten inklusive der jeweiligen Katalysatorschicht auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt wurden.These anode and cathode gas distribution layers were made together with a kata lysator-coated membrane according to Comparative Example 1, in a fuel Cell test cell with double serpentine structure installed. The fabric aligned so that the cross fabric parallel (α = 0 °), or at an angle α of 90 ° (transverse threads) to the direction of the gas distribution channels was arranged. When closing assembly of the test cell, the bipolar plates were screwed together so strongly that the gas distribution layers including the respective catalyst layer to the thickness the seals were pressed together.

Als Dichtungen wurden zwei Chemglas-Dichtungen (inkompressibles, glasfaserver­ stärktes PTFE, 0,14 mm dick) mit einer Gesamtdicke von 0,28 mm verwendet (s. Fig. 1). Zusammen mit einer Dicke der Katalysatorschicht von jeweils 20 µm errechnet sich daraus eine Komprimierung der Gasverteilerschichten auf 36,4% der ursprünglichen Dicke.Two chemical glass seals (incompressible, glass fiber reinforced PTFE, 0.14 mm thick) with a total thickness of 0.28 mm were used as seals (see FIG. 1). Together with a thickness of the catalyst layer of 20 µm each, the compression of the gas distribution layers is calculated to be 36.4% of the original thickness.

Vergleichsbeispiel 2Comparative Example 2

Die Kohlefasergewebe wurden wie in Beispiel 1 beschrieben hydrophobiert und gesin­ tert. Der PTFE-Gehalt betrug 14,5 ± 0,5 Gew.-% für die Anode und 6,5 ± 0,5 Gew.-% für die Kathode.The carbon fiber fabrics were made hydrophobic and as described in Example 1 tert. The PTFE content was 14.5 ± 0.5% by weight for the anode and 6.5 ± 0.5% by weight for the cathode.

Diese Anoden- und Kathoden-Gasverteilerschichten wurden zusammen mit einer kata­ lysatorbeschichteten Membran entsprechend Vergleichsbeispiel 1, in eine Brennstoff­ zellen-Prüfzelle mit doppelter Serpentinenstruktur eingebaut. Dabei wurde das Gewebe so ausgerichtet, daß das Kreuzgewebe parallel (α = 0°), bzw. in einem Winkel α von 90° (Querfäden), zur Richtung der Gasverteilungskanäle angeordnet war. Beim Zu­ sammenbau der Prüfzelle wurden die Bipolarplatten so stark miteinander verschraubt, daß die Gasverteilerschichten inklusive der jeweiligen Katalysatorschicht auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt wurden. These anode and cathode gas distribution layers were made together with a kata lysator-coated membrane according to Comparative Example 1, in a fuel Cell test cell with double serpentine structure installed. The fabric aligned so that the cross fabric parallel (α = 0 °), or at an angle α of 90 ° (transverse threads) to the direction of the gas distribution channels was arranged. When closing assembly of the test cell, the bipolar plates were screwed together so strongly that the gas distribution layers including the respective catalyst layer to the thickness the seals were pressed together.

Als Dichtungen wurden zwei Chemglas-Dichtungen (inkompressibles, glasfaserver­ stärktes PTFE, 0,08 mm dick) mit einer Gesamtdicke von 0,16 mm verwendet. Zusam­ men mit einer Dicke der Katalysatorschicht von jeweils 20 µm errechnet sich daraus eine Komprimierung der Gasverteilerschichten auf 18,2% der ursprünglichen Dicke.Two chemical glass seals (incompressible, glass fiber ver reinforced PTFE, 0.08 mm thick) with a total thickness of 0.16 mm. Together Men with a thickness of the catalyst layer of 20 microns can be calculated from this compression of the gas distribution layers to 18.2% of the original thickness.

Vergleichsbeispiel 3Comparative Example 3

Die Kohlefasergewebe wurden wie in Beispiel 1 beschrieben hydrophobiert und gesin­ tert. Der PTFE-Gehalt betrug 14,5 ± 0,5 Gew.-% für die Anode und 6,5 ± 0,5 Gew.-% für die Kathode.The carbon fiber fabrics were made hydrophobic and as described in Example 1 tert. The PTFE content was 14.5 ± 0.5% by weight for the anode and 6.5 ± 0.5% by weight for the cathode.

Diese Anoden- und Kathoden-Gasverteilerschichten wurden zusammen mit einer kata­ lysatorbeschichteten Membran entsprechend Vergleichsbeispiel 1, in eine Brennstoff­ zellen-Prüfzelle mit doppelter Serpentinenstruktur eingebaut. Dabei wurde das Gewebe so ausgerichtet, daß das Kreuzgewebe parallel (α = 0°), bzw. in einem Winkel α von 90° (Querfäden), zur Richtung der Gasverteilungskanäle angeordnet war. Beim Zu­ sammenbau der Prüfzelle wurden die Bipolarplatten so stark miteinander verschraubt, daß die Gasverteilerschichten inklusive der jeweiligen Katalysatorschicht auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt wurden.These anode and cathode gas distribution layers were made together with a kata lysator-coated membrane according to Comparative Example 1, in a fuel Cell test cell with double serpentine structure installed. The fabric aligned so that the cross fabric parallel (α = 0 °), or at an angle α of 90 ° (transverse threads) to the direction of the gas distribution channels was arranged. When closing assembly of the test cell, the bipolar plates were screwed together so strongly that the gas distribution layers including the respective catalyst layer to the thickness the seals were pressed together.

Als Dichtungen wurden zwei Chemglas-Dichtungen (inkompressibles, glasfaserver­ stärktes PTFE, 0,27 mm dick) mit einer Gesamtdicke von 0,54 mm verwendet. Zusam­ men mit einer Dicke der Katalysatorschicht von jeweils 20 µm errechnet sich daraus eine Komprimierung der Gasverteilerschichten auf 75,8% der ursprünglichen Dicke.Two chemical glass seals (incompressible, glass fiber ver reinforced PTFE, 0.27 mm thick) with a total thickness of 0.54 mm. Together Men with a thickness of the catalyst layer of 20 microns can be calculated from this compression of the gas distribution layers to 75.8% of the original thickness.

Beispiel 2Example 2

Die Kohlefasergewebe wurden wie in Beispiel 1 beschrieben hydrophobiert und gesin­ tert. Der PTFE-Gehalt betrug 14,5 ± 0,5 Gew.-% für die Anode und 6,5 ± 0,5 Gew.-% für die Kathode.The carbon fiber fabrics were made hydrophobic and as described in Example 1 tert. The PTFE content was 14.5 ± 0.5% by weight for the anode and 6.5 ± 0.5% by weight for the cathode.

Diese Anoden- und Kathoden-Gasverteilerschichten wurden zusammen mit einer kata­ lysatorbeschichteten Membran entsprechend Vergleichsbeispiel 1, in eine Brennstoff­ zellen-Prüfzelle mit doppelter Serpentinenstruktur eingebaut. Dabei wurde das Gewebe so ausgerichtet, daß das Kreuzgewebe in einem Winkel α von 45°, zur Richtung der Gasverteilungskanäle angeordnet war. Beim Zusammenbau der Prüfzelle wurden die Bipolarplatten so stark miteinander verschraubt, daß die Gasverteilerschichten inklusive der jeweiligen Katalysatorschicht auf die Dicke der Dichtungen zusammengepreßt wur­ den. These anode and cathode gas distribution layers were made together with a kata lysator-coated membrane according to Comparative Example 1, in a fuel Cell test cell with double serpentine structure installed. The fabric aligned so that the cross fabric at an angle α of 45 ° to the direction of Gas distribution channels was arranged. When assembling the test cell, the The bipolar plates are screwed together so strongly that the gas distribution layers are included the respective catalyst layer was compressed to the thickness of the seals the.  

Als Dichtungen wurden zwei Chemglas-Dichtungen (inkompressibles, glasfaserver­ stärktes PTFE, 0,14 mm dick) mit einer Gesamtdicke von 0,28 mm verwendet. Zusam­ men mit einer Dicke der Katalysatorschicht von jeweils 20 µm errechnet sich daraus eine Komprimierung der Gasverteilerschichten auf 36,4% der ursprünglichen Dicke.Two chemical glass seals (incompressible, glass fiber ver reinforced PTFE, 0.14 mm thick) with a total thickness of 0.28 mm. Together Men with a thickness of the catalyst layer of 20 microns can be calculated from this compression of the gas distribution layers to 36.4% of the original thickness.

Elektrochemische PrüfungenElectrochemical tests

Die gemessenen Spannungen der Zellen gemäß den Vergleichsbeispielen 1, 2 und 3 und den Beispielen 1 und 2 im Reformat/Luftbetrieb in Abhängigkeit von der Stromdichte sind beispielhaft in Fig. 4 für die Zellen von Vergleichsbeispiel 1 und Beispiel 1 und in Fig. 5 für die Zellen von Beispiel 1, Vergleichsbeispiel 2 und Vergleichsbeispiel 3 dargestellt. Fig. 6 zeigt den Vergleich der Leistungsdaten der Zellen nach Beispiel 1 und 2. Die Zelltemperatur betrug 75°C. Der Arbeitsdruck der Reaktivgase war 1 bar. Der Wasserstoffgehalt des Reformats war 45 Vol.-%. Die CO-Konzentration betrug 50 ppm. Zur Erhöhung der Brennstoffzellenleistung wurde dem Anodengas 3 Vol.-% Luft zugesetzt. Man erkennt, daß die erfindungsgemäßen Brennstoffzellenstapel mit den er­ findungsgemäßen Gasverteilerschichten eine deutlich verbesserte elektrische Leistung im Vergleich zum Stand der Technik (VB1) liefern.The measured voltages of the cells according to Comparative Examples 1, 2 and 3 and Examples 1 and 2 in reformate / air operation as a function of the current density are exemplary in FIG. 4 for the cells of Comparative Example 1 and Example 1 and in FIG. 5 for the Cells from Example 1, Comparative Example 2 and Comparative Example 3 are shown. Fig. 6 shows the comparison of the performance of the cells of Examples 1 and 2. The cell temperature was 75 ° C. The working pressure of the reactive gases was 1 bar. The hydrogen content of the reformate was 45% by volume. The CO concentration was 50 ppm. To increase the fuel cell performance, 3% by volume of air was added to the anode gas. It can be seen that the fuel cell stack according to the invention with the gas distribution layers according to the invention provide a significantly improved electrical performance compared to the prior art (VB1).

Tabelle 1 zeigt die bei einer Belastung der Zellen mit einer Stromdichte von 600 mA/cm2 noch gemessenen Zellspannungen.Table 1 shows the cell voltages still measured when the cells were loaded with a current density of 600 mA / cm 2 .

Tabelle 1 Table 1

Zellspannungen im Reformat/Luftbetrieb bei 600 mA/cm2 Cell voltages in reformate / air operation at 600 mA / cm 2

Die Beispiele 1 und 2 zeigen eine verbesserte Leistung im Vergleich mit den Ver­ gleichsbeispielen 2 und 3. Auch gegenüber den mit einer Ruß/PTFE-Ausgleichs­ schicht versehenen Gasverteilerschichten aus Vergleichsbeispiel 1 besteht ein geringer Leistungsvorteil bei niedrigen und hohen Stromdichten. Der Hauptvorteil hierbei ist jedoch, daß die aufwendige Herstellung der Ruß/PTFE-Ausgleichsschicht entfällt.Examples 1 and 2 show improved performance compared to the ver same examples 2 and 3. Also compared to those with a soot / PTFE compensation layer-provided gas distribution layers from comparative example 1 is less Performance advantage at low and high current densities. The main advantage here is however, that the complex manufacture of the soot / PTFE compensation layer is eliminated.

Claims (7)

1. PEM-Brennstoffzellenstapel aus einer oder mehreren übereinander angeordneten Brennstoffzellen (1), die jeweils eine Membran-Elektrodeneinheit (2) zwischen zwei elektrisch leitfähige Bipolarplatten (3, 4) enthalten, welche auf ihren Oberflä­ chen mit einseitig offenen Strömungskanälen (10) für die Zuführung von Reaktiv­ gasen ausgerüstet sind, wobei die Membran-Elektrodeneinheiten jeweils eine Po­ lymerelektrolyt-Membran (5) aufweisen, die auf jeder Seite jeweils mit einer Re­ aktionsschicht (6, 7) in Kontakt steht, wobei die Reaktionsschichten eine geringere flächige Ausdehnung als die Polymerelektrolyt-Membran besitzen und zwischen jeder Reaktionsschicht und den angrenzenden Bipolarplatten deckungsgleich zu den Reaktionsschichten jeweils eine kompressible, grobporige Gasverteilerschicht (8, 9) aus Kohlefasergewebe sowie im Bereich außerhalb der durch die Gasvertei­ lerschichten abgedeckten Fläche Dichtungen (11, 12) eingefügt sind, wobei die Gasverteilerschichten im unbelasteten Zustand eine Dicke D1 und die Dichtungen eine Dicke D2 aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasverteilerschichten im PEM-Brennstoffzellenstapel auf 25 bis 60% ih­ rer ursprünglichen Dicke komprimiert sind.1. PEM fuel cell stack from one or more fuel cells ( 1 ) arranged one above the other, each containing a membrane electrode unit ( 2 ) between two electrically conductive bipolar plates ( 3 , 4 ), which on their surfaces with open-sided flow channels ( 10 ) for the supply of reactive gases are equipped, the membrane electrode units each having a polymer electrolyte membrane ( 5 ) which is on each side with a reaction layer ( 6 , 7 ) in contact, the reaction layers having a smaller area than have the polymer electrolyte membrane and a compressible, coarse-pored gas distribution layer ( 8 , 9 ) made of carbon fiber fabric is inserted between each reaction layer and the adjacent bipolar plates, congruent with the reaction layers, and seals ( 11 , 12 ) are inserted in the area outside the area covered by the gas distribution layers, the gas distribution layers in the unloaded state a thickness D 1 and the seals have a thickness D 2 , characterized in that the gas distribution layers in the PEM fuel cell stack are compressed to 25 to 60% of their original thickness. 2. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Dichtungen (9) aus inkompressiblem Material bestehen und die Kompri­ mierung des Brennstoffzellenstapels durch das Verhältnis D2/D1 gegeben ist.2. PEM fuel cell stack according to claim 1, characterized in that the seals ( 9 ) consist of incompressible material and the compression of the fuel cell stack is given by the ratio D 2 / D 1 . 3. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das die Porosität der eingesetzten Gasverteilerschichten durch Kompression auf 20 bis 70% und ihr elektrischer Widerstand auf unter 6 mΩ.cm vermindert wird.3. PEM fuel cell stack according to claim 1, characterized, that the porosity of the gas distribution layers used by compression to 20 to 70% and their electrical resistance reduced to below 6 mΩ.cm. becomes. 4. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Geweberichtung des Kohlefasergewebes unter einem Winkel von 20 bis 70° zu den Strömungskanälen der Bipolarplatten angeordnet ist.4. PEM fuel cell stack according to one of claims 1 to 3, characterized, that the fabric direction of the carbon fiber fabric at an angle of 20 to 70 ° to the flow channels of the bipolar plates is arranged. 5. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Geweberichtung des Kohlefasergewebes unter einem Winkel von 30 bis 60° zu den Strömungskanälen der Bipolarplatten angeordnet ist.5. PEM fuel cell stack according to one of claims 1 to 3, characterized,  that the fabric direction of the carbon fiber fabric at an angle of 30 to 60 ° to the flow channels of the bipolar plates is arranged. 6. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlefasergewebe in einer solchen Struktur gewebt ist, daß mindestens 60% der Fasern einen Winkel von mindestens 30° zur Kanalstruktur der Bipolar­ platten aufweisen.6. PEM fuel cell stack according to one of claims 1 to 3, characterized, that the carbon fiber fabric is woven in such a structure that at least 60% of the fibers have an angle of at least 30 ° to the channel structure of the bipolar have plates. 7. Elektroautomobil enthaltend ein PEM-Brennstoffzellenstapel zur elektrischen Energieversorgung, dadurch gekennzeichnet, daß ein PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 1 bis 6 eingesetzt wird.7. Electric automobile containing a PEM fuel cell stack for electrical Power supply, characterized, that a PEM fuel cell stack according to one of claims 1 to 6 is used becomes.
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