DE10038227A1 - Vorrichtung zum Reinigen und Steuern von Abgasen - Google Patents
Vorrichtung zum Reinigen und Steuern von AbgasenInfo
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Abstract
Ein System, das in einem Abgasströmungskanal einer Brennkraftmaschine einen NO x -Adsorptionskatalysator (18) umfaßt, der NO x in einer Oxidationsatmosphäre des Abgases während eines Magerverbrennungsbetriebs adsorbiert und einfängt und dann eine Reduktionsatmosphäre erzeugt, um den Adsorptionskatalysator (18) zu regenerieren. Eine Reduktionsbehandlung von NO x wird auf der Grundlage einer geschätzten NO x -Reinigungsrate ausgeführt, wobei die NO x -Reinigungsrate in einem von einer Magerverbrennung stammenden Abgas stets ungefähr auf einem vorgegebenen Pegel gehalten wird, wodurch die Menge ausgestoßener schädlicher Abgase verringert werden kann.
Description
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Reinigen und Steuern von Abgasen,
die von Brennkraftmaschinen beispielsweise für Kraftfahrzeuge ausgestoßen wer
den, und insbesondere eine derartige Vorrichtung für Brennkraftmaschinen, die mit
einem mageren Luft-/Kraftstoffverhältnis betrieben werden können (Magerver
brennungsbetrieb).
Kohlenmonoxid (CO), Kohlenwasserstoffe (HC), Stickoxide (NOX) und derglei
chen, die in von Brennkraftmaschinen für Kraftfahrzeuge ausgestoßenen Abgasen
enthalten sind, verursachen verschiedene Probleme wie etwa die Verschmutzung der
Atmosphäre, so daß bisher bereits erhebliche Anstrengungen unternommen worden
sind, um ihren Ausstoß zu verringern. So sind ein Verfahren zum Verringern der
Erzeugung von Abgasen durch Verbessern des Verbrennungsverfahrens in Brenn
kraftmaschinen sowie ein Verfahren zum Reinigen der ausgestoßenen Abgase unter
Verwendung von Katalysatoren entwickelt worden, die gute Ergebnisse erzielen. Im
Gebiet der Kraftfahrzeuge mit Benzinmotoren dominiert die Verwendung von Drei
wegekatalysatoren, die Pt und Rh als aktive Hauptkomponenten verwenden, um
gleichzeitig HC und CO zu oxidieren und NOx zu reduzieren, um sie unschädlich zu
machen.
Dreiwegekatalysatoren sind jedoch aufgrund ihrer Natur nur für Abgase wirksam,
die bei einer Verbrennung in der Nähe des theoretischen Luft-/Kraftstoffverhält
nisses, das als Fenster bezeichnet wird, entstehen. Das Luft/Kraftstoffverhältnis
ändert sich zwar in Abhängigkeit von den Fahrzuständen des Kraftfahrzeugs, der
Änderungsbereich ist bisher jedoch so geregelt worden, daß er in der Umgebung des
theoretischen Luft-/Kraftstoffverhältnisses liegt. Das theoretische Luft-/Kraft
stoffverhältnis L/K beträgt beim Benzinmotor ungefähr 14,7 (bezogen auf das
Gewicht). In dieser Anmeldung wird angenommen, daß das theoretische Luft-
/Kraftstoffverhältnis L/K 14,7 beträgt, obwohl es in Abhängigkeit von der Art des
verwendeten Kraftstoffs hiervon abweichen kann. Wenn eine Brennkraftmaschine
andererseits mit einem Luft-/Kraftstoffverhältnis betrieben wird, das magerer als das
theoretische Luft-/Kraftstoffverhältnis ist, wird der spezifische Kraftstoffverbrauch
verbessert. Daher ist eine Magerverbrennungstechnik entwickelt worden, so daß nun
in vielen Kraftfahrzeugen Brennkraftmaschinen in einer Magerverbrennungszone
mit einem Luft-/Kraftstoffverhältnis von wenigstens 18 betrieben werden.
Vorhandene Dreiwegekatalysatoren, die für die Reinigung von Magerverbren
nungsabgasen verwendet werden, können jedoch NOx durch Reduktion nicht
effektiv reinigen, obwohl sie HC und CO durch Oxidation zufriedenstellend
reinigen können. Daher ist eine Technik zum Reinigen von Abgasen erforderlich,
mit der die Probleme bei der Magerverbrennung beherrschbar sind, um die Mager
verbrennungstechnik auf große Kraftfahrzeuge anwenden zu können und um die
Magerverbrennungsperiode zu verlängern (Erweiterung des Bereichs, in dem die
Brennkraftmaschine im Magerverbrennungsbetrieb betrieben wird). Daher wird
derzeit verstärkt eine Abgasreinigungstechnik entwickelt, mit der die Probleme bei
der Magerverbrennung beherrscht werden können, also eine Technik zum Reinigen
von HC, CO und NOx, insbesondere von NOx, in Abgasen, die eine verhältnismäßig
große Sauerstoffmenge enthalten.
Aus JP 2586739-A (US 5.437.153) ist eine Vorrichtung zum Reinigen von Abgasen
bekannt, die mit einer NOx Freisetzeinheit versehen ist, die die NOx-Menge schätzt,
die in dem im Abgasrohr einer Brennkraftmaschine angeordneten NOX Absorp
tionsmittel absorbiert wird, und die Sauerstoffkonzentration in den durch das NOx,-
Absorptionsmittel strömenden Abgasen absenkt, wenn die geschätzte Menge des
absorbierten NOX eine vorgegebene zulässige Grenze übersteigt, wodurch NOX vom
NOx,-Absorptionsmittel freigesetzt wird.
Da jedoch dieses Verfahren die NOx-Reduktionsbehandlung entsprechend der
Menge des im NOX-Absorptionsmittel absorbierten NOX wiederholt (Freisetzen von
NOx vom NOx-Absorptionsmittel durch Absenken der Sauerstoffkonzentration in
den Abgasen und Reduzieren des freigesetzten NOx), besitzt es den Nachteil, daß
die Genauigkeit der Aufrechterhaltung der NOX Ausstoßmenge nach dem NOX-
Absorptionsmittel auf einen Wert absinkt, der niedriger als der vorgeschriebene
Gasausstoßwert ist.
Aus JP Hei 10-212933-A (WO97/47864) ist ein Verfahren bekannt, mit dem NOX
unschädlich gemacht wird, indem statt der Absorption von NOx eine Adsorption
erfolgt. Bei diesem Verfahren wird NOx in den Abgasen in einem Adsorptionskata
lysator zu NO2 adsorbiert, wobei das NO2 bei der Magerverbrennung durch in den
Abgasen vorhandenes HC oder CO zum Teil direkt zu N2 reduziert wird und zum
Teil unverändert im NOx-Adsorptionskatalysator eingefangen wird, woraufhin das
durch Adsorption eingefangene NO2 während des Betriebs mit stöchiometrischem
oder fetten Luft-/Kraftstoffverhältnis zu N2 reduziert wird.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung zum Reinigen
und Steuern von Abgasen zu schaffen, die insbesondere in einem System zum
Reinigen von NOx unter Verwendung eines NOx-Adsorptionskatalysators das NOx
in einem Abgasreinigungssystem in genauer zeitlicher Abstimmung reduzieren
kann, indem sie NOx in einem NOx-Adsorptionskatalysator durch Adsorption oder
Absorption einfängt.
Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Abgasreinigungsvorrichtung nach einem der
Ansprüche 1 bis 4. Weiterbildungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprü
chen angegeben.
Die Aufgabe der Erfindung wird gelöst durch Schätzen einer NOx-Reinigungsrate
anhand der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOx-Menge und des
Betriebszustandes der Brennkraftmaschine sowie durch Reduzieren von NOx, das an
einem NOx-Adsorptionskatalysator adsorbiert ist, wenn die geschätzte NOX Rei
nigungsrate unter einen vorgegebenen Wert absinkt. Da die Reduktionsbehandlung
von NOx, das am Adsorptionskatalysator adsorbiert ist, zu einem Zeitpunkt begon
nen werden kann, zu dem die Abgase nicht verschlechtert sind, kann die Abgas
menge stets unter dem vorgeschriebenen Wert gehalten werden.
Der erfindungsgemäße NOx-Adsorptionskatalysator bewirkt eine chemische Ad
sorption von NOX aus den Abgasen in einem Zustand, in dem die Menge eines
Oxidationsagens größer als die Menge eines Reduktionsagens ist, und bewirkt eine
katalytisch Reduktion des adsorbierten NOX in einen Zustand, in dem die Menge des
Reduktionsagens in der stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen allen
Komponenten des Abgases wenigstens gleich der Menge des Oxidationsagens ist.
Der NOX-Adsorptionskatalysator ist in einem Abgasströmungskanal angeordnet. Die
Abgasreinigungsvorrichtung der Erfindung erzeugt einen Zustand, in dem die
Menge des Oxidationsagens in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen
sämtlichen Komponenten des Abgases größer als die Menge des Reduktionsagens
ist, wodurch NOx im Adsorptionskatalysator chemisch adsorbiert wird, und erzeugt
anschließend einen Zustand, in dem die Menge des Reduktionsagens wenigstens
gleich der Menge des Oxidationsagens ist, wodurch das NOx, das im Adsorptionska
talysator adsorbiert ist, mit dem Reduktionsagens katalytisch reagiert und das NOx
zu unschädlichem N2 reduziert wird.
Der Ausdruck "Adsorptionskatalysator" hat die Bedeutung eines Materials, das NOx
adsorbieren kann und gleichzeitig eine katalytische Funktion hat. In dieser Anmel
dung hat dieser Ausdruck die Bedeutung eines Materials, das NOx adsorbieren und
einfangen kann, NOx katalytisch reduzieren kann und HC, CO usw. katalytisch
oxidieren kann.
Das heißt, daß der NOX Adsorptionskatalysator, der erfindungsgemäß verwendet
wird, NOx im Abgas während des Magerverbrennungsbetriebs im Adsorptions
katalysator adsorbiert, einen Teil des NOx unter Verwendung von HC, CO usw. im
Abgas direkt zu N2 reduziert, einen Teil von NOx als NO2 am Adsorptionskatalysa
tor einfängt und dann das adsorbierte und/oder eingefangene NO2 während des
Betriebs mit einem stöchiometrischen oder fetten Luft-/Kraftstoffverhältnis redu
ziert. Der in dieser Erfindung verwendete NOx-Adsorptionskatalysator ist insbeson
dere bekannt aus WO97/47864 (lfd. US-Nr. 09/202.243 mit dem Titel "Exhaust Gas
Purification Apparatus of Internal Combustion Engine and Catalyst for Purifying
Exhaust Gas of Internal Combustion Engine"), eingereicht vom Anmelder. Der
Adsorptionskatalysator enthält K, Na, Mg, Sr usw. als Grundmaterial für die
Adsorption von NOx, das mit Ti, Si kombiniert ist, um ein Verbundoxid zu bilden.
Die Adsorptionsfähigkeit wird durch Einstellen der Festkörperbasizität gesteuert,
um NOx als NO2 auf der Oberfläche des Katalysators zu adsorbieren und/oder
einzufangen, um die Absorption in Form von NO3 im Katalysator zu verhindern.
Das Oxidationsagens umfaßt O2, NO und NO2, hauptsächlich jedoch Sauerstoff.
Das Reduktionsagens umfaßt HC, das der Brennkraftmaschine zugeführt wird,
Derivate hiervon, die bei der Verbrennung gebildet werden, etwa HC (einschließlich
sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoffs), CO, H2 und ferner Reduktionssubstanzen
wie etwa HC, das dem Abgas als Reduktionskomponente hinzugefügt wird, wie
später erläutert wird.
Wenn ein mageres Abgas in Kontakt mit HC, CO, H2 gebracht wird, die als Reduk
tionsagenzien für die Reduktion von NOX zu Stickstoff dienen, reagieren diese
Stoffe mit O2 als dem Oxidationsagens in dem Abgas, um eine Verbrennungsreakti
on hervorzurufen. NOX (NO und NO2) reagieren hiermit ebenfalls und werden zu
Stickstoff reduziert. Da beide Reaktionen gewöhnlich parallel ablaufen, ist die
Ausnutzungsrate des Reduktionsagens in Gegenwart von Sauerstoff gering. Wenn
insbesondere die Reaktionstemperatur mindestens 500°C beträgt (in Abhängigkeit
von der Art des Katalysatormaterials), ist der Anteil der letzteren Reaktion sehr
hoch. Somit ist es möglich, die Reduktion von NOX zu N2 effektiv auszuführen,
indem NOX unter Verwendung des Adsorptionskatalysators von dem Abgas
(wenigstens von O2 im Abgas) getrennt wird und dann NOX mit dem Reduktionsa
gens katalytisch reagiert. In der Erfindung wird NOX im Abgas durch die Adsorpti
on des NOX aus dem Magerverbrennungsabgas unter Verwendung des NOX-Adsorp
tionskatalysators von O2 getrennt.
Erfindungsgemäß wird dann ein Zustand erzeugt, in dem die Menge des Reduktionsagens
in einem Redoxsystem, das das Oxidationsagens (O2, NOX) und das
Reduktionsagens (HC, CO, H2) umfaßt, wenigstens gleich der Menge des Oxidati
onsagens ist, worauthin das im Adsorptionskatalysator adsorbierte NOX mit dem
Reduktionsagens wie etwa HC katalytisch reagiert, um NOX zu NO2 zu reduzieren.
Nun enthält NOX im Abgas im wesentlichen NO und NO2. Da NO2 stärker als NO
reagiert, kann NO2 durch Adsorption beseitigt und einfacher als NO reduziert
werden. Daher erleichtert die Oxidation von NO zu NO2 die adsorptive Entfernung
und die Reduktion von NOX im Abgas. Die Erfindung umfaßt ein Verfahren zum
Oxidieren von im Magerverbrennungsabgas vorhandenen NOX zu NO2 durch das
ebenfalls vorhandene O2 und somit zum Entfernen von NOX, und eine Oxidations
einrichtung hierfür, etwa durch Vorsehen einer NO-Oxidationsfunktion für den
Adsorptionskatalysator.
In dem erfindungsgemäßen NOX-Adsorptionskatalysator kann die Reduktions
reaktion für das chemisch adsorbierte NOX ungefähr durch das folgende Reaktions
schema ausgedrückt werden:
MO-NO2 + HC → MO + N2 + CO2 + H2O → MCO3 + N2 + H2O
wobei M ein Metallelement ist (der Grund, weshalb MCO3 als Reduktionsprodukt
verwendet wird, wird später erläutert).
Die obenbeschriebene Reaktion ist eine exotherme Reaktion. Falls für das Metall M
ein Alkalimetall und ein Erdalkalimetall verwendet werden (typischerweise Na bzw.
Ba), kann die Reaktionswärme im Normalzustand (eine Atmosphäre, 25°C)
folgendermaßen berechnet werden:
2NaNO3(s) + 5/9C3H6 → Na2CO3(s) + N2 + 2/3CO2 + 5/3H2O
[-ΔH = 873 kJ/Mol]
Ba(NO3)2 + 5/9C33H6 → BaCO3(s) + N2 + 2/3CO2 + 5/3H2O [-ΔH = 751 kJ/Mol]
Ba(NO3)2 + 5/9C33H6 → BaCO3(s) + N2 + 2/3CO2 + 5/3H2O [-ΔH = 751 kJ/Mol]
Als thermodynamische Größen der adsorbierten Spezies werden die Werte entspre
chender Festkörper verwendet.
Außerdem beträgt die Verbrennungswärme von 5/9 Mol von C3H6 1070 kJ, so daß
die Verbrennungswärme jeder der obenbeschriebenen Reaktionen mit der Verbren
nungswärme von HC vergleichbar ist. Selbstverständlich wird diese erzeugte
Wärme an das damit in Kontakt befindliche Abgas übertragen, so daß ein lokaler
Temperaturanstieg an der Oberfläche des Adsorptionskatalysators unterdrückt
werden kann.
Wenn es sich bei den NOX-Einfangagens um ein NOX-Adsorptionsmittel handelt,
nimmt die Wärmeerzeugung zu, da das im Inneren des Absorptionsmittels einge
fangene NOx ebenfalls reduziert wird. Da die Wärmeübertragung an das Abgas
begrenzt ist, führt dies zu einem Temperaturanstieg des Absorptionsmittels. Diese
Wärmeerzeugung verschiebt das Gleichgewicht der folgenden Adsorptionsreaktion
zur Freisetzungsseite:
Es wird angenommen, daß selbst dann, wenn die Konzentration des Redukti
onsagens erhöht wird, um das freigesetzte NOX schnell zu reduzieren und die
Konzentration von NOX in dem von der Vorrichtung ausgestoßenen Abgas zu
senken, die Gasphasenreaktion zwischen NO2 und HC nicht so schnell erfolgt,
weshalb die Menge des freigesetzten NOx durch die Erhöhung der Menge des
Reduktionsagens nicht ausreichend gesenkt werden kann. Ferner könnte in Betracht
gezogen werden, die Reduktionsreaktion auf einer Stufe auszuführen, auf der die
Menge von NOX noch gering ist, dadurch wird jedoch die Häufigkeit der Regenera
tion des NOX Absorptionsmittels erhöht und wird die Wirkung der Verbesserung
des spezifischen Kraftstoffverbrauchs gesenkt.
Da der erfindungsgemäß verwendete Absorptionskatalysator NOx nur in der Umge
bung der Oberfläche einfängt, ist die Wärmeerzeugung dem Absolutwert nach
gering. Da ferner die Wärme schnell an das Abgas übertragen wird, zeigt der
Absorptionskatalysator einen geringen Temperaturanstieg. folglich kann die Frei
setzung von einmal eingefangenem NOx verhindert werden.
Der erfindungsgemäß verwendete NOX-Adsorptionskatalysator enthält gemäß einem
Merkmal der Erfindung ein Material, das NOx durch chemische Adsorption an
seiner Oberfläche einfängt und im Reduktionsschritt NOx nicht durch exotherme
Reaktion freisetzt. Ferner enthält der NOx-Adsorptionskatalysator gemäß einem
weiteren Merkmal der Erfindung ein Material, das NOx durch chemische Adsorpti
on an seiner Oberfläche oder durch chemische Bindung in der Umgebung seiner
Oberfläche einfängt und im Reduktionsschritt NOX nicht durch exotherme Reaktion
freisetzt.
Die Erfinder haben festgestellt, daß die obengenannten Merkmale durch einen NOx-
Adsorptionskatalysator erzielt werden können, der als Teil seiner Komponenten
wenigstens ein Element enthält, das aus der Gruppe gewählt ist, die Kalium (K),
Natrium (Na), Magnesium (Mg), Strontium (Sr) und Calcium (Ca) umfaßt.
Die Abgasreinigungsvorrichtung zum Reinigen der Abgase einer Brennkraft
maschine, auf die diese Erfindung angewendet wird, besitzt ferner die Merkmale,
daß sie einen NOX-Adsorptionskatalysator aufweist, der als Teil seiner Komponen
ten wenigstens ein Element enthält, das aus der Gruppe gewählt ist, die Kalium,
Natrium, Magnesium, Strontium und Calcium umfaßt, und in einem Abgasströ
mungskanal angeordnet ist, und daß sie zunächst einen Zustand erzeugt, in dem in
einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten des
Abgases die Menge eines Oxidationsagens größer als die Menge eines Reduktionsa
gens ist, wodurch NOX am NOX-Adsorptionskatalysator chemisch adsorbiert wird,
und dann einen Zustand erzeugt, in dem die Menge des Reduktionsagens wenigstens
gleich der Menge des Oxidationsagens ist, wodurch das am Katalysator adsorbierte
NOX mit dem Reduktionsagens katalytisch reagiert, um NO in unschädliches N2 zu
reduzieren.
Die Abgasreinigungsvorrichtung zum Reinigen der Abgase einer Brennkraft
maschine, auf die diese Erfindung angewendet wird, besitzt ferner die Merkmale,
daß es einen NOX Adsorptionskatalysator aufweist, der als Teil seiner Komponenten
wenigstens ein Element enthält, das aus der Gruppe gewählt ist, die Kalium,
Natrium, Magnesium, Strontium und Calcium umfaßt, und in einem Abgasströ
mungskanal angeordnet ist, und daß sie zunächst einen Zustand erzeugt, in dem in
einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten des
Abgases die Menge eines Oxidationsagens wie etwa O2 größer als die Menge eines
Reduktionsagens wie etwa HC ist, wodurch NOX durch chemische Bindungen an
oder in der Nähe der Oberfläche des NOX-Adsorptionskatalysators eingefangen
wird, und dann einen Zustand erzeugt, in dem die Menge des Reduktionsagens
wenigstens gleich der Menge des Oxidationsagens ist, wodurch das am Katalysator
eingefangene NOX mit dem Reduktionsagens katalytisch reagiert, um das NOX in
unschädliches NO2 zu reduzieren.
Für den NOX Adsorptionskatalysator, der erfindungsgemäß verwendet wird, können
vorzugsweise die folgenden Zusammensetzungen verwendet werden:
eine Zusammensetzung, die Metalle und Metalloxide (oder Verbund oxide) umfaßt, die wenigstens ein Element, das aus der Gruppe gewählt ist, die Kalium, Natrium, Magnesium, Strontium und Calcium umfaßt, wenigstens ein Element, das aus Seltenerd-Elementen wie etwa Zer gewählt ist, und wenigstens ein Element, das aus Edelmetallen wie etwa Platin, Rhodium und Palladium gewählt ist, enthalten, und
eine Zusammensetzung, die durch Auftragen der obenerwähnten Zu sammensetzung auf ein poröses, wärmebeständiges Metalloxid vorbereitet wird.
eine Zusammensetzung, die Metalle und Metalloxide (oder Verbund oxide) umfaßt, die wenigstens ein Element, das aus der Gruppe gewählt ist, die Kalium, Natrium, Magnesium, Strontium und Calcium umfaßt, wenigstens ein Element, das aus Seltenerd-Elementen wie etwa Zer gewählt ist, und wenigstens ein Element, das aus Edelmetallen wie etwa Platin, Rhodium und Palladium gewählt ist, enthalten, und
eine Zusammensetzung, die durch Auftragen der obenerwähnten Zu sammensetzung auf ein poröses, wärmebeständiges Metalloxid vorbereitet wird.
Diese Zusammensetzungen besitzen eine ausgezeichnete NOX Adsorptionsleistung
und außerdem eine ausgezeichnete SOX-Beständigkeit.
Erfindungsgemäß kann der Zustand, in dem die Menge des Reduktionsagens
wenigstens gleich der Menge des Oxidationsagens ist, durch das folgende Verfahren
erzielt werden:
In einer Brennkraftmaschine wird der Verbrennungszustand auf ein theoretisches
Luft-/Kraftstoffverhältnis oder ein fettes Luft-/Kraftstoffverhältnis eingestellt.
Alternativ wird einem Magerverbrennungsabgas ein Reduktionsagens hinzugefügt.
Das erste Verfahren kann durch das folgende Verfahren erzielt werden:
Ein Verfahren zum Steuern der Kraftstoffeinspritzmenge beispielsweise anhand des
Ausgangssignals eines Sauerstoffkonzentrationssensors und des Ausgangssignals
eines Ansaugluftdurchflußmengensensors, der in einem Abgaskanal angeordnet ist.
Dieses Verfahren umfaßt ein Verfahren, bei dem einige von mehreren Zylindern in
einen Verbrennungszustand mit fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis gebracht werden
und die verbleibenden Zylinder in einen Verbrennungszustand mit magerem Luft
/Kraftstoffverhältnis gebracht werden und bei dem ein Zustand erzeugt wird, in dem
in der stöchiometrischen Redox-Beziehung der Komponenten in dem von allen
Zylindern ausgestoßenen Abgasgemisch die Menge des Reduktionsagens wenig
stens gleich der Menge des Oxidationsagens ist.
Das zweite Verfahren kann durch das folgende Verfahren erzielt werden:
Ein Verfahren zum Hinzufügen eines Reduktionsagens in den Abgasstrom auf der
Einlaßseite des Adsorptionskatalysators. Das Reduktionsagens kann beispielsweise
Benzin, Leichtöl, Kerosin, Erdgas oder modifizierte Produkte hiervon enthalten, die
als Kraftstoff von Brennkraftmaschinen verwendet werden, außerdem kann es
Wasserstoff, Alkohol und Ammoniak enthalten.
Ein Verfahren zum Leiten von Durchblasgas oder Katalysatorgehäuse-Absauggas
zur Einlaßseite des Adsorptionskatalysators und zum Hinzufügen des in dem Gas
enthaltenen Reduktionsagens wie etwa Kohlenwasserstoff oder dergleichen ist
ebenfalls wirksam. In einer Brennkraftmaschine mit Direkteinspritzung ist es
wirksam, Kraftstoff in einem Ausstoßhub einzuspritzen und den Kraftstoff als
Reduktionsagens einzuspritzen.
Der erfindungsgemäß verwendete Adsorptionskatalysator kann in vielen verschie
denen Formen verwendet werden. Der Katalysator kann Bienenwabenform besitzen,
die durch Beschichten einer Bienenwabenstruktur aus metallischem Material wie
etwa Cordierit oder rostfreiem Stahl mit Adsorptionskatalysator-Komponenten
geschaffen wird, er kann jedoch auch in Form von Pellets, Platten, Körnern oder
Pulver vorliegen.
Der Zeitpunkt für die Erzeugung eines Zustands, in dem die Menge des Redukti
onsagens wenigstens gleich der Menge des Oxidationsagens ist, kann gemäß einem
der folgenden Verfahren bestimmt werden, wobei die Verfahren (4) und (5) bevor
zugt werden, um den Zeitpunkt mit hoher Genauigkeit zu bestimmen, um die
vorgeschriebenen Abgaswerte zu erfüllen.
- 1. Wenn die NOX-Ausstoßmenge während des Magerverbrennungsbetriebs beispielsweise auf der Grundlage des Luft-/Kraftstoffverhältnis-Einstell signals, des Brennkraftmaschinendrehzahlsignals, des Ansaugluftmen gensignals, des Ansaugluftdrucksignals, des Geschwindigkeitssignals, des Drosselklappenöffnungsgradsignals und des Abgastemperatursignals, die durch eine ECU (Motorsteuereinheit) bestimmt werden, geschätzt wird, wird der Zeitpunkt bestimmt, zu dem die akkumulierten Werte vorgegebene Werte übersteigen;
- 2. wenn die akkumulierte Sauerstoffmenge auf der Grundlage des Signals des Sauerstoffsensors (oder L/K-Sensors), der auf der Einlaßseite oder auf der Auslaßseite des Adsorptionskatalysators im Abgasströmungskanal angeordnet ist, erfaßt wird, wird der Zeitpunkt bestimmt, zu dem die akkumulierte Sauer stoffmenge einen vorgegebenen Wert übersteigt oder zu dem - in einer abge wandelten Ausführungsform - die akkumulierte Sauerstoffmenge während des Magerverbrennungsbetriebs einen vorgegebenen Wert übersteigt;
- 3. wenn die akkumulierte NOX-Menge auf der Grundlage des Signals vom NOx- Sensor, der auf der Einlaßseite des Adsorptionskatalysators im Abgasströ mungskanal angeordnet ist, berechnet wird, wird der Zeitpunkt bestimmt, zu dem die akkumulierte NOX-Menge während des Magerverbrennungsbetriebs einen vorgegebenen Wert übersteigt;
- 4. wenn die NOX-Konzentration während des Magerverbrennungsbetriebs anhand des Signals des NOX-Sensors erfaßt wird, der auf der Auslaßseite des Adsorp tionskatalysators im Abgasströmungskanal angeordnet ist, wird der Zeitpunkt bestimmt, zu dem die NOX-Konzentration einen vorgegebenen Wert über steigt; wenn alternativ die NOX-Reinigungsrate anhand des Signals vom NOX- Sensor berechnet wird, der auf der Einlaßseite oder der Auslaßseite des Ad sorptionskatalysators angeordnet ist, wird der Zeitpunkt bestimmt; zu dem die NOX-Reinigungsrate unter einen vorgegebenen Wert abgefallen ist; und
- 5. wenn die NOX-Reinigungsrate des NOX-Adsorptionskatalysators anhand wenigstens eines der folgenden Werte geschätzt wird: NOX-Menge, die im NOX Adsorptionskatalysator adsorbiert wird, Abgastemperatur, Temperatur des Adsorptionskatalysators, Menge giftigen Schwefels, Fahrstrecke des Kraft fahrzeugs, Verschlechterungsgrad des Katalysators, Luft-/Kraftstoffverhältnis, Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe, NOX Konzentration vor dem Katalysator, Dauer des Magerverbrennungsbetriebs seit dem Wechsel vom Betrieb mit theoretischem Luft-/Kraftstoffverhältnis oder vom Betrieb mit fet tem Luft-/Kraftstoffverhältnis zum Magerverbrennungsbetrieb, Drehzahl der Brennkraftmaschine, Last der Brennkraftmaschine, Luftansaugmenge und Ab gasmenge, wird der Zeitpunkt bestimmt, zu dem die NOX-Reinigungsrate unter einen vorgegebenen Wert abgefallen ist.
Wie oben beschrieben worden ist, kann die Zeitperiode, in der der Zustand beibehal
ten wird, in dem die Menge des Reduktionsagens wenigstens gleich der Menge des
Oxidationsagens oder der Menge des Reduktionsagens, das zuzuführen ist, um den
Zustand beizubehalten, ist, im voraus unter Berücksichtigung der Eigenschaften des
Adsorptionskatalysators und der Faktoren und Eigenschaften der Brennkraft
maschine bestimmt werden. Sie können durch Erhöhen der von einem Kraftstoffein
spritzventil in die Zylinder eingespritzten Kraftstoffmenge, durch Einspritzen des
Kraftstoffs in die Zylinder während des Expansionshubs der Brennkraftmaschine
oder durch Zuführen von Kraftstoff in das Abgasrohr bestimmt werden.
Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung werden deutlich beim Lesen der
folgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen, die auf die Zeichnung
Bezug nimmt; es zeigen:
Fig. 1 eine Ansicht zur Erläuterung des Aufbaus einer Vorrichtung zum
Reinigen und Steuern der Abgase gemäß einer Ausführungsform;
Fig. 2 einen Graphen zur Erläuterung der Charakteristik einer NOX-
Reinigungsrate im zeitlichen Verlauf, wenn durch die Vorrichtung
nach Fig. 1 abwechselnd ein Betrieb mit fettem und magerem Luft-
/Kraftstoffverhältnis wiederholt wird;
Fig. 3 einen Graphen zur Erläuterung einer Beziehung zwischen der
Fahrstrecke eines Kraftfahrzeugs und der NOX-Reinigungsrate;
Fig. 4 einen Graphen zur Erläuterung einer NOX-Reinigungsrate in einem
stöchiometrischen Abgas;
Fig. 5A, 5B Graphen zur Erläuterung einer Beziehung zwischen der NOX-
Konzentration am Einlaß eines Adsorptionskatalysators und der
NOX-Konzentration am Auslaß des Adsorptionskatalysators bei ei
nem Wechsel von einem Betrieb mit fettem (stöchiometrischem)
Luft-/Kraftstoffverhältnis zu einem Magerverbrennungsbetrieb;
Fig. 6A, 6B Graphen zur Erläuterung einer Beziehung zwischen der NOX-
Konzentration am Einlaß eines Adsorptionskatalysators und der
NOX-Konzentration am Auslaß des Adsorptionskatalysators bei ei
nem Wechsel von einem Betrieb mit fettem (stöchiometrischem)
Luft-/Kraftstoffverhältnis zu einem Magerverbrennungsbetrieb; und
Fig. 7 eine Übersichtsdarstellung zur Erläuterung eines Motorsteuersy
stems.
Die Erfindung ist selbstverständlich nicht auf die im folgenden beschriebenen
Ausführungsformen und Beispiele beschränkt, vielmehr sind im Umfang der
Erfindung viele verschiedene Ausführungsformen enthalten.
Im folgenden werden die Eigenschaften des Adsorptionskatalysators, der in dem
erfindungsgemäßen Verfahren verwendet wird, erläutert. Die Eigenschaften von N-
N9, das Na als Alkalimetall enthält, und von N-K9, das K als Alkalimetall enthält,
sind im folgenden angegeben.
Vorbereitung des Adsorptionskatalysators.
Der Adsorptionskatalysator N-N9 wurde folgendermaßen vorbereitet.
Durch Beimischen eines Aluminiumoxid-Sols als Bindemittel, das durch eine
Stickstoffsäuren-Gel/Sol-Umwandlung von Aluminiumoxidpulver und Boehmit
erhalten wurde, wurde ein mit Stickstoffsäure sauer gemachter Aluminiumoxid
schlamm vorbereitet.
In das so erhaltene Beschichtungsfluid wurde eine Bienenwabenstruktur eingetaucht
und sofort wieder entnommen. Nach Entfernen des in den Zellen zurückgebliebenen
Fluids durch eine Luftströmung wurde die Struktur getrocknet und bei 450°C
calciniert. Diese Prozedur wurde wiederholt, um 150 g Aluminiumoxid pro Liter
des sich ergebenden Bienenwabenvolumens zu beschichten. Dann wurden die
katalytisch aktiven Komponenten auf die mit Aluminiumoxid beschichtete Bienen
wabenstruktur aufgebracht, um einen bienenwabenförmigen Adsorptionskatalysator
zu erhalten. Beispielsweise wurde eine Bienenwabenstruktur mit einer Lösung aus
Zemitrat (Ce-Nitrat) imprägniert, getrocknet und dann für eine Stunde bei 600°C
calciniert. Dann wurde die Struktur mit einem Lösungsgemisch, das eine Natriumni
trat-Lösung, eine TitaNOXid-Sol-Lösung und eine Magnesiumnitrat-Lösung enthielt,
imprägniert, getrocknet und in der gleichen Weise calciniert. Ferner wurde sie mit
einem Lösungsgemisch, das eine Dinitrodiamin-Nitrat-Lösung und eine Rhodiumni
trat-Lösung enthielt, imprägniert und für eine Stunde bei 450°C calciniert. Schließ
lich wurde sie mit einer Magnesiumnitrat-Lösung imprägniert und für eine Stunde
bei 45°C calciniert. Mit den obenbeschriebenen Prozeduren wurde ein bienenwa
benförmiger Adsorptionskatalysator aus 2 Mg-(0,2Rh, 2,7Pt)-(18Na, 4Ti, 2 Mg)-
27Ce/Al2O3 mit einer Beschichtung aus Ce, Mg, Na, Ti, Rh und Pt auf Aluminiu
moxid (Al2O3) erhalten. Der Ausdruck "/Al2O3 hat die Bedeutung, daß die aktiven
Komponenten auf Al2O3 aufgebracht wurden, wobei die Zahlen, die den Element
symbolen vorhergehen, das Gewicht (in Gramm) jeder angegebenen Metallkompo
nente pro Liter des sich ergebenden Bienenwabenvolumens angeben. Die Anord
nungsreihenfolge gibt die Anordnung der Beschichtung an; genauer wurden die
Komponenten in der Reihenfolge aufgetragen, die durch den Abstand der Kompo
nenten von Al2O3 angegeben ist: je kleiner der Abstand, desto früher wurde die
Komponente aufgetragen, wobei die jeweils in einer Klammer zusammengefaßten
Komponenten gleichzeitig aufgebracht wurden. Weiterhin kann die Menge jeder
aufzubringenden aktiven Komponente durch Ändern der Konzentration der jeweili
gen aktiven Komponente in der Imprägnierungslösung geändert werden.
Der Adsorptionskatalysator N-K9 wurde durch folgendermaßen vorbereitet.
Das Verfahren umfaßt dieselben Prozeduren wie jene für die Vorbereitung des
Adsorptionskatalysators N-N9 mit der Ausnahme, daß die bei der Vorbereitung des
N-N9-Katalysators verwendete Natriumnitratlösung durch eine Kaliumnitratlösung
ersetzt wurde, so daß 2 Mg-(0,2Rh, 2,7Pt)-(18K, 4Ti, 2 Mg)-27Ce/Al2O3 erhalten
wurde. Ferner wurde auch der Steuerkatalysator N-R2, d. h. 2 Mg-(0,2Rh, 2,7Pt)-
27Ce/Al2O3 durch die gleiche Prozedur wie oben vorbereitet.
Die durch die obenbeschriebenen Verfahren erhaltenen Adsorptionskatalysatoren
wurden für 5 Stunden bei 700°C in einer oxidierenden Atmosphäre wärmebehan
delt, woraufhin ihre Eigenschaften durch das folgende Verfahren bewertet wurden.
Ein bienenwabenförmiger Adsorptionskatalysator mit einem Volumen von 1,7 Liter,
der gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren vorbereitet wurde, wurde in einem
Personenkraftwagen mit Benzinmotor mit Magerverbrennungsspezifikation und
einem Hubraum von 1,8 Litern angebracht, wobei die NOX Reinigungseigenschaft
bewertet wurde.
Der Adsorptionskatalysator N-N9 wurde angebracht, worauthin ein Betrieb mit
fettem Luft-/Kraftstoffgemisch (L/K = 13,3) für 30 Sekunden und ein Magerver
brennungsbetrieb mit einem Luft-/Kraftstoffverhältnis von 22 für ungefähr 20
Minuten (Zeitperiode, bis die NOX-Reinigungsrate auf ungefähr 40% abfiel)
abwechselnd wiederholt wurden, um eine NOX-Reinigungsrate mit dem zeitlichen
Verlauf, wie er in Fig. 2 gezeigt sind, zu erhalten. Aus Fig. 2 ist ersichtlich, daß
NOX durch diesen Adsorptionskatalysator während der Periode des Magerverbren
nungsbetriebs gereinigt werden konnte. Die NOx-Reinigungsrate nahm während der
Magerverbrennungsbetrieb-Periode allmählich ab, wobei die Reinigungsrate, die
anfänglich 100% betrug, in jedem Fall im Lauf der Zeit auf ungefähr 40% abnahm.
Die abgefallene Reinigungsrate wurde durch einen Lauf mit fettem Luft-/Kraftstoff
verhältnis für 30 Sekunden oder durch Einspritzen von Kraftstoff in den Zylinder im
Expansionshub oder im Ausstoßhub der Brennkraftmaschine wieder auf 100%
zurückgeführt. Wenn der Magerverbrennungsbetrieb erneut ausgeführt wurde, war
das NOX Reinigungsvermögen wiederhergestellt und fiel die NOX Reinigungsrate in
der gleichen Weise wie oben ab. Wenn der Magerverbrennungsbetrieb und der
Betrieb mit fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis mehrmals wiederholt wurden,
schwankte die Abnahmerate der NOX-Reinigungsrate während des Magerverbren
nungsbetriebs in Abhängigkeit von der Katalysatortemperatur, der Menge giftigen
Schwefels, der Fahrstrecke des Kraftfahrzeugs, der NOx-Konzentration am Kataly
satoreinlaß und der Abgasmenge. Daher ist es wichtig, die NOX-Reinigungsrate mit
hoher Genauigkeit entsprechend diesen Betriebsbedingungen zu schätzen.
Bei konstanter Fahrgeschwindigkeit von ungefähr 40 km/h (die Raumgeschwindig
keit (SV) des Abgases betrug konstant ungefähr 20.000/h) wurde der Zündzeitpunkt
geändert, um die NOx-Konzentration im Abgas zu ändern und um die Beziehung
zwischen der NOx-Konzentration und der NOx-Reinigungsrate bei magerem Abgas
zu bestimmen, wie in Fig. 3 gezeigt ist. Die NOx-Reinigungsrate nahm im Lauf der
Zeit ab, wobei die Abnahmerate mit abnehmender NOX Konzentration abnimmt.
Die NOX-Mengen, die eingefangen wurden, bis die NOx-Reinigungsrate auf 50%
bzw. 30% abgefallen ist, wurden anhand der Figur bestimmt, wie in der folgenden
Tabelle 1 gezeigt ist:
Die NOX Menge, die eingefangen wird, ist unabhängig von der NOX Konzentration
im wesentlichen konstant. Es ist ein charakteristisches Merkmal der chemischen
Adsorption, daß die Adsorptionsmenge von der Konzentration (Druck) des Adsor
bats unabhängig ist.
In dem geprüften Adsorptionskatalysator umfaßt die Substanz, die zunächst als
Adsorptionsmedium in Betracht kommt, Pt-Partikel. Wenn das Ausmaß der CO-
Adsorption bewertet wird, was häufig als Mittel zum Bewerten der Menge freilie
genden Platins verwendet wird, beträgt die Menge des adsorbierten CO (bei 100°C)
4,5 × 10-4 Mol. Dieser Wert ist ungefähr gleich 1/100 der obigen NOX-Adsorption,
was zeigt, daß Pt nicht das Hauptadsorptionsmedium für NOX ist. Andererseits
betrug die spezifische BET-Oberfläche dieses Adsorptionskatalysators (gemessen
durch die Stickstoffadsorption), die zusammen mit Cordierit gemessen wurde,
ungefähr 25 m2/g, was einem Wert von 28,050 m2 pro 1,7 Liter der Bienenwabe
entsprach. Als die chemische Struktur von Natrium im Adsorptionskatalysator der
Erfindung untersucht wurde, konnte festgestellt werden, daß Natrium vorherrschend
in Form von NaCO3 vorlag, weil der Katalysator in Mineralsäuren unter Entwick
lung von Kohlendioxidgas gelöst war, wobei der Wert des Wendepunkts der
Neutralisierungstitrationskurve mit der Mineralsäure verwendet wurde. Unter der
Annahme, daß die gesamte Oberfläche von Na2CO3 eingenommen wurde, beträgt
die Menge von auf der Oberfläche freiliegendem Na2CO3 0,275 Mol (da Na2CO3
ein spezifisches Gewicht von 2,533 g/ml besitzt, kann das Volumen eines Na2CO3-
Moleküls bestimmt werden, wobei angenommen wird, daß Na2CO3 würfelförmig ist
und eine Fläche des Würfels den auf der Oberfläche von Na2CO3 eingenommenen
Bereich angibt). Gemäß dem oben gezeigten Reaktionsschema können 0,275 Mol
von Na2CO3 0,55 Mol von NOX adsorbieren. Die durch den Adsorptionskatalysator
der Erfindung tatsächlich entfernte NOx-Menge betrug jedoch ungefähr 0,04 Mol,
was weniger als 1/10 des obengenannten Wertes ist. Diese Differenz hat ihre
Ursache darin, daß das BET-Verfahren die physikalische Oberfläche bewertet und
ferner die Oberfläche von Al2O3 anders als diejenige von Na2CO3 bewertet. Die
oben angegebene Bewertung gibt an, daß die Menge des adsorbierten NOx kleiner
als das NOX-Einfangvermögen des Na2C03-Volumens ist und daß das eingefangene
NOx wenigstens nur auf der Na2CO3-Oberfläche oder in einem begrenzten Bereich
in der Nähe der Oberfläche eingefangen wird.
In Fig. 3 nimmt das NOX Adsorptionsvermögen bei zunehmender Fahrstrecke des
Fahrzeugs ab, während die Abnahmerate der NOx-Reinigungsrate nach einem
Wechsel vom stöchiometrischen Betrieb zum Magerverbrennungsbetrieb zunimmt.
Der Grund hierfür besteht darin, daß im Abgas enthaltene giftige Substanzen (wie
etwa SOx) mit der NOX Adsorptionssubstanz reagieren, wodurch das Adsorptions
vermögen verschlechtert wird.
Fig. 4 zeigt die NOx-Reinigungsrate direkt nach dem Wechsel vom Betrieb mit
magerem Luft-/Kraftstoffverhältnis zum Betrieb mit stöchiometrischem Luft-
/Kraftstoffverhältnis. Es ist ersichtlich, daß der Adsorptionskatalysator der Erfin
dung eine NOX-Reinigungsrate von mindestens 90% direkt nach dem Wechsel zum
Betrieb mit stöchiometrischem Luft-/Kraftstoffverhältnis besitzt.
Die Fig. 5 und 6 zeigen die NOx-Reinigungscharakteristik vor und nach dem
Wechsel vom Magerverbrennungsbetrieb zum Betrieb mit stöchiometrischem oder
fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis. Fig. 5 zeigt die NOX-Konzentrationen am Einlaß
und am Auslaß des Adsorptionskatalysators N-N9, wobei Fig. 5A den Fall eines
Wechsels vom mageren Luft-/Kraftstoffverhältnis (L/K = 22) zu einem fetten Luft-
/Kraftstoffverhältnis (L/K = 14,2) darstellt. Bei Beginn der Regeneration direkt nach
dem Wechsel zum Betrieb mit fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis steigt die eingelas
sene NOx-Konzentration im Magerverbrennungsbetrieb stark an, da die NOx-
Konzentration im Abgas bei L/K = 14,2 hoch ist. Obwohl die ausgelassene NOX
Konzentration vorübergehend ebenfalls ansteigt, ist die Auslaß-NOX Konzentration
gewöhnlich viel niedriger als die Einlaß-NOX-Konzentration. Der Regenerations
prozeß geht schnell vonstatten, wobei die Auslaß-NOX-Konzentration in einer
kurzen Zeitperiode ungefähr null erreicht. Fig. 5B zeigt den Fall eines Wechsels von
einem Magerverbrennungsbetrieb (L/K = 22) zu einem Betrieb mit fettem Luft-
/Kraftstoffverhältnis (L/K = 13,2). Auch in diesem Fall ist die Auslaß-NOX-Konzen
tration gewöhnlich viel niedriger als die Einlaß-NOX-Konzentration wie im Fall von
Fig. 5A, ferner erreicht die Auslaß-NOX-Konzentration in einer kürzeren Zeitperi
ode ungefähr null.
Wie aus der obigen Beschreibung hervorgeht, hat der eine Regenerationsbedingung
darstellende L/K-Wert Einfluß auf die für die Regeneration erforderliche Zeit. Der
LIK-Wert, die Zeit und die Menge des Reduktionsagens, die für die Regeneration
geeignet sind, unterliegen den Auswirkungen der Zusammensetzung, der Form und
der Temperatur des Adsorptionskatalysators, des SV-Werts, der Art des Redukti
onsagens und der Form und der Länge des Abgasströmungskanals. Daher sollten die
Regenerationsbedingungen unter Berücksichtung all dieser Faktoren bestimmt
werden.
Die Fig. 6A und 6B zeigen die NOX-Konzentrationen am Einlaß und am Auslaß des
Adsorptionskatalysators N-K9, wobei Fig. 6A den Fall des Wechsels von einem
mageren Luft-/Kraftstoffverhältnis (L/K = 22) zu einem fetten Luft-/Kraftstoff
verhältnis (L/K = 14,2) zeigt und Fig. 6B den Fall des Wechsels von einem mageren
Luft-/Kraftstoffverhältnis (L/K = 22) zu einem fetten Luft-/Kraftstoffverhältnis
(L/K = 13,2) zeigt. Wie im Fall des Adsorptionskatalysators N-N9 ist die Auslaß-
NOX Konzentration gewöhnlich viel niedriger als die Einlaß-NOX Konzentration,
wobei die Regeneration des Adsorptionskatalysators in einer kurzen Zeitperiode
erfolgt.
Fig. 1 zeigt eine beispielhafte Vorrichtung gemäß der Erfindung zum Reduzieren
von NOX auf der Grundlage der Schätzung der NOX-Reinigungsrate. In den NOX-
Reinigungsraten-Schätzabschnitt des NOX Adsorptionskatalysators wird wenigstens
eine der folgenden Größen eingegeben: NOX Menge, die am NOX Adsorptions
katalysator adsorbiert wird, Abgastemperatur, Temperatur des Adsorptionskataly
sators, Menge des giftigen Schwefels, Fahrstrecke des Fahrzeugs, Verschlechte
rungsgrad des Katalysators, Luft-/Kraftstoffverhältnis, Konzentration unverbrannter
Kohlenwasserstoffe, NOX-Konzentration vor dem Katalysator, Zeitdauer des
Magerverbrennungsbetriebs seit dem Wechsel vom Betrieb mit stöchiometrischem
(theoretischem) oder fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis zum Magerverbrennungsbe
trieb, Drehzahl der Brennkraftmaschine, Last der Brennkraftmaschine, Ansaugluft
menge und Abgasmenge. Wenn die geschätzte NOX-Reinigungsrate unter einen
vorgegebenen Wert abgefallen ist, wird die Reduktionsbehandlung von NOx
ausgeführt.
Die Reduktionsbehandlung von NOX, das am NOx-Adsorptionskatalysator adsor
biert wird, wird durch Erhöhen der Konzentration unverbrannter Kohlenwasser
stoffe in dem in den Katalysator strömenden Abgas ausgeführt. Konkret wird die
Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe durch Absenken des Luft-/Kraft
stoffverhältnisses unter das theoretische Luft-/Kraftstoffverhältnis (d. h. durch
Erhöhen der Kraftstoffeinspritzmenge) oder bei einer Einspritzung in die Zylinder
durch zusätzliches Einspritzen von Kraftstoff im Expansionshub oder im Ausstoß
hub der Brennkraftmaschine erhöht. Aufgrund dieser Erhöhung wird das am NOX
Adsorptionskatalysator adsorbierte NOx durch die unverbrannten Kohlenwasserstof
fe reduziert und ungiftig gemacht. Da das Ausgangsdrehmoment der Brennkraftma
schine oder das endgültige Antriebsdrehmoment der Antriebsräder möglicherweise
schwanken könnten, wenn die Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe
zunimmt, wird diese Änderung unter Einwirkung auf eine der folgenden Größen
kompensiert: Zündzeitpunkt, Luftansaugmenge, Abgasmenge, die in die in die
Brennkraftmaschine angesaugte Luft eingemischt wird (AGR-Rate), Kraftstoffein
spritzmenge, Kraftstoffeinspritzzeitpunkt, Elektromotor, der die Ausgangsleistung
der Brennkraftmaschine unterstützt, Last eines in der Brennkraftmaschine angeord
neten Generators sowie Bremswirkung auf der Ausgangsseite der Brennkraftma
schine.
Fig. 7 ist ein Diagramm zur Erläuterung des Systems zum Steuern der Brennkraft
maschine, um die obenbeschriebenen Wirkungen zu erzielen.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung umfaßt eine Brennkraftmaschine, die bei
magerem Luft-/Kraftstoffverhältnis betrieben werden kann, ein Luftansaugsystem
mit einem Luftreiniger 1, einem Luftdurchflußmengensensor 2 und einer elektro
nisch gesteuerten Drosselklappe 3, ein Abgassystem mit einem Sauerstoffkonzen
trationssensor (oder L/K-Sensor) 19, einem Abgastemperatursensor 17 sowie einem
NOx-Adsorptionskatalysator 18 und eine Steuereinheit (ECU) 25. Die ECU umfaßt
eine E/A-LSI als Eingabe/Ausgabe-Schnittstelle, eine Recheneinheit MPU, Spei
chervorrichtungen RAM und ROM, in denen zahlreiche Daten bzw. Steuerpro
gramme gespeichert sind, und einen Zeitzähler. Die ECU enthält Steuerprogramme,
die die folgenden Verarbeitungen ausführen, und schätzt die NOX Reinigungsrate,
vergleicht die geschätzten Werte und reduziert NOX auf der Grundlage der verschie
denen Sensorsignale. In den NOx-Reinigungsraten-Schätzabschnitt des NO-Adsorp
tionskatalysators wird wenigstens eine der folgenden Größen eingeben: im NOX-
Adsorptionskatalysator adsorbierte NOx-Menge, Abgastemperatur, Temperatur des
Adsorptionskatalysators, Menge des giftigen Schwefels, Fahrstrecke des Kraftfahr
zeugs, Verschlechterungsgrad des Katalysators, Luft-/Kraftstoffverhältnis, Konzen
tration unverbrannter Kohlenwasserstoffe, NOX-Konzentration vor dem Katalysator,
Zeitdauer des Magerverbrennungsbetriebs seit dem Wechsel vom Betrieb mit
stöchiometrischem (theoretischem) oder fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis zum
Magerverbrennungsbetrieb, Drehzahl der Brennkraftmaschine, Last der Brennkraft
maschine, Ansaugluftmenge und Abgasrückführungsmenge. Wenn die geschätzte
NOx-Reinigungsrate unter einen vorgegebenen Wert abgefallen ist, wird die
Reduktionsbehandlung von NOx ausgeführt. Die Reduktionsbehandlung von NOX,
das am NOx-Adsorptionskatalysator adsorbiert wird, wird durch Erhöhen der
Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe in dem durch den Katalysator
strömenden Abgas ausgeführt. Konkret wird die Konzentration unverbrannter
Kohlenwasserstoffe dadurch erhöht, daß das Luft-/Kraftstoffverhältnis niedriger als
das theoretische Luft-/Kräftstoffverhältnis gemacht wird (indem die Kraftstoffein
spritzmenge erhöht wird) oder daß bei einer Einspritzung in die Zylinder im Expan
sionshub oder im Ausstoßhub der Brennkraftmaschine zusätzlich Kraftstoff einge
spritzt wird, um dadurch die Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe zu
erhöhen. Aufgrund dieser Erhöhung wird das am NOx-Adsorptionskatalysator
adsorbierte NOx durch die unverbrannten Kohlenwasserstoffe reduziert und ungiftig
gemacht. Wenn die Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe ansteigt, wird,
da sich das Ausgangsdrehmoment der Brennkraftmaschine oder das endgültige
Antriebsdrehmoment der Antriebsräder dadurch möglicherweise ändern könnte,
diese Änderung kompensiert, indem auf wenigstens eine der folgenden Größen
eingewirkt wird: Zündzeitpunkt, Ansaugluftmenge, Abgasrückführungsmenge
(Menge des Abgases, das in die in die Brennkraftmaschine angesaugte Luft ge
mischt wird (AGR-Rate, AGR-Ventil 27)), Kraftstoffeinspritzmenge (Einspritz
einrichtung 5), Kraftstoffeinspritzzeitpunkt, Elektromotor, der die Ausgangsleistung
der Brennkraftmaschine unterstützt, Last des Generators, der in der Brenn
kraftmaschine angeordnet ist, und Bremswirkung auf der Ausgangsseite der Brenn
kraftmaschine.
Die Vorrichtung zum Reinigen und Steuern des Abgases, die oben beschrieben
worden ist, arbeitet folgendermaßen. Luft, die in die Brennkraftmaschine angesaugt
wird, wird durch den Luftreiniger 1 gefiltert, durch einen Luftdurchflußmengen
sensor 2 gemessen, durch eine elektronisch gesteuerte Drosselklappe 3 geschickt
und mit Kraftstoff, der von einer Einspritzeinrichtung 5 eingespritzt wird, gemischt
und anschließend der Brennkraftmaschine als Luft-/Kraftstoffgemisch zugeführt.
Signale vom Luftdurchflußmengensensor 2 und von anderen Sensoren werden in die
ECU (Motorsteuereinheit) 25 eingegeben.
Die Motorsteuereinheit bewertet den Betriebszustand der Brennkraftmaschine und
den Zustand des NOX Adsorptionskatalysators durch das später beschriebene
Verfahren, bestimmt das Luft-/Kraftstoffverhältnis und steuert den Einspritzzeit
punkt für die Einspritzeinrichtung 5, um die Kraftstoffkonzentration in dem Luft-
/Kraftstoffgemisch auf einen vorgegebenen Wert zu setzen. Die Einspritzeinrich
tung 5 kann, anstatt daß der Kraftstoff in das Luftansaugrohr der Brennkraftmaschi
ne wie in Fig. 7 gezeigt eingespritzt wird, so angeordnet sein, daß eine Zylinderein
spritzung wie bei einem Dieselmotor erfolgt. Alternativ kann die Kraftstoffkonzen
tration in dem Luft-/Kraftstoffgemisch auf einen vorgeschriebenen Wert dadurch
eingestellt werden, daß die Menge der Ansaugluft durch Steuern des Öffnungsgra
des (Drosselaktuator 31) der elektronisch gesteuerten Drosselklappe 3 gesenkt wird
und die Menge eingespritzten Kraftstoffs konstant gehalten wird. Das Luft-/Kraft
stoffgemisch, das in die Zylinder angesaugt wird, wird mittels einer Zündkerze 6
gezündet, die durch Signale von der Motorsteuereinheit 25 gesteuert wird, und
verbrannt. Das Verbrennungsabgas wird dem Abgasreinigungssystem zugeführt.
Das Abgasreinigungssystem ist mit einem NOX-Adsorptionskatalysator versehen,
der während des stöchiometrischen Betriebs NOx, HC und CO im Abgas durch
seine dreifache katalytische Funktion reinigt und während des Magerverbrennungs
betriebs NOx durch seine NOx-Adsorptionsfunktion reinigt, wobei in diesem Fall
gleichzeitig HC und CO durch seine Verbrennungsfunktion gereinigt werden.
Außerdem wird anhand der Beurteilung der Motorsteuereinheit und der Steuersigna
le die NOx-Reinigungsfähigkeit des NOx-Adsorptionskatalysators anhand der
geschätzten NOX Reinigungsperiode während des Magerverbrennungsbetriebs
geschätzt, um bei abfallender NOX-Reinigungsfähigkeit die NOx-Adsorptionsfähig
keit des NOX Adsorptionskatalysators durch Verschieben des Luft-fKraftstoffver
hältnisses zur fetten Seite oder durch Einspritzen von Kraftstoff in die Zylinder im
Expansionshub oder im Ausstoßhub wiederherzustellen. Durch die obenbeschriebe
nen Operationen reinigt die Vorrichtung der Erfindung das Abgas effektiv in allen
Betriebszuständen der Brennkraftmaschine einschließlich eines Magerverbren
nungsbetriebs und eines Betriebs mit stöchiometrischem (einschließlich fettem)
Luft-/Kraftstoffverhältnis.
In Fig. 7 sind ferner ein Fahrpedal 7, ein Lastsensor 8, ein Ansauglufttemperatur
sensor 9, eine Kraftstoffpumpe 12, ein Kraftstofftank 13, ein Adsorptionskataly
sator-Temperatursensor 20, ein Abgaskonzentrationssensor 21, ein Klopfsensor 26,
ein AGR-Ventil 27, ein Wassertemperatursensor 28 und ein Kurbelwinkelsensor 29
gezeigt.
Da in der erfindungsgemäßen Vorrichtung die NOX-Reinigungsrate des NOX-Ad
sorptionskatalysators geschätzt wird und eine Reduktionsbehandlung von NOX, das
am NOX-Adsorptionskatalysator adsorbiert ist, ausgeführt wird, wenn der Schätz
wert unter einen vorgegebenen Wert abgefallen ist, kann NOX mit hohem Wir
kungsgrad während einer langen Zeitperiode gereinigt werden, ohne daß die Menge
giftiger Abgase abnimmt.
Obwohl oben die Verwendung des NOX-Adsorptionskatalysators erläutert worden
ist, kann erfindungsgemäß während des Magerverbrennungsbetriebs zusätzlich zum
Einfangen (z. B. mittels Adsorption) eines Teils von NOX ein Teil von NOX im
Abgas unter Verwendung von im Abgas vorhandenem HC oder CO direkt reduziert
werden, außerdem ist die Erfindung auf ein System anwendbar, das einen NOx-
Katalysator verwendet, der das eingefangene NOx während des Betriebs mit
stöchiometrischem oder fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis zu NO2 reduziert.
Claims (6)
1. Abgasreinigungsvorrichtung zur Verwendung in einer Brennkraftmaschine,
wobei
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOX-Adsorptions katalysator (18) angeordnet ist, der bei einem Zustand, bei dem die Menge eines Oxidationsmittels größer als die Menge eines Reduktionsmittels ist, NOX che misch adsorbiert, und der bei einem Zustand, bei dem die Menge des Redukti onsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, am Kata lysator (18) adsorbiertes NOx katalytisch reduziert, in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten im Abgas,
ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Oxidationsmittels größer als die Menge des Reduktionsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten ist, um NOx am Adsorptionskatalysator (18) chemisch zu adsorbieren,
dann ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Reduktionsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, damit das am Katalysator adsorbierte NOX mit dem Reduktionsmittel katalytisch reagiert und zu ungifti gem NO2 reduziert wird, und
eine Steuereinheit (25) vorgesehen ist, die die NOx-Reinigungsrate auf Grund lage der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOX Menge und des Be triebszustands der Brennkraftmaschine abschätzt und eine Reduktionsbehand lung für das am NOX Adsorptionskatalysator (18) adsorbierte NOx ausführt, wenn die abgeschätzte NOx-Reinigungsrate unter einen vorbestimmten Wert abfällt.
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOX-Adsorptions katalysator (18) angeordnet ist, der bei einem Zustand, bei dem die Menge eines Oxidationsmittels größer als die Menge eines Reduktionsmittels ist, NOX che misch adsorbiert, und der bei einem Zustand, bei dem die Menge des Redukti onsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, am Kata lysator (18) adsorbiertes NOx katalytisch reduziert, in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten im Abgas,
ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Oxidationsmittels größer als die Menge des Reduktionsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten ist, um NOx am Adsorptionskatalysator (18) chemisch zu adsorbieren,
dann ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Reduktionsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, damit das am Katalysator adsorbierte NOX mit dem Reduktionsmittel katalytisch reagiert und zu ungifti gem NO2 reduziert wird, und
eine Steuereinheit (25) vorgesehen ist, die die NOx-Reinigungsrate auf Grund lage der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOX Menge und des Be triebszustands der Brennkraftmaschine abschätzt und eine Reduktionsbehand lung für das am NOX Adsorptionskatalysator (18) adsorbierte NOx ausführt, wenn die abgeschätzte NOx-Reinigungsrate unter einen vorbestimmten Wert abfällt.
2. Abgasreinigungs- und Abgassteuervorrichtung zur Verwendung in einer Brenn
kraftmaschine,
dadurch gekennzeichnet, daß
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOx-Adsorptions katalysator (18) angeordnet ist, der bei einem Zustand, bei dem die Menge eines Oxidationsmittels größer als die Menge eines Reduktionsmittels ist, NOx che misch adsorbiert, und der bei einem Zustand, bei dem die Menge des Redukti onsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten im Ab gas am Katalysator (18) ist, adsorbiertes NOX katalytisch reduziert, ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Oxidationsmittels größer als die Menge des Reduktionsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten ist, um NOX am Adsorptionskatalysator (18) chemisch zu adsorbieren,
dann ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Reduktionsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, und am Katalysator (18) adsorbiertes NOx mit dem Reduktionsmittel katalytisch reagiert und zu ungifti gem NO2 reduziert wird, und
die NOX Reinigungsrate auf Grundlage der von der Brennkraftmaschine aus gestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustands der Brennkraftmaschine ab geschätzt wird und eine Reduktionsbehandlung für am NOx-Adsorptionskataly sator (18) adsorbiertes NOx ausgeführt wird, wenn die abgeschätzte NOX Reini gungsrate unter einen vorbestimmten Wert abfällt.
dadurch gekennzeichnet, daß
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOx-Adsorptions katalysator (18) angeordnet ist, der bei einem Zustand, bei dem die Menge eines Oxidationsmittels größer als die Menge eines Reduktionsmittels ist, NOx che misch adsorbiert, und der bei einem Zustand, bei dem die Menge des Redukti onsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten im Ab gas am Katalysator (18) ist, adsorbiertes NOX katalytisch reduziert, ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Oxidationsmittels größer als die Menge des Reduktionsmittels in einer stöchiometrischen Redox-Beziehung zwischen jeder der Komponenten ist, um NOX am Adsorptionskatalysator (18) chemisch zu adsorbieren,
dann ein Zustand erzeugt wird, bei dem die Menge des Reduktionsmittels gleich oder größer als die Menge des Oxidationsmittels ist, und am Katalysator (18) adsorbiertes NOx mit dem Reduktionsmittel katalytisch reagiert und zu ungifti gem NO2 reduziert wird, und
die NOX Reinigungsrate auf Grundlage der von der Brennkraftmaschine aus gestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustands der Brennkraftmaschine ab geschätzt wird und eine Reduktionsbehandlung für am NOx-Adsorptionskataly sator (18) adsorbiertes NOx ausgeführt wird, wenn die abgeschätzte NOX Reini gungsrate unter einen vorbestimmten Wert abfällt.
3. Abgasreinigungsvorrichtung zur Verwendung in einer Brennkraftmaschine,
dadurch gekennzeichnet,daß
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOx-Katalysator
(18) angeordnet ist, der NOx einfängt, das von der Brennkraftmaschine ausge
stoßen wird, und einen Teil des eingefangenen NOX während eines Magerver
brennungsbetriebs der Brennkraftmaschine zu NO2 reduziert und eingefangenes
NOX so wie es ist während eines Magerverbrennungsbetriebs zu NO2 reduziert,
wenn das Luft-/Kraftstoffverhältnis der Brennkraftmaschine gleich dem theore
tischen oder stöchiometrischen Luft-/Kraftstoffverhältnis ist, und
eine Steuereinheit (25) vorgesehen ist, die die NOX-Reinigungsrate auf der
Grundlage der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOx-Menge und des
Betriebszustandes der Brennkraftmaschine abschätzt und eine Reduktionsbe
handlung für das am NOx-Katalysator (18) eingefangene NOx ausführt, wenn
die abgeschätzte, NOx-Reinigungsrate unter einen vorbestimmten Wert abfällt.
4. Steuervorrichtung zur Abgasreinigung zur Verwendung in einer Brennkraftma
schine,
dadurch gekennzeichnet, daß
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOx-Katalysator (18) angeordnet ist, der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenes NOx ein fängt und einen Teil des eingefangenen NOx während eines Magerverbren nungsbetriebs zu NO2 reduziert und eingefangenes NOx so wie es ist während des Magerverbrennungsbetriebs zu NO2 reduziert, wenn das Luft-/Kraftstoffverhält nis der Brennkraftmaschine auf das theoretische oder stöchiometrische Luft- /Kraftstoffverhältnis gesetzt ist, und
die NOX Reinigungsrate auf Grundlage der von der Brennkraftmaschine aus gestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustands der Brennkraftmaschine ab geschätzt wird und eine Reduktionsbehandlung für das am NOX Katalysator (18) eingefangene NOX ausgeführt wird, wenn die geschätzte NOX-Reinigungs rate auf einen vorbestimmten Wert abfällt.
dadurch gekennzeichnet, daß
in einem Abgasströmungskanal der Brennkraftmaschine ein NOx-Katalysator (18) angeordnet ist, der von der Brennkraftmaschine ausgestoßenes NOx ein fängt und einen Teil des eingefangenen NOx während eines Magerverbren nungsbetriebs zu NO2 reduziert und eingefangenes NOx so wie es ist während des Magerverbrennungsbetriebs zu NO2 reduziert, wenn das Luft-/Kraftstoffverhält nis der Brennkraftmaschine auf das theoretische oder stöchiometrische Luft- /Kraftstoffverhältnis gesetzt ist, und
die NOX Reinigungsrate auf Grundlage der von der Brennkraftmaschine aus gestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustands der Brennkraftmaschine ab geschätzt wird und eine Reduktionsbehandlung für das am NOX Katalysator (18) eingefangene NOX ausgeführt wird, wenn die geschätzte NOX-Reinigungs rate auf einen vorbestimmten Wert abfällt.
5. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die NOX-Reini
gungsrate des NOX Adsorptionskatalysators (18) abgeschätzt wird, wie ein Ver
fahren zur Abschätzung der NOX-Reinigungsrate auf Grundlage der von der
Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustandes der
Brennkraftmaschine, anhand eines oder mehrerer der folgenden Zustände: am
NOX Adsorptionskatalysator (18) adsorbierte NOX Menge, Abgastemperatur,
Temperatur des Adsorptionskatalysators (18), Vergiftungsmenge an Schwefel,
Fahrstrecke des Fahrzeugs, Degradationsgrad des Katalysators (18), Luft-/Kraft
stoffverhältnis, Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe, NOX-Konzen
tration vor dem Katalysator (18), Zeitdauer des Magerverbrennungsbetriebs seit
dem Wechsel von einem Betrieb mit stöchiometrischem (theoretischem) oder
fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis zu einem Magerverbrennungsbetrieb, Drehzahl
der Brennkraftmaschine, Last der Brennkraftmaschine, Ansaugluftmenge und
Abgasmenge.
6. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die NOX-Reini
gungsrate des NOX Adsorptionskatalysators (18) abgeschätzt wird, wie ein Ver
fahren zur Abschätzung der NOX-Reinigungsrate auf Grundlage der von der
Brennkraftmaschine ausgestoßenen NOX-Menge und des Betriebszustandes der
Brennkraftmaschine, anhand eines oder mehrerer der folgenden Zustände: am
NOX Adsorptionskatalysator (18) gehaltene NOX-Menge, Abgastemperatur,
Temperatur des Adsorptionskatalysators (18), Vergiftungsmenge an Schwefel,
Fahrstrecke des Fahrzeugs, Degradationsgrad des Katalysators (18), Luft-/Kraft
stoffverhältnis, Konzentration unverbrannter Kohlenwasserstoffe, NOX-Konzen
tration vor dem Katalysator (18), Zeitdauer des Magerverbrennungsbetriebs seit
dem Wechsel von einem Betrieb mit stöchiometrischem (theoretischem) oder
fettem Luft-/Kraftstoffverhältnis zu einem Magerverbrennungsbetrieb, Drehzahl
der Brennkraftmaschine, Last der Brennkraftmaschine, Ansaugluftmenge und
Abgasmenge.
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