CN1405906A - 高分子电解质型燃料电池及其导电性隔板 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高分子电解质型燃料电池用的导电性隔板，所述高分子电解质型燃料电池具有电池组，该电池组含有包括氢离子传导性高分子电解质膜及夹持前述氢离子传导性高分子电解质膜的阳极及阴极的多个膜电极接合体，以及与前述膜电极接合体交替地叠层的多个导电性隔板，其中，前述导电性隔板由包括碳粉末及粘接剂的成形体构成，前述导电性隔板与阳极或阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高出一段，在前述主面上具有向阳极或阴极供应燃料气体或氧化剂气体的气体流路。

Description

高分子电解质型燃料电池及其导电性隔板
技术领域
本发明涉及用于便携式电源，电动汽车用电源，家庭内发电及废热供暖***等中的采用高分子电解质的燃料电池。
背景技术
采用高分子电解质的燃料电池通过使含有氢的燃料气体与含有空气氧的氧化剂气体发生电化学反应，使之同时发生电力及热量。这种燃料电池基本上由选择性地输送氢离子的高分子电解质膜以及配置在其两面的一对电极构成。电极由载置铂族金属触媒的碳粉末中混合氢离子传导性高分子电解质的触媒层，以及形成在该触媒层的外表面上的同时具有透气性和电子传导性、例如进行过防水处理的炭纸形成的气体扩散层构成。
为了不使所供应的燃料气体及氧化剂气体泄漏到外部，或者不使燃料气体与氧化剂气体相互混合，在电极周围配置夹持高分子膜的气体密封材料及衬垫。所述密封材料及衬垫与电极及高分子电解质膜形成一个整体，将其称之为MEA(电解质膜电极接合体)。在MEA的外侧设置导电性隔板，该隔板用于将MEA机械固定，并且将相邻的MEA相互串联地电连接。在隔板与MEA接触的部分上，形成将反应气体供应给电极，并且将生成的气体及剩余气体运出用的气体流路。气体流路也可以和隔板分别设置，但一般采用在隔板的表面上设置槽作为气体流路的方式。一般常用的结构是，将这些MEA和隔板及冷却部交替地重叠，叠层成10～200个单元，中间经由集电板及绝缘板用端板夹持该叠层体，用紧固螺栓从两端将它们固定。
在这种高分子电解质型燃料电池中，隔板由用碳制成的平板构成，在连接阳极或阴极的面上形成将燃料气体或氧化剂气体供应给阳极或阴极的气体流路。并且，一般而言，形成前述气体流路的面与在其周缘部、与夹持高分子电解质膜的衬垫的一面接触的部分之间没有阶梯差，同处一个平面内。
在采用这种隔板的情况下，会出现下面一些不适当之处。
在这种燃料电池中，用阳极侧隔板及阴极侧隔板夹持MEA，在把高分子电解质膜，阳极及阴极置于适当的压力下，使阳极及阴极的气体扩散层与隔板接触的同时，利用两个隔板压缩夹持电解质膜周缘部的一对衬垫，以便密封MEA的周缘部。然而，如上所述，在隔板和阳极或阴极接触的部分及与衬垫接触的部分处于同一平面上的情况下，由衬垫的压缩程度，换句话说，由因为压缩而减少的衬垫的厚度(衬垫压缩前与压缩后的厚度差)来决定隔板与气体扩散层的接触力。这样，当用炭纸等柔性材料构成气体扩散层时，为了确保气体扩散层与隔板充分接触，从而使两者之间的电阻最小，必须使衬垫压缩程度非常大。
此外，当使MEA薄型化、将燃料电池组小型化时，采用MEA的气体扩散层必须比现有技术中的情况更薄。利用现有技术的隔板不能确保充分地紧固而且也不能确保足够地接触，所以要想使MEA的厚度比现有技术的情况薄非常困难。从而，存在着不能适应于薄型MEA地问题。
发明内容
利用本发明可以解决上述课题。本发明涉及高分子电解质燃料电池用的导电性隔板，其中，所述高分子电解质型燃料电池具有包含氢离子传导性高分子电解质膜及夹持前述氢离子传导性电解质膜的阳极及阴极的多个膜电极接合体，并包含与前述膜电极接合体交替地叠层的多个导电性隔板的电池组。本发明的导电性隔板由包含碳粉末及粘接剂的成形体构成，前述导电性隔板与阳极或阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高出一段，在前述主面上具有向阳极或阴极供应燃料气体或氧化剂气体的气体流路。
此外，本发明提供一种高分子电解质型燃料电池，在具有包括氢离子传导性高分子电解质膜与夹持前述氢离子传导性高分子电解质膜的阳极及阴极的多个膜电极接合体，夹持前述各个膜电极接合体的阳极侧隔板及阴极侧隔板，以及包括在前述高分子电解质膜的周缘部被压缩在前述阳极侧的隔板及阴极侧的隔板之间的一对衬垫的电池组的高分子电解质型燃料电池中，前述各个隔板由包括碳粉末和粘接剂的成形体构成，前述阳极侧隔板与阳极接触的主面比包围其周围的周缘部高一段，在前述主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路，前述阴极侧隔板与阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高一段，在前述主面上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路，前述衬垫被压缩在前述阳极侧隔板与阴极隔板的周缘部之间。
附图的简单说明
图1是本发明的一个实施例的燃料电池中所使用的导电性隔板的阳极侧的正视图。
图2是该隔板的仰视图。
图3是该隔板的后视图。
图4是采用该隔板的电池组的主要部分的剖面图。
图5是本发明的另一个实施例中阳极侧导电性隔板的正视图。
图6是该隔板的仰视图。
图7是该隔板的后视图。
图8是阳极侧导电性隔板的正视图。
图9是该隔板的后视图。
图10是另外一个实施例中导电性隔板的一部分的剖面图。
图11是另外一个实施例中膜电极接合体的主要部分的剖面图。
具体实施方式
本发明的导电性隔板由包括碳粉末及粘接剂的成形体构成，与阳极或阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高一段，在前述主面上具有向阳极或阴极供应燃料气体或氧化剂气体的气体流路。根据本发明，在可以将衬垫的压缩程度进一步加大的同时，可以用隔板充分地将气体扩散层压紧。从而，即使采用具有足够厚度的衬垫，隔板与薄的气体扩散层也能够可靠地接触。
在本发明的优选实施方式中，前述导电性隔板在包围与阳极或阴极接触的主面的周缘部上具有燃料气体，氧化剂气体及冷却水的各一对歧管孔。
在本发明的另一个优选实施方式中，前述导电性隔板在一个面上具有与阳极接触的主面，在另一个面上具有与阴极接触的主面，在各自的主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路及向阴极供应氧化剂气体的气体流路，各个主面比包围它们周围的周缘部高出一段。
在本发明的再一个优选实施方式中，前述导电性隔板由在一个面上具有与阳极接触的主面，在前述主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段的阳极侧导电性隔板，以及在另一个面上具有与阴极接触的主面，在该主面上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段的阴极侧导电性隔板组合构成，把阳极侧导电性隔板与阴极侧导电性隔板的没有前述气体流路的面相互结合，在两者之间具有冷却水流路。
前述隔板的主面与包围其周围的周缘部的阶梯差优选地为8 0～400μm左右。
根据本发明的隔板，由含有导电性碳粉末和粘接剂的形成体构成。优选地，通过将含有碳粉末，例如80～70重量％的膨胀石墨粉末与粘接剂，例如20～30重量％的酚醛树脂的混练物挤压成形的坯料片压缩成形制造。在用酚醛树脂作为粘接剂的情况下，适宜的压缩成形温度为160℃，成形面的压力为350～500kgf/cm2。
在压缩成形上述坯料片的情况下，优选地压缩到成形前的体积的60～75％。在成形后述的实施方式中所说明的形状的隔板时，在隔板与电极接触的主面与包围它的周围的周缘部之间的阶梯差为250～400μm时，则成为前述的压缩率，隔板的密度在整个面上基本上相等，成形性能良好。成形后的隔板的密度为1.5～2.0g/cm3。
本发明的隔板是实施方式1所示的兼作阳极侧隔板及阴极侧隔板的单一隔板，并且，构成实施方式2所示的复合隔板的阳极侧隔板及阴极侧隔板的厚度在3mm左右是适当的，衬垫配置在高分子电解质膜的阳极侧及阴极侧，其合适的厚度为0.3～1.0mm左右。
下面参照附图说明本发明的实施方式。
实施方式1
图1～3表示本实施方式中的导电性隔板，图4表示采用该隔板的电池组的主要部分。
10表示兼作阳极侧导电性隔板与阴极侧导电性隔板的单一隔板。该隔板10具有氧化剂气体，燃料气体及冷却水用的各一对歧管孔12，13及14。各一对的歧管孔12，13及14是其一侧为入口侧，另一侧为出口侧。
隔板10在一个面上进一步具有与阴极接触的主面16c，在另一个面上具有与阳极接触的主面16a，在主面16c上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路18，在主面16a上具有向阳极供应燃料气体的气体流路19。并且，各主面16c，16a分别比包围它们周围的周缘部17c，17a高出一段。前述气体流路18及19与设在周缘部17c及17a上的歧管孔12及13连接。
另一方面，被夹持在隔板与隔板之间的膜电极接合体(MEA)由氢离子传导性高分子电解质膜21，夹持包括前述高分子电解质膜21的中央部的大部分的阴极22及阳极23，以及一对衬垫25c及25a构成。
由一对隔板10夹持的MEA，夹持高分子电解质膜21的阴极22及阳极23的部分被一个隔板的主面16c与另一个隔板的主面16a压缩。此外，夹持高分子电解质膜21的周缘部的衬垫25c及25a的部分被一个隔板的周缘部17c与另一个隔板的周缘部17a压缩。从而，通过适当选择隔板10的主面16c与周缘部17c的阶梯差以及主面16a与周缘部17a的阶梯差(图4中用t表示)，可以使阴极及阳极的气体扩散层与隔板的主面的接触程度及衬垫的压缩程度均达到合适的程度。
在本实施方式中，氧化剂气体的流路18由五条并行的槽构成，燃料气体的流路19由三条并行的槽构成。但是，构成各气体流路的槽的数目并不局限于上述例子。
形成上述气体流路的槽是将直线部及弯折部组合构成的蛇状槽，除不可避开的部分之外，槽的中心线在其表面和背面是一致的。从而，当用这样的一对隔板夹持MEA时，除不可避开的部分之外，如图4所示，位于高分子电解质膜两面的气体流路18和19中间经由高分子电解质膜21处于对向的位置。
这里所示的隔板，与阳极与阴极接触的部分的厚度为3.0mm，形成气体流路的槽的宽度，槽的深度以及构成槽与槽之间的棱的部分的宽度在1.0mm左右是适当的。
实施方式2
图5～7及图8～9分别表示构成具有冷却部的复合隔板的阴极侧导电性隔板30及阳极侧导电性隔板40。
阴极侧隔板30具有用于氧化剂气体，燃料气体及冷却水用的各一对歧管孔32，33及34。隔板30进而在一个面上具有与阴极接触的主面36，在其主面上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路38，前述主面36比包围其周围的周缘部37高出一段。阳极隔板40具有氧化剂气体，燃料气体及冷却水用的各一对歧管孔42，43及44。阳极侧隔板40在一个面上进一步具有与阳极接触的主面46，在前述主面46上具有向阳极供应燃料气体的气体流路49，前述主面46比围绕其周围的周缘部47高出一段。前述气体流路38及49分别连接到设在周缘部37及47上的歧管孔32及43上。
设置在隔板30上的各一对氧化剂的歧管孔32，燃料气体的歧管孔33及冷却水的歧管孔34分别与设在隔板40上的各一对氧化剂的歧管孔42，燃料气体的歧管孔43以及冷却水的歧管孔44连通。
阴极侧隔板30，其背面是没有阶梯差的单一平面，具有连接一对歧管孔34的冷却水流路35。隔板30，在其背面上进一步具有分别包围氧化剂气体的歧管孔32及燃料气体的歧管孔33的槽31c及31a，以及包围冷却水的歧管孔34及流路35的槽31w。
同样，阳极侧隔板40，其背面为没有阶梯差的单一平面，具有连接一对歧管孔44的冷却水的流路45。隔板40，其背面进一步具有分别包围氧化剂气体的歧管孔42及燃料气体的歧管孔43的槽41c及41a以及包围冷却水的歧管孔44及流路45的槽41w。
阴极侧隔板30和阳极侧隔板40是其背面、即具有冷却水流路的面相互面对地进行结合，***到MEA与MEA之间。在设于这些隔板的背面的槽31c和41c，31a和41a，以及31w与41w之间***0环，防止冷却水从隔板30与40之间向外部泄漏。
在本实施方式中，在隔板30与40两者上设置一组冷却水流动用的流路，但也可以只在一个隔板上设置冷却水流路。
本实施方式的复合隔板除具有冷却水流动的冷却部之外，与阴极对向的面和与阳极对向的面基本上和实施方式1的隔板相同。
实施方式3
图10表示本实施方式的隔板的周缘部。
该隔板10A在实施方式1中所述的隔板10的周缘部17c及17a的端部上具有与主面16c及16a相同高度的棱26c及26a。棱26c及26a在组装电池组时防止衬垫位移。棱26c及26a不一定非要和主面16c及16a具有相同的高度，也可以低于主面16c及16a。
实施方式4
本实施方式表示衬垫的变形例。
图11所示衬垫27是覆盖高分子电解质21A的阴极侧的部分和覆盖阳极侧的部分由覆盖设置在高分子电解质膜上的通孔28的部分及膜21A的端缘的部分相互连接，构成一个整体的例子。这种衬垫例如可以通过在周缘部排列多个通孔的高分子膜的周缘部上成一整体地形成衬垫来制造。对于这种衬垫在PCT/JP02/00736中进行了描述，其说明书及附图在这里作为参考而引用。
在组装利用根据本发明的隔板的燃料电池装置时，优选地中间经由实施方式1所示的隔板将MEA叠层，适当地将具有实施方式2中所示的冷却部的复合隔板***到MEA与MEA之间。
下面对实施例进行说明。
实施例1
在具有30nm平均一次粒径的导电性碳粒子(荷兰，AKZ0 Chemie公司：ケッチェンブラックEC)上载置平均粒径约30A的50重量％的白金粒子，将其作为阴极侧的触媒粉末。并且，在与前面所述的同样的导电性碳粒子上载置各25重量％的平均粒径约30A的白金粒子和钌粒子。将其作为阳极侧触媒粉末。
把这些触媒粉末分别分散到异丙醇中，将它们与全氟碳磺酸(パ-フルォロカ-ボンスルホン酸)粉末的酒精分散液混合，调制成阴极触媒用涂膏和阳极触媒用涂膏。以这些涂膏为原料使用丝网印刷法，涂布到厚度分别为250μm的碳无纺布的一个面上，形成阴极触媒层和阳极触媒层。含在这样形成的电极中的触媒金属的量为0.5mg/cm2，全氟碳磺酸的量为1.2mg/cm2。
具有这些阳极触媒层的碳无纺布及具有阴极触媒层的碳无纺布，以各触媒层与电解质膜接触的方式用热压机接合到具有比这些电极大一圈的面积的氢离子传导性的高分子电解质膜的中心部的两面上。作为高分子电解质膜，采用将全氟碳磺酸薄膜化的制品(美国杜邦公司制：ナフィォン 112)。进而，利用热压机将与隔板外周部冲裁成基本上相同形状的衬垫接合到电极外周上的夹持电解质膜的两侧上，制造MEA。
在假定把实施方式1中所述结构的两个隔板在组合到上述MEA上，组装成图4所示的单一电池的情况下，对隔板的主面与其周缘部的阶梯差(图4的t)进行各种改变，进行求出加在MEA的衬垫上的密封面的压力及与其相对的反作用力的模拟试验。
在上述MEA中，夹持厚度为30μm的高分子电解质膜的周缘部的氟橡胶(f1uoroelastomer)制(杜邦ダゥェラストマジャパン公司的VITON GBL)的一对衬垫的自由厚度各为0.8mm。这时，在利用隔板的主面进行压缩的状态下，MEA的具有阴极及阳极的部分的厚度为0.5mm时，电极与隔板的接触力最适合。令隔板与阴极及阳极接触的部分的厚度为3.0mm，将一侧的主面与周缘部的阶梯差在直到500μm的范围内变化。
如上面所述，测定为了隔板的主面将MEA的电极部变成前述0.5mm的厚度压缩衬垫时的密封面压力及与其相对的反作用力。其结果列于表1。
表1
阶梯差(t)(μm) 密封面压力(MPa) 反作用力(N/mm)
0 69 120
50 25 57
80 11 16
200 4 3
300 2 0.7
400 1 0.1
500 0.3 0.05
在这种高分子电解质型燃料电池中，当衬垫的密封面压力不足1MPa时，发生气体泄漏，另一方面，当相对密封面压的反作用力超过20N/mm时，必须急剧增大电池组的紧固力，这两种情况都缺乏实用性。从表1的模拟试验结果可以看出，隔板与电极接触的主面与包围它的周缘部的阶梯差为80～400μm时比较合适。
如上所述，根据本发明，在可以充分压缩衬垫、使之发挥***漏气体的密封效果的同时，可以获得电极的气体扩散层部分与隔板的足够的接触力。因此，可以降低电极与隔板之间的接触电阻，并且可以采用薄的气体扩散层。

Claims (12)

1、一种高分子电解质型燃料电池用导电性隔板，在具备有：包括氢离子传导性高分子电解质膜及夹持前述氢离子传导性高分子电解质膜的阳极和阴极的多个膜电极接合体，以及包括与前述膜电极接合体交替地叠层的多个导电性隔板的电池组的高分子电解质型燃料电池用的隔板中，前述导电性隔板由包括碳粉末及粘接剂的成形体构成，前述导电性隔板与阳极或阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高出一段，在前述主面上具有向阳极或阴极供应燃料气体或氧化剂气体的气体流路。
2、如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池用导电性隔板，前述导电性隔板在前述周缘部上具有燃料气体，氧化剂及冷却水用的各一对歧管孔。
3、如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池用导电性隔板，前述导电性隔板在一个面上具有与阳极接触的主面，在另一个面上具有与阴极接触的主面，在各自的主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路以及向阴极供应氧化剂气体的气体流路，各个主面比包围其周围的周缘部高出一段。
4、如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池用导电性隔板，前述导电性隔板由阳极侧导电性隔板及阴极侧导电性隔板组合构成，其中，所述阳极侧隔板在一个面上具有与阳极接触的主面，在前述主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段，所述阴极侧隔板在一个面上具有与阴极接触的主面，在该主面上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段；阳极侧导电性隔板与阴极侧导电性隔板在没有前述气体流路的面上相互接合，在两者之间具有冷却水流路。
5、如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池用导电性隔板，前述主面与包围其周围的周缘部的阶梯差为80～400μm。
6、一种高分子电解质型燃料电池，所述高分子电解质型燃料电池具有包括多个导电性隔板及与前述导电性隔板交替地叠层的多个膜电极接合体的电池组，前述电池组分别包括氢离子传导性高分子电解质膜，夹持前述高分子电解质膜的阳极和阴极，以及包围前述阳极和阴极并且夹持前述高分子电解质膜的周缘部的一对衬垫，
前述导电性隔板(多个)包含在压力下夹持一个膜电极接合体的至少一对阳极侧导电性隔板及阴极侧导电性隔板。
前述阳极侧导电性隔板及阴极侧导电性隔板由包含碳粉末及粘接剂的成形体构成，分别与前述阳极及阴极接触的主面比包围其周围的周缘部高出一段，在前述主面上具有分别向阳极及阴极供应燃料气体及氧化剂气体的气体流路，
前述一对衬垫分别被压缩在前述阳极侧导电性隔板及阴极侧导电性隔板的周缘部之间。
7、如权利要求6所述的高分子电解质型燃料电池，前述导电性隔板(多个)包括在一个面上具有与阳极接触的主面，在另一个面上具有与阴极接触的主面，在各自的主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路及向阴极供应氧化剂气体的气体流路，各主面比包围其周围的周缘部高出一段的、由单一的板构成的至少一个隔板。
8、如权利要求6所述的高分子电解质型燃料电池，包括至少一组复合隔板，所述隔板由在一个面上具有与阳极接触的主面，在前述主面上具有向阳极供应燃料气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段的阳极侧导电性隔板，以及在一个面上具有与阴极接触的主面，在该主面上具有向阴极供应氧化剂气体的气体流路，前述主面比包围其周围的周缘部高出一段的阴极侧导电性隔板组合构成，阳极侧导电性隔板与阴极侧导电性隔板在没有前述气体流路的面相互接合，在两者之间具有冷却水流路。
9、如权利要求8所述的高分子电解质型燃料电池，前述至少一个隔板在前述周缘部上具有燃料气体及氧化剂氧化的各一对歧管孔，前述燃料气体的流路连接到前述燃料气体的歧管孔上，前述氧化剂气体流路连接到前述氧化剂气体的歧管孔上。
10、如权利要求9所述的高分子电解质型燃料电池，前述阳极侧导电性隔板及阴极侧导电性隔板在前述周缘部上具有燃料气体，氧化剂气体及冷却水的各一对歧管孔，前述燃料气体的流路连接到前述燃料气体的岐管孔上，前述气化剂气体连接到前述氧化剂气体的歧管孔上，前述冷却水的流路连接到前述冷却水的歧管孔上。
11、如权利要求6所述的高分子电解质型燃料电池，前述各隔板的主面与包围其周围的周缘部的阶梯差为80～400μm。
12、如权利要求6所述的高分子电解质型燃料电池，前述一对衬垫以覆盖设于前述高分子电解质膜的周缘部上的通孔部分及前述高分子电解质膜的端缘的部分相互连接。
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