CN116134611A - 氧化镁粉末、填料组合物、树脂组合物和散热部件 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种在填充到树脂中时能够抑制粘度上升且能够实现包含该树脂的树脂组合物的高热传导化的包含特定的氧化镁粒子的氧化镁粉末以及包含该氧化镁粉末的填料组合物、树脂组合物和散热部件。本发明的氧化镁粉末包含氧化镁粒子的通过特定的测定方法测定的与上述氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数为8.0×10‑4个/μm2以下。

Description

氧化镁粉末、填料组合物、树脂组合物和散热部件
技术领域
本发明涉及氧化镁粉末、填料组合物、树脂组合物和散热部件。
背景技术
近年来，电气设备的小型化和高性能化正在发展。随着小型化和高性能化，构成电气设备的电子部件的安装密度变高，使由电子部件产生的热有效地释放的必要性正在提高。
另外，在能够抑制环境负荷的电动汽车等动力装置用途中，有时对电子部件施加高电压或流过大电流。此时产生高热量，为了应对所产生的高热量，比以往更有效地使热释放的要求逐渐提高。
作为应对这样的要求的技术，使用包含导热性填料的树脂组合物。作为导热性填料，例如使用氧化镁粒子，在专利文献1中公开了一种特定的球状氧化镁粒子。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018－131378号公报
发明内容
然而，氧化镁粒子在树脂中的分散性低，在树脂中填充氧化镁粒子时会增稠，因此填充性低。
关于这一点，在专利文献1中，通过将硼和铁的含量调整到一定范围，得到真球度高、粒子表面平滑的球状氧化镁粒子，通过使用该粒子，实现对树脂的填充性的提高。但是，由于硼和铁的杂质的添加，存在氧化镁粒子本身的导热率降低、得到的散热部件的导热率变低的问题。
本发明是鉴于这样的问题而完成的，其目的在于提供一种在填充到树脂中时能够抑制粘度上升且能够实现包含该树脂的树脂组合物的高热传导化的包含特定的氧化镁粒子的氧化镁粉末以及包含该氧化镁粉末的填料组合物、树脂组合物和散热部件。
本发明人等为了实现上述目的而重复深入研究，结果发现，包含特定的氧化镁粒子的氧化镁粉末由于树脂浸入粒子中的开口孔少，所以在填充到树脂中时能够抑制粘度上升，并且通过包含该氧化镁粉末，可以得到能够实现高热传导化的树脂组合物和散热部件，从而完成了本发明。
即，本发明如下。
[1]一种氧化镁粉末，是包含氧化镁粒子的氧化镁粉末，通过下述测定方法测定的与上述氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数为8.0×10-4个/μm2以下。
(测定方法)
通过将上述氧化镁粉末用环氧树脂包埋并使其固化来制作包埋试样，对切断上述包埋试样而露出的截面实施研磨，以200倍的倍率利用扫描电子显微镜观察实施了上述研磨的上述截面，将此时的树脂已浸入上述氧化镁粒子中的气孔作为上述开口孔，计数上述氧化镁粒子的截面的每1μm2的上述开口孔的个数。
[2]一种填料组合物，包含[1]所述的氧化镁粉末和上述氧化镁粒子以外的无机填料。
[3]根据[2]所述的填料组合物，其中，上述无机填料为氧化铝粒子，上述氧化镁粉末的含有率为40体积％～70体积％，上述氧化铝粒子的含有率为30体积％～60体积％，上述氧化铝粒子包含平均粒径为0.1μm以上且小于1.0μm的第一氧化铝粒子和平均粒径为1.0μm以上且小于10μm的第二氧化铝粒子，各上述平均粒径是由激光衍射散射式粒度分布测定机测定的粒径。
[4]一种树脂组合物，包含树脂和[2]或[3]所述的填料组合物。
[5]一种散热部件，包含[1]所述的氧化镁粉末、[2]或[3]所述的填料组合物或者[4]所述的树脂组合物。
根据本发明，可以提供一种在填充到树脂中时能够抑制粘度上升且能够实现包含该树脂的树脂组合物的高热传导化的氧化镁粉末以及包含该氧化镁粉末的填料组合物、树脂组合物和散热部件。
附图说明
图1是利用扫描电子显微镜观察本实施方式的氧化镁粒子的SEM图像(200倍)。
图2是利用扫描电子显微镜观察本实施方式的氧化镁粒子的SEM图像(1000倍)。
图3是利用扫描电子显微镜观察本实施方式的氧化镁粒子的SEM图像(5000倍)。
图4是利用扫描电子显微镜观察本实施方式的氧化镁粒子的截面SEM图像(500倍)。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式(以下简称为“本实施方式”)详细进行说明。应予说明，以下的本实施方式是用于说明本发明的例示，本发明不仅限定于本实施方式。
[氧化镁粉末]
本实施方式的氧化镁粉末包含后述的本实施方式的氧化镁粒子。
(氧化镁粒子)
本实施方式的氧化镁粒子通过下述测定方法测定的与上述氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数为8.0×10-4个/μm2以下。以下，只要没有特别说明，将本实施方式的氧化镁粒子也简称为“氧化镁粒子”，将包含本实施方式的氧化镁粒子的氧化镁粉末也简称为“氧化镁粉末”。
(测定方法)
通过将上述氧化镁粉末用环氧树脂包埋并使其固化来制作包埋试样，对切断上述包埋试样而露出的截面实施研磨，以200倍的倍率利用扫描电子显微镜观察实施了上述研磨的上述截面，将此时的树脂已浸入上述氧化镁粒子中的气孔作为上述开口孔，计数上述氧化镁粒子的截面的每1μm2的上述开口孔的个数。
本实施方式的氧化镁粒子具有与氧化镁粒子表面连通的开口孔和不与氧化镁粒子表面连通的闭气孔。这里，与氧化镁粒子表面连通的开口孔是通过在氧化镁粒子的制造时释放气体和水蒸气等而在粒子表面产生的孔，是树脂能够浸入氧化镁粒子中的孔，即在孔的周围具有至少一个以上通向树脂的孔的孔。不与氧化镁粒子表面连通的闭气孔是指在氧化镁粒子的制造时不释放气体和水蒸气等而存在于粒子中的空洞，是树脂不能浸入氧化镁粒子中的孔，即在孔的周围不具有通向树脂的孔的孔。
与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数通过上述测定方法所记载的方法得到的包埋试样中的氧化镁粒子的截面每1μm2为8.0×10-4个以下，由于填充到树脂中时的成型性进一步提高的理由，优选为4.0×10-4以下，更优选为3.0×10-4以下。下限没有特别限定，但为1.0×10-5个以上。
以往的氧化镁粒子中，树脂浸入粒子中的开口孔多，在树脂中的分散性低。因此，在树脂中填充以往的氧化镁粒子时其会增稠，难以以高比例填充这样的氧化镁粒子。
然而，本实施方式的氧化镁粒子通过上述测定方法测定的与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数为8.0×10-4/μm2以下。通过本实施方式的氧化镁粉末包含开口孔的个数为上述范围的氧化镁粒子，在树脂中，氧化镁粉末的流动性提高，与树脂的摩擦阻力降低，因此能够抑制在树脂中填充氧化镁粉末时的粘度上升。其结果，可以在树脂中以高比例填充氧化镁粉末，在树脂中，氧化镁粒子彼此的接触充分，接触面积变大。因此，能够高效地形成热路径，能够得到更高导热性的树脂组合物和散热部件。
接下来，对于与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数的测定方法，使用图1～4作为一个例子进行说明。应予说明，对于氧化镁粉末的包埋方法、使用扫描电子显微镜的氧化镁的截面的观察方法、以及与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数的计数方法等具体的方法，也可以参照实施例。
将通过上述测定方法所记载的方法得到的包埋试样中的氧化镁粒子的扫描电子显微镜(SEM)图像示于图1～3，将截面SEM图像示于图4。首先，如图1～3所示，本实施方式的氧化镁粒子的平均球形度高，但粒子表面存在凹凸和坑。应予说明，本实施方式的氧化镁粒子可以具有凹状的形状。
然后，如图4所示，当利用扫描电子显微镜观察氧化镁粒子1的截面时，在其截面存在高低差时，由于边缘效应而观察到其高低差部分的周围发光。由于包埋时树脂不浸入闭气孔2中，所以闭气孔2成为比其周围的部分更凹陷的高低差，观察到周围发光。另一方面，如果在氧化镁粒子1的截面没有高低差，则没有边缘效应而观察不到发光。由于包埋时树脂浸入开口孔3中，所以开口孔3与其周围没有高低差，周围不发光。应予说明，如图1～3所示，本实施方式的氧化镁粒子表面存在凹凸和坑，另外，也存在具有凹状的形状的氧化镁粒子。因此，在利用扫描电子显微镜观察氧化镁粒子的截面时，该部分如氧化镁粒子的核心部分那样被观察到，但该部分成为粒子表面的凹凸或坑、或来自粒子的形状的部分。例如，在图4中，该部分相当于包埋树脂4，在本实施方式中，不将包埋树脂4的部分计数为开口孔。
因此，在图4中，氧化镁粒子1的截面为环形面(torus面)，计数该面的开口孔3的个数，计算为氧化镁粒子的截面每1μm2的个数。
所述方法没有特别限定，但例如使用图像解析法。
在本实施方式中，由于氧化镁粒子的表面的复合氧化物的含有率能够进一步抑制导热率的降低，所以相对于氧化镁粒子与该粒子的表面的复合氧化物的合计100质量％，优选小于10质量％，更优选为5质量％以下。下限没有特别限定，但为0质量％以上。在本实施方式中，氧化镁粒子的表面更优选未被复合氧化物被覆。作为复合氧化物，例如可举出包含选自铝、铁、硅和钛中的1以上的元素与镁的物质。作为这样的复合氧化物，例如可举出镁橄榄石(Mg2SiO4)、尖晶石(Al2MgO4)、铁酸镁(Fe2MgO4)和钛酸镁(MgTiO3)等。在本实施方式中，即使不在氧化镁粒子的表面被覆复合氧化物等，通过控制氧化镁粒子的表面状态和形状，也实现与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数的减少。在本实施方式中，氧化镁粒子的表面可以不存在被覆层。即，可以是未被覆。
从能够进一步实现树脂组合物的高热传导化的观点出发，相对于氧化镁粒子100质量％，本实施方式的氧化镁粒子中的氧化镁的含有率优选为100质量％。即，本实施方式的氧化镁粒子优选不包含杂质、其他成分，仅由氧化镁构成。
由于填充到树脂中时的成型性进一步提高的理由，氧化镁粒子的根据JIS R1639－5：2007测定的累积破坏率63.2％时的粒子强度(单一颗粒压坏强度)优选为50MPa～140MPa，更优选为60MPa～120MPa。如果粒子强度小于50MPa，则有与树脂混炼时和压制时等凝集粒子因应力而崩解、导热率降低的风险。另外，如果粒子强度超过140MPa，则有模具和装置磨损的风险。应予说明，累积破坏率中的“63.2％”的值是JIS R 1639－5：2007引用的JIS R 1625：2010中记载的满足韦氏(Weibull)分布函数中的ln[ln(1/(1－F(t)))]＝0的值，为粒子的个数基准的值。粒子强度通过实施例所记载的方法测定。
氧化镁粒子优选利用下述显微镜法的投影面积圆当量直径为1μm～300μm的氧化镁粒子的平均球形度为0.82～0.97以下。如果是氧化镁粒子的平均球形度为上述范围的球状，则粒子的表面变得更平滑，能够减少开口孔，因此在树脂中填充氧化镁粒子时不易增稠，能够以高比例填充氧化镁粒子。从降低填充到树脂时的摩擦阻力和增加粒子彼此的接触面积的观点出发，其平均球形度优选为0.84～0.95，更优选为0.86～0.93。平均球形度例如通过下述显微镜法测定。即，利用扫描电子显微镜和透射电子显微镜等拍摄的粒子图像采集到图像解析装置中，由照片(倍率：200倍)测定粒子的投影面积(A)和周长(PM)。如果将具有与该周长(PM)相同周长的正圆的面积设为(B)，则该粒子的球形度为A/B。因此，如果假设具有与试样的周长(PM)相同周长的正圆，则PM＝2πr、B＝πr2，因此，B＝π×(PM/2π)2，各个粒子的球形度为球形度＝A/B＝A×4π/(PM)2。如上所述地求出投影面积圆当量直径为1μm～300μm的任意200个粒子的球形度，将其相加平均值作为平均球形度。应予说明，具体的测定方法可以参照实施例的记载。另外，投影面积圆当量直径是指具有与粒子的投影面积(A)相同的投影面积的正圆的直径。
氧化镁粒子由于粒子的表面平滑，所以开口孔少。因此，能够将氧化镁粒子高充填到树脂中，因此氧化镁粉末彼此的接触变得更好，能够高效且良好地形成热路径，能够得到更高导热性的树脂组合物和散热部件。从能够适当得到这样的效果且进一步制成树脂组合物时的表面平滑性的观点出发，平均粒径优选为30μm～150μm，更优选为40μm～140μm，更优选为50μm～130μm。如果平均粒径为30μm以上，则有在树脂组合物和散热部件中能够更有效地形成热路径且能够更充分地传到热的倾向。另外，如果平均粒径为150μm以下，则有如下倾向：散热部件的表面的平滑性进一步提高，散热部件与热源的界面的热阻减少，因此能够更充分地提高导热率。应予说明，在本实施方式中，粒径和平均粒径通过激光衍射散射式粒度分布测定机进行测定。具体的测定方法如实施例所记载。
(氧化镁粉末)
在本实施方式中，相对于氧化镁粉末100质量％，氧化镁粉末中的本实施方式的氧化镁粒子的含有率优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上，进一步优选为90质量％以上，进一步更优选为99质量％以上。其含有率的上限例如为100质量％。氧化镁粒子的含有率为上述范围内的氧化镁粉末中，有阻碍热路径的倾向的二氧化硅以及在氧化镁粒子的制造中使用的助剂(例如硼和铁)等不可避免的成分进一步变少，因此有能够得到更高导热性的树脂组合物和散热部件的倾向。氧化镁粒子的含有率通过实施例所记载的方法测定。
本实施方式的氧化镁粉末通常不包含除本实施方式的氧化镁粒子以外的填料。作为这样的填料，例如可举出无机填料、有机填料和有机－无机混合填料。具体而言，作为无机填料，可举出除本实施方式的氧化镁粒子以外的氧化镁粒子、二氧化硅粒子、氧化铝粒子、氮化铝粒子、氮化硅粒子、氧化钇粒子、氮化硼粒子、氧化钙粒子、氧化铁粒子和氧化硼粒子等由无机物构成的填料。作为有机填料，可举出苯乙烯、乙烯基酮、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸缩水甘油酯和丙烯酸甲酯等的均聚物或2种以上的共聚物；聚四氟乙烯、4－氟乙烯－6－氟丙烯共聚物、4－氟乙烯－乙烯共聚物和聚偏二氟乙烯等氟系树脂；三聚氰胺树脂；脲醛树脂；聚乙烯；聚丙烯；聚甲基丙烯酸酯等由有机物构成的填料。作为有机－无机混合填料，可举出包含聚倍半硅氧烷的填料。应予说明，如后所述，本实施方式的填料组合物包含本实施方式的氧化镁粉末和除本实施方式的氧化镁粒子以外的无机填料。
从导热率进一步提高的观点出发，氧化镁粉末的粒子密度优选为3.0g/cm3～3.5g/cm3，更优选为3.1g/cm3～3.4g/cm3。如果氧化镁粉末的粒子密度为上述范围，则比通常的氧化镁粉末轻量，因此能够使散热部件轻量化。另外，也起到能够减少模具和装置的磨损的效果。粒子密度通过实施例所记载的方法测定。
(氧化镁粒子的制造方法)
本实施方式的氧化镁粒子和氧化镁粉末例如可以通过包含以下工序(1)～(5)来制造。
(1)通过将混合了氯化镁和水的水溶液与碱水溶液混合并使其反应来得到氢氧化镁浆料的工序，
(2)将上述氢氧化镁浆料过滤、水洗和干燥后进行烧制而得到氧化镁粒子的工序，
(3)在上述氧化镁粒子中加入有机溶剂等溶剂制成分散液后在该分散液中进行湿式粉碎的工序，
(4)接着，通过进行喷雾干燥来得到氧化镁粒子的工序，
(5)通过将上述氧化镁粒子进行烧制来得到包含本实施方式的氧化镁粒子的氧化镁粉末的工序。
在该制造方法中，在最终烧制之前混合和/或添加硼源和铁源，以使本实施方式的氧化镁粉末中的硼含量为300ppm～2000ppm以及铁含量为100ppm～1500ppm。具体而言，可以通过在上述工序(1)～(3)中，在(a)氯化镁水溶液、(b)氢氧化镁浆料、(c)工序(2)中得到的氧化镁粒子、(d)分散液和/或分散液中的湿式粉碎中任一者以上中添加或混合硼源和/或铁源来调整本实施方式的氧化镁粉末中的硼含量和铁含量。
如果本实施方式的氧化镁粉末中的硼含量小于300ppm，则有表面不平滑、耐湿性变差的风险。另外，如果硼含量超过2000ppm，则有以下风险：在球状的一部分形成凹陷、形成环状的氧化镁，无法得到真球度高的氧化镁。
如果本实施方式的氧化镁粉末中的铁含量小于100ppm，则有以下风险：耐湿性变差、在球状的一部分形成凹陷，从而无法得到真球度高的氧化镁。另外，如果铁含量超过1500ppm，则有在氧化镁表面产生大量微粒、耐湿性变差的风险。
作为硼源，只要是包含硼的化合物就没有特别限定，例如可举出硼酸、氧化硼、氢氧化硼、氮化硼、碳化硼和硼酸铵。
作为铁源，只要是包含铁的化合物就没有特别限定，可举出氧化铁(II)、氧化铁(III)、四氧化三铁、氢氧化铁、氯化铁、氮化铁、溴化铁和氟化铁。
作为氯化镁，例如可举出氯化镁六水合物、氯化镁二水合物、氯化镁无水合物、卤汁(brine)和海水以及它们的混合物。
作为碱水溶液，例如可举出氢氧化钠水溶液、氢氧化钙水溶液和氨水以及它们的混合物。
在工序(3)中，作为加入氧化镁粒子中的溶剂，可举出公知的有机溶剂。例如可举出甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、戊醇、乙二醇单甲醚、乙二醇单***、丙二醇单***、二乙二醇单甲醚、二丙二醇单***、乙二醇、丙二醇、二乙二醇、三乙二醇、甘油、三羟甲基丙烷、季戊四醇、丙酮、甲酸、乙酸、丙酸、四氢呋喃和甲苯以及它们的混合溶剂。
在工序(3)中，需要制成相对于分散液100质量％包含50质量％以上的氧化镁粒子的浆料状态的分散液。为了抑制浆料的分散性的降低并且提高浆料浓度，添加分散剂是有效的。作为分散剂，可以使用公知的分散剂。通过将浆料浓度调整得高，并且提高工序(4)中的喷雾干燥的干燥温度，可以得到本实施方式的氧化镁。应予说明，浆料浓度的上限为90质量％以下。
另外，作为湿式粉碎，可以使用利用球磨机的粉碎等公知的粉碎方法。
在工序(4)中，喷雾干燥的方法没有特别限定，但优选使用将湿式粉碎后的氧化镁分散液从旋转盘、喷嘴喷雾并得到氧化镁粒子的喷雾干燥法等。另外，湿式粉碎和喷雾时的分散液优选调整为分散液中氧化镁为50质量％～80质量％。
在工序(4)中，干燥温度为60℃以上。如上所述，提高工序(3)中的浆料浓度并且提高工序(4)中的喷雾干燥的干燥温度是重要的。应予说明，干燥温度为180℃以下。
另外，通过提高工序(3)中的浆料浓度并且提高工序(4)中的喷雾干燥的干燥温度，也能够提高粒子表面的平滑性。
在工序(5)中，氧化镁粒子的烧制条件只要为氧化镁粒子烧结的范围就没有特别限定，但烧制温度优选为1000℃～1800℃，更优选为1100℃～1700℃，进一步优选为1200℃～1600℃。如果烧制温度不足1000℃，则有不充分烧结的风险。如果超过1800℃，则有粒子彼此烧结并形成粗大的凝集体的风险。烧制时间根据烧制温度没有特别限定，但优选为0.5小时～10小时。
[填料组合物]
本实施方式的填料组合物包含本实施方式的氧化镁粉末和除本实施方式的氧化镁粒子以外的填料。作为这样的填料，例如可举出无机填料、有机填料和有机－无机混合填料。它们与上述例示的同样，省略具体例。其中，优选无机填料，更优选氧化铝粒子。另外，在本实施方式中，填料组合物可以包含各种添加剂。作为这样的添加剂，例如可举出硅烷偶联剂和润湿分散剂。
作为除本实施方式的氧化镁粒子以外的填料，可举出除本实施方式的氧化镁粒子以外且例如通过下述测定方法测定的与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数超过8.0×10-4个/μm2的氧化镁粒子。应予说明，上限没有特别限定，但为8.0×10-2个/μm2以下。
(测定方法)
通过将氧化镁粉末用环氧树脂包埋并使其固化来制作包埋试样，对切断上述包埋试样而露出的截面实施研磨，以200倍的倍率利用扫描电子显微镜观察实施了上述研磨的上述截面，将此时的树脂已浸入氧化镁粒子中的气孔作为上述开口孔，计数氧化镁粒子的截面的每1μm2的上述开口孔的个数。
这些填料可以是使用公知的硅烷偶联剂等进行了表面处理的填料。填料组合物可以包含本实施方式的氧化镁粒子以及1种或2种以上的这些填料。
本实施方式的填料组合物优选包含本实施方式的氧化镁粉末和氧化铝粒子。通过包含它们，本实施方式的填料组合物能够在可以抑制增稠的同时具有高导热性。
(氧化铝粒子)
本实施方式的氧化铝粒子包含1种氧化铝粒子或平均粒径相互不同的2种以上的氧化铝粒子。另外，代替氧化铝粒子，可以使用包含氧化铝粒子以及氧化铝粒子以外的填料特别是无机填料的氧化铝粉末。这样的氧化铝粉末包含氧化铝粒子以外的填料且包含无机填料以外的填料时，与其说是氧化铝粉末，更应单纯地称为粉末。
在本实施方式中，相对于氧化铝粉末100质量％，氧化铝粉末中的氧化铝粒子的含有率优选为80质量％以上，更优选为85质量％以上，进一步优选为90质量％以上，进一步更优选为99质量％以上。其含有率的上限例如为100质量％。应予说明，在氧化铝粉末中包含平均粒径相互不同的2种以上的氧化铝粒子时，其氧化铝粒子的含有率为它们的合计含有率。氧化铝粒子的含有率为上述范围内的氧化铝粉末中，有阻碍热路径的倾向的二氧化硅等不可避免的成分进一步变少，因此有能够得到更高导热性的树脂组合物和散热部件的倾向。
在本实施方式的填料组合物中，从进一步提高导热率且能够进一步抑制对树脂的填充性的降低的观点出发，相对于填料组合物100体积％，氧化镁粒子的含有率优选为40体积％～70体积％，更优选为45体积％～65体积％。另外，在包含氧化镁粉末和氧化铝粒子的情况下，从导热率进一步提高、另外能够进一步抑制对树脂的填充性的降低的观点出发，相对于填料组合物100体积％，氧化铝粒子的含有率优选为30体积％～60体积％，优选为35体积％～55体积％。
通过在上述范围内包含氧化镁粉末和氧化铝粒子，本实施方式的填料组合物在填充到树脂中时能够进一步抑制粘度上升，并且能够进一步实现包含该树脂的树脂组合物的高热传导化。
氧化铝粒子优选包含平均粒径为0.1μm以上且小于1.0μm的第一氧化铝粒子和平均粒径为1.0μm以上且小于10μm的第二氧化铝粒子。第一氧化铝粒子的作用是助长粒子彼此的流动性，第二氧化铝粒子的作用是有效地填埋氧化镁的间隙并助长对树脂的填充性，通过它们的组合可以得到进一步提高成型性的效果。为了得到该效果，相对于填料组合物100体积％，第一氧化铝粒子的含有率优选为8体积％～20体积％，更优选为12体积％～17体积％。另外，第二氧化铝粒子的含有率优选为22体积％～40体积％，更优选为23体积％～38体积％。氧化铝粒子的粒径例如使用激光衍射散射式粒度分布测定机进行测定。
在填料组合物中，包含除氧化镁粒子和氧化铝粒子以外的其他填料时，相对于填料组合物100体积％，其含有率可以为40体积％以下，可以为30体积％以下，可以为20体积％以下，可以为15体积％以下，可以为10体积％以下，可以为5体积％以下。另外，也可以不包含其他填料。
本实施方式的填料组合物在粒径为0.01μm～3500μm的粒度区域具有多个即2个以上的峰，优选具有2～4个峰，更优选具有3个峰。这里，在本实施方式中，峰是指在基于激光衍射散射法的体积基准频度粒度分布中，将0.01μm～3500μm的粒径范围等间隔(其中，最小的粒径的区域为0.01μm～35μm。比其大的粒径的区域为35μm的间隔。)地分割为100等分，在该粒径范围内检测到的极大点。另外，在检测到的峰中，有肩峰时，该肩峰也计算为峰。肩峰是指以由二次微分系数提供的峰的曲率进行检测，在峰中具有拐点，即存在较多特定粒径的粒子成分。
另外，对于各个峰，在基于激光衍射散射法的体积基准频度粒度分布中，从粒径为0.01μm～3500μm的粒度区域中的微粒侧(即0.01μm侧)，将具有检测到的第1个峰的粒子设为第一粒子，将具有第2个峰的粒子设为第二粒子，依次将具有第n个峰的粒子设为第n粒子。即，检测到的峰数为n。检测到的粒子可以仅是本实施方式的氧化镁粒子和氧化铝粒子，除此之外也可以是除该氧化镁粒子和氧化铝粒子以外的填料。另外，检测到的粒子优选为本实施方式的氧化镁粒子和平均粒径相互不同的2种以上的氧化铝粒子，更优选为本实施方式的氧化镁粒子和平均粒径相互不同的2种氧化铝粒子。
(填料组合物的制造方法)
作为本实施方式的填料组合物，可以直接使用1种本实施方式的氧化镁粉末。另外，本实施方式的填料组合物可以通过适当混合2种以上的氧化镁粉末来得到。进而，本实施方式的填料组合物可以通过适当混合本实施方式的氧化镁粉末和除此之外的填料等来得到。作为混合方法，例如可举出球磨机混合。
[树脂组合物及其制造方法]
本实施方式的树脂组合物包含树脂和本实施方式的氧化镁粉末。另外，本实施方式的树脂组合物包含树脂和本实施方式的填料组合物。本实施方式的树脂组合物通过包含上述氧化镁粉末，能够在可以抑制增稠的同时具有高导热性。
本实施方式的树脂组合物的导热率为5.5(W/m·K)以上，可以为7.0(W/m·K)以上，也可以为10.0(W/m·K)以上。导热率通过实施例所记载的方法测定。
(树脂)
作为树脂，可以使用热塑性树脂及其低聚物、弹性体类等各种高分子化合物。例如可以使用环氧树脂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲醛树脂、不饱和聚酯、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂和氟树脂；聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺和聚醚酰亚胺等聚酰胺；聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚对本二甲酸乙二醇酯等聚酯；聚苯硫醚、芳香族聚酯、聚砜、液晶聚合物、聚醚砜、聚碳酸酯、马来酰亚胺改性树脂、ABS(丙烯腈·丁二烯·苯乙烯)树脂、AAS(丙烯腈·丙烯酸橡胶·苯乙烯)树脂、AES(丙烯腈·乙烯·丙烯·二稀橡胶·苯乙烯)树脂、EVA(乙烯乙酸乙烯酯共聚物)树脂和有机硅树脂等。这些树脂可以单独使用1种，或者适当混合2种以上使用。
在这些树脂中，从能够得到高散热特性的观点出发，优选环氧树脂、酚醛树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚酰亚胺、聚苯硫醚、聚碳酸酯、ABS树脂和有机硅树脂，更优选有机硅树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂和丙烯酸树脂，进一步优选有机硅树脂。
作为有机硅树脂，优选使用由具有甲基和苯基等有机基团的一液型或二液型加成反应型液状有机硅得到的橡胶或凝胶。作为这样的橡胶或凝胶，例如可举出MomentivePerformance Materials Japan合同会社制的“YE5822A液/YE5822B液(商品名)”和Toray-Dow Corning株式会社制的“SE1885A液/SE1885B液(商品名)”等。
(氧化镁粉末、氧化铝粒子和树脂的填充率)
在本实施方式的树脂组合物中，从提高导热率的观点出发，相对于树脂组合物100质量％，本实施方式的氧化镁粉末的填充率优选为67体积％～88体积％，更优选为71体积％～85体积％。此时，从树脂组合物的成型性的观点出发，树脂成分(固体成分)的填充率优选为12体积％～33体积％，更优选为15体积％～29体积％。
另外，在本实施方式的树脂组合物中，在包含氧化铝粒子的情况下，从导热率进一步提高的观点出发，相对于树脂组合物100质量％，本实施方式的氧化镁粉末与氧化铝粒子的合计填充率优选为67体积％～88体积％，更优选为71体积％～85体积％。从树脂组合物的成型性的观点出发，树脂成分(固体成分)的填充率优选为12体积％～33体积％，更优选为15体积％～29体积％。
本实施方式的氧化镁粉末即使填充到树脂中也不易增稠，因此即使在上述范围内包含在树脂组合物中，也能够抑制树脂组合物的增稠。
(其他成分)
在本实施方式的树脂组合物中，在不损害本实施方式的特性的范围内，除本实施方式的氧化镁粒子、氧化铝粒子和树脂以外，根据需要还可以包含熔融二氧化硅、晶体二氧化硅、锆石、硅酸钙、碳酸钙、碳化硅、氮化铝、氮化硼、氧化铍和氧化锆等无机填料；三聚氰胺和苯并胍胺等含氮化合物、含
Figure BDA0004126859580000131
嗪环化合物以及磷系化合物的磷酸盐化合物、芳香族缩合磷酸酯、以及含卤素缩合磷酸酯等阻燃性化合物；添加剂等。作为添加剂，可举出马来酸二甲酯等反应延迟剂、固化剂、固化促进剂、阻燃助剂、阻燃剂、着色剂、增粘剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂、荧光增白剂、光敏剂、增稠剂、润滑剂、消泡剂、表面调整剂、光亮剂和聚合抑制剂等。这些成分可以单独使用1种，或者适当混合2种以上使用。在本实施方式的树脂组合物中，相对于树脂组合物100质量％，其他成分的含有率通常分别为0.1质量％～5质量％。另外，相对于树脂组合物100质量％，其他成分的合计可以为40质量％以下，可以为30质量％以下，可以为20质量％以下，可以为15质量％以下，可以为10质量％以下，也可以为5质量％以下。另外，也可以不包含其他成分。
(树脂组合物的制造方法)
本实施方式的树脂组合物的制造方法例如可举出将树脂、氧化镁粉末、根据需要的氧化铝粒子和其他成分充分搅拌而得到的方法。本实施方式的树脂组合物例如可以通过将规定量的各成分通过混合机和亨舍尔混合机等混合后，根据混合物的粘度通过刮刀法、挤出法和压制法等进行成型并加热固化来制造。
[散热部件]
本实施方式的散热部件包含本实施方式的氧化镁粉末、填料组合物或树脂组合物。本实施方式的散热部件通过使用上述氧化镁粉末、填料组合物或树脂组合物，能够实现高导热性，即，能够具有高散热性。作为散热部件，例如可举出散热片、散热油脂、散热垫片、半导体密封材料和散热涂料(散热涂层剂)。
实施例
以下示出实施例和比较例，详细说明本发明，但本发明不受这些实施例任何限定。
〔评价方法〕
(1)开口孔的个数
根据有关上述测定方法所记载的方法和上述与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数的测定方法的一个例子所示的方法，对于实施例和比较例中得到的各氧化镁粒子，算出氧化镁粒子的截面每1μm2的与氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数。应予说明，计数方法使用图像解析装置(Mountech公司制“MacView Ver.4”(商品名))。
(2)复合氧化物的含有率
通过粉末X射线衍射图案的全谱拟合(rietveld)解析来测定氧化镁粉末中的复合氧化物的含有率。将实施例和比较例中得到的氧化镁粉末分别装入样品支架中，使用X射线衍射装置(Bruker公司制“D8 ADVANCE”(产品名)，检测器：LynxEye(产品名))进行测定。测定条件为X射线源：
Figure BDA0004126859580000141
测定方法：连续扫描法，扫描速度：0.017°/1.0sec，管电压：40kV，管电流：40mA，发散狭缝：0.5°，光狭缝：2.5°，测定范围：2θ＝10°～70°。基于得到的X射线衍射图案，通过利用使用了解析软件TOPAS的全谱拟合解析的定量分析来求出氧化镁粉末中的复合氧化物的含有率(质量％)。
(3)粒子强度
根据JIS R 1639－5：2007实施测定。作为测定装置，使用微小压缩试验器(岛津制作所株式会社制“MCT－W500”(商品名))。对于实施例和比较例中得到的氧化镁粒子各自的粒子强度(σ，单位：MPa)，由根据粒子内的位置而变化的无量纲数(α＝2.48)、压坏试验力(P，单位：N)和粒径(d，单位：μm)使用σ＝α×P/(π×d2)的公式对20个以上的粒子进行测定，分别算出累积破坏率63.2％时的值，将其平均值作为粒子强度(MPa)。应予说明，当平均粒径小于20μm时，粒径过小，因此不能算出粒子强度。
(4)平均球形度
如上述显微镜法所示，将利用扫描电子显微镜(日本电子株式会社制“JSM－6301F型”(商品名))拍摄的任意200个粒子图像采集到图像解析装置(Mountech公司制“MacViewVer.4”(商品名))中，从照片测定在实施例和比较例中得到的氧化镁粒子各自的投影面积(A)和周长(PM)。使用这些值，求出各个粒子的球形度，另外，将各个粒子的球形度的相加平均值作为平均球形度。通过该方法，测定投影面积圆当量直径为1μm～300μm的氧化镁粒子的平均球形度。应予说明，作为参考，将本实施方式的氧化镁粒子的SEM图像(200倍)示于图1。
(5)平均粒径和粒度分布(峰数)
平均粒径和粒度分布(峰数)通过激光衍射散射式粒度分布测定机(MALVERN公司制“Mastersizer 3000”(商品名)，湿式分散单元：配备Hydro MV)进行测定。在测定时，将成为测定对象的实施例和比较例中得到的氧化镁粉末或填料组合物分别在作为溶剂的水中预处理2分钟，使用TOMY SEIKO Co.,Ltd.制的超声波发生器UD－200(配备超微量芯片TP－040)(商品名)施加200W的输出进行分散处理。将分散处理后的粒子以激光衍射散射强度成为10％～15％的方式滴加到分散单元中。分散单元搅拌器的搅拌速度为1750rpm，超声波模式为“无”。粒度分布的解析将粒径0.01μm～3500μm的范围分割成100份来进行。水、氧化镁和氧化铝粒子的折射率分别使用1.33、1.74和1.768。在测定的质量基准的粒度分布中，将累积质量为50％的粒子作为平均粒径(μm)。另外，峰为在上述粒径范围内检测到的极大点。
(6)氧化镁粒子的含有率
通过粉末X射线衍射图案的全谱拟合解析来测定氧化镁粉末中的氧化镁粒子的含有率。将实施例和比较例中得到的氧化镁粉末分别装入样品支架中，使用X射线衍射装置(Bruker公司制“D8 ADVANCE”(产品名)，检测器：LynxEye(产品名))进行测定。测定条件为X射线源：
Figure BDA0004126859580000162
Figure BDA0004126859580000161
测定方法：连续扫描法，扫描速度：0.017°/1.0sec，管电压：40kV，管电流：40mA，发散狭缝：0.5°，光狭缝：2.5°，测定范围：2θ＝10°～70°。基于得到的X射线衍射图案，通过利用使用了解析软件TOPAS的全谱拟合解析的定量分析来求出氧化镁粉末中的氧化镁粒子的含有率(质量％)。
(7)粒子密度
实施例和比较例中得到的氧化镁粉末各自的粒子密度(g/cm3)使用连续自动粉粒体真密度测定器“Auto True Denser MAT－7000(商品名)，Seishin Enterprise Co.,Ltd.制”进行测定。测定溶剂使用乙醇(试剂特级)。
(8)粘度
将实施例和比较例中得到的填料组合物分别投入硅油(信越化学工业株式会社制“KF96－100cs”(商品名))中，以使填料组合物中的氧化镁粉末与氧化铝粒子的合计填充率为75体积％。将其使用自转·公转混合器(Thinky公司制“Awatori炼太郎ARE－310”(商品名))以转速2200rpm混合30秒后，进行真空脱泡而得到树脂组合物。对于得到的树脂组合物，使用流变仪(Anton－Paar公司制“MCR102”(商品名))测定剪切粘度。测定条件为温度：30℃，板：
Figure BDA0004126859580000163
平行板，间隙：1mm。一边使剪切速度从0.01s-1到10s-1连续地变化一边进行测定，读取5s-1时的粘度(Pa·s)。
(9)导热率
将实施例和比较例中得到的填料组合物分别投入有机硅树脂(Toray-DowCorning株式会社制SE－1885A液和SE1885B液)中，以使填料组合物中的氧化镁粉末与氧化铝粒子的合计填充率为80体积％。将其搅拌混合后，进行真空脱泡，加工成厚度3mm，然后在120℃下加热5小时，得到树脂组合物。对于得到的树脂组合物，使用导热率测定装置(Hitachi Technology and Service公司制树脂材料热阻测定装置“TRM－046RHHT”(商品名))，通过根据ASTM D5470的定常法测定导热率(W/m·K)。树脂组合物加工成宽度10mm×10mm，施加2N的负荷的同时实施测定。
(氧化镁粒子1的制造)
将氯化镁无水合物(MgCl2)溶解于离子交换水，制备约3.5mol/L的氯化镁水溶液。以氯化镁的反应率成为90摩尔％的方式，将氯化镁水溶液和25％氢氧化钠水溶液分别用定量泵送液至反应器，实施连续反应，得到氢氧化镁浆料。
在氢氧化镁浆料中，以最终得到的氧化镁粉末中的硼含量为650ppm的方式添加硼酸(关东化学株式会社制，试剂特级)，以及以铁含量为350ppm的方式添加氧化铁(II)(林纯药工业株式会社制)。然后，将浆料过滤、水洗和干燥后，在900℃下烧制1小时，得到氧化镁粒子。
在该氧化镁粒子中添加工业用醇(JAPAN ALCOHOL TRADING CO.,LTD.制SOLMIXA－7(商品名))，得到氧化镁粒子的浓度55质量％的分散液。在该分散液中使用球磨机进行4小时湿式粉碎。
然后，进行利用喷雾干燥法的喷雾干燥。干燥温度为70℃。
将得到的喷雾干燥后的氧化镁粒子使用电炉在1600℃下烧制1小时，得到包含氧化镁粒子1的氧化镁粉末。
根据上述评价方法，分别评价所得到的氧化镁粒子1和粉末的物性。其结果，开口孔的个数为4.0×10-4个/μm2，复合氧化物的含有率为0质量％，粒子强度为88MPa，平均球形度为0.90，平均粒径为120μm，氧化镁粒子的含有率为100质量％，粒子密度为3.4g/cm3。
(氧化镁粒子2的制造)
将氧化镁粒子的浓度变更为40质量％，除此之外，与实施例1同样地制造包含氧化镁粒子2的氧化镁粉末。
根据上述评价方法，分别评价所得到的氧化镁粒子2和粉末的物性。其结果，开口孔的个数为1.4×10-2个/μm2，复合氧化物的含有率为0质量％，粒子强度为53MPa，平均球形度为0.90，平均粒径为91μm，氧化镁粒子的含有率为100质量％，粒子密度为3.5g/cm3。
(氧化镁粒子3的制造)
将利用喷雾干燥法的喷雾干燥中的干燥温度变更为100℃，除此之外，与实施例1同样地制造包含氧化镁粒子3的氧化镁粉末。
根据上述评价方法，分别评价所得到的氧化镁粒子3和粉末的物性。其结果，开口孔的个数为3.6×10-4个/μm2，复合氧化物的含有率为0质量％，粒子强度为94MPa，平均球形度为0.91，平均粒径为106μm，氧化镁粒子的含有率为100质量％，粒子密度为3.4g/cm3。
(氧化镁粒子4的制造)
将氧化镁粒子的浓度变更为60质量％，并且将利用喷雾干燥法的喷雾干燥中的干燥温度变更为85℃，除此之外，与实施例1同样地制造包含氧化镁粒子4的氧化镁粉末。
根据上述评价方法，分别评价所得到的氧化镁粒子4和粉末的物性。其结果，开口孔的个数为2.6×10-4个/μm2，复合氧化物的含有率为0质量％，粒子强度为118MPa，平均球形度为0.88，平均粒径为108μm，氧化镁粒子的含有率为100质量％，粒子密度为3.4g/cm3。
[实施例1～5、比较例1和2]
以表1所示的比例(体积％)配合氧化镁粒子1～4和氧化铝粒子1～3，得到填料组合物。评价所得到的填料组合物的物性，将结果示于表1。应予说明，使用电化株式会社制“DAW－07”(商品名，平均粒径：7μm)作为氧化铝粒子1，使用电化株式会社制“DAW－05”(商品名，平均粒径：5μm)作为氧化铝粒子2，以及使用住友化学株式会社制“AA－05”(商品名，平均粒径：0.5μm)作为氧化铝粒子3。
Figure BDA0004126859580000191
本申请要求基于2020年9月15日向日本专利局提交的日本专利申请(特愿2020－154438)的优先权，其内容通过引用并入本文。
工业上的可利用性
根据本发明的氧化镁粉末，在填充到树脂中时能够抑制粘度上升，并且能够实现包含该树脂的树脂组合物的高热传导化。因此，例如在散热片、散热油脂、散热垫片、半导体密封材料和散热涂料(散热涂层剂)等散热部件的用途中特别有用。
符号说明
1…氧化镁粒子的截面，2…闭气孔，3…开口孔，4…包埋树脂。

Claims (5)

1.一种氧化镁粉末，是包含氧化镁粒子的氧化镁粉末，
通过下述测定方法测定的与所述氧化镁粒子表面连通的开口孔的个数为8.0×10-4个/μm2以下；
测定方法：
通过将所述氧化镁粉末用环氧树脂包埋并使其固化来制作包埋试样，对切断所述包埋试样而露出的截面实施研磨，以200倍的倍率利用扫描电子显微镜观察实施了所述研磨的所述截面，将此时的树脂已浸入所述氧化镁粒子中的气孔作为所述开口孔，计数所述氧化镁粒子的截面的每1μm2的所述开口孔的个数。
2.一种填料组合物，包含权利要求1所述的氧化镁粉末和所述氧化镁粒子以外的无机填料。
3.根据权利要求2所述的填料组合物，其中，所述无机填料为氧化铝粒子，
所述氧化镁粒子的含有率为40体积％～70体积％，
所述氧化铝粒子的含有率为30体积％～60体积％，
所述氧化铝粒子包含平均粒径为0.1μm以上且小于1.0μm的第一氧化铝粒子和平均粒径为1.0μm以上且小于10μm的第二氧化铝粒子，
各所述平均粒径是由激光衍射散射式粒度分布测定机测定的粒径。
4.一种树脂组合物，包含树脂和权利要求2或3所述的填料组合物。
5.一种散热部件，包含权利要求1所述的氧化镁粉末、权利要求2或3所述的填料组合物或者权利要求4所述的树脂组合物。
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