CN115925054B - 一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 - Google Patents
一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 Download PDFInfo
- Publication number
- CN115925054B CN115925054B CN202211353078.2A CN202211353078A CN115925054B CN 115925054 B CN115925054 B CN 115925054B CN 202211353078 A CN202211353078 A CN 202211353078A CN 115925054 B CN115925054 B CN 115925054B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- composite material
- bubble phase
- electrode composite
- carbon electrode
- membrane bubble
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 69
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 65
- 239000012528 membrane Substances 0.000 title claims abstract description 63
- 239000002131 composite material Substances 0.000 title claims abstract description 45
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title claims abstract description 14
- 239000002243 precursor Substances 0.000 claims abstract description 35
- LZZYPRNAOMGNLH-UHFFFAOYSA-M Cetrimonium bromide Chemical compound [Br-].CCCCCCCCCCCCCCCC[N+](C)(C)C LZZYPRNAOMGNLH-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims abstract description 31
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 28
- 229910021645 metal ion Inorganic materials 0.000 claims abstract description 22
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 22
- 229940051841 polyoxyethylene ether Drugs 0.000 claims abstract description 21
- 229920000056 polyoxyethylene ether Polymers 0.000 claims abstract description 21
- 239000002957 persistent organic pollutant Substances 0.000 claims abstract description 16
- 241000208822 Lactuca Species 0.000 claims abstract description 15
- 235000003228 Lactuca sativa Nutrition 0.000 claims abstract description 15
- 239000002994 raw material Substances 0.000 claims abstract description 14
- 239000002904 solvent Substances 0.000 claims abstract description 14
- PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L Sodium Sulfate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]S([O-])(=O)=O PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L 0.000 claims abstract description 12
- 229910052938 sodium sulfate Inorganic materials 0.000 claims abstract description 12
- 235000011152 sodium sulphate Nutrition 0.000 claims abstract description 12
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 claims abstract description 12
- 150000002191 fatty alcohols Chemical class 0.000 claims abstract description 11
- 235000011389 fruit/vegetable juice Nutrition 0.000 claims abstract description 11
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 10
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 10
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims abstract description 10
- 230000032683 aging Effects 0.000 claims abstract description 8
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims abstract description 8
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims abstract description 8
- 230000010355 oscillation Effects 0.000 claims abstract description 8
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims abstract description 6
- 238000013329 compounding Methods 0.000 claims abstract description 5
- 239000003610 charcoal Substances 0.000 claims abstract description 3
- 238000003487 electrochemical reaction Methods 0.000 claims abstract description 3
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 11
- UFMZWBIQTDUYBN-UHFFFAOYSA-N cobalt dinitrate Chemical compound [Co+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O UFMZWBIQTDUYBN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 7
- 229910001981 cobalt nitrate Inorganic materials 0.000 claims description 7
- XTVVROIMIGLXTD-UHFFFAOYSA-N copper(II) nitrate Chemical compound [Cu+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O XTVVROIMIGLXTD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 7
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 claims description 7
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 3
- 239000010865 sewage Substances 0.000 claims description 3
- QGUAJWGNOXCYJF-UHFFFAOYSA-N cobalt dinitrate hexahydrate Chemical compound O.O.O.O.O.O.[Co+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O QGUAJWGNOXCYJF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- SXTLQDJHRPXDSB-UHFFFAOYSA-N copper;dinitrate;trihydrate Chemical compound O.O.O.[Cu+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O SXTLQDJHRPXDSB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 claims description 2
- 238000000746 purification Methods 0.000 claims description 2
- 238000002791 soaking Methods 0.000 claims description 2
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 2
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 abstract description 21
- 229960005404 sulfamethoxazole Drugs 0.000 description 23
- JLKIGFTWXXRPMT-UHFFFAOYSA-N sulphamethoxazole Chemical compound O1C(C)=CC(NS(=O)(=O)C=2C=CC(N)=CC=2)=N1 JLKIGFTWXXRPMT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 23
- 239000000463 material Substances 0.000 description 20
- 230000000813 microbial effect Effects 0.000 description 19
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 18
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 description 15
- 238000006731 degradation reaction Methods 0.000 description 15
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-L Sulfate Chemical compound [O-]S([O-])(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 9
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 9
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 9
- 239000011148 porous material Substances 0.000 description 8
- 239000003575 carbonaceous material Substances 0.000 description 6
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 5
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 description 5
- -1 sodium fatty alcohol Chemical class 0.000 description 5
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 4
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 4
- 239000007772 electrode material Substances 0.000 description 4
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 3
- 230000002209 hydrophobic effect Effects 0.000 description 3
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 2
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 2
- 244000005700 microbiome Species 0.000 description 2
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 2
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 2
- 238000001878 scanning electron micrograph Methods 0.000 description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 2
- 239000004094 surface-active agent Substances 0.000 description 2
- 239000002351 wastewater Substances 0.000 description 2
- 239000002028 Biomass Substances 0.000 description 1
- 125000000129 anionic group Chemical group 0.000 description 1
- 239000003945 anionic surfactant Substances 0.000 description 1
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 238000006555 catalytic reaction Methods 0.000 description 1
- 239000010406 cathode material Substances 0.000 description 1
- 239000003093 cationic surfactant Substances 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 230000000593 degrading effect Effects 0.000 description 1
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 239000003344 environmental pollutant Substances 0.000 description 1
- 239000004744 fabric Substances 0.000 description 1
- 239000006260 foam Substances 0.000 description 1
- 238000009472 formulation Methods 0.000 description 1
- 238000003837 high-temperature calcination Methods 0.000 description 1
- 238000011065 in-situ storage Methods 0.000 description 1
- 230000000670 limiting effect Effects 0.000 description 1
- 150000002632 lipids Chemical class 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N methane Chemical compound C VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 235000015097 nutrients Nutrition 0.000 description 1
- 125000000913 palmityl group Chemical group [H]C([*])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])[H] 0.000 description 1
- 239000012466 permeate Substances 0.000 description 1
- 231100000719 pollutant Toxicity 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 239000010902 straw Substances 0.000 description 1
- 230000004083 survival effect Effects 0.000 description 1
Landscapes
- Inert Electrodes (AREA)
Abstract
本发明公开了一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用，具体制备步骤包括：S1、将莴苣叶搅拌榨汁并过膜处理，取所得100ml莴苣叶汁液与15ml金属离子原料室温搅拌1h，设置转速为800r/min，得到炭的前驱体溶液；S2、将十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0‑1.5∶1.0‑2.0在25‑40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，恒温水浴后静置，复配形成膜泡相溶液；S3、按照体积比加入炭的前驱体溶液到膜泡相溶液中，超声震荡后室温陈化10h‑12h后，在80℃‑100℃下烘干并在隔绝氧气条件下焙烧后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。本发明不仅实现了催化活性高，同时所制备出的复合材料可高效吸附低浓度有机污染物，在各类电化学反应中和低浓度有机污染物吸附和电极等方面有较好应用。
Description
技术领域
本发明涉及污水处理技术领域，具体涉及一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用。
背景技术
微生物燃料电池是一种新型能源转换装置，具有环境友好、价格低廉、清洁、无二次污染等优点。它是一种利用微生物活动降解有机污染物的过程，处于阳极附近的微生物可将废水中的有机污染物氧化降解，最终废水中的大量有机污染物降解成小分子物质转化为微生物生存所需要的营养物质，以减少水中污染物的浓度。微生物燃料电池的电极催化材料是决定电池性能与成本的关键因素，所以开发一种价格低廉、催化活性高的电极材料具有十分重要的意义。
微生物燃料电池的阳极主要是以碳为基材制成的，包括碳纸、碳布、石墨片(棒)、碳毡和泡沫石墨。其催化活性、对有机污染物的吸附效果有限、介孔结构高度不均，比表面积较小和无大量活性位点，无法对低浓度有机污染物进行吸附处理，且无较大孔容致使微生物燃料电池传输效率受到局限。
发明内容
为此，本发明提供一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用，利用金属离子，生物质汁液，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠制备成新型复合电极材料，不仅实现了催化活性高，同时所制备出的复合材料还可高效吸附低浓度有机污染物，以解决背景技术中提出的问题。
为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，具体制备步骤包括：
S1、将莴苣叶搅拌榨汁并过膜处理，取所得100ml莴苣叶汁液与15ml金属离子原料室温搅拌1h，设置转速为800r/min，得到炭的前驱体溶液。
S2、将十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0－1.5：1.0－2.0在25－40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，恒温水浴后静置，复配形成膜泡相溶液。
S3、按照体积比加入炭的前驱体溶液到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化10h－12h后，在80℃－100℃下烘干后，再在隔绝氧气条件下焙烧后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S1中，莴苣叶汁液具体制备方法：挑选干净新鲜的莴苣叶，切成2cm－3cm长条，蒸馏水洗涤后浸泡20min－30min，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S1中，前驱体溶液中的金属离子原料为硝酸铜和/或硝酸钴。前驱体溶液中的金属离子原料为六水合硝酸钴和/或三水合硝酸铜
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为0.5％－2％。
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为0.6％－1.5％。
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为0.5％。
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为1％。
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为1.5％。
作为本申请优选的技术方案，所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为2％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，恒温水浴温度为25℃－30℃，静置时间为24h－26h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)体积比为1.0：1.5，乙醇溶剂的浓度为40％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)体积比为1.0：1.6，乙醇溶剂的浓度为40％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)体积比为1.0：1.7，乙醇溶剂的浓度为40％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)体积比为1.0：1.8，乙醇溶剂的浓度为40％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)体积比为1.0：2.0，乙醇溶剂的浓度为40％。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0012mol/L－0.025mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0018mol/L－0.020mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0012mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0016mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0019mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S2中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.025mol/L。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：30－1：70。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：40－1：60。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：30。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：40。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：50。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中炭的前驱体溶液和膜泡相溶液体积比为1：70。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为350℃－500℃，焙烧时间为3h－6h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为360℃－450℃，焙烧时间为3h－6h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为350℃，焙烧时间为3h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为400℃，焙烧时间为3h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为400℃，焙烧时间为4h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为450℃，焙烧时间为5h。
作为本申请优选的技术方案，所述步骤S3中焙烧温度为500℃，焙烧时间为6h。
作为本申请优选的技术方案，膜泡相合成炭电极复合材料根据上述任一项制备方法获得。
作为本申请优选的技术方案，所述膜泡相合成炭电极复合材料在各类电化学反应、低浓度有机污染物吸附、污水净化处理和电极方面的应用。
有益效果
1.膜泡的尺寸为30～1000nm，如图3所示，大小易于控制，其大小易通过改变两种表面活性剂的链长或者比例来调节，进而可改变以其为反应器所制备的介孔炭材料的形貌。模板法制备的炭材料具有规则有序的孔道结构，高度均一的介孔结构，极大的比表面积，较大的孔容，存在大量的活性位点，如图4所示，在催化、吸附的应用上有很高的应用前景，以阴阳离子表面活性剂复配自发形成的微元膜泡(囊泡)作为模板分散炭的前驱体，形成的复合材料具有较大的比表面积，大的比表面积可提供更多的吸附位点有利于低浓度有机污染物吸附量的增加，利用膜泡作为模板，制备的材料具有良好的形貌，孔隙率以及比表面积，通过改变炭材料与膜泡的比例可以调节复合材料的孔径以及比表面积。
2.金属元素可产生高效的多电子转移氧还原活性位点，增大氧的吸附位点，使得此催化剂具有高的催化活性。
3.如图5所示，焙烧温度350－500℃时还保留部分CTAB，CTAB具有疏水十六烷基，对有机物具有很强的亲和力，具有优良的渗透柔性性能，经CTAB修饰后，一定量的CTAB***到碳内部结构中，有利于提高碳材料对有机污染物的吸附效果，CTAB的加入使得孔径的分布更加集中，结构的机械强度得到了保证，表现为优异的循环稳定性，孔容和比表面积都明显变大。比表面积的增大意味着能够增大材料的与有机污染物的接触面积，孔容的增大可以提高微生物燃料电池传输效率，最终表现为产电性能提高。
附图说明
图1为本发明制备膜泡相合成炭电极复合材料工艺流程图；
图2为按照实施例1－实施例5制成的膜泡相合成炭电极复合材料对微生物燃料电池中磺胺甲噁唑SMX和磺胺甲噁唑PTA去除效果示意图；
图3为膜泡的SEM扫描电镜图；
图4为炭材料的SEM扫描电镜图；
图5为活性炭和本文制备的膜泡相合成炭电极复合材料作为微生物燃料电池的阴极催化材料的功率密度－电流密度曲线。
具体实施方式
以下由特定的具体实施例说明本发明的实施方式，熟悉此技术的人士可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点及功效，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
以下实施例中表面活性剂膜泡的形成在40℃，复配浓度在25×10-3mol/L，pH＝5，以40％的乙醇为溶剂的条件下形成。
将不同实施例所制备的膜泡相合成炭电极复合材料制作成阴极材料置于微生物燃料电池反应器中用以处理低浓度有机污染物。
实施例1
取干净新鲜的莴苣叶，切成2厘米长条，蒸馏水洗涤后浸泡30分钟，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。取100ml所得滤液与15ml质量分数为0.5％的硝酸铜/硝酸钴在室温条件下，以800r/min的转速搅拌1h得到炭的前驱体溶液。取0.025mol/L十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0：1.5在40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，25℃恒温水浴后静置24h，复配形成膜泡相溶液。按照体积比炭的前驱体溶液：膜泡相溶液＝1：30将炭的前驱体溶液加入到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化12h后100℃烘干后，再在隔绝氧气条件下350℃焙烧3h后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。将此电极复合材料制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中处理10mg/L磺胺甲噁唑(SMX)+10mg/L PTA，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为86％，PTA降解率为85％。
实施例2
取干净新鲜的莴苣叶，切成两厘米长条，蒸馏水洗涤后浸泡30分钟，取出自然干燥后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。取100ml所得滤液与15ml质量分数为1.0％的硝酸铜/硝酸钴在室温条件下，以800r/min的转速搅拌1h得到炭的前驱体溶液。取0.025mol/L十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0：1.6在40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，26℃恒温水浴后静置25h，复配形成膜泡相溶液。按照体积比炭的前驱体溶液：膜泡相溶液＝1：40将炭的前驱体溶液加入到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化12h后100℃烘干后，再在隔绝氧气条件下400℃焙烧3h后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。将此电极复合材料制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中处理10mg/L磺胺甲噁唑(SMX)+10mg/L PTA，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为92％，PTA降解率为90％。
实施例3
取干净新鲜的莴苣叶，切成两厘米长条，蒸馏水洗涤后浸泡30分钟，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。取100ml所得滤液与15ml质量分数为1.5％的硝酸铜/硝酸钴在室温条件下，以800r/min的转速搅拌1h得到炭的前驱体溶液。取0.025mol/L十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0：1.7在40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，27℃恒温水浴后静置25h，复配形成膜泡相溶液。按照体积比炭的前驱体溶液：膜泡相溶液＝1：50将炭的前驱体溶液加入到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化12h后100℃烘干后，再在隔绝氧气条件下400℃焙烧4h后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。将此电极复合材料制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中处理10mg/L磺胺甲噁唑(SMX)+10mg/L PTA，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为85％，PTA降解率为82％。
实施例4
取干净新鲜的莴苣叶，切成两厘米长条，蒸馏水洗涤后浸泡30分钟，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。取100ml所得滤液与15ml质量分数为1.5％的硝酸铜/硝酸钴在室温条件下，以800r/min的转速搅拌1h得到炭的前驱体溶液。取0.025mol/L十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0：1.8在40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，28℃恒温水浴后静置25h，复配形成膜泡相溶液。按照体积比炭的前驱体溶液：膜泡相溶液＝1：50将炭的前驱体溶液加入到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化12h后100℃烘干后，再在隔绝氧气条件下450℃焙烧5h后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。将此电极复合材料制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中处理10mg/L磺胺甲噁唑(SMX)+10mg/L PTA，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为82％，PTA降解率为81％。
实施例5
取干净新鲜的莴苣叶，切成两厘米长条，蒸馏水洗涤后浸泡30分钟，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45μm水系膜。取100ml所得滤液与15ml质量分数为2.0％的硝酸铜/硝酸钴在室温条件下，以800r/min的转速搅拌1h得到炭的前驱体溶液。取0.025mol/L十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0：2.0在40％的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，30℃恒温水浴后静置26h，复配形成膜泡相溶液。按照体积比炭的前驱体溶液：膜泡相溶液＝1：70将炭的前驱体溶液加入到膜泡相溶液中，100Hz超声震荡20min后室温陈化12h后100℃烘干后，再在隔绝氧气条件下500℃焙烧6h后研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。将此电极复合材料制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中处理10mg/L磺胺甲噁唑(SMX)+10mg/L PTA，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为80％，PTA降解率为80％。
以上5个实施例制成的膜泡相合成炭电极复合材料应用于微生物燃料电池中对磺胺甲噁唑SMX和磺胺甲噁唑PTA的降解率对比可参见图2，由图2可知，相同条件下活性炭制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为63％，PTA降解率为65％；相同条件下秸秆生物炭制作成阴极催化材料应用于微生物燃料电池中，48h后测得的磺胺甲噁唑降解率为55％，PTA降解率为59％，具有较好的去除效果。
如图5所示，膜泡相合成炭电极复合材料与现有的活性炭电极材料相比，二者随着其电流密度的增大，其功率密度也不断增大，而本方法制备出的膜泡相合成炭电极复合材料作为微生物燃料电池的阴极催化材料在电流密度为0.8A/m仩附近，其功率密度发生陡增，则其单位时间输出的电能优于现有电极材料，可以提高微生物燃料电池传输效率，同时孔容增大，对有机污染物的去除效率更好，利用膜泡作为模板，制备的材料具有良好的形貌，孔隙率以及比表面积，大的比表面积可提供更多的吸附位点有利于低浓度有机污染物吸附量的增加。
一方面，膜泡的3个大的区域(双层膜外表面，内表面和空腔)能提供不同的微环境，作为软模板来组装炭的前驱体，并利用膜泡的特殊结构，来诱导炭材料孔径的生长过程和生长方向，得到微观有序的复合材料；
另一方面，利用内部限域效应将炭的前驱体限域在膜泡双层的疏水间隙内，通过脂质/水界面的水分子渗透，随后在膜泡双层的疏水薄层原位缩合，最后通过高温煅烧获得膜泡相炭复合材料。
虽然，上文中已经用一般性说明及具体实施例对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。
Claims (8)
1.一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：具体制备步骤包括：
S1、将莴苣叶搅拌榨汁并过膜处理，取所得100ml莴苣叶汁液与15ml金属离子原料室温搅拌1h，设置转速为800r/min,得到炭的前驱体溶液；
S2、将十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠按照体积比1.0-1.5:1.0-2.0在25-40%的乙醇溶剂条件下震荡摇匀，恒温水浴后静置24h-26h，复配形成膜泡相溶液；其中，十六烷基三甲基溴化铵和脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠的浓度均为0.0012mol/L-0.025mol/L；
S3、炭的前驱体溶液和膜泡相溶液按照体积比1:30-1：70混合，100Hz超声震荡20min后室温陈化10h-12h后，在80℃-100℃下烘干后，再在隔绝氧气条件下焙烧，焙烧温度为350℃-500℃，焙烧时间为3h-6h，再研磨得膜泡相合成炭电极复合材料。
2.根据权利要求1所述的一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：所述步骤S1中，莴苣叶汁液具体制备方法：挑选干净新鲜的莴苣叶，切成2cm-3cm长条，蒸馏水洗涤后浸泡20min-30min，取出自然晾干后榨汁，并将汁液过0.45水系膜。
3.根据权利要求1所述的一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：所述步骤S1中,前驱体溶液中的金属离子原料为硝酸铜和/或硝酸钴。
4.根据权利要求3所述的一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：所述步骤S1中,前驱体溶液中的金属离子原料为六水合硝酸钴和/或三水合硝酸铜。
5.根据权利要求4所述的一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：所述金属离子原料中的金属离子的质量分数为0.5%-2%。
6.根据权利要求1所述的一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法，其特征在于：所述步骤S2中,恒温水浴温度为25℃-30℃。
7.一种膜泡相合成炭电极复合材料，其特征在于：根据权利要求1-6任意一项所述的制备方法获得。
8.根据权利要求7所述的膜泡相合成炭电极复合材料在各类电化学反应、低浓度有机污染物吸附、污水净化处理和电极方面的应用。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202211353078.2A CN115925054B (zh) | 2022-10-31 | 2022-10-31 | 一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202211353078.2A CN115925054B (zh) | 2022-10-31 | 2022-10-31 | 一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN115925054A CN115925054A (zh) | 2023-04-07 |
| CN115925054B true CN115925054B (zh) | 2023-12-19 |
Family
ID=86696705
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202211353078.2A Active CN115925054B (zh) | 2022-10-31 | 2022-10-31 | 一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN115925054B (zh) |
Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR19980016183A (ko) * | 1996-08-27 | 1998-05-25 | 전형구 | 리튬전지의 카본 전극 제조방법 |
| EP2117068A1 (en) * | 2007-02-01 | 2009-11-11 | National Institute Of Advanced Industrial Science and Technology | Electrode catalyst for fuel cell and fuel cell using the same |
| CN105845948A (zh) * | 2016-04-07 | 2016-08-10 | 河南师范大学 | 一种花状铜/氧化铜微纳米复合材料负载贵金属燃料电池催化剂的制备方法 |
| CN107275111A (zh) * | 2017-07-26 | 2017-10-20 | 齐齐哈尔大学 | 囊泡相原位合成MnO2 /活性炭复合材料及电化学性能 |
| CN107585833A (zh) * | 2017-10-09 | 2018-01-16 | 北京林业大学 | 零价钴活性炭基催化颗粒电极的制备方法及应用 |
| CN107774264A (zh) * | 2017-09-19 | 2018-03-09 | 浙江工商大学 | 负载复合氧化物磁性纳米线和碳纳米管的电极及其制备和应用 |
| AU2021103929A4 (en) * | 2020-07-23 | 2021-10-07 | Kunming University Of Science And Technology | Preparation method and application of Ni-containing CuS/C composite material |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111647746B (zh) * | 2020-06-15 | 2021-04-02 | 北京化工大学 | 膜电极材料及其制备方法及应用于吸附-电耦合法提取锂 |
-
2022
- 2022-10-31 CN CN202211353078.2A patent/CN115925054B/zh active Active
Patent Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR19980016183A (ko) * | 1996-08-27 | 1998-05-25 | 전형구 | 리튬전지의 카본 전극 제조방법 |
| EP2117068A1 (en) * | 2007-02-01 | 2009-11-11 | National Institute Of Advanced Industrial Science and Technology | Electrode catalyst for fuel cell and fuel cell using the same |
| CN105845948A (zh) * | 2016-04-07 | 2016-08-10 | 河南师范大学 | 一种花状铜/氧化铜微纳米复合材料负载贵金属燃料电池催化剂的制备方法 |
| CN107275111A (zh) * | 2017-07-26 | 2017-10-20 | 齐齐哈尔大学 | 囊泡相原位合成MnO2 /活性炭复合材料及电化学性能 |
| CN107774264A (zh) * | 2017-09-19 | 2018-03-09 | 浙江工商大学 | 负载复合氧化物磁性纳米线和碳纳米管的电极及其制备和应用 |
| CN107585833A (zh) * | 2017-10-09 | 2018-01-16 | 北京林业大学 | 零价钴活性炭基催化颗粒电极的制备方法及应用 |
| AU2021103929A4 (en) * | 2020-07-23 | 2021-10-07 | Kunming University Of Science And Technology | Preparation method and application of Ni-containing CuS/C composite material |
Non-Patent Citations (3)
| Title |
|---|
| 《实用工业助剂全书》.北京：化学工业出版社,2001,第637页. * |
| 王中华等.《油田化学品实用手册》.北京：中国石化出版社,2004,第347-348页. * |
| 负载Ni炭气凝胶粒子电极电催化氧化处理甲基橙废水的研究;程勇;孟庆函;曹兵;;环境工程学报(第05期) * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN115925054A (zh) | 2023-04-07 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN106732738B (zh) | 一种石墨烯/g-C3N4三维网络复合薄膜及其制备和应用 | |
| CN108315760B (zh) | 一种金属有机框架/泡沫镍电极材料及其制备方法和应用 | |
| CN108975462B (zh) | 一种铁氧体修饰MXene层状气体扩散电极及其制备方法与应用 | |
| CN107604375A (zh) | 氮钴双掺杂多孔碳复合物双功能氧催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN111039388B (zh) | 负载单原子催化剂的聚酰亚胺基催化阴极炭膜及其应用 | |
| CN103046072B (zh) | Mn/Nano-G|foam-Ni/Pd复合电极的制备方法 | |
| CN108314118B (zh) | 一种海水净化与淡化处理装置与应用 | |
| CN102386421A (zh) | 易于规模化制备的微生物燃料电池空气阴极及制备方法 | |
| CN107299362A (zh) | 一种活性炭负载钴镍合金材料的制备方法及其电化学应用 | |
| CN114023980B (zh) | 一种基于糠醛渣的氮掺杂多孔炭材料制备方法及其电催化氧还原性能 | |
| CN113023835B (zh) | 一种基于污泥基生物质炭的电芬顿阴极材料的制备方法及其产品和应用 | |
| CN105161730B (zh) | 空气阴极以及微生物燃料电池 | |
| CN111554943B (zh) | 一种Fe-N共掺杂石墨烯纳米纤维氧还原催化剂及其制法 | |
| CN113896299B (zh) | 一种锰铁层状双金属氢氧化物负载生物炭的电芬顿反应阴极材料及其制备方法与应用 | |
| CN112820886A (zh) | 一种三维分级多孔非金属碳基材料及其制备方法和应用 | |
| CN104659379A (zh) | 纳米铁锰复合氧化物负载的气体扩散电极及其制备与应用 | |
| CN109457269A (zh) | 一种MoS2/石墨烯-泡沫镍阴极的制备方法及其在微生物电解池中的应用 | |
| CN115925054B (zh) | 一种膜泡相合成炭电极复合材料制备方法和应用 | |
| CN114784303A (zh) | 一种铜多酚超分子网络界面修饰的稀土基有机框架负极材料的制备及应用 | |
| CN114082419B (zh) | 机械搅拌法制备非晶态羟基氧化物催化剂及其高效电解水制氢研究 | |
| CN107946606A (zh) | 铁氮共掺杂介孔碳纤维及其制备方法及在燃料电池中应用 | |
| CN110752378A (zh) | 生物质基活性炭包覆的碳化铁三维多孔微生物燃料电池阳极材料、阳极及其制备方法 | |
| CN115259303A (zh) | 一种Co3O4/MoS2阳极单室MFC处理垃圾渗滤液混合废水产电的新方法 | |
| CN114540873A (zh) | 一种钯/γ-二氧化锰/泡沫镍复合电极及其制备方法和应用 | |
| CN111029633B (zh) | 一种微生物燃料电池及其制备方法与应用 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |