CN114628749A - 一种利用重整气尾气废热的反应器以及应用 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种利用重整气尾气废热的反应器。所述反应器包括反应管；所述反应管的一端a为气体入口，所述气体入口与自热重整反应过程中的第一尾气管路连接，以使所述第一尾气管路中的待处理重整气尾气进入所述反应管中；所述反应管的另一端b为气体出口，所述气体出口与自热重整反应过程中的第二尾气管路连接，以使处理后的重整气尾气进入所述第二尾气管路中；所述反应管中放置有一氧化碳优先氧化反应催化剂。在该反应器中，重整气尾气中的CO优先发生氧化反应，降低了重整气尾气中的CO浓度，并且降低了重整气尾气的温度，较低的重整气尾气的温度可以保证高温燃料电池的良好性能。
Description
技术领域
本申请涉及一种利用重整气尾气废热的反应器，属于重整气尾气技术领域。
背景技术
重整反应器将甲醇、乙醇、汽油、柴油、甲烷等燃料经过蒸汽重整、高温水汽变换、低温水汽变换转化为高氢气，低一氧化碳得重整气，将其通入高温燃料电池，重整气中氢气作为阳极气体，外加空气作为燃料电池电堆阴极气体，进而可以实现放电。
燃料电池的电堆由膜电极构成，当阳极重整气温度长期超过180℃，电解质膜会由于超过其耐受温度导致其膜穿，致使电堆放电异常。
自热重整反应过程中重整气尾气温度高达100-300℃，高温燃料电池正常使用要求不高于170℃。因此较高的重整气尾气温度会导致高温燃料电池性能的下降。并且重整气尾气中含有CO，同时CO含量过高时会导致催化剂中毒，进而高温燃料电池的放电性能。
发明内容
根据本申请的一个方面，提供了一种利用重整气尾气废热的反应器，将自热重整反应过程中的尾气管路中的重整气尾气通入该反应器中，与该反应器中的催化剂接触，利用重整气尾气的废热温度100-300℃，作为一氧化碳优先氧化反应(CO-PROX)的启动热量，使重整气尾气中的CO优先发生氧化反应，降低了重整气尾气中的CO浓度，并且降低了重整气尾气的温度，较低的重整气尾气的温度可以保证高温燃料电池的良好性能。
一种利用重整气尾气废热的反应器，所述反应器包括反应管；
所述反应管的一端a为气体入口，所述气体入口与自热重整反应过程中的第一尾气管路连接，以使所述第一尾气管路中的待处理重整气尾气进入所述反应管中；
所述反应管的另一端b为气体出口，所述气体出口与自热重整反应过程中的第二尾气管路连接，以使处理后的重整气尾气进入所述第二尾气管路中；
所述反应管中放置有一氧化碳优先氧化反应催化剂。
一氧化碳优先氧化反应(CO-PROX)是指在富氢气体中使一氧化碳先于氢气氧化而完全转化为二氧化碳，同时不消耗或者少量消耗H2的反应；
CO(g)+1/2O2(g)→CO2；ΔH0298k＝-282.984kJ/mol
H2(g)+1/2O2(g)→H2O；ΔH0298k＝-241.818kJ/mol
可选地，所述反应管的轴线为直线或者曲线。
具体地，所述反应管为直线状或者弯曲状。
优选地，所述反应管为弯曲状。
具体地，本申请中的反应管为弯曲状，一方面可以减少催化剂的用量，节约成本；另一方面可以增加重整气尾气在反应管中的停留时间，即增加了尾气与催化剂的接触时间，使得CO优先氧化反应进行的更加充分，更有利于将降低CO含量；再一方面，可以增加表面积，使得重整气尾气中的热量更容易扩散，降低重整气尾气温度。
更优选地，所述反应管为螺旋状。
具体地，螺旋状的设计可以在有限的空间中，最大限度实现扩大表面积和增加管程的效果。
可选地，所述反应管的管壁上设有第一进气口，以使含氧气体进入所述反应管中；所述第一进气口上设有阀门。
优选地，所述第一进气口靠近所述反应管的一端a。
具体地，第一进气口靠近反应管的一端a，可以增加氧气与CO的反应壳程，即增加了反应时间，使反应更充分。
可选地，所述反应器还包括壳体，所述壳体套设在所述反应管外；
所述反应管的一端a穿过所述壳体的底壁设置在所述壳体的外部；
所述反应管的另一端b穿过所述壳体的顶壁设置在所述壳体的外部；
所述壳体上设有第二进气口，以使含氧气体进入所述壳体内；
所述壳体上还有设有出气口，所述出气口与所述反应管上的第一进气口连通。
具体地，含氧气体进入反应管之前最好实现对气体的加热，这样可以提高CO优先反应的活性。因为反应管中CO优先氧化反应本身为放热反应，可以利用该反应放出的热量对含氧气体进行加热，所以本申请中设计了含氧气体在进入反应管之前先进入壳体中，在壳体中，利用反应放出的热量对含氧气体进行加热，从而使得CO优先氧化反应可以更加充分的进行。
具体地，含氧气体可以为空气或者为氧气。
可选地，所述第二进气口靠近所述反应管的另一端b；
所述壳体上的出气口靠近所述反应管的一端a。
具体地，第二进气口靠近反应管的另一端b；壳体上的出气口靠近反应管的一端a，可以增加含氧气体的加热时间，实现对含氧气体更好的加热效果。
可选地，所述反应管的一端a内设有过滤网和筛板；
所述反应管的另一端b内设有过滤网和筛板。
可选地，所述一氧化碳优先氧化反应催化剂为Cu/Ce基催化剂。
根据本申请的另一方面，还提供了了上述任一项所述的反应器在处理重整气尾气过程中的应用。
本申请能产生的有益效果包括：
1)本申请所提供的利用重整气尾气废热的反应器，包括反应管，利用该反应管可以将重整气尾气的废热作为启动热量，开始CO优先氧化反应，从而降低重整气尾气中CO的含量，并且也降低了重整气尾气的温度，保证高温燃料电池的性能。
2)本申请中的反应管为弯曲状，第一方面可以减少催化剂的用量，节约成本，第二方面可以增加重整气尾气在反应管中的停留时间，即增加了尾气与催化剂的接触时间，使得CO优先氧化反应进行的更加充分，更有利于将降低CO含量；第三方面，可以增加热量的扩散面积，降低重整气尾气温度。
3)本申请所提供的反应管上开设有第一进气口，以使含氧气体进入所述反应管中，这样可以根据燃料电池放电性能决定阀门的开度。当燃料电池放电性能较差时，可以判断重整气尾气中的CO含量较高，将阀门的开度增大，使得更多空气进入反应管中，促进CO转化为CO2，从而改善燃料电池放电性能。
4)本申请所提供的反应器中含设有壳体，因为CO优先氧化反应本身为放热反应，含氧气体在进入反应管之前先进入壳体中，利用CO优先氧化反应放出的热量加热，从而使得CO优先氧化反应可以更加充分的进行。
附图说明
图1为本申请第一种实施方式中利用重整气尾气废热的反应器的结构示意图；
图2为本申请第二种实施方式中利用重整气尾气废热的反应器的结构示意图；
部件和附图标记列表：
100反应器； 101反应管； 102气体入口；
103气体出口； 104第一进气口； 105固定法兰；
106泄压阀； 107筛板； 108过滤网；
109散热翅片；
201壳体； 202第二进气口； 203出气口。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。
如无特别说明，本申请的实施例中的原料和催化剂均通过商业途径购买。
自热重整反应过程中重整气尾气温度高达100-300℃，高温燃料电池要求不高于170℃，因此设计将一段CO优先反应器将热量利用，同时可以将重整气中过量的CO进一步降低，使燃料电池的放电性能更佳；通过控制反应器(尾气管路)温度维持在150-170℃范围内，进而调节换热器循环液态水流量，保证反应器CO优先氧化反应正常及燃料电池重整气温度不超标。
同时目前台架、原理样机和工程样机尾气管温度约100-300℃，恰巧CO-PROX反应的活性温度约80-220℃，可以通过考察稳定运行时尾气管温度分布，进行布置小型反应器进行一氧化碳优先氧化CO-PROX反应，致力于进一步降低CO含量小于1％。该催化剂的反应空速高达80000h-1，可以在很小的反应器中实现较高的处理量，以此考虑将反应器置于尾气管的一段中，反应温度由前端重整气体提供，同时外侧预留空气进料口，以避免前端重整气中氧气量不足以降低CO；外壳顶部还设置安全阀泄压口，防止反应局部高温导致管路压降较大。
表1示出了本申请中可以用到的一氧化碳优先氧化反应催化剂，即Cu/Ce基催化剂。这些催化剂均为现有催化剂。
表1 CuO-CeO2催化剂在CO-PROX中的性能比较
| 催化剂 | 反应温度(℃) | 空速(h<sup>-1</sup>) | CO转化率(％) | 参考文献 |
| 1#Cu<sub>0.1</sub>Ce<sub>0.9</sub>O<sub>2</sub> | 120 | 60000 | 80 | 1 |
| 2#15％Cu-CeO<sub>2</sub> | 200 | 83000 | 98 | 2 |
| 3#Ce<sub>0.8</sub>Cu<sub>0.2</sub>O<sub>2</sub> | 80–90 | 80000 | 100 | 3 |
| 4#25％CuO-CeO<sub>2</sub> | 200–210 | 25000 | 99 | 4 |
| 5#20％CuO-CeO<sub>2</sub> | 165–175 | 15000 | 100 | 5 |
文献1.Sedmak G,Hocevar S,Levec J.J Catal,2003,213:135
文献2.Marban G,Fuertes AB.Appl Catal B,2005,57:43
文献3.Gamarra D,Munuera G,Hungría A B,Fernández-García M,Conesa J C,Midgley P A,Wang X Q,Hanson J C,Rodríguez J A,Martínez-Arias A.J Phys Chem C,2007,111:11026
文献4.Avgouropoulos G,Ioannides T.Appl Catal B,2006,67:1
文献5.Kim D H,Cha J E.Catal Lett,2003,86:107
实施例1
图1是本实施例提供的利用重整气尾气废热的反应器100的结构示意图。
如图1所示，反应器100包括反应管101，反应管101为直线状，反应管101的下端(即一端a)为气体入口102，反应管101的上端(即另一端b)为气体出口103，在反应管101管壁的下部开设有第一进气口104，用于通入空气。反应管101的一端a通过固定法兰105与自热重整反应过程中的第一尾气管路(图中未示出)连接，101的另一端b通过固定法兰105与自热重整反应过程中的第二尾气管路(图中未示出)连接。在反应管101管壁的上部还设有泄压阀106，反应管101内上部和内下部均安装有筛板107，筛板107之间放置有一氧化碳优先氧化反应催化剂，在下筛板107的下方设有过滤网108。
从第一尾气管路中流出的待处理重整气尾气从气体出口102进入反应管100中与催化剂接触，待处理重整气尾气中含有CH4、O2、H2、H2O、CO，由于待处理重整气尾气的温度较高(100～300℃)，可以利用该热量启动一氧化碳优先氧化反应，降低CO浓度，且降低重整气尾气的温度。处理后的重整气尾气从气体出口103进入第二尾气管路，通入高温燃料电池中。
实施例2
图2是本实施例提供的利用重整气尾气废热的反应器100的结构示意图。
如图2所示，反应器100包括反应管101和壳体201，反应管101为螺旋状，反应管101的下端(即一端a)穿过壳体201的低壁设置在壳体201的外部，反应管101的上端(即另一端b)穿过壳体201的顶壁设置在壳体201的外部，反应管101靠近下端的管壁上开设有第一进气口104，反应管101的外管壁上还可以焊接有散热翅片(图中未示出)。
壳体201的上部开设有第二进气口202用于向壳体201中通入空气，壳体201的下部开设有出气口203，出气口203与反应管101的第一进气口104连通，与用于将加热后的空气通入反应管101中。
以上所述，仅是本申请的几个实施例，并非对本申请做任何形式的限制，虽然本申请以较佳实施例揭示如上，然而并非用以限制本申请，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本申请技术方案的范围内，利用上述揭示的技术内容做出些许的变动或修饰均等同于等效实施案例，均属于技术方案范围内。
Claims (10)
1.一种利用重整气尾气废热的反应器，其特征在于，所述反应器包括反应管；
所述反应管的一端a为气体入口，所述气体入口与自热重整反应过程中的第一尾气管路连接，以使所述第一尾气管路中的待处理重整气尾气进入所述反应管中；
所述反应管的另一端b为气体出口，所述气体出口与自热重整反应过程中的第二尾气管路连接，以使处理后的重整气尾气进入所述第二尾气管路中；
所述反应管中放置有一氧化碳优先氧化反应催化剂。
2.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述反应管的轴线为直线或者曲线。
3.根据权利要求2所述的反应器，其特征在于，所述反应管为螺旋状。
4.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述反应管的管壁上设有第一进气口，以使含氧气体进入所述反应管中；
所述第一进气口上设有阀门。
5.根据权利要求4所述的反应器，其特征在于，所述第一进气口靠近所述反应管的一端a。
6.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述反应器还包括壳体，所述壳体套设在所述反应管外；
所述反应管的一端a穿过所述壳体的底壁设置在所述壳体的外部；
所述反应管的另一端b穿过所述壳体的顶壁设置在所述壳体的外部；
所述壳体上设有第二进气口，以使含氧气体进入所述壳体内；
所述壳体上还有设有出气口，所述出气口与所述反应管上的第一进气口连通。
7.根据权利要求6所述的反应器，其特征在于，所述第二进气口靠近所述反应管的另一端b；
所述壳体上的出气口靠近所述反应管的一端a。
8.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述反应管的一端a内设有过滤网和筛板；
所述反应管的另一端b内设有过滤网和筛板。
9.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述一氧化碳优先氧化反应催化剂为Cu/Ce基催化剂。
10.权利要求1至9任一项所述的反应器在处理重整气尾气过程中的应用。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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