CN114300163A - 一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料及其制备方法，该吸收体材料，由以下质量份的原料组分制备得到：天然碳化硼粉体80～90份，天然硼化钐10～20份。本发明制备的吸收体具有高中子吸收性、高强度、高导热性、长使用寿命的特点。
Description
技术领域
本发明属于球床式高温气冷堆中子吸收材料加工制造领域，具体地，本发明涉及一种球床式高温气冷堆控制棒用中子吸收体材料及其制备方法。
背景技术
球床式高温气冷堆是指使用氦气作为冷却剂、石墨作为中子慢化剂的核反应堆。球床式高温气冷堆包括一个堆芯，该堆芯由装在反应堆压力容器内的球形燃料元件堆积而成，如图1所示。
控制棒是反应堆控制部件，球床式高温气冷核反应堆的控制棒布置在堆芯***的石墨反射层中，通过***和抽出控制棒对堆芯进行反应性控制。在正常工况下控制棒用于启动反应堆、调节堆功率和停堆，在事故工况下依靠自身重力快速下降，使反应堆在极短时间内紧急停堆，以保证安全。
控制棒中起主要作用的是控制棒内的中子吸收体材料，常见的控制棒中子吸收体材料主要包括以下几种：1)铪(Hf)；2)银(Ag)-铟(In)-镉(Cd)合金；3)含硼(B)材料；4)某些稀土(Gd、Sm、Eu等)的氧化物。
目前球床式高温气冷堆中控制棒吸收体材料主要为碳化硼(B4C)烧结芯块，其中起主要中子吸收作用的是硼元素的10B同位素；碳化硼烧结芯块中的硼元素为天然硼，10B含量为19.78％。
B4C作为一种重要的中子吸收材料，可以吸收大量的中子而不会形成任何放射性同位素，且其具有密度低、强度大、高温稳定性以及化学稳定性好的特点，因此是很理想的中子吸收材料，用于控制核反应堆中核裂变的速率。主要优点有：1)10B吸收中子能谱宽，吸收截面较大(热中子微观吸收截面3840靶恩，1靶恩＝10-24cm2)；2)足够的强度和相对密度；3)较高的热导率；4)制造容易、价格低，原料来源丰富；5)10B吸收中子后没有强的γ射线二次辐射，废料易于处理。
但B4C作为中子吸收材料的主要缺点有：1)天然硼中的10B含量不高，导致B4C总的中子吸收价值不够高，若采用富集硼则会导致制造成本急剧上升；2)由于10B(n,α)7Li反应释放出大量氦气而使得B4C芯块发生肿胀，容易导致包壳管出现鼓胀和破损，限制了控制棒的使用寿命；3)B4C芯块吸收价值随球形燃料元件燃耗下降较快。
综上所述，目前在控制棒吸收体材料方面，存在中子吸收能力低、使用寿命短的问题，增加了球床式高温气冷堆功率调节和停堆***的复杂度，影响了球床式高温气冷堆的发展。
且球床式高温气冷堆是欠慢化核反应堆，由于水的慢化能力比石墨强，球床式高温气冷堆的中子能谱比压水反应堆要硬、热中子注量率要高，球床式高温气冷堆堆芯热中子能群以1.86eV为上边界(对应压水反应堆堆芯热中子能群以0.625eV为上边界)，热中子注量率约1×1014n/cm2·s(对应压水反应堆热中子注量率约4×1013n/cm2·s)，可见，与压水反应堆相比，球床式高温气冷堆对控制棒吸收体材料的热中子吸收能力要求较高。
发明内容
本发明的目的是提供一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料及其制备方法。制备的吸收体为可以替代B4C芯块的高中子吸收价值的碳化硼-硼化钐(B4C-SmB6)混合烧结陶瓷吸收体，可以减少控制棒数量，简化球床式高温气冷堆功率调节和停堆***设计方案。
本发明采用的技术方案如下：
本发明提供了一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，由以下质量份的原料组分制备得到：
天然碳化硼粉体80～90份，天然硼化钐10～20份。
所述天然碳化硼粉体指的是硼元素为天然硼的碳化硼粉体(天然硼原料制备的碳化硼粉体)。所述天然硼化钐指的是硼元素为天然硼的硼化钐(天然硼原料制备的硼化钐)。
在一些实施例中，所述天然硼化钐，SmB6含量≥95％(质量百分比)。
在一些实施例中，所述天然碳化硼粉体，B4C含量≥95％(质量百分比)，中位粒径≤3.5μm。
所述天然碳化硼粉体、天然硼化钐可市场购得，也可按本领域常规方法制备。
本发明还提供了上述球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按质量份，将天然碳化硼粉体80～90份、天然硼化钐10～20份，以无水乙醇为介质，球磨混合；球磨混合的料浆在真空条件下烘干，得混合粉末；
(2)成型；
(3)将步骤(2)成型的坯体干燥，随后在以氩气为保护性气体的加热炉中无压烧结，再升温至烧结温度1700～1800℃时保温30～60min；随炉冷却，即得。
在一些实施例中，步骤(1)球磨混合中所用球磨罐内衬和球磨介质均为氧化铝陶瓷。
在一些实施例中，步骤(2)的成型工艺为冷等静压、凝胶注模、流延、挤出、注浆或热压铸成型工艺；这些成型工艺均为常规现有技术。
在一些实施例中，当步骤(2)采用凝胶注模、流延法或热压铸工艺成型时，步骤(3)的烧结，分两段进行：在室温～600℃，升温速度5℃/min，600℃时保温30～60min；然后，以15℃/min的速度升至烧结温度1700～1800℃时保温30～60min。
本发明还提供了上述吸收体材料作为球床式高温气冷堆控制棒吸收体、中子屏蔽体的陶瓷材料的用途。
本发明还提供了一种球床式高温气冷堆控制棒，包括包壳和吸收体，所述吸收体采用上述的吸收体材料加工而成。
本发明，在原B4C中添加的SmB6材料具有很大的热中子吸收截面(149Sm热中子微观吸收截面40800靶恩、天然含量13.80％)，在球床式高温气冷堆初装堆时能够补偿新燃料的反应性，而且随着燃料燃耗过程将优先地被消耗掉，以保证球床式高温气冷堆在过渡循环和平衡循环时混合物吸收体中10B的含量，满足功率调节和停堆的控制棒价值需求。此外，149Sm是具有较大热中子吸收截面的天然同位素，同时SmB6中的10B也具有很大的热中子吸收截面，加入一定量的SmB6便可以满足球床式高温气冷堆反应性控制要求。
本发明所具有的优点和有益效果为：
(1)本发明吸收体材料的初始反应性价值高于B4C，同时反应性价值随燃料燃耗的变化慢于B4C，增加了设计灵活性。
(2)本发明提高球床式高温气冷堆控制棒吸收体的中子吸收价值，减少反应堆控制棒数量。
(3)本发明以天然碳化硼粉体为原料，通过添加硼化钐进行混合烧结，降低烧结温度，使得烧结体在保持强度和导热性能的同时具备一定的疏松度，以容纳碳化硼吸收中子后产生的氦气，从而降低辐照肿胀率。
(4)本发明制备的吸收体具有高中子吸收性、高强度、高导热性、长使用寿命的特点，相对密度80～85％，室温抗压强度1300～1700MPa，800℃下的导热系数10～20W/mk，在辐照剂量为2.5×1022n/m2(E＞0.1MeV)时的肿胀率为0.3～0.5％。
附图说明
图1为现有技术中球床式高温气冷堆结构示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
本发明原料情况如下：
硼化钐，SmB6含量≥95％(质量百分比，硼元素为天然硼)。
碳化硼粉体，B4C含量≥95％(质量百分比，硼元素为天然硼)，中位粒径≤3.5μm。
本发明实施例中的碳化硼粉体采用如下方法制备得到：将天然硼酸粉体(纯度＞98％，中位粒径＜300μm)80份，与碳粉(纯度＞99％，中位粒径＜2μm)20份混合，以无水乙醇为介质，球磨混合，真空条件下烘干，制备混合粉末。将混合粉末放入氧化铝坩埚中进行煅烧，煅烧温度为800℃，煅烧时间为80分钟。将煅烧后的粉体球磨至粉体粒度为30μm，将粉体装进石墨模具中，放到高温炉中在真空气氛下进行高温碳化，温度为1800℃，保温时间为30min，随炉冷却，得到天然碳化硼细粉。
本发明实施例中所得球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料的性能测定方法如下：
(1)抗压强度，根据“陶瓷材料抗压强度试验方法”测定(GB/T4740-1999)。
(2)烧结样品的体积密度，根据“烧结金属材料(不包括硬质合金)—可渗性烧结金属材料密度、含油率和开孔率的测定”(GB/T5163-2006)测定，相对密度为所测体积密度占理论密度的百分数。
(3)导热系数：根据“精细陶瓷线热膨胀系数试验方法顶杆法”(GB/T 16535-2008)测定的线膨胀系数、“Standard Test Method for Evaluating the Resistance toThermal Transmission of Materials by the Guarded Heat Flow Meter Technique”(ASTM E1530-2016)测定的比热容、“Standard Test Method for Thermal Diffusivityby the Flash Method”(ASTM E1461-2013)测定的热扩散率综合计算所得。
(4)辐照肿胀率：通过在热室中测量一定辐照剂量下的辐照样品尺寸变化计算所得。
实施例1：
一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，其原料组分及其质量份数为：天然碳化硼粉体90份，天然硼化钐10份。
该吸收体材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)按上述质量份，将天然碳化硼粉体和天然硼化钐以无水乙醇为介质，球磨罐内衬和球磨介质均为氧化铝陶瓷，球磨混合30min，真空条件下烘干，制备混合粉末。
(2)采用凝胶注模成型
将上述混合粉末按照常规凝胶注模方法成型，脱模，干燥，得凝胶注模坯体。
(3)将上述坯体装入烧结炉中无压烧结，在室温～600℃，升温速度5℃/min，600℃时保温30分钟；随后，以15℃/min的速度升至1800℃，保温30分钟；以氩气为保护性气体；随炉冷却，即得。
根据实施例1制备的样品，密度值约2.3×103kg/m3，室温抗压强度约1350MPa，800℃下的导热系数约18W/(m·k)，在辐照剂量为2.5×1022n/m2(E＞0.1MeV)时的计算肿胀率约0.3％。
实施例2
一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，其原料组分及其质量份数为：天然碳化硼粉体80份，天然硼化钐20份。
其制备工艺同实施例1。
根据实施例2制备的样品，密度值约2.6×103kg/m3，室温抗压强度约1500MPa，800℃下的导热系数约20W/(m·k)，在辐照剂量为2.5×1022n/m2(E＞0.1MeV)时的计算肿胀率约0.4％。
实施例3
如实施例1所述，所不同的是制备方法步骤(2)中的成型方法为热压铸法；步骤(3)中，在室温～600℃，升温速度5℃/min，600℃保温60min；继续以15℃/min的速度升至1800℃，保温30分钟；以氩气为保护性气体；随炉冷却。
根据实施例3制备的样品，密度值约2.5×103kg/m3，室温抗压强度约1600MPa，800℃下的导热系数约23W/(m·k)，在辐照剂量为2.5×1022n/m2(E＞0.1MeV)时的计算肿胀率约0.5％。
在本发明中，术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (9)
1.一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，其特征在于：由以下质量份的原料组分制备得到：天然碳化硼粉体80～90份，天然硼化钐10～20份。
2.根据权利要求1所述一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，其特征在于：所述天然硼化钐，SmB6含量≥95％(质量百分比)。
3.根据权利要求1所述一种球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料，其特征在于：所述天然碳化硼粉体，B4C含量≥95％(质量百分比)，中位粒径≤3.5μm。
4.权利要求1-3任一项所述球床式高温气冷堆控制棒用吸收体材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
(1)按质量份，将天然碳化硼粉体80～90份、天然硼化钐10～20份，以无水乙醇为介质，球磨混合；球磨混合的料浆在真空条件下烘干，得混合粉末；
(2)成型；
(3)将步骤(2)成型的坯体干燥，随后在以氩气为保护性气体的加热炉中无压烧结，再升温至烧结温度1700～1800℃时保温30～60min；随炉冷却，即得。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)球磨混合中所用球磨罐内衬和球磨介质均为氧化铝陶瓷。
6.根据权利要求4或5所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)的成型工艺采用冷等静压、凝胶注模、流延、挤出、注浆或热压铸成型工艺。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于：当步骤(2)采用凝胶注模、流延法或热压铸工艺成型时，步骤(3)的烧结，分两段进行：在室温～600℃，升温速度5℃/min，600℃时保温30～60min；然后，以15℃/min的速度升至烧结温度1700～1800℃时保温30～60min。
8.权利要求1-3任一项所述吸收体材料作为球床式高温气冷堆控制棒吸收体、中子屏蔽体的陶瓷材料的用途。
9.一种球床式高温气冷堆控制棒，包括包壳和吸收体，其特征在于：所述吸收体采用权利要求1-3任一项所述的吸收体材料加工而成。
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Application publication date: 20220408 Assignee: HUANENG SHANDONG SHIDAOBAY NUCLEAR POWER Co.,Ltd. Assignor: Huaneng Nuclear Energy Technology Research Institute Co.,Ltd. Contract record no.: X2023110000148 Denomination of invention: Absorber material and preparation method for ball bed high-temperature gas cooled reactor control rods Granted publication date: 20230627 License type: Common License Record date: 20231206 |
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