CN1141748C - 铅-酸蓄电池极板用扩展板栅 - Google Patents

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Abstract

本发明在铅或铅-钙类合金制成的母材至少单面上加上含有锡和锑中至少一种的铅合金制成的薄层，一体形成包层薄板，在该包层薄板上形成有缝隙，旋拧经扩展加工形成的板栅筋条，所述含有锡和锑中至少一种的铅合金制成的薄层部分按螺旋形状朝向多个方向，将这样的扩展板栅用作正极板，以切实改善铅-酸蓄电池在高温下深度放电再长时间存放后的充电容量特性。

Description

铅-酸蓄电池极板用扩展板栅
技术领域
本发明涉及铅-酸蓄电池正极板用扩展板栅，通过采用这种板栅，改善铅-酸蓄电池的电池特性和寿命特性。
背景技术
铅-酸蓄电池大多采用一种涂膏式极板，在铅(Pb)或Pb合金制成的板栅中充填以铅粉或一氧化铅(PbO)等铅氧化物为主的糊浆而成。这种板栅以往采用铸造板栅，但近年以来广泛采用易于批量生产的利用扩展板栅的涂膏式极板。用这种扩展板栅的涂膏式极板能实现薄型极板，适宜构成需要重负载放电特性的车用电池或电动车用电池。板栅用Pb合金是指以铅-锑(Pb-Sb)类和铅-钙(Pb-Ca)类为代表的合金。
Pb-Sb类合金，铸造时熔融合金的流动性较好，铸造性出色，板栅的机械强度也高，因而可以占据铸造板栅的主流。但，Sb含量高的Pb-Sb类合金用作正极板栅时，从合金当中溶解至电解液中的Sb在负极表面析出。Sb存在的问题是，氢元素过电压低，容易产生氢，因而充电和过充电时电解液液量减少。因此，近年可将Pb-Sb类合金中的Sb含量降低至机械强度容许范围约2.5wt％(约为以往的1/2)的所谓低锑铅合金用作正极板。
与此不同，所用的板栅由Pb-Ca类合金制成的电池，具有充放电循环的电解液液量的减少和充电状态下的自放电很少的优点，但存在的缺点是，铸造性差，与Pb-Sb类合金相比，合金晶体粒子较大，耐腐蚀性差，而且铸造后板栅的机械强度低等。因此，Pb-Ca类合金制成的铸造板栅应用时限于小型电池。
而对于扩展板栅用的Pb-Ca类合金来说，以往一般将添加了0.25wt％左右锡(Sn)的Pb-Ca-Sn类合金用作正、负极板。用这种合金板栅的电池，在放电后长时间放置再恒压充电时，存在极短时间即达到设定电压而实际上不能充电的问题。已经知道这种现象其原因在于正极。具体来说，电解液中的硫酸因放电而消耗，故正极附近的电解液呈中性。其原因据认为，是由于一直在这种状态下长时间放置，因而正极板栅和活性物质的界面形成以PbOx(x＝1～1.5)表示的钝化层，电池内部电阻增大。
而且还发现，将Pb-Ca类合金制成的扩展板栅用作正极板的电池在40℃以上，尤其是超过70℃这种高温下，靠恒压充电反复进行充放电时，正极因板栅腐蚀引起的伸长而造成变形，活性物质粒子互相的粘接力下降所引起的软化和脱落造成容量下降。此外，还发现负极也因活性物质粒子的增大所引起的收缩造成容量下降。这类现象不仅对于Pb-Ca类合金，在板栅采用纯Pb场合也可发现。
已经知道，要抑制正极的纯Pb和Pb-Ca类合金板栅与活性物质间生成钝化层，增加Sn或Sb在纯Pb和Pb-Ca类合金中的添加量比较有效。但Sn或Sb含量配比一旦提高，合金价格便升高，导致电池制造成本的增加。而且，Sn含量增加时，便造成Sn溶解和析出所引起的内部短路，成为循环寿命下降的原因。而Sb含量增加时，就会发生如前文所述的问题，Sb溶解，在负极上析出，因充放电循环造成电解液液量减少，自放电增加。
因此，试图在正极与活性物质相接触的板栅表面的一部分提高Sn和/或Sb的含量配比，来抑制钝化层的生成。具体来说，特公平4-81307号公报揭示了将Pb-Sn合金薄板重合在Pb-Ca类合金母材上，经冷轧压延法形成一体，做成包层薄板，通过对它扩展加工或开孔加工制成板栅。而特开昭61-200670号公报揭示了在Pb-Ca类合金母材上形成Pb-Sn合金或Sb浓度在0.3wt％以下的Pb-Sn-Sb合金层，再对其上一体形成有Sb浓度在0.8％以上的Pb-Sn合金或Pb-Sn-Sb合金层的包层薄板，通过扩展加工或开孔加工制成板栅。
由于将这些板栅用作正极板，因此，在保持Pb-Ca类合金板栅优点、抑制以往充放电循环所引起的电解液液量减少以及自放电的基础上，期望成为解决诸如深度放电再长时间放置后的充电容量特性、高温下充放电循环造成的板栅变形、以及正极和负极的容量下降这种问题的有效手段。
但仍然存在问题，上述板栅不够有效，并且其效果差异大。
发明内容
本发明，是将Pb-Sn合金、Pb-Sb合金和Pb-Sn-Sb合金制成的薄板重合在纯Pb或Pb-Ca类合金制成的母材上，采用在此重合状态下经冷轧压延得到的包层薄板，着眼于扩展加工的程度，研究其效果，解决现有问题的。
本发明在Pb或Pb-Ca类合金制成的母材至少单面上加上包含Sn和Sb中至少之一的Pb合金制成的薄层，一体形成包层薄板，在该包层薄板上形成有缝隙，再使经过扩展加工所形成的板栅筋条扭转，将包含Sn和Sb中至少之一的Pb合金制成的薄层部分按螺旋形状朝向多个方向的铅-酸蓄电池极板用扩展板栅用于正极。
因此，Pb-Ca类合金母材上包覆的Pb-Sn、Pb-Sb和Pb-Sn-Sb合金薄层中的Sn和Sb，对于以往扩展板栅中用到的纯Pb或Pb-Ca类合金在深度放电再长时间放置后(尤其是高温下)的充电容量特性、高温下充放电循环造成的板栅变形以及正极和负极的容量下降等问题上，取得确实效果，而且成功地抑制其效果的差异性。
附图说明
图1示出扩展板栅制成所用的旋转缝隙用模具，(a)示出其整体外观侧视图，(b)示出其局部放大立体图。
图2是本发明实施例每一片正极板其扩展板栅的典型外观平面图。
图3示出本发明实施例扩展板栅的局部放大图。
图4示出现有例和本发明容量恢复特性随深度放电再长时间放置后的充放电循环的比较图。
具体实施方式
以下根据实施例引用图表详细说明本发明。
Pb或Pb-Ca类合金薄板形成有缝隙的方法有往复方式和旋转方式。图1示出旋转切缝用模具(a)整体外观侧视图和(b)局部放大立体图。图1(b)中，旋转切缝模具1A和1B是通过扩展加工，成为板栅形成板条其交点部分的、未加入缝隙的排出部分。而且，还示出了形成板栅筋条部分的山型部分2。
若用扩展机拉伸加入规定缝隙的Pb或Pb-Ca类合金薄板其两端，并压延展开使得薄板宽度扩大的话，便形成板条状网眼板栅。将含有Sn和Sb中至少一种的Pb合金制成的薄板与Pb或Pb-Ca类合金制成的母材重合，采用这样经过冷轧压延形成一体的包层薄板，在形成有规定缝隙后压延的扩展加工过程中，其加工程度低时，含有Sn和Sb中至少一种的Pb合金制成的薄层部分只朝向一个方向。反之，进一步提高扩展加工程度时，旋拧板条状网眼板栅筋条部位时加上扭转。因此，含有Sn和Sb中至少一种的Pb合金制成的薄层部分便按螺旋形状朝向多个方向。
图2是本发明实施例一片正极板扩展板栅的典型外观平面图，图3示出其局部放大图。
图3中，扩展板栅的交点31和31’间以及交点31和31”间的板栅筋条32处于加上扭转旋拧的状态。因此显示，含有Sn和Sb中至少一种的Pb合金制成的薄层部分33按螺旋形状朝向多个方向。
对上文说明的不同扩展加工程度的铅-酸蓄电池，就深度放电再长时间存放后重复充放电，对充电容量特性决定的容量恢复特性进行了比较。
作为母材的Pb-Ca类合金，选取的是Ca含量为0.07wt％、Sn含量为0.025wt％组成的Pb合金。将Sn含量为5wt％的Pb合金薄板与母材单面重合，靠多段轧辊冷轧压延制成一体的1.0mm厚的包层薄板。用这种包层薄板在形成有规定缝隙后进行扩展加工。令扩展加工程度低、Pb-Ca合金薄层只朝向一个方向的扩展板栅为现有例产品，而扩展加工程度高、Pb-Ca合金薄层按螺旋形状朝向多个方向的扩展板栅为本发明产品。利用两种扩展板栅按照涂膏式极板方式试制标称值为12V、60Ah的密闭式铅-酸蓄电池。另外，对于负极板来说，两者均采用前文所述的母材合金试制的扩展板栅所形成的涂膏式极板。
采用试制的电池进行电池保存和容量恢复性试验。试验方法是在45℃保存90天之后，在25℃以20A放电至9.9V，充电则以恒定电流分两段进行充电。这种恒定电流两段充电，第一段以12A充电至14.4V，第二段以3A充电4小时。将这种充放电循环引起的放电容量的增加作为容量恢复特性进行评价。图4给出其结果。图4中，本发明实施例的电池为A，现有例的电池为B。由图4可以理解，本发明实施例A在放电容量恢复特性方面显然优于现有例B。
本发明实施例中与Pb-Ca类合金母材重合的Pb合金是以Pb-Sn合金薄层为例说明的，但Pb-Sb合金和Pb-Sn-Sb合金薄层也具有相同效果。现有例的扩展板栅中，含有Sn和Sb中至少一种的铅合金薄层只朝向一个方向，所以可以认为，对正极板栅表面和活性物质的界面所生成的钝化层的抑制效果是局部的，容量难以恢复。反之，本发明实施例的扩展板栅中，含有Sn和Sb中至少一种的铅合金薄层按螺旋形状朝向多个方向，所以可以判断，对于板栅表面和活性物质的界面所生成的钝化层的抑制朝向多个方向，因而在多处具有效果。
本发明实施例中，是对Pb-Ca类合金母材单面设置含有Sn和Sb中至少一种的Pb合金薄层这种情形加以说明的，但在Pb-Ca类合金制成的母材的两面设置Pb合金薄层，能获得更高的效果。此外，一面设置Pb-Sn合金薄层，另一面设置Pb-Sb合金薄层也有效。
作为包层薄板的母材，不仅仅是Pb-Ca类合金，用纯Pb作为母材也同样有效。
与Pb或Pb-Ca类合金制成的母材重合的Pb合金薄板中，Sn和Sb的含量至少为1.0wt％，才变得有效。但这些Pb合金薄层中Sn和Sb的含量过高的话，会发生难以通过冷轧压延与母材形成一体的问题，而且会引起Sn和Sb溶出、使内部短路和自放电增大的缺点，所以Sn和Sb都选取10.0wt％以下含量。

Claims (1)

1.一种铅-酸蓄电池极板用扩展板栅，其特征在于，在铅或铅·钙类合金制成的母材至少单面上加上含有锡和锑中至少一种的铅合金制成的薄层，经过冷轧压延，使两者一体形成包层薄板，其中锡和锑的含量在1.0wt％以上、10.0wt％以下范围，在该包层薄板上形成有缝隙，接下来旋拧经扩展加工形成的板栅筋条，所述含有锡和锑中至少一种的铅合金制成的薄层部分按螺旋形状朝向多个方向。
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