CN113908807A - 用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料。制备该材料的过程为将石墨粉、硝酸钠加入浓硫酸中冰浴搅拌，得到混合液A；向混合液A中加入高锰酸钾和去离子水升温搅拌，得到混合液C；向混合液C中加入过氧化氢搅拌，抽滤得到物质M；将物质M用盐酸、叔丁醇洗涤冷冻干燥，得到物质O；将物质O、尿素加入到去离子水中搅，反应，得到物质Q；将丙烯腈、物质Q加入到去离子水中，加入过硫酸铵溶液，去上清液后洗涤得到物质S；将物质S加入到羟胺混合液K中，反应后洗涤干燥，得到的物质即为所述的电极材料。本发明的有益效果是，该电极材料的制备工艺过程简单，将电极材料用于放射性核素电还原修复时处理效果好。
Description
技术领域
本发明属于放射性核素污染修复与治理技术领域，特别涉及用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料。
背景技术
铀通常以U(Ⅳ)形态出现在自然的原生矿床中。目前，铀作为一种典型的核燃料，需求量不断增长。在相当长时间内，核能仍将在我国得到大幅度的开发和利用，进一步带动铀矿资源的开发。但随着铀矿石的开采、加工、燃料制造、燃料消耗后处理和其他相关的活动，越来越多的U(VI)被释放到环境中，铀已成为土壤、地表和地下水中一种常见的污染物。这些天然放射性铀不仅在污染物中长期存在，而且会通过动植物重新分布和扩散进入人类食物链内，对生态环境和人类的健康造成影响。特别是当铀经地下水进入人体后，会不断照射机体内部，轻则可引起急性或慢性中毒，诱发多种疾病，重则产生严重的脾、肺、肾等的癌变和病理反应。尽管我国对地下水的铀含量没有明确的规定，地下水的铀含量没有明确规定，根据美国环保署和世界卫生组织规定，饮用水中允许铀含量的最高水平为30ug/L，所以对含铀地下水的修复治理提出了很高的要求，同时也成为需要迫切解决的环境问题之一。在含铀地下水的处理技术中，电动修复技术因其具备快速、高效的特点，越来越受到人们的关注。其中电极材料作为电动修复技术的基础，对该技术的运行效果的优劣是至关重要的。由于铀矿多采用酸法采铀的方式开发，所以含铀地下水通常呈酸性，这就要求电极材料具有耐酸的性质。碳电极材料因具有稳定性好、耐酸碱、导电性好、成本低廉和吸附性能优良等优点，得到了广泛的应用。氧化石墨烯，具有目前已知的理论最高比表面积、低密度和高化学稳定性等优点，特别是具有极佳的导电性，使其成为一种极具潜力的电极材料。同时氧化石墨烯表面含有丰富的羧基、羟基和环氧基等官能团，能通过与其他官能团的嫁接等方式改性而进一步增强其性能。目前，有些学者研究了改性氧化石墨电极对铀酰离子的电吸附性能，但效果不太理想。
发明内容
本发明的目的是提供用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料，其制备方法的具体步骤如下：
(1)将120mL浓硫酸加入到1000mL烧杯中，并置于冰浴条件下搅拌10min，然后称取5.0g石墨粉缓慢加入到烧杯中，反应5min后，再称取3.0g硝酸钠缓慢加入到烧杯中，继续搅拌60min，得到混合液A；
(2)称取4.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液A中，然后室温下搅拌反应12min，得到混合液B1；
(3)称取6.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B1中，然后室温下搅拌反应18min，得到混合液B2；
(4)称取4.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B2中，然后室温下搅拌反应12min，得到混合液B3；
(5)称取6.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B3中，然后室温下搅拌反应140min，得到混合液B；
(6)向混合液B中缓慢加入600mL去离子水，然后将温度升到95℃，搅拌反应60min，得到混合液C；
(7)将混合液C放置到温度为60℃的恒温水浴锅中，加入15mL质量百分比浓度为30％的过氧化氢，搅拌反应10min，得到混合液D；
(8)除去混合液D的上清液，然后抽滤，得到物质M；
(9)将物质M用质量百分比浓度为5％的盐酸溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质N；
(10)将物质N用质量百分比浓度为20％的叔丁醇溶液洗涤3次，冷冻干燥3h，得到物质O；
(11)将0.05g物质O加入到50mL去离子水中，然后室温条件下搅拌反应360min，得到混合液E；
(12)将2.64g尿素加入到混合液E中，室温条件下搅拌反应12min，得到混合液F；
(13)将混合液F转移至100mL的水热反应釜中，然后在170℃条件下反应180min，得到混合液G；
(14)除去混合液G的上清液，得到物质P；
(15)将物质P用去离子水洗涤3次，在50℃条件下干燥5小时，得到物质Q；
(16)将2mL丙烯腈加入到600mL去离子水中，再加入0.4g物质Q，室温条件下搅拌140min，得到混合液H；
(17)将混合液H放置到温度为50℃的恒温水浴锅中，加入200mL摩尔浓度为0.1M的过硫酸铵溶液，然后反应180min，得到混合液I；
(18)除去混合液I的上清液，得到物质R；
(19)将物质R用甲醇与水体积比为5:1的溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质S；
(20)将140g盐酸羟胺加入到800mL体积比5:1的甲醇与水混合液中，得到混合液J；
(21)用摩尔浓度为2M的NaOH溶液将混合液J的pH调为10，然后过滤去除NaCl沉淀，得到混合液K；
(22)将物质S加入到200mL混合液K中，得到混合液L；
(23)将混合液L放置到温度为70℃的恒温水浴锅中，搅拌反应180min，得到混合液M；
(24)除去混合液M的上清液，得到物质T；
(25)将物质T用甲醇与水体积比为5:1的溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质U；
(26)将物质U在60℃条件下干燥5小时，得到的物质即为用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料。
本发明的有益效果是，该电极材料的制备工艺过程简单，将电极材料用于放射性核素电还原修复时处理效果好。
具体实施方式
本发明提供一种用于铀污染地下水电动修复治理的电极材料制备方法，下面通过一个实例来说明其实施过程。
实施例1：
用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料的制备过程如下：
(1)取120ml浓硫酸加入1000ml烧杯中，并置于冰浴条件下搅拌，然后称取5g石墨粉缓慢加入到烧杯中，反应5min后，再称取3g硝酸钠缓慢添加到烧杯中，继续搅拌60min，得到混合液A；
(2)称取20g高锰酸钾，多次缓慢地加入到混合液A中，60min内添加完毕，然后室温下搅拌反应120min，得到混合液B；
(3)向混合液B中缓慢加入600ml去离子水，然后将温度升到95℃，反应60min，得到混合液C；
(4)反应结束后，待混合液C降到60℃左右时，加入30％过氧化氢15ml，此时混合液C颜色由棕褐色变为黄色，降到室温后，关闭搅拌器，加封口膜静置过夜；
(5)除去混合液C的上清液，然后抽滤，滤饼用5％HCl洗涤3次，洗去残余的锰离子和钾离子，再用去离子水洗至中性，然后用一定比例的叔丁醇溶液冲洗，收集固体后冷冻干燥，得到物质D；
(6)取0.05g物质D分散到50mL的去离子水中，超声60min并搅拌过夜，得到混合液E；
(7)将一定量的尿素加入混合液E中，并搅拌均匀，随后将其转移至100mL的水热反应釜，在170℃下反应180min，最后洗涤干燥得到物质F；
(8)将2mL丙烯腈加入到600mL去离子水中，再加入0.4g物质F，搅拌过夜，得到混合液G；
(9)将混合液G加热到50℃，加入0.1M的过硫酸铵溶液200ml，然后反应180min，得到混合液H；
(10)反应结束后，对混合液H离心分离，先用甲醇与水为5:1的溶液清洗多次，去除多余的过硫酸铵和丙烯腈单体，再用去离子水清洗多次，得到物质I；
(11)140g盐酸羟胺加入到800ml的甲醇与水的体积比为5:1的混合液中，用摩尔浓度为2M的NaOH将pH调为10，然后过滤去除NaCl沉淀，得到溶液J；
(12)将物质I加入到200ml溶液J中，在70℃水浴条件下搅拌反应180min，反应结束后，对复合物离心分离，然后用甲醇与水为5:1的溶液清洗多次，最后在60℃下干燥，得到的物质即为用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料。
用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料的应用：
(1)将制备的电极材料分散到去离子水中，其浓度为1.0mg mL-1，然后超声处理60min，使其分散均匀。将裁剪为2cm×2cm方形小块碳毡浸没到上述溶液中，搅拌60min，使其浸渍均匀，然后室温下干燥，得到改性碳毡电极；
(2)在初始铀溶液浓度为30mg/L，设置直流稳压为5V，电解质Na2SO4浓度为5g/L，石墨棒为阳极，改性碳毡电极为阴极进行电沉积反应，反应30min，铀去除率即可达到92.56％。
Claims (1)
1.用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料，其特征在于，包括如下步骤：
(1)将120mL浓硫酸加入到1000mL烧杯中，并置于冰浴条件下搅拌10min，然后称取5.0g石墨粉缓慢加入到烧杯中，反应5min后，再称取3.0g硝酸钠缓慢加入到烧杯中，继续搅拌60min，得到混合液A；
(2)称取4.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液A中，然后室温下搅拌反应12min，得到混合液B1；
(3)称取6.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B1中，然后室温下搅拌反应18min，得到混合液B2；
(4)称取4.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B2中，然后室温下搅拌反应12min，得到混合液B3；
(5)称取6.0g高锰酸钾，缓慢地加入到混合液B3中，然后室温下搅拌反应140min，得到混合液B；
(6)向混合液B中缓慢加入600mL去离子水，然后将温度升到95℃，搅拌反应60min，得到混合液C；
(7)将混合液C放置到温度为60℃的恒温水浴锅中，加入15mL质量百分比浓度为30％的过氧化氢，搅拌反应10min，得到混合液D；
(8)除去混合液D的上清液，然后抽滤，得到物质M；
(9)将物质M用质量百分比浓度为5％的盐酸溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质N；
(10)将物质N用质量百分比浓度为20％的叔丁醇溶液洗涤3次，冷冻干燥3h，得到物质O；
(11)将0.05g物质O加入到50mL去离子水中，然后室温条件下搅拌反应360min，得到混合液E；
(12)将2.64g尿素加入到混合液E中，室温条件下搅拌反应12min，得到混合液F；
(13)将混合液F转移至100mL的水热反应釜中，然后在170℃条件下反应180min，得到混合液G；
(14)除去混合液G的上清液，得到物质P；
(15)将物质P用去离子水洗涤3次，在50℃条件下干燥5小时，得到物质Q；
(16)将2mL丙烯腈加入到600mL去离子水中，再加入0.4g物质Q，室温条件下搅拌140min，得到混合液H；
(17)将混合液H放置到温度为50℃的恒温水浴锅中，加入200mL摩尔浓度为0.1M的过硫酸铵溶液，然后反应180min，得到混合液I；
(18)除去混合液I的上清液，得到物质R；
(19)将物质R用甲醇与水体积比为5:1的溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质S；
(20)将140g盐酸羟胺加入到800mL体积比5:1的甲醇与水混合液中，得到混合液J；
(21)用摩尔浓度为2M的NaOH溶液将混合液J的pH调为10，然后过滤去除NaCl沉淀，得到混合液K；
(22)将物质S加入到200mL混合液K中，得到混合液L；
(23)将混合液L放置到温度为70℃的恒温水浴锅中，搅拌反应180min，得到混合液M；
(24)除去混合液M的上清液，得到物质T；
(25)将物质T用甲醇与水体积比为5:1的溶液洗涤3次，再用去离子水洗涤3次，得到物质U；
(26)将物质U在60℃条件下干燥5小时，得到的物质即为用于吸附电还原放射性核素的氮掺杂改性石墨烯电极材料。
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