CN113877414B - 一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气co2***及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***及方法，该***采用活性炭先赋磁，再进行固定化碳酸酐酶，一方面利用磁性可回收分离的特性，实现了催化剂载体的重复利用，另一方面碳基载体具有优异的多孔结构，负载碳酸酐酶量大，吸附能力强，非常适合于固液气三相反应，加速反应进行。固定化碳酸酐酶可以提高酶的稳定性，与磁分离技术结合便于酶回收及重复利用，整套工艺方案简单，催化效率高，非常适合于工业应用。
Description
技术领域
本发明属于大气污染物净化技术领域，具体涉及一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***及方法。
背景技术
现阶段最成熟、最广泛的脱碳技术，是利用有机胺作吸收剂，与烟气中的CO2反应生成水溶性盐，再加热吸收液，实现CO2的释放与捕集，同时再生吸收液。该技术的缺点是：能耗大、经济效益低，及次生污染。因此，CCUS还无法实现商业化，急需开发高效低成本的烟气二氧化碳捕集技术。
碳酸酐酶（Carbonic anhydrase，CA）是至今发现的最有效的CO2水合酶催化剂，可显著提高CO2吸收速率，其催化吸收速率可达106s-1。但是CA成本高，游离的CA在高温和废气含量大等恶劣条件下稳定性差、可重复性差、回收利用困难，限制了其工业应用。CA的固定化可保持游离CA高效催化速率，又能解决其热稳定性差、分离回收难和无法重复利用的问题，具备了连续操作和工业化应用的优点。
为提升溶解和捕获CO2的能力，发挥碳酸酐酶的最佳效果，固定化酶是实现工业应用的最终途径，而开发基于固定化酶的反应***对于大规模应用至关重要，目前关于固定化酶磁性回收工艺***及方法的研究及应用较少，仍无较好的技术方案。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术的缺点，提供一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***及方法，以解决氨水直接捕集烟气二氧化碳速度慢、效率低的问题。
为达到上述目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，包括催化脱碳塔，所述催化脱碳塔的进口连接有脱硫后烟气，所述催化脱碳塔的出口为烟气排出口；
所述催化脱碳塔的内部下部分设置有浆液补充层，浆液补充层的上部设置有流化床催化反应区，所述流化床催化反应区的上方设置有除雾区；所述催化脱碳塔的浆液出口连接至一级磁分离机；一级磁分离机的第一物料出口连接有浆液罐，一级磁分离机的第一浆液出口连接有二级磁分离机；二级磁分离机的第二物料出口和浆液罐连接，浆液罐连接有工艺水输入管道；二级磁分离机的第二浆液出口连接有矿化反应装置；浆液补充层中的浆液为碳酸酐酶磁性活性炭浆液；
所述浆液罐的输出管路混合入氨水后，连接至浆液补充层的浆液补充层入口。
本发明的进一步改进在于：
优选的，所述浆液补充层的下方设置有气体分布板。
优选的，所述除雾区包括除雾器，所述除雾器的上方设置有工艺水喷淋层，工艺水喷淋层的上方为脱碳塔的出口。
优选的，所述第一物料出口和浆液罐之间设置有一级皮带机，所述第二物料出口和浆液罐之间设置有二级皮带机。
优选的，所述浆液罐中设置有搅拌器。
优选的，所述矿化反应装置包括碳铵溶液罐，碳铵溶液罐的入口和第二浆液出口连接，碳铵溶液罐的出口连接有碳铵溶液泵，碳铵溶液泵的出口连接有矿化反应器。
优选的，所述浆液罐的输出管路上设置有浆液循环泵，浆液循环泵后的管路上汇入有氨水管路，所述氨水管路上设置有氨泵，所述氨水管路的输入端连接有氨罐。
一种基于上述任意一项所述的基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***的方法，包括以下步骤：
脱硫后烟气进入催化脱碳塔后，在碳酸酐酶磁性活性炭浆液的催化下，烟气在流化床反应区中和氨水发生脱碳反应，脱碳后的烟气经过除雾区后，经过烟气排出口排出；
使用后的浆液依次通过一级磁分离机和二级磁分离机，磁选分离出碳酸酐酶磁性活性炭颗粒与碳铵溶液，所述碳酸酐酶磁性活性炭颗粒和工艺水在浆液罐中搅拌均匀，形成浆液，浆液从浆液罐的输出管路输出后和氨水混合，混合有氨水的浆液流入至浆液补充层；
磁选分离出的碳铵溶液进入矿化反应装置，碳铵溶液和脱硫石膏浆液混合反应。
优选的，脱硫后烟气的温度范围为20~50℃。
优选的，磁选分离出碳酸酐酶磁性活性炭颗粒的粒径范围为50um~500um。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明公开了一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***及方法，该***采用活性炭先赋磁，再进行固定化碳酸酐酶，一方面利用磁性可回收分离的特性，实现了催化剂载体的重复利用，另一方面碳基载体具有优异的多孔结构，负载碳酸酐酶量大，吸附能力强，非常适合于固液气三相反应，加速反应进行。固定化碳酸酐酶可以提高酶的稳定性，与磁分离技术结合便于酶回收及重复利用，整套工艺方案简单，催化效率高，非常适合于工业应用。本发明烟气CO2吸收反应在流化床段进行，负载碳酸酐酶颗粒与吸收液剧烈翻滚、充分混合，增加了碳酸酐酶催化反应进行的几率，降低了CO2气体与液体碱性吸收剂的传质阻力，形成湍流高效反应区，显著提高了CO2的脱除效率。本发明工艺流程简单，脱碳效率高，催化剂可重复利用，具备了连续操作和易于工业化应用特点。
附图说明
图1为本发明基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***及方法结构流程示意图。
图中：1-除雾区，2-催化脱碳塔，3-固液气反应段，4-流化床催化反应区，5-浆液补充层，6-气体分布板，7-工艺水喷淋层，8-除雾器，9-浆液排出管，10-一级磁分离机入口，11-一级磁分离机，12-第一物料出口，13-第一浆液出口，14-一级皮带机，15-二级磁分离机，16-二级皮带机，17-搅拌器，18-浆液罐，19-浆液补充层入口，20-二级磁分离机入口，21-第二物料出口，22-第二浆液出口，23-浆液循环泵，24-氨泵，25-氨罐，26-碳铵溶液罐，27-碳铵溶液泵，28-矿化反应器，29-固化磁性活性炭分离装置，30-矿化反应装置。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步详细描述：
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制；术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性；此外，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
本发明公开的一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***包括催化脱碳塔2、固化磁性活性炭分离装置29和矿化反应装置30；
所述催化脱碳塔2从下至上依次布置有流化床催化反应区4和除雾区1，催化脱碳塔2的下端为进口，脱硫后烟气通过进口进入流化床催化反应区4，催化脱碳塔2的上端为出口，脱碳后净烟气通过上端的出口排出。
流化床催化反应区4从下至上依次设置气体分布板6、浆液补充层5和固液气反应段3；气体分布板6的上部设置有浆液补充层5，浆液补充层5的输入端为浆液补充层入口19，浆液补充层5设置有多个向上的出口，将碳酸酐酶磁性活性炭输出至固液反应段3。整个流化床催化反应区4在催化脱碳塔2内部的下部分，除雾区1设置在催化脱碳塔2内部的上部分，催化脱碳塔2中间部分的侧壁上设置有浆液排出管9。所有的浆液均指代碳酸酐酶磁性活性炭浆液。
除雾区1从下至上依次设置有除雾器8和工艺水喷淋层7；工艺水喷淋层7向下喷淋，工艺水喷淋层7由多个喷淋管道组成，喷淋管道的入口端和工艺水连接。
固化磁性活性炭分离装置29的主要装置包括一级磁分离机11、一级皮带机14、浆液罐18和二级磁分离机15。
浆液排出管9和一级磁分离机入口10连接，一级磁分离机11设置有第一物料出口12和第一浆液出口13，第一物料出口12连接一级皮带机14，一级皮带机14的输出端和浆液罐18的物料入口连接；第一浆液出口13和二级磁分离机入口20连接，二级磁分离机15设置有第二物料出口21和第二浆液出口22，第二物料出口21和二级皮带机16连接，二级皮带机16的输出端和浆液罐18的物料入口连接；第二浆液出口22和碳铵溶液罐26的顶部入口连接。
浆液罐18顶部设置搅拌器17，底部的出口和浆液回流泵23入口连接、浆液回流泵23的出口和浆液补充层入口19连接，浆液罐18还通入有工艺水。
矿化反应装置30包括依次连接的碳铵溶液罐26、碳铵溶液泵27和矿化反应器28。
具体的，碳铵溶液罐26的顶部和第二浆液出口22连接，碳铵溶液罐26的出口和碳铵溶液泵27的进口连接，碳铵溶液泵27的出口和矿化反应器28的碳铵溶液入口连接，矿化反应器28还设置有脱硫石膏浆液入口、硫酸铵出口和碳酸钙出口。
所述流化床催化反应区4上部设置碳酸酐酶磁性活性炭浆液排出管9，连接一级磁分离机入口10。
氨罐25出口连接氨泵24入口，浆液罐18的出口和浆液循环泵23入口连接，氨泵24的出口管路和浆液循环泵23的出口管路汇合后和浆液补充层入口19连接。
一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***方法，包括以下步骤：
脱硫后烟气从催化脱碳塔2底部进入，通过流化床催化反应区4，在磁性活性炭表面碳酸酐酶催化下，完成氨水和CO2生成碳酸铵反应，再通过除雾区1，实现烟气脱碳排放；脱硫后烟气的温度范围是20~50℃。
流化床催化反应区4浆液依次通过一级磁分离机11和二级磁分离机15，磁选分离出碳酸酐酶磁性活性炭颗粒，分离出的碳酸酐酶磁性活性炭颗粒与工艺水搅拌混合，通过碳酸酐酶磁性活性炭浆液循环泵23打入流化床催化反应区4继续反应；
磁选机过滤后碳铵溶液进入碳铵溶液罐26，碳铵溶液通过碳铵溶液泵进入矿化反应器28，与脱硫石膏浆液混合反应，生成的碳酸钙从底部排出，剩余的硫酸铵浆液通过蒸发结晶得到硫酸铵化肥。
所述流化床催化反应区4吸收液的pH范围是8~11，所述吸收液为工艺水和碳酸酐酶磁性活性炭和氨水的混合液。
所述碳酸酐酶磁性活性炭是先负载磁性物质，再固定化碳酸酐酶的活性炭颗粒，颗粒粒径范围是50um~500um。
实施例1：如图1所示，本发明一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，包括催化脱碳塔2、固化磁性活性炭分离装置29和矿化反应装置30；催化脱碳塔2从下至上依次布置有流化床催化反应区4和除雾区1；流化床催化反应区4从下至上依次设置气体分布板6、碳酸酐酶磁性活性炭浆液补充层5、固液气反应段3；除雾区1从下至上依次设置有除雾器8和工艺水喷淋层7；固化磁性活性炭分离装置29中的第一物料出口12依次连接一级皮带机14、碳酸酐酶磁性活性炭浆液罐18，第一浆液出口13连接二级磁分离机入口20，第二物料出口21依次连接二级皮带机16、碳酸酐酶磁性活性炭浆液罐18，第二浆液出口22连接碳铵溶液罐26顶部入口；矿化反应装置30包括依次连接的碳铵溶液罐26、碳铵溶液泵27和矿化反应器28。
矿化反应为碳酸铵和石膏生成硫酸铵和碳酸钙，反应方程式如下：
(NH4)2CO3+CaSO4·2H2O→(NH4)2SO4+CaCO3↓+2H2O
搭建10L/min模拟烟气实验台，烟气二氧化碳含量为12%，选择未固定化碳酸酐酶磁性活性炭作为空白对照组实验，筛选50 um ~200um粒径范围，烟气温度控制在20℃~30℃，流化床段吸收液的pH范围控制在8，实验结果发现，二氧化碳的脱除效率仅为35%，脱碳效率较低。
实施例2：在10L/min模拟烟气实验台实验，烟气二氧化碳含量为12%，筛选50 um ~200um粒径范围的固定化碳酸酐酶磁性活性炭，烟气温度控制在20℃~30℃，流化床段吸收液的pH范围控制在8，实验结果发现，二氧化碳的脱除效率为81%，脱碳效率提升显著。
实施例3：在10L/min模拟烟气实验台实验，烟气二氧化碳含量为12%，筛选400 um~500um粒径范围的固定化碳酸酐酶磁性活性炭，烟气温度控制在35℃~50℃，流化床段吸收液的pH范围控制在9，实验结果发现，二氧化碳的脱除效率为85%。
实施例4：在10L/min模拟烟气实验台实验，烟气二氧化碳含量为12%，筛选300 um~400um粒径范围的固定化碳酸酐酶磁性活性炭，烟气温度控制在30℃~40℃，流化床段吸收液的pH范围控制在11，实验结果发现，二氧化碳的脱除效率仅为92%。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***的方法，其特征在于，所述***包括催化脱碳塔（2），所述催化脱碳塔（2）的进口连接有脱硫后烟气，所述催化脱碳塔（2）的出口为烟气排出口；
所述催化脱碳塔（2）的内部下部分设置有浆液补充层（5），浆液补充层（5）的上部设置有流化床催化反应区（4），所述流化床催化反应区（4）的上方设置有除雾区（1）；所述催化脱碳塔（2）的浆液出口连接至一级磁分离机（11）；一级磁分离机（11）的第一物料出口（12）连接有浆液罐（18），一级磁分离机（11）的第一浆液出口（13）连接有二级磁分离机（15）；二级磁分离机（15）的第二物料出口（21）和浆液罐（18）连接，浆液罐（18）连接有工艺水输入管道；二级磁分离机（15）的第二浆液出口（22）连接有矿化反应装置（30）；浆液补充层（5）中的浆液为碳酸酐酶磁性活性炭浆液；
所述浆液罐（18）的输出管路混合入氨水后，连接至浆液补充层（5）的浆液补充层入口（19）；
所述方法包括以下步骤：
脱硫后烟气进入催化脱碳塔（2）后，在碳酸酐酶磁性活性炭浆液的催化下，烟气在流化床催化反应区（4）中和氨水发生脱碳反应，脱碳后的烟气经过除雾区（1）后，经过烟气排出口排出；
使用后的浆液依次通过一级磁分离机（11）和二级磁分离机（15），磁选分离出碳酸酐酶磁性活性炭颗粒与碳铵溶液，所述碳酸酐酶磁性活性炭颗粒和工艺水在浆液罐（18）中搅拌均匀，形成浆液，浆液从浆液罐（18）的输出管路输出后和氨水混合，混合有氨水的浆液流入至浆液补充层；
磁选分离出的碳铵溶液进入矿化反应装置（30），碳铵溶液和脱硫石膏浆液混合反应；
所述碳酸酐酶磁性活性炭是先负载磁性物质，再固定化碳酸酐酶的活性炭颗粒，颗粒粒径范围是50μm~500μm；
脱硫后烟气的温度范围为20~50℃；
所述第一物料出口（12）和浆液罐（18）之间设置有一级皮带机（14），所述第二物料出口（21）和浆液罐（18）之间设置有二级皮带机（16）；
所述矿化反应装置（30）包括碳铵溶液罐（26），碳铵溶液罐（26）的入口和第二浆液出口（22）连接，碳铵溶液罐（26）的出口连接有碳铵溶液泵（27），碳铵溶液泵（27）的出口连接有矿化反应器（28）。
2.一种用于实现权利要求1所述方法的基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，其特征在于，包括催化脱碳塔（2），所述催化脱碳塔（2）的进口连接有脱硫后烟气，所述催化脱碳塔（2）的出口为烟气排出口；
所述催化脱碳塔（2）的内部下部分设置有浆液补充层（5），浆液补充层（5）的上部设置有流化床催化反应区（4），所述流化床催化反应区（4）的上方设置有除雾区（1）；所述催化脱碳塔（2）的浆液出口连接至一级磁分离机（11）；一级磁分离机（11）的第一物料出口（12）连接有浆液罐（18），一级磁分离机（11）的第一浆液出口（13）连接有二级磁分离机（15）；二级磁分离机（15）的第二物料出口（21）和浆液罐（18）连接，浆液罐（18）连接有工艺水输入管道；二级磁分离机（15）的第二浆液出口（22）连接有矿化反应装置（30）；浆液补充层（5）中的浆液为碳酸酐酶磁性活性炭浆液；
所述浆液罐（18）的输出管路混合入氨水后，连接至浆液补充层（5）的浆液补充层入口（19）。
3.根据权利要求2所述的一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，其特征在于，所述浆液补充层（5）的下方设置有气体分布板（6）。
4.根据权利要求2所述的一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，其特征在于，所述除雾区（1）包括除雾器（8），所述除雾器（8）的上方设置有工艺水喷淋层（7），工艺水喷淋层（7）的上方为催化脱碳塔（2）的出口。
5.根据权利要求2所述的一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，其特征在于，所述浆液罐（18）中设置有搅拌器（17）。
6.根据权利要求2所述的一种基于磁性活性炭固定化碳酸酐酶捕集烟气CO2***，其特征在于，所述浆液罐（18）的输出管路上设置有浆液循环泵（23），浆液循环泵（23）后的管路上汇入有氨水管路，所述氨水管路上设置有氨泵（24），所述氨水管路的输入端连接有氨罐（25）。
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