CN1136225A - 压电陶瓷组合物 - Google Patents

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Abstract

一种压电陶瓷组合物，它具有下列通式：aPb(MnXSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52和38≤c≤58，以及0.35≤x≤0.48(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)。该压电陶瓷组合物具有较大的压电常数和较大的机械品质因子、稳定的温度特性并且可以在低温下烧结。

Description

压电陶瓷组合物
本发明涉及压电陶瓷组合物，尤其是涉及优选地用于超声发动机、超声振动器、压电致动器等等中的压电陶瓷组合物。
优选地，用于超声发动机、超声振动器、压电致动器等等中的压电材料应具有较大的机械品质因子、在施加高压时产生较少的热量、具有较大的压电常数以及较大的振动范围。
此外，对于用于超声发动机中的压电材料来说，重要的一点是具有稳定的温度特性，从而能够产生稳定的旋转速度和转矩。
但是，对于一般的压电陶瓷组合物来说，很难同时保证机械品质因子以及压电常数足够大，其温度特性的稳定性常常也不够。
制得的尽可能满足上述要求的压电陶瓷组合物其烧结温度高达1200-1300℃。
本发明优选的方案解决了上述问题，并且提供了一种压电陶瓷组合物，该组合物适合用作用于超声发动机、超声振动器、压电致动器中的材料，它具有较大的压电常数和较大的机械品质因子、稳定的温度特性并且适合在低温下烧结。
根据本发明的优选方案，该压电陶瓷组合物具有下列通式：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52以及38≤c≤58，(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)。
根据本发明的优选方案的另一方面，该压电陶瓷组合物由至少镁、钴和镍中的一种组成，它们在组合物中的比例分别以Mg(OH)2、CoO、NiO计为50％或更低的重量，该组合物的通式为：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52以及38≤c≤58，(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)。
根据本发明的优选方案的另一方面，它提供了具有下列通式的压电陶瓷组合物：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52以及38≤c≤58，(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)，并且其中不到5％的铅被至少钙、锶、钡和镧中的一种取代。
根据本发明的优选方案的另一方面，它提供了具有下列通式的压电陶瓷组合物：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52以及38≤c≤58，(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)，并且其中不到5％的铅被至少钙、锶、钡和镧中的一种取代，并且包括至少镁、钴和镍中的一种，它们的比例分别以Mg(OH)2、CoO、NiO计为50％或更低的重量。
下面将参照优选方案对本发明的特点作更进一步的描述。
对原料和添加剂PbO、TiO2、ZrO2、MnCO3、Sb2O3、WO3进行称量以获得在表1-4中所示的组合物并且用球磨机进行湿混，其基础组合物用下列通式表示：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3  (1)其中a+b+c＝100，x、a、b和c的比例如表示1-4中所示变化。表1-4中的镁、钴和镍的值是分别根据Mg(OH)2、CoO和NiO加入的镁、钴和镍化合物的量。
将从湿混获得的混合物在850-950℃下烧结2小时，并将烧结后的材料利用球磨机进行湿粉化，从而获得经过调整的粉末。
将经过调整的粉末在与水或粘结剂，如聚乙烯醇混合之后加压成型，并在1100-1200℃下烧结2小时。
然后，将烧结得到的陶瓷研磨成一种直径为约10毫米、厚度为约1毫米的圆片，在其两个端面上加上银电极。利用3-4KV的电场，在80℃下的绝缘油中将该陶瓷进行60分钟极化处理，从而获得压电陶瓷。
表1-4表示如上所说获得的压电陶瓷的测试特性。
在表1-4中带星号的样品是用来对比的实施例，这些例子没有根据本发明的优选方案，其它的样品则是根据本发明的优选方案。
在表1-4中，d31代表压电常数，Qm代表机械品质因子，C-TC代表在-20-80℃下静电容量的温度系数。
通过计算用阻抗测定仪测得的谐振频率和反谐振频率而获得压电特性(根据日本电子材料工业协会标准(EMAS-6100))。该温度系数的测试频率为1KHz。
在根据本发明的优选方案的压电陶瓷组合物中，基础组成中的第三种组分的比例以及氧化物之间的比例，即a、b和c的值按上面所说进行限定，这是因为在该范围以外的比例将产生不符合要求的较小的压电常数(d31)和机械品质因子(Qm)和较差的温度系数(C-TC)。进行这种限制的原因将在下文中描述。
对在表1和2中的试样1-23的压电陶瓷的特性进行察看，结果表明对于a、b和c的值没有根据本发明的优选方案的试样(用于对比的例子)来说，至少压电常数(d31)和机械品质因子(Qm)中有一个极小，或者温度系数(C-TC)太大以至于使温度特性变次。
例如参见a值，对于a值小于2摩尔％的试样，如表1中的试样7(试样7的a值为1.0摩尔％)来说，其压电常数(d31)和机械品质因子(Qm)不符合要求。从表1中的试样17可以明显看出，对于a值超过10摩尔％的试样(试样17的a值为12.0摩尔％)来说，其温度系数(C-TC)不符合要求，而且压电常数(d31)和机械品质因子(Qm)较差。
因此最好上述通式(1)中的a值在约2-10摩尔％的范围内。在另一个优选方案中，a的范围约为5-6摩尔％。
例如参见b值，对于b值小于40摩尔％的试样，如表1中的试样18(试样18的b值为38.0摩尔％)来说，其压电常数(d31)和机械品质因子(Qm)不符合要求。此外，从表2中的试样22和23可以明显看出，对于b值超过52摩尔％的试样(试样22和23的b值分别为54.0和58.0摩尔％)来说，其压电常数(d31)不符合要求。
因此最好上述通式(1)中的b值在约40-52摩尔％的范围内。在另一个优选方案中，b的范围约为44-50摩尔％。
在上述通式(1)中的c值是根据a和b的值自动确定的一个值，因为a+b+c＝100。
尽管对于根据本发明的优选方案的压电陶瓷组合物的x值没有进行限制，但为了获得具有良好性能的实用压电陶瓷，优选地，x的范围为约35-48％(约0.35-0.48)。举例来说，试样1的其x小于35％(0.35)的压电陶瓷容易变形，因此不太实用。在另一个优选方案中，x的范围为约36-42％(约0.36-0.42)。
表2中试样24-35为加入了不同数量的镁(镁化合物)的压电陶瓷。这些试样表明尽管加入镁改善了机械品质因子(Qm)，但是如果加入的镁量以Mg(OH)2计超过50％重量，机械品质因子(Qm)相反就会明显下降。
表2中试样36-40为加入了不同数量的钴(钴化物)的压电陶瓷，这些试样表明加入钴会引起与如上所述加入镁同样趋势的特性变化。
表2中试样41-45为加入了不同数量的镍(镍化物)的压电陶瓷，这些试样表明加入镍也会引起与如上所述加入镁同样趋势的特性变化。
由表3中试样46-48可以明显看出，加入两种或多种镁(镁化合物)、钴(钴化合物)和镍(镍化合物)成分，可以使压电陶瓷具有较大的压电常数(d31)、较大的机械品质因子(Qm)和较好的温度特性。但是，由表3中试样49可以明显看出，当加入的镁、钴和镍的总量(以Mg(OH)2、CoO和NiO计的总量)超过50％重量时，机械品质因子(Qm)将会明显变次。
因此，有必要分别对以Mg(OH)2、CoO和NiO计的镁、钴和镍的加入量进行调节，从而使它们的总量为50％重量或更少。
此外，表5和6表示了通过组合加入镁和钴、镁和镍、钴和镍、以及镁、钴和镍而获得的特性。在表5和6上所表示的镁、钴和镍的值是分别以Mg(OH)2、CoO和NiO计的镁、钴和镍的加入量。在表5和6中，带星号的试样是用作对比的未根据本发明的优选方案的实施例，其余的试样则是根据本发明的优选方案。
为了便于对比，在表3中所示的试样46-49的数据被复制于表5和6中。
由表5和6可以明显看出，通过组合加入镁、钴和镍可以获得具有较大压电常数(d31)、较大机械品质因子(Qm)和良好温度特性的压电陶瓷，其中分别以Mg(OH)2、CoO和NiO计的这些成分的加入量使得它们的总量为50％重量或更少。
表4中试样50-54是其中钙取代了部分铅的试样。对于取代量按照本发明的优选方案的试样来说，当取代量超过5摩尔％(试样54)时，机械品质因子(Qm)是增加了，但压电常数(d31)和温度常数(C-TC)则变次了。取代铅(即A-位)还有另一个优点，即烧结程度得到了改善。
从表4中的试样55-70可以明显看出，向其中至少钙、锶、钡和镧中的一种取代了部分铅的***中加入镁、钴和镍可以产生与在铅未被取代的***中所得到的效果相同的效果而且当以Mg(OH)2、CoO和NiO计的这些成分的加入总量为50％或更低重量时，压电常数(d31)得到了改善。
即使在如上所说加入了镁、钴和镍的***中，由试样57、60和70可以明显地看出，当至少钙、锶、钡和镧中的一种的取代总量超过5摩尔％时，压电常数(d31)和温度系数(C-TC)会变次。
因此，优选地取代部分铅的至少钙、锶、钡和镧中的一种的数量为5摩尔％或更低。
但是，当加入的镁、钴和镍的量(分别以Mg(OH)2、CoO和NiO计的这些成分的总量)超过0.50％重量(参见试样64)时，即使对于铅(即A-位)取代量为5％摩尔或更低的试样来说，其机械品质因子(Qm)也会变次。
表7-11表示通过各种组合加入添加剂镁、钴和镍以及用来取代的成份钙、锶、钡和镧所获得的特性。在表7-11中，加入的镁、钴和镍的量是以Mg(OH)2、CoO和NiO计的镁、钴和镍化合物的加入量。此外，在表7-11中，带星号的试样是用作对比的未根据本发明的优选方案的实施例，其余的试样则根据本发明的优选方案的优选方案。
为了便于比较，上述在表4中所示的试样50-70的数据被复制于表7-11中。
由表7-11可以明显地看出，组合加入添加剂镁、钴和镍以及用钙、锶、钡和镧成分进行取代可以产生具有较大压电常数(d31)，较大机械品质因子(Qm)和良好的温度特性的压电陶瓷。
如上所说，根据本发明的优选方案的压电陶瓷组合物用下列通式表示；
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c的范围(摩尔％)分别为2≤a≤10，40≤b≤52以及38≤c≤58，(a，b和c代表摩尔百分数，并且a+b+c＝100)，并且按照需要至少加入了镁、钴和镍中的一种，并且其中部分铅被至少钙、锶、钡和镧中的一种取代，该压电陶瓷组合物具有较大的压电常数和较大的机械品质因子，具有稳定的温度特性并且即使在温度波动的条件下仍然可以持续地产生较大的振动。
此外，由于它可以在比常规压电陶瓷组合物低约100℃的温度下烧结，因此可以通过抑制氧化铅的蒸发而获得具有良好再现性的压电陶瓷。
因此，根据本发明的优选方案的压电陶瓷组合物特别适用于作为超声发动机、超声振动器、压电致动器等等的压电材料并且适用于多种工业用途。
尽管已经描述了特定的优选方案，但是熟悉本领域的人员应该明白在不脱离本发明的精神和在后面的权利要求书所限定的范围下还可以对本发明进行多种修改、变化和增加。
表1
  试样                                          组成   烧结温度(℃)                特性
     X(％)      a(摩尔％)       b(摩尔％)      c(摩尔％)  Mg(％重量)  Co(％重量)   Ni(％重量)     d31(p C/N)     Qm    C-TC(ppm/℃)
    1     34.5     6.0     48.0     46.0    -    -     -     1150     138    1850    2450
    2     35.0     6.0     48.0     46.0    -    -     -     1150     164    1870    1870
    3     39.0     6.0     48.0     46.0    -    -     -     1150     153    1880    1780
    4     42.0     6.0     48.0     46.0    -    -     -     1150     150    1840    1660
5 48.0 6.0 48.0 46.0 - - - 1150 150 1980 1270
    6     49.0     6.0     48.0     46.0    -    -     -     1150      98    2200    1300
    7★     42.0     1.0     44.0     55.0    -    -     -     1150      45     800    1860
    8     42.0     2.0     44.0     54.0    -    -     -     1150     102    1400    2300
    9     42.0     2.0     46.0     52.0    -    -     -     1150     126    1420    1860
    10     42.0     2.0     50.0     48.0    -    -     -     1150     115    2170    1380
    11     42.0     5.0     44.0     51.0    -    -     -     1150     125    2350    2010
    12     42.0     5.0     46.0     49.0    -    -     -     1150     142    2350    1620
    13     42.0     5.0     50.0     45.0    -    -     -     1150     118    2490    1330
    14     42.0    10.0     44.0     46.0    -    -     -     1150     105    1960    3010
    15     42.0    10.0     46.0     44.0    -    -     -     1150     152    1370    2290
    16     42.0    10.0     50.0     40.0    -    -     -     1150     107    2240    1620
    17★     42.0    12.0     44.0     44.0    -    -     -     1150      52     650    3560
    18★     36.0     5.0     38.0     57.0    -    -     -     1150      48    3020    4530
    19     36.0     5.0     40.0     55.0    -    -     -     1150     100    2020    3720
    20     36.0     5.0     46.0     49.0    -    -     -     1150     142    1620    1920
★用于对比的根据现有技术的实施例
表2
   试样                          Composition   烧结温度(℃)     特性
    X(％)     a(摩尔％)       b(摩尔％)     c(摩尔％)     Mg(％重量)    Co(％重量)  Ni(％重量)     d31(p C/N)      Qm     C-TC(ppm/℃)
    21    36.0     5.0     52.0    43.0        -      -    -     1150      99     2560     1250
    22★    36.0     5.0     54.0    41.0        -      -    -     1150      63     2870      970
    23★    36.0     5.0     58.0    37.0        -      -    -     1150      35     4230     1320
    24    42.0     6.0     48.0    46.0     0.10      -    -     1150     138     3120     1520
25 42.0 6.0 48.0 46.0 0.15 - - 1150 150 2500 1420
    26    42.0     6.0     46.0    48.0     0.20      -    -     1150     102     2890     1990
    27★    42.0     6.0     48.0    46.0     0.20      -    -     1150     141     2420     1520
    28    42.0     6.0     50.0    44.0     0.20      -    -     1150     115     2890     1180
    29    42.0     6.0     46.0    48.0     0.30      -    -     1150     109     2920     1930
    30    42.0     6.0     48.0    46.0     0.30      -    -     1150     152     2330     1440
    31    42.0     6.0     49.0    45.0     0.30      -    -     1150     129     2780     1060
    32    42.0     6.0     50.0    44.0     0.30      -    -     1150     114     3000      920
    33    42.0     6.0     46.0    48.0     0.50      -    -     1150     125     1270     1830
    34    42.0     6.0     48.0    46.0     0.50      -    -     1150     148     1160     1420
    35★    42.0     6.0     48.0    46.0     0.60      -    -     1150     165      560     1260
    36    42.0     6.0     46.0    48.0      -   0.20    -     1150     125     2760     1820
    37    42.0     6.0     48.0    46.0      -   0.20    -     1150     156     2330     1430
    38    42.0     6.0     50.0    44.0      -   0.20    -     1150     118     2590     1110
    39    42.0     6.0     48.0    46.0      -   0.50    -     1150     162     1320     1320
    40★    42.0     6.0     48.0    46.0      -   0.60    -     1150     166      690     1210
★用于对比的根据现有技术的实施例
表3
   试样     组成   烧结温度Temp(℃)                 特性
    X(％)     a(摩尔％)      b(mol％)     c(摩尔％)   Mg(％(摩尔％)    Co(％重量)    Ni(％重量)     d31(p C/N)      Qm     C-TC(ppm/℃)
    41    42.0     6.0    46.0    48.0     -      -     0.20     1150     127     2650     2050
    42    42.0     6.0    48.0    46.0     -      -     0.20     1150     148     2210     1330
    43    42.0     6.0    50.0    46.0     -      -     0.20     1150     124     1330     1070
    44    42.0     6.0    48.0    46.0     -      -     0.50     1150     144     1170      920
45★ 42.0 6.0 48.0 46.0 - - 0.60 1150 155 730 960
    46    42.0     5.0    49.0    46.0  0.20   0.10        -     1190     145     2250     1520
    47    42.0     5.0    49.0    46.0  0.20      -     0.10     1190     138     2110     1380
48 42.0 5.0 49.0 46.0 0.40 0.10 - 1190 153 1200 1490
    49★    42.0     5.0    49.0    46.0  0.50   0.10        -     1190     142      610     1470
★用于对比的根据现有技术的实施例
表4
   试样                                          组成    取代Pb的元素的种类及量   烧结温度(℃)                特性
     X(％)     a(摩尔％)      b(摩尔％)      c(摩尔％)     Mg(％重量)   Co(％重量)   Ni(％重量)     d31(p C/N)     Qm     C-TC(ppm/℃)
    50     420     6.0     48.0    46.0      -       -    -         Ca：1     1170     132     2320     1380
    51     42.0     6.0     48.0    46.0      -       -    -         Ca：2     1170     126     2380     1510
    52     42.0     6.0     48.0    46.0      -       -    -         Ca：3     1170     121     2470     1730
    53     42.0     6.0     48.0    46.0      -       -    -         Ca：5     1170     102     2630     2130
    54★     42.0     6.0     48.0    46.0      -       -    -         Ca：6     1170      63     2710     2640
55 42.0 6.0 48.0 46.0 - - 0.20 Sr：2 1170 148 2430 1570
    56     420     6.0     48.0    46.0      -       - 0.20         Sr：5     1170     125     2550     2060
    57★     42.0     6.0     48.0    46.0      -       - 0.20         Sr：6     1170      69     2590     2560
    58     42.0     6.0     48.0    46.0      -       - 0.20         Ba：2     1170     145     2320     1530
    59     42.0     6.0     48.0    46.0      -       - 0.20         Ba：5     1170     120     2560     2070
    60★     42.0     6.0     48.0    46.0      -       - 0.20         Ba：6     1170      72     2580     2570
    61     42.0     6.0     48.0    46.0      -    0.10    -         Ba：2     1170     129     2120     1520
    62     420     6.0     48.0    46.0      -    0.20    -         Ba：2     1170     134     2330     1410
    63     42.0     6.0     48.0    46.0      -    0.50    -         Ba：2     1170     157     1510     1530
    64★     42.0     6.0     48.0    46.0      -    0.60    -         Ba：2     1170     162      780     1580
    65     420     6.0     48.0    46.0   0.10       -    -      Ca：1  Sr：1     1170     146     2720     1430
    66     42.0     6.0     48.0    46.0   0.10       -    -      Ca：1  Ba：1     1170     142     2550     1720
    67     42.0     6.0     48.0    46.0   0.10       -    -      Ca：1  La：1     1170     129     2440     1888
    68     42.0     6.0     48.0    46.0   0.10       -    -      Ba：2  La：2     1170     122     2220     2320
69 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 - - Ba：3  La：2 1170 115 1780 2450
70★ 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 - - Ba：4  La：2 1170 82 1700 3250
★用于对比的根据现有技术的实施例
表5
     试样                                           组成   烧结温度(℃)                 特性
    X(％)     a(摩尔％)      b(摩尔％)     c(摩尔％)   Mg(％重量)    Co(％重量)     Ni(％重量t)     d31(p C/N)     Qm     C-TC(ppm/℃)
     101    42.0    5.0     49.0    46.0    0.10  0.10        -     1190     144    2330     1590
     102    42.0    5.0     49.0    46.0    0.10  0.40        -     1190     152    1160     1480
     103★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.10  0.50        -     1190     164     410     1320
  104(＝46)    42.0    5.0     49.0    46.0    0.20  0.10        -     1190     145    2250     1520
105 42.0 5.0 49.0 46.0 0.20 0.30 - 1190 157 1260 1330
     106★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.20  0.40        -     1190     163     660     1240
  107(＝48)    42.0    5.0     49.0    46.0    0.40  0.10        -     1190     153    1200     1490
     108★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.40  0.20        -     1190     159     480     1330
  109(＝49)★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.50  0.10        -     1190     142     610     1470
     110    42.0    5.0     49.0    46.0    0.10     -     0.10     1190     129    2010     1560
     111    42.0    5.0     49 0    46.0    0.10     -     0.40     1190     139    1110     1320
     112★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.10     -     0.50     1190     152     420     1190
  113(＝47)    42.0    5.0     49.0    46.0    0.20     -     0.10     1190     138    2110     1380
     114    42.0    5.0     49.0    46.0    0.20     -     0.30     1190     144    1020     1310
     115★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.20     -     0.40     1190     151     390     1270
     116    42.0    5.0     49.0    46.0    0.40     -     0.10     1190     142    1070     1390
     117★    42.0    5.0     49.0    46.0    0.40     -     0.20     1190     162     520     1220
118★ 42.0 5.0 49.0 46.0 0.50 - 0.10 1190 164 550 1230
     119    42.0    5.0     49.0    46.0       -  0.10     0.10     1190     143    2550     1480
120 42.0 5.0 49.0 46.0 - 0.10 0.40 1190 155 1230 1380
★用于对比的根据现有技术的实施例
表6
    试样                                          组成   烧结温度(℃)                 特性
      X(％)      a(摩尔％)       b(摩尔％)      c(摩尔％)   Mg(％重量)    Co(％重量)    Ni(％重量)     d31(p C/N)      Qm     C-TC(ppm/℃)
    121★     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.10     0.50     1190     167     440     1320
    122     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.20     0.10     1190     151    2330     1410
    123     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.20     0.30     1190     153    1160     1320
    124★     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.20     0.40     1190     159     560     1310
125 42.0 5.0 49.0 46.0 - 0.40 0.10 1190 128 1200 1400
    126★     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.40     0.20     1190     149     500     1220
    127★     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.50     0.10     1190     157     480     1260
    128     42.0     5.0     49.0    46.0     -     0.10     0.10     1190     150    2420     1500
    129     42.0     5.0     49.0    46.0  0.10     0.10     0.10     1190     153    1810     1420
    130     42.0     5.0     49.0    46.0  0.20     0.20     0.10     1190     157    1230     1370
131★ 42.0 5.0 49.0 46.0 0.20 0.10 0.10 1190 168 520 1220
    132     42.0     5.0     49.0    46.0  0.40     0.20     0.10     1190     154    1800     1390
    133     42.0     5.0     49.0    46.0  0.10     0.20     0.20     1190     158    1330     1360
    134★     42.0     5.0     49.0    46.0  0.10     0.40     0.10     1190     172     490     1110
    135     42.0     5.0     49.0    46.0  0.10     0.10     0.20     1190     151    1880     1390
    136     42.0     5.0     49.0    46.0  0.20     0.10     0.20     1190     152    1090     1320
    137★     42.0     5.0     49.0    46.0  0.10     0.10     0.40     1190     154     480     1250
★用于对比的根据现有技术的实施例
表7
    试样                                          组成  取代Pb的元素的种类及量(mol％)   烧结温度(℃)               特性
    X(％)      a(摩尔％)     b(摩尔％)      c(摩尔％)    Mg(％重量)   Co(％重量) Ni(％重量)     d31(p C/N)      Qm     C-TC(ppm/℃)
138(＝50) 42.0 6.0 48.0 46.0 - - - Ca：1 1170 132 2320 1380
 139(＝51)    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ca：2     1170     126     2380     1510
 140(＝52)    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ca：3     1170     121     2470     1730
 141(＝53)    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ca：5     1170     102     2630     2130
 142(＝54★)    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ca：6     1170      63     2710     2640
    143    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Sr：1     1170     142     1940     1360
    144    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Sr：5     1170     107     2430     2110
    145★    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Sr：6     1170      74     2600     2530
    146    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ba：1     1170     138     1970     1400
    147    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ba：5     1170     104     2540     2120
    148★    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       Ba：6     1170      69     2720     2510
    149    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       La：1     1170     136     2000     1370
    150    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       La：5     1170     105     2510     2010
    151★    42.0      6.0    48.0    46.0     -     -   -       La：6     1170      60     2790     2500
    152    42.0      6.0    48.0    46.0  0.10     -   -       Ba：2     1170     121     3230     1260
    153    42.0      6.0    48.0    46.0  0.50     -   -       Ca：1     1170     130     1460     1180
    154★    42.0      6.0    48.0    46.0  0.60     -   -       Ca：1     1170     145      700     1050
    155    42.0      6.0    48.0    46.0     -  0.10   -       Ca：1     1170     125     3080     1250
    156    42.0      6.0    48.0    46.0     -  0.50   -       Ca：1     1170     143     1660     1100
    157★    42.0      6.0    48.0    46.0     -  0.60   -       Ca：1     1170     146      870     1010
★用于对比的根据现有技术的实施例
表8
    试样                                         组成  取代Pb的元素的种类及量(mol％)   烧结温度(℃)                特性
    X(％)     a(摩尔％)      b(摩尔％)     c(摩尔％)    Mg(％重量)   Co(％重量)    Ni(％重量)    d31(p C/N)      Qm    C-TC(ppm/℃)
158 42.0 6.0 48.0 46.0 - - 0.10 Ca：1 1170 121 3060 1040
    159    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.50      Ca：1     1170     127     1480      860
    160★    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.60      Ca：1     1170     136      790      900
    161    42.0     6.0     48.0     46.0  0.10     -       -      Ca：5     1170     104     3760     1950
162 42.0 6.0 48.0 46.0 0.50 - - Ca：5 1170 111 1360 1820
163★ 42.0 6.0 48.0 46.0 0.60 - - Ca：5 1170 122 800 1620
    164    42.0     6.0     48.0     46.0     -  0.10       -      Ca：5     1170     107     3500     1930
    165    42.0     6.0     48.0     46.0     -  0.50       -      Ca：5     1170     120     1590     1700
    166★    42.0     6.0     48.0     46.0     -  0.60       -      Ca：5     1170     123     820     1550
    167    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.10      Ca：5     1170     104     3600     1600
    168    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.50      Ca：5     1170     108     1370     1180
    169★    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.60      Ca：5     1170     115      740     1230
    170★    420     6.0     48.0     46.0  0.10     -       -      Ca：6     1170      58     3700     2520
  171(-55)    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.20      Sr：2     1170     148     2430     1570
    172    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.50      Sr：2     1170     152     1330     1480
    173★    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.60      Sr：2     1170     156      710     1460
  174(＝56)    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.20      Sr：5     1170     125     2550     2060
    175    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.50      Sr：5     1170     128     1420     1870
    176★    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.60      Sr：5     1170     132      730     1750
177(＝57)★    42.0     6.0     48.0     46.0     -     -    0.20      Sr：6     1170      69     2590     2560
★用于对比的根据现有技术的实施例
表9
    试样                        组成  取代Pb的元素的种类及量(mol％)   烧结温度(℃)                 特性
    X(％)     a(摩尔％)       b(摩尔％)     c(摩尔％)   Mg(％重量)   Co(％重量)   Ni(％重量)     d31(p C/N)     Qm    C-TC(ppm/℃)
  178(＝61)    42.0    6.0     48.0    46.0     -  0.10       -      Ba：2     1170     129    2120    1520
  179(＝62)    42.0    6.0     48.0    46.0     -  0.20       -      Ba：2     1170     134    2330    1410
  180(＝63)    42.0    6.0     48.0    46.0     -  0.50       -      Ba：2     1170     157    1510    1530
  181(＝64)★    42.0    6.0     48.0    46.0     -  0.60       -      Ba：2     1170     162     780    1580
  182(＝58)    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      Ba：2     1170     145    2320    1530
183 42.0 6.0 48.0 46.0 - - 0.50 Ba：2 1170 151 1280 1400
     184★    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.60      Ba：2     1170     156     790    1380
  185(＝59)    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      Ba：5     1170     120    2560    2070
     186    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.50      Ba：5     1170     132    1390    1850
187★ 42.0 6.0 48.0 46.0 - - 0.60 Ba：5 1170 136 770 1780
  188(＝60)★    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      Ba：6     1170      72    2580    2570
     189    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      La：2     1170     145    2330    1630
     190    420    6.0     48.0    46.0     -     -    0.50      La：2     1170     150    1280    1520
     191★    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.60      La：2     1170     152     760    1440
     192    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      La：5     1170     122    2470    2130
     193    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.50      La：5     1170     131    1320    1770
     194★    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.60      La：5     1170     139     700    1740
     195★    42.0    6.0     48.0    46.0     -     -    0.20      La：6     1170      77    2620    2710
     196    42.0    6.0     48.0    46.0  0.10  0.10    0.10      Ca：1     1170     132    2850    1250
     197    42.0    6.0     48.0    46.0  0.20  0.10    0.10      Ca：1     1170     135    2280    1180
★用于对比的根据现有技术的实施例
表10
    试样                                       组成   取代Pb的元素的种类及量(mol％)   烧结温度(℃)                特性
   X(％)      a(摩尔％)      b(摩尔％)      c(摩尔％)    Mg(％重量)    Co(％重量)    Ni(％重量)     d31(p C/N)      Qm     C-TC(ppm/℃)
198 42.0 6.0 48.0 46.0 0.20 0.20 0.10 Ca：1 1170 138 1550 1140
     199★   42.0     6.0     48.0    46.0     0.40    0.10    0.10       Ca：1     1170     148      660     1010
     200   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10    0.10    0.10       Ca：3     1170     121     3050     1560
     201   42.0     6.0     48.0    46.0     0.20    0.10    0.10       Ca：3     1170     123     2430     1480
     202   42.0     6.0     48.0    46.0     0.20    0.20    0.10       Ca：3     1170     127     1650     1430
203★ 42.0 6.0 48.0 46.0 0.40 0.10 0.10 Ca：3 1170 136 700 1270
     204   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10    0.10    0.10       Ca：5     1170     107     3260     1930
     205   42.0     6.0     48.0    46.0     0.20    0.10    0.10       Ca：5     1170     109     2590     1820
     206   42.0     6.0     48.0    46.0     0.20    0.20    0.10       Ca：5     1170     112     1760     1760
207★ 42.0 6.0 48.0 46.0 0.40 0.10 0.10 Ca：5 1170 119 740 1570
  208(＝65)   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ca：1  Sr：1     1170     146     2720     1430
  209(＝66)   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ca：1  Ba：1     1170     142     2550     1720
  210(＝67)   420     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ca：1  La：1     1170     129     2440     1880
  211(＝68)   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ba：2  La：2     1170     122     2220     2320
     212   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10    0.10    0.10    Ba：2  La：2     1170     132     1900     2290
     213   42.0     6.0     48.0    46.0     0.30    0.10    0.10    Ba：2  La：2     1170     135     1060     1970
     214★   42.0     6.0     48.0    46.0     0.40    0.10    0.10    Ba：2  La：2     1170     148      650     1860
  215(＝69)   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ba：3  La：2     1170     115     1780     2450
  216(＝70)★   42.0     6.0     48.0    46.0     0.10       -       -    Ba：4  La：2     1170      82     1700     3250
★用于对比的根据现有技术的实施例
表11
   试样                                       组成    取代Pb的元素的种类及量(mol％)   烧结温度(℃)                 特性
    X(％)     a(摩尔％)      b(摩尔％)     c(摩尔％)    Mg(％重量)    Co(％重量)    Ni(％重量)     d31(p C/N)     Qm     C-TC(ppm/℃)
217 42.0 6.0 48.0 46.0 - - -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 128 2290 1810
218 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 - -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 118 3280 1660
219 42.0 6.0 48.0 46.0 0.50 - -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 126 1440 1550
220* 42.0 6.0 48.0 46.0 0.60 - -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 141 700 1370
221 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 0.10 -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 123 2700 1730
222 42.0 6.0 48.0 46.0 0.40 0.10 -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 131 1490 1630
223 42.0 6.0 48.0 46.0 0.50 0.10 -     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 121 760 1600
224 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 0.10 0.10     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 128 2810 1640
225 42.0 6.0 48.0 46.0 0.30 0.10 0.10     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 131 1120 1410
226* 42.0 6.0 48.0 46.0 0.40 0.10 0.10     Ca：1  Sr：1Ba：1  La：1 1170 143 650 1330
227* 42.0 6.0 48.0 46.0 0.10 - -     Ca：3  Sr：1Ba：1  La：1 1170 80 2590 2650
★用于对比的根据现有技术的实施例

Claims (4)

1.一种压电陶瓷组合物.它由下列通式表示：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a、b和c代表摩尔百分数，并且其范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52和38≤c≤58，以及0.35≤x≤0.48并且a+b+c＝100。
2.根据权利要求1的压电陶瓷组合物，它还包含至少镁、钴和镍中的一种，它们在该压电陶瓷组合物中的比例以Mg(OH)2、CoO、NiO计为0.5％或更低的重量。
3.一种压电陶瓷组合物，它具有下列通式：
aPb(MnxSb(2-4x)W3x-1)O3-bPbTiO3-cPbZrO3式中a，b和c代表摩尔百分数，并且a，b和c的范围分别为2≤a≤10，40≤b≤52和38≤c≤58，以及0.35≤x≤0.48并且a+b+c＝100，其中不到5％的铅被至少钙、锶、钡和镧中的一种取代。
4.一种根据权利要求3的压电陶瓷组合物，其中不到5％的铅被至少钙、锶、钡和镧中的一种取代，并且还包括至少镁、钴和镍中的一种，它们的比例以Mg(OH)2、CoO、NiO计为0.5％或更低的重量。
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