JP3785648B2 - 圧電磁器組成物 - Google Patents
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Description
【産業上の利用分野】
本願発明は、圧電磁器組成物に関し、詳しくは、超音波モータ、超音波振動子、圧電アクチュエータなどに用いられる圧電磁器組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】
超音波モータ、超音波振動子、圧電アクチュエータなどに用いられる圧電材料としては、機械的品質係数が大きくて高電圧印加時の発熱が少なく、また、圧電定数が大きくて振動振幅が大きい材料(圧電磁器組成物)が望まれている。
【0003】
また、例えば、超音波モータ用の圧電材料としては、安定した回転数やトルクを得るために温度特性が安定していることが重要な要件となる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、従来の圧電磁器組成物では、機械的品質係数と圧電定数の両方を同時に十分に大きくすることは困難であり、また、温度特性の安定性も十分ではない場合が多い。
【0005】
また、上記要件をできるだけ満たすように組成を調整した圧電磁器組成物は、焼成温度が1200〜1300℃と高い場合が多い。
【0006】
本願発明は、上記問題点を解決するものであり、圧電定数と機械的品質係数がともに大きく、温度特性の安定性に優れ、しかも低温焼成が可能な、超音波モータ、超音波振動子、圧電アクチュエータなどの材料として用いるのに適した圧電磁器組成物を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本願発明(請求項1)の圧電磁器組成物は、一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあることを特徴とする。
【0008】
また、本願発明(請求項2)の圧電磁器組成物は、一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にある組成物に対して、Mg,Co,Niの少なくとも1種を、それぞれMg(OH)2,CoO,NiOに換算して0.50wt%以下の割合で添加したことを特徴とする。
【0009】
さらに、本願発明(請求項3)の圧電磁器組成物は、一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあり、かつ、Pbの5モル%以下が、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種により置換されていることを特徴とする。
【0010】
さらに、本願発明(請求項4)の圧電磁器組成物は、一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあり、かつ、Pbの5モル%以下が、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種により置換されている組成物に対して、Mg,Co,Niの少なくとも1種を、それぞれMg(OH)2,CoO,NiOに換算して0.50wt%以下の割合で添加したことを特徴とする。
【0011】
【実施例】
以下、本願発明の実施例を示して、その特徴とするところをさらに具体的に説明する。
【0012】
一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3
−bPbTiO3−cPbZrO3 ……(1)
(但し、a+b+c=100)
で表わした場合に、x,a,b,cが表1,表2,表3,表4に示すような割合になるように構成された基本組成物に対して、PbO,TiO2,ZrO2,MnCO3,Sb2O3,WO3の各原料と各添加物を表1〜表4に示すような組成となるように秤取し、ボールミルを用いて湿式混合する。なお、表1〜表4において、Mg,Co,Niは、それぞれ添加したMg化合物,Co化合物,Ni化合物をMg(OH)2,CoO,NiOに換算した値を示す。
【0013】
それから、湿式混合することにより得られた混合物を乾燥した後、850〜950℃で2時間仮焼し、この仮焼原料をボールミルを用いて湿式粉砕することにより調整粉末を得た。
【0014】
そして、この調整粉末に水またはポリビニルアルコールなどの粘結剤を添加し、プレス成形を行った後、1100〜1200℃の温度で2時間保持して焼成を行った。
【0015】
次に、焼成することにより得られた磁器を直径10mm、厚さ1mmの円板状に研磨し、両端面に銀電極を焼き付けした後、80℃の絶縁オイル中で60分間、3〜4kVの電界で分極処理を行って圧電磁器を得た。
【0016】
上記のようにして得られた圧電磁器について調べた特性を表1,表2,表3,表4に示す。
【0017】
【表1】
【0018】
【表2】
【0019】
【表3】
【0020】
【表4】
【0021】
表1〜表4において、試料No.に*印を付したものは、請求項1〜4の要件うちいずれか1つでも満たさない試料であり、その他のものはこの発明の範囲内の実施例である。
【0022】
なお、表中のd31は圧電定数、Qmは機械的品質係数、C−TCは静電容量の−20〜80℃における温度係数である。
【0023】
但し、圧電特性は、インピーダンス測定器により共振周波数及び***振周波数を測定し、計算により求めた(日本電子材料工業会標準規格(EMAS−6100)による)。また、温度係数の測定周波数は1kHzである。
【0024】
この発明の圧電磁器組成物において、基本組成の第三成分内の比率及び酸化物の比率、すなわち、a,b,cの値を前記のように定めたのは、この範囲外では、圧電定数(d31)や機械的品質係数(Qm)が小さくなったり、温度係数(C−TC)が悪くなったりすることによる。以下に、その限定理由を詳しく説明する。
【0025】
表1,表2の試料No.1〜23の各圧電磁器(試料)の特性を検討することにより、a,b,cの値がこの発明の範囲外の試料(比較例)(試料No.7,17,18,22,23)は、圧電定数(d31)と機械的品質係数(Qm)の少なくとも一方が極めて小さいか、温度係数(C−TC)が大きくて温度特性が悪いことがわかる。
【0026】
まず、aの値については、例えば、表1の試料No.7に示すように、aの値が2モル%未満の試料(試料No.7では1.0モル%)においては、圧電定数(d31)及び機械的品質係数(Qm)が悪くなっており、また、表1の試料No.17に示すように、aの値が10モル%を越える試料(試料No.17では12.0モル%)においては、圧電定数(d31)及び機械的品質係数(Qm)が悪く、温度係数(C−TC)も悪くなっていることがわかる。
【0027】
したがって、上記一般式(1)のaの値は、2モル%〜10モル%の範囲にあることが好ましい。
【0028】
また、bの値については、表1の試料No.18に示すように、bの値が40モル%未満の試料(試料No.18では38.0モル%)においては、圧電定数(d31)が低く、温度係数(C−TC)も悪くなっており、また、表2の試料No.22,23に示すように、bの値が52モル%を越える試料(試料No.22では54.0モル%、試料No.23では58.0モル%)においては、圧電定数(d31)が悪くなっていることがわかる。
【0029】
したがって、上記一般式(1)のbの値は、40モル%〜52モル%の範囲にあることが好ましい。
【0030】
また、上記一般式(1)のcの値は、a+b+c=100であることから、aとbの値により自動的に定まる値である。
【0031】
また、xの値については、表1の試料No.1に示すように、xが0.35(35%)未満の圧電磁器(試料No.1では34.5%)は、そりの発生する可能性が高く、実用には適していない。
また、表1の試料No.6に示すように、xの値が0.48(48%)を越える試料(試料No.6では49%)においては、圧電定数(d 31 )が悪くなっていることがわかる。
【0032】
したがって、この発明の圧電磁器組成物においては、良好な特性を有する実用可能な圧電磁器を得るためには、xは概略0.35〜0.48(35〜48%)の範囲にあることが好ましい。
【0033】
また、表2の試料No.24〜35は、Mg(Mg化合物)を添加し、その添加量を変化させた圧電磁器である。これらの試料より、Mgを添加すると機械的品質係数(Qm)が向上するが、Mgの添加量がMg(OH)2に換算して0.50重量%を越えると、逆に機械的品質係数(Qm)が大幅に低下することがわかる。
【0034】
また、表2の試料No.36〜40は、Co(Co化合物)を添加し、その添加量を変化させた圧電磁器である。これらの試料より、Coの添加による特性の変化には、上記Mgの添加による特性の変化と同様の傾向があることがわかる。
【0035】
また、表3の試料No.41〜45は、Ni(Ni化合物)を添加し、その添加量を変化させた圧電磁器であるが、Niの添加による特性の変化にも上記Mgの添加による特性の変化と同様の傾向がある。
【0036】
さらに、表3の試料No.46〜48より、Mg(Mg化合物),Co(Co化合物),Ni(Ni化合物)を2種以上添加した場合にも、圧電定数(d31)及び機械的品質係数(Qm)が大きく、良好な温度特性を有する圧電磁器が得られていることがわかる。但し、表3の試料No.49に示すように、Mg,Co,Niの添加量の合計(Mg(OH)2,CoO,NiOへの換算値の合計)が0.50重量%を越えると機械的品質係数(Qm)が大幅に低下する傾向がある。
【0037】
したがって、Mg,Co,Niの添加量は、それぞれをMg(OH)2,CoO,NiOに換算した値の合計量が0.50重量%以下になるように調整することが必要である。
【0038】
さらに、Mg−Co,Mg−Ni,Co−Ni,Mg−Co−Niを組み合わせて添加した場合の特性を表5,表6に示す。なお、表5,表6において、Mg,Co,Niは、それぞれ添加したMg化合物,Co化合物,Ni化合物をMg(OH)2,CoO,NiOに換算した値を示す。また、表5,表6において、試料No.に*印を付したものは、請求項1〜4の要件のうちいずれか1つでも満たさない試料であり、その他のものはこの発明の範囲内の実施例である。
【0039】
【表5】
【0040】
【表6】
【0041】
なお、表5,表6には、比較を容易にするために、上記表3の試料No.46〜49のデータを重複して示している。
【0042】
表5,表6に示すように、Mg,Co,Niを、それぞれ、Mg(OH)2,CoO,NiOに換算した場合の合計量が0.50wt%以下になるような種々の割合で組み合わせて添加した場合にも、圧電定数(d31)及び機械的品質係数(Qm)が大きく、良好な温度特性を有する圧電磁器を得ることができる。
【0043】
また、表4の試料No.50〜54は、CaによりPbの一部を置換した試料である。置換量がこの発明の範囲内の試料においては、機械的品質係数(Qm)が増加するが、置換量が5モル%を越えると圧電定数(d31)及び温度係数(C−TC)が悪化する(試料No.54)。また、Pb(すなわちAサイト)を置換することにより、上記の効果の他にさらに焼結性を向上させるという効果が得られる。
【0044】
さらに、表4の試料No.55〜70より、PbをCa,Sr,Ba,Laの少なくとも1種で置換した系においても、Mg,Co,Niを添加した場合には、Pbを置換しない系における場合の添加効果と同様の添加効果が認められ、その添加量がMg(OH)2,CoO,NiOに換算して0.50重量%以下であれば圧電定数(d31)が向上することがわかる。
【0045】
なお、上記Mg,Co,Niを添加した系においても、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種によるPbの置換量の合計が5モル%を越えると、試料No.57,60,70に示すように、圧電定数(d31)や温度係数(C−TC)が悪化することがわかる。
【0046】
したがって、Pbの、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種による置換量は、5モル%以下であることが好ましい。
【0047】
但し、Pb(すなわちAサイト)の5モル%以下を置換した試料においても、Mg,Co,Niの添加量(それぞれをMg(OH)2,CoO,NiOに換算した値の合計量)が0.50重量%を越えると機械的品質係数(Qm)が大幅に低下する(試料No.64)傾向がある。
【0048】
なお、種々の条件で各添加物(Mg,Co,Ni)の添加と各置換元素(Ca,Sr,Ba,La)による置換を組み合わせた場合の特性を表7〜11に示す。なお、表7〜11において、Mg,Co,Niは、それぞれ添加したMg化合物,Co化合物,Ni化合物をMg(OH)2,CoO,NiOに換算した値を示す。また、表7〜11において、試料No.に*印を付したものは、請求項1〜4の要件のうちいずれか1つでも満たさない試料であり、その他のものはこの発明の範囲内の実施例である。
【0049】
【表7】
【0050】
【表8】
【0051】
【表9】
【0052】
【表10】
【0053】
【表11】
【0054】
なお、表7〜11には、比較を容易にするために、上記表4の試料No.50〜70のデータを重複して示している。
【0055】
表7〜11に示すように、各添加物(Mg,Co,Ni)の添加と各置換元素(Ca,Sr,Ba,La)による置換を組み合わせた場合にも、圧電定数(d31)及び機械的品質係数(Qm)が大きく、良好な温度特性を有する圧電磁器が得られることがわかる。
【0056】
【発明の効果】
上述のように、一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表される組成物のxを、0.35≦x≦0.48の範囲とし、かつ、a,b,cの値(モル%)を
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
とするとともに、必要に応じてMg,Co,Niの少なくとも1種を添加し、さらに、Pbの一部をCa,Sr,Ba,Laの少なくとも1種により置換した本願発明の圧電磁器組成物は、実施例にも示したように、圧電定数及び機械的品質係数がともに大きく、しかも温度特性が安定しており、温度が変動するような条件下においても安定して大きな振動を得ることができる。また、そりの発生する可能性が低く、実用に適した圧電磁器組成物を得ることができる。
【0057】
また、従来の圧電磁器組成物に比べて約100℃程度低い温度で焼成することが可能になるため、酸化鉛の蒸発を抑えて、再現性の良好な圧電磁器を得ることが可能になる。
【0058】
したがって、本願発明の圧電磁器組成物は、超音波モータ、超音波振動子、圧電アクチュエータなどの圧電材料として、特に有意義であり、工業的にも広く利用することが可能である。
Claims (4)
- 一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあることを特徴とする圧電磁器組成物。 - 一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にある組成物に対して、Mg,Co,Niの少なくとも1種を、それぞれMg(OH)2,CoO,NiOに換算して0.50wt%以下の割合で添加したことを特徴とする圧電磁器組成物。 - 一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあり、かつ、Pbの5モル%以下が、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種により置換されていることを特徴とする圧電磁器組成物。 - 一般式:
aPb(MnxSb-4x+2W3x-1)O3−bPbTiO3−cPbZrO3
で表され、
前記xが、
0.35≦x≦0.48
の範囲にあり、かつ、
前記a,b,cがそれぞれ、
2≦a≦10
40≦b≦52
38≦c≦58
(但し、a,b,cはモル%であり、a+b+c=100である)
の範囲にあり、かつ、Pbの5モル%以下が、Ca,Sr,Ba,Laの少なくとも1種により置換されている組成物に対して、Mg,Co,Niの少なくとも1種を、それぞれMg(OH)2,CoO,NiOに換算して0.50wt%以下の割合で添加したことを特徴とする圧電磁器組成物。
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