CN113140699A - 一种复合负极片及包含该负极片的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂离子电池技术领域，公开了一种复合负极片及包含该负极片的锂离子电池；本发明公开的复合负极片，外层使用倍率好的负极材料，能够保证锂离子电池的倍率性能，内层使用高能量密度的负极材料，能够保证锂离子电池的能量密度，另一方面，由于外层的缓冲和保护作用，循环性能也能有所提升；使用本发明的复合负极极片组装的锂离子电池能在保证高能量密度的同时，能够明显提升倍率和循环性能。

Description

一种复合负极片及包含该负极片的锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种复合负极片及包含该负极片的锂离子电池。
背景技术
随着在高性能动力电池领域的应用，对锂离子电池的要求越来越高，特别是同时要求优异的能量密度、倍率和循环性能。然而锂电池负极材料虽然研究开发的种类已经很多，各有特点，但是都无法做到各方面性能同时都很优异，特别是难以同时兼顾能量密度和倍率性能。例如，硅基、锡基等材料容量很高，但是效率、倍率、循环等性能较差；钛酸锂倍率、循环性很好，但是容量很低；即使是市场上普遍使用的石墨材料，高能量密度和高倍率也是不同的材料结构的方向。
目前已有一些尝试多种负极材料希望扬长避短或使用其他材料改善性能的解决方案。如中国专利公告号CN104538584A，公告日为2015年4月22日，名称为一种多层负极片、负极片的制作方法以及锂离子电池中公开了按照膨胀系数递增的顺序依次涂布并逐层烘干获得多层负极片，有助于改善合金负极单独使用膨胀系数大的问题，使用的一部分合金负极有助于提升容量。然而实际膨胀系数高的材料能量密度高，倍率或循环性能较差。根据Koffi P.C.Yao等的研究结果，极化会导致极片中锂离子浓度呈梯度分布，电池倍率性能更多的受限于极片的表面层。膨胀系数高的合金负极暴露在负极片的外层，很难获得明显优于最外层材料的倍率和循环性能，即难以获得优良的倍率和循环性能，同时，电池在使用过程中由于层间膨胀导致粉碎脱落，因此也存在稳定性差的问题。中国专利公告号CN108039453A，公告日为2018年5月15日，名称为一种利用涂层提高锂电池负极循环性能的方法中公开了利用在负极片表面的有机硅氟树脂与锂基化合物混合涂层，减少电解液对负极材料的腐蚀，抑制负极材料在循环过程中的体积形变，提高锂电池循环性能，但复合涂层不贡献容量，也不能提升电池的倍率性能。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种复合负极片及包含该负极片的锂离子电池。使用本发明的复合负极极片，锂离子电池能在保证高能量密度的同时，明显提升倍率和循环性能；另外，适当掺杂玻璃态电解质颗粒可以有效避免涂层脱落；同时提高传输通道与锂离子半径的相互匹配性，降低孔隙率，提高致密度，从而提高锂离子电导率，提高能量密度。
本发明的具体技术方案为：一种复合负极片，包括负极涂层、铜箔；所述负极涂层包含两层或两层以上，其中内层和外层包含不同的活性物质，所述外层的活性物质其倍率和循环性能优于内层，所述内层的活性物质其能量密度优于外层。
本发明所述负极涂层，其内层为高能量密度的负极材料层，外层为倍率和循环性能好的负极材料层；由于极化会导致极片中锂离子浓度呈梯度分布，电池的倍率性能更多的受限于极片的表面层，因此，外层使用倍率好的负极材料，能够保证锂离子电池的倍率性能，同时避免表面层材料过早析锂或结构破坏而失效；内层使用高能量密度的负极材料，能够保证锂离子电池的能量密度；另一方面，由于外层的缓冲和保护作用，循环性能也能有所提升。
作为优选，所述外层中添加玻璃态电解质颗粒；所述玻璃态电解质颗粒为Li2S-P2S5、Li2S-SiS2和Li2S-B2S3中的一种或多种。
本发明中玻璃态电解质颗粒有助于增大涂层之间接触面积，使涂层粘结更牢固，有效避免了电池在使用过程中由于层间膨胀导致粉碎脱落；同时，热处理后形成玻璃陶瓷接触十分紧密，几乎无法分辨晶粒间界，说明母体玻璃在高于玻璃化转变温度时发生软化，降低边界阻抗，从而使电解质离子电导率提高。
作为优选，所述内层的各成分及质量添加比例为：内层负极活性物质：导电剂：粘结剂：分散剂＝88.0～98.6:0.4～4.5:1.0～4.5:0.5～3.0；所述外层的各成分及质量添加比例为：外层负极活性物质：玻璃态电解质颗粒：导电剂：粘结剂：分散剂＝86.0～98.6:0.5～2.0:0.4～4.5:0.5～4.5:0.5～5.0。
作为优选，所述的内层负极活性物质为石墨、硅基负极材料和锡基负极材料中的一种或多种。
作为优选，所述外层负极活性物质为石墨、软碳、硬碳、钛酸锂和碲化铅中的一种或多种。
作为优选，所述的导电剂为石墨烯、碳黑、碳纳米管、碳纤维和导电石墨中的一种或多种。
作为优选，所述的粘结剂为丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、聚丙烯酸、聚海藻酸钠、聚氨酯、聚乙烯醇和聚丙烯醇中的一种或多种。
本发明中粘结剂的选择主要依据材料界面相容性和粘结剂本身的延伸率，保证在电池工作过程中实现活性物质不掉粉不脱落。
作为优选，所述的分散剂为羧甲基纤维素钠和聚乙烯吡咯烷酮中的一种或多种。
作为优选，所述外层厚度为2～20μm。
本发明中外层使用倍率好的负极材料，能够保证锂离子电池的倍率性能，同时外层厚度很薄，且外层的负极材料也有一定的容量，对电芯的能量密度影响很小；内层使用高能量密度的负极材料，内层厚度根据电芯设计决定，能够保证锂离子电池的能量密度。
本发明还公开了一种包含所述复合负极片的锂离子电池，所述锂离子电池由正极极片、负极极片、电解液、隔膜组成；所述负极极片为本发明所述复合负极片。
与现有技术对比，本发明的有益效果是：
1.本发明公开的复合负极片，外层使用倍率好的负极材料，能够保证锂离子电池的倍率性能，内层使用高能量密度的负极材料，能够保证锂离子电池的能量密度，另一方面，由于外层的缓冲和保护作用，循环性能也能有所提升；使用本发明的复合负极极片，锂离子电池能在保证高能量密度的同时，明显提升倍率和循环性能。
2.适当掺杂玻璃态电解质颗粒可以有效避免涂层脱落；同时提高传输通道与锂离子半径的相互匹配性，降低孔隙率，提高致密度，从而提高锂离子电导率。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的描述。在本发明中所涉及的原料、设备，若无特指，均为本领域的常用原料、设备；本发明中所用方法，若无特指，均为本领域的常规方法；本发明中所用试剂均为锂电池级。
实施例1
(1)制备正极极片：磷酸铁锂96g，石墨烯0.3g，碳黑1.5g，碳纳米管0.2g，聚偏氟乙烯2g，N-N-二甲基吡咯烷酮65g，充分搅拌分散形成浆料，均匀涂覆在正极集流体压延铝箔上，干燥后进行辊压，制成正极极片。
(2)制备负极极片内层：人造石墨94.5g，碳黑1.5g，羧甲基纤维素钠1.5g，丁苯橡胶2.5g，去离子水120g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极集流体电解铜箔上，干燥后进行辊压。
外层：软碳93g，Li2S-P2S5 1g，碳黑2.5g，羧甲基纤维素钠2g，丁苯橡胶2.5g，去离子水180g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极内层极片上，外层厚度为5μm，干燥后进行辊压，制成负极极片。
(3)制作电池：采用厚度16μm的微孔PE隔膜，1.1mol的六氟磷酸锂溶解在碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯的混合溶剂中，厚度152μm的铝塑膜，以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，然后焊接极耳、热封、注液、化成、分容，制成软包电池。
实施例2
(1)制备正极极片：磷酸铁锂96g，石墨烯0.3g，碳黑1.5g，碳纳米管0.2g，聚偏氟乙烯2g，N-N-二甲基吡咯烷酮65g，充分搅拌分散形成浆料，均匀涂覆在正极集流体压延铝箔上，干燥后进行辊压，制成正极极片。
(2)制备负极极片
内层：人造石墨88g，碳纳米管4.5g，羧甲基纤维素钠3g，聚偏氟乙烯4.5g，去离子水120g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极集流体电解铜箔上，干燥后进行辊压。
外层：钛酸锂86g，Li2S-SiS2 0.5g，石墨烯4.5g，羧甲基纤维素钠4.5g，聚氨酯4.5g，去离子水180g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极内层极片上，外层厚度为2μm，干燥后进行辊压，制成负极极片。
(3)制作电池：采用厚度16μm的微孔PE隔膜，1.1mol的六氟磷酸锂溶解在碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯的混合溶剂中，厚度152μm的铝塑膜，以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，然后焊接极耳、热封、注液、化成、分容，制成软包电池。
实施例3
(1)制备正极极片：磷酸铁锂96g，石墨烯0.3g，碳黑1.5g，碳纳米管0.2g，聚偏氟乙烯2g，N-N-二甲基吡咯烷酮65g，充分搅拌分散形成浆料，均匀涂覆在正极集流体压延铝箔上，干燥后进行辊压，制成正极极片。
(2)制备负极极片内层：人造石墨98.6g，碳纤维0.4g，聚乙烯吡咯烷酮0.5g，聚丙烯酸0.5g，去离子水120g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极集流体电解铜箔上，干燥后进行辊压。
外层：碲化铅98.6g，Li2S-B2S3 2g，导电石墨0.4g，聚乙烯吡咯烷酮0.5g，聚海藻酸钠0.5g，去离子水180g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极内层极片上，外层厚度为20μm，干燥后进行辊压，制成负极极片。
(3)制作电池：采用厚度16μm的微孔PE隔膜，1.1mol的六氟磷酸锂溶解在碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯的混合溶剂中，厚度152μm的铝塑膜，以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，然后焊接极耳、热封、注液、化成、分容，制成软包电池。
实施例4
(1)制备正极极片：磷酸铁锂96g，石墨烯0.3g，碳黑1.5g，碳纳米管0.2g，聚偏氟乙烯2g，N-N-二甲基吡咯烷酮65g，充分搅拌分散形成浆料，均匀涂覆在正极集流体压延铝箔上，干燥后进行辊压，制成正极极片。
(2)制备负极极片
内层：人造石墨94.5g，碳黑1.5g，羧甲基纤维素钠1.5g，聚乙烯醇2.5g，去离子水120g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极集流体电解铜箔上，干燥后进行辊压。
外层：软碳93g，碳黑2.5g，Li2S-B2S3 2g，羧甲基纤维素钠2g，聚丙烯醇2.5g，去离子水180g，搅拌形成浆料，均匀涂覆在负极内层极片上，外层厚度为5μm，干燥后进行辊压，制成负极极片。
(3)制作电池：采用厚度16μm的微孔PE隔膜，1.1mol的六氟磷酸锂溶解在碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯的混合溶剂中，厚度152μm的铝塑膜，以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，然后焊接极耳、热封、注液、化成、分容，制成软包电池。
对比例1
对比例与实施例1的不同之处在于：负极片没有外层，只有内层人造石墨层。其余原料和工艺与实施例1相同。
对比例2
对比例与实施例2的不同之处在于：负极片没有外层，只有内层人造石墨层。其余原料和工艺与实施例2相同。
对比例3
对比例与实施例3的不同之处在于：负极片没有外层，只有内层人造石墨层。其余原料和工艺与实施例3相同。
对比例4
对比例与实施例4的不同之处在于：负极片没有外层，只有内层人造石墨层。其余原料和工艺与实施例4相同。
对比例5
对比例5与实施例1的不同之处在于：外层没有添加玻璃态电解质颗粒，其余原料和工艺与实施例1相同。
对比例6
对比例6与实施例1的不同之处在于：外层为高能量密度材料，内层为高倍率材料，其余原料和工艺与实施例1相同。
测试上述实施例所制得的电池的结果列于表1。
表1.软包电池电性能测试结果
Figure BDA0002999469850000061
从表1中可见，实施例1～4分别与对比例1～4相比较，说明内层为高能量密度的负极材料层，外层为高倍率和循环性能的负极材料层制备的负极材料，表现出更好的倍率和循环性能；实施例1与对比例5相比较，说明玻璃态电解质颗粒的添加更有利于提高循环性能；实施例1与对比例6相比较，说明外层为高能量密度材料，内层为高倍率材料的负极材料对倍率和循环性能的提高无有益效果，进一步证明了电池的倍率性能更多的受限于极片的表面层，因此，外层使用倍率好的负极材料，能够保证锂离子电池的倍率性能，同时避免表面层材料过早析锂或结构破坏而失效。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效结构变换，均仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种复合负极片，包括负极涂层、铜箔；其特征在于，所述负极涂层包含两层或两层以上，其中所述内层和外层包含不同的活性物质，所述外层的活性物质其倍率和循环性能优于内层，所述内层的活性物质其能量密度优于外层。
2.如权利要求1所述的一种复合负极片，其特征在于，所述外层中含有玻璃态电解质颗粒；所述玻璃态电解质颗粒为Li2S-P2S5、Li2S-SiS2和Li2S-B2S3中的一种或多种。
3.如权利要求1所述的一种复合负极片，其特征在于，所述内层的各成分及质量添加比例为：内层负极活性物质：导电剂：粘结剂：分散剂=88.0~98.6: 0.4~4.5: 1.0~4.5: 0.5~3.0；所述外层的各成分及质量添加比例为：外层负极活性物质：玻璃态电解质颗粒：导电剂：粘结剂：分散剂=86.0~98.6: 0.5~2.0: 0.4~4.5: 0.5~4.5: 0.5~5.0。
4.如权利要求3所述的一种复合负极片，其特征在于，所述的内层负极活性物质为石墨、硅基负极材料和锡基负极材料中的一种或多种。
5.如权利要求3所述的一种复合负极片，其特征在于，所述的外层负极活性物质为石墨、软碳、硬碳、钛酸锂和碲化铅中的一种或多种。
6.如权利要求3所述的一种复合负极片，其特征在于，所述的导电剂为石墨烯、碳黑、碳纳米管、碳纤维和导电石墨中的一种或多种。
7.如权利要求3所述的一种复合负极片，其特征在于，所述的粘结剂为丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、聚丙烯酸、聚海藻酸钠、聚氨酯、聚乙烯醇和聚丙烯醇中的一种或多种。
8.如权利要求3所述的一种复合负极片，其特征在于，所述的分散剂为羧甲基纤维素钠和聚乙烯吡咯烷酮中的一种或多种。
9.如权利要求1所述的一种复合负极片，其特征在于，所述外层厚度为2~20μm。
10.一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、电解液、隔膜，其特征在于所述负极极片为权利要求1-9任一项所述复合负极片。
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