CN112885495A - 由Ra-226生产Ac-225的方法 - Google Patents

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Abstract

一种由Ra‑226生产Ac‑225的方法，其中所述Ra‑226以液体溶液的形式存在于容器中，所述Ra‑226经受光核过程，其中Ra‑226(γ,n)被辐照以产生Ra‑225，然后所述Ra‑225衰变为Ac‑225，所形成的Ac‑225通过其在存在于所述容器中的阴极上的电化学沉积而被收集，在所述沉淀发生后，从所述容器中取出所述阴极，并放入热电池环境，在所述热电池环境中从所述阴极上提取所述Ac‑225。

Description

由Ra-226生产Ac-225的方法
技术领域
本发明涉及一种由Ra-226生产Ac-225的方法，其中所述Ra-226以液体溶液的形式存在于容器(recipient)中，所述Ra-226经受光核过程(photo-nuclear process)，在所述光核过程中Ra-226(γ,n)被辐照以产生Ra-225，然后Ra-225衰变为Ac-225。
背景技术
从WO 01/41154中已知这样一种方法。根据该已知的方法，将包含Ra-226的溶液置于容器中，然后将电子束对准转换材料以产生光子。然后将光子对准Ra-226，从而发生光致蜕变反应，形成Ra-225，Ra-225衰变为Ac-225。然后，这样获得的Ac-225可以通过使用离子交换柱的湿化学法收集。
这种已知方法的一个缺点是，它需要放射化学操作来回收目标Ra-226。这种回收是耗时的，并且涉及非常危险的过程，因为Ra-226是一种高放射性物质。
发明内容
本发明的一个目的是避免化学分离Ac-225之后Ra-226的回收过程。
为此，本发明的方法的特征在于所形成的Ac-225通过其在存在于所述容器中的阴极上的电化学沉积收集，在所述沉积发生后，从所述容器中取出所述阴极，并放入热电池环境(hot cell environment)中，在该环境中从所述阴极提取所述Ac-225。在所述沉积发生后，不需要转移辐照过的Ra-226靶，而是仅从所述容器中取出含有电沉积的Ac-225的阴极，并将其放入合适的热电池环境中，在该环境中从所述阴极提取所述Ac-225。由于Ra-226保留在容器中，并且由于仅有含有沉积的Ac-225的阴极被转移，所以从阴极获得Ac-225需要明显更小的热电池环境。Ra-226留在容器内，准备继续辐照程序，无需应用任何回收方案。
应当注意的是，在阴极上使用放射性核素的电化学沉积是已知的。G.Lange等发表的文章“Die Darstellung von Strontium-90-freiem Yttrium-90durch Electrolyse”,J.Inorg.Nucl.Chem.4(1956),第146-154页中记载了这样一种从Sr-90开始获得Y-90的电化学沉积。然而，这两个过程的启动条件有很大不同。Sr-90的半衰期为28.79年，而Ra-226的半衰期为1600年。这意味着，如果溶液中存在相同活性的Sr和Ra，镭的物理量(原子数)比锶高1600/28.79＝55.57倍，即如果考虑溶液，镭的浓度比锶高55.57倍。由于这个原因，处理从Ra-226获得Ac-225的技术人员将不会认为该现有技术是相关的。引用的涉及Sr-90/Y-90发生器的现有技术解决的问题是，在整个过程中使用最少量的化学物质，从Sr-90/Y-90溶液中选择性分离Y-90，使得Sr-90/Y-90发生器能用在医院放射药房(hospital radio-pharmacy)中。该文献的教导并不涉及通过辐照开发同位素生产过程，也不考虑Sr-90源的回收。
本发明的方法的第一优选实施方案的特征在于，用能量至少为6.4MeV的光子辐照所述Ra-226，所述光子由能量高于6.4MeV的电子束的轫致辐射(Bremsstrahlung)产生。以这种方式会产生密集的光子束，从而可以形成足够量的Ac-225。
本发明的方法的第二优选实施方案的特征在于，将从所述阴极提取的所述Ac-225进行化学纯化，以去除微量(traces)共沉淀的Ra-226和Ra-225。
附图说明
现在将在下文中参考附图更详细地描述本发明。在附图中：
图1示出了U-233的衰变链和产生Ac-225的不同方法的概况；和
图2示出了一种可用于实施本发明的方法的装置的示意性示例。
具体实施方式
发射α的放射性核素Ac-225及其子体Bi-213成功地用于全身靶向α治疗(TAT)，如Scheinberg D.A.和McDevit R.发表的“Actinium in targeted alpha-particletherapeutic application”,CurrRadiopharm.2017；211(4),第306-320页(https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC5565267/)所述的。最近在使用Ac-225治疗转移性***癌方面取得了显著的成功。因此，这一成功引发了对Ac-225的高需求。然而，目前世界范围内Ac-225的生产远远不能满足这种重要放射性核素的需求。
图1示出了U-233衰变链和产生Ac-225的不同方法的概况。Ac-225的生产有三种主要策略。第一种是通过Th-229的α-衰变间接生产Ac-225。第二种是通过Ra-225的β-衰变间接生产Ac-225，第三种是Ac-225的直接生产方法。
到目前为止大部分使用的Ac-225是从Th-229中分离出来的，Th-229是在冷战时期由Th-232(n,γ)Pa-233→U-233的培育过程(breeding process)获得的。目前，位于Oakridge(美国)的Th-229的可用库存约为5GBq，以及位于Karlsruhe的可用库存约为1.7GBq。在Obninsk(俄罗斯)，从U-233中分离出少量Ac-225(Boll R.A.,Malkemus D.,Mirzadeh S.,Production of actinium-225for alpha particlemediatedradioimmunotherapy,Appl.Radiat.Isot.2005；62:667-679)。
由于处理可裂变材料方面的限制，对几吨U-233进行再加工(reprocessing)以分离同时生长的Th-229，在技术上很复杂。在一个工艺批次中只能处理非常少量的U-233材料，并且可提取的Th-229的量非常少。因此，这样一个工艺的总成本将高得不可接受，并且时间范围长得不可接受。
通过高能质子诱导反应直接生产Ac-225的技术已在Troitzk(Moscow附近)开发出来(B.L.Zhuikov,S.N.Kalmykov,S.V.Ermolaev,R.A.Aliev,V.M.Kokhanyuk,V.L.Matushko,I.G.Tananaev,B.F.Myasoedov,2011，发表在Radiokhimiya，2011，第53卷，第1期，第66–72页)。然后转移到美国，在美国，Brookhaven-Los Alamos-Oakridge国家实验室合作根据这一反应生产的Ac-225定期提供给用户，量可达1Ci。这种方法的缺点是核反应还会产生一定量的Ac-227，该量对直接将Ac-225用于治疗用途是不可接受的。
一种生产Ac-225的有前景的方法是通过光核过程的间接生产路线：Ra-226(γ,n)→Ra-225→Ac-225。该方法记载在WO 01/41154中，并且已经通过实验证明了可以在现实的实际条件下生成Ci-活性的Ac-225。根据已知的方法，将大约1g的Ra-226靶置于容器中，然后将电子束对准转换材料以产生光子。光子对准Ra-226靶，从而发生光致蜕变反应，并在靶上形成Ra-225。该初期产生的Ra-225衰变为想要的产物Ac-225。然后这样获得的Ac-225可以使用简单的湿化学法分离，例如使用离子交换柱。Allen B.J.等比较了所提到的光核过程Ra-226(γ,n)→Ra-225和使用Ra-226作为靶材在小型回旋加速器上进行的Ra-226(p,2n)→Ac-225的质子诱导反应，得出光核反应具有很大优势的结论，因为有可能使用大量的Ra-226且在溶液中进行辐照(Melville G.,,AllenB.J.et.al,“Cyclotron and LINACProduction ofAc-225”Applied Radiat.Isot.67(2009),第549-555页)。
按照光核过程或利用回旋加速器基于Ra-226(p,2n)的直接质子工艺(directproton based Ra-226(p,2n)-process)，由Ra-226制造Ac-225的技术生产方案是类似的，即制备满足所有安全要求的小型Ra-226靶(～1g)、进行辐照过程和将辐照靶转移到相应的热电池环境中进行处理。唯一的区别是，在光核反应的情况下，必须等待大约8天，才能从最初形成的Ra-225的衰变中生长出想要的Ac-225。
包括溶解和色谱分离以及最终Ac-225产品纯化的放射化学过程易于实施。然而，此后剩余的Ra-226溶液需要回收并转化为新的Ra-226靶，以用于下一个辐照和生产周期。作为每个生产过程的一部分，这个回收过程非常危险，因为它涉及到高放射性材料Ra-226的处理。回收过程也很耗时。
根据本发明，可以通过选择性地从辐照过的Ra-226源中提取获得的Ac-225，从而将Ra-226源留在发生光核辐照过程的容器中，来避免这种Ra-226的回收过程。本发明提出了一种方法，其中仅转移辐照后获得的Ac-225，无需将Ra-226源或完全辐照过的Ra-226溶液转移到应该进行放射化学分离过程的地方。Ra-226的辐照可以在Ac-225分离后立即继续，无需任何进一步的回收操作。分离过程本身基于Ac-225在阴极电极上的选择性电化学沉积，特别是由Au、Ta、W、Nb、Rh、Pt或Ir或它们的合金制成的阴极电极。
图2示意性地示出了一种用于该电化学分离过程的装置的示例。该装置包括第一容器(2)，其中Ra-226作为液体溶液存在于第一容器(2)中。第一容器构成反应容器，并且由抗辐射材料例如金属、石英、玻璃或陶瓷制成。第一容器通过使用光核源(1)辐照，电子束(3)对准该光核源(1)。作为电子-光子转换器的光核源(1)包括转换材料，例如钨或钽，其被电子束(3)对准以产生光子，该光子将辐照存在于第一容器中的Ra-226溶液。电子束由例如电子加速器(8)产生。第一容器最好用能量至少为6.4MeV的高能光子辐照，该高能光子由能量高于6.4MeV的强电子束的轫致辐射产生。例如，能量为18MeV的电子束会通过轫致辐射产生这种能量分布的光子，因此大约25％的光子适合生产Ac-225。将电子束的能量增加到40MeV将使适合生产Ac-225的光子比例增加到56％。将电子能量增加到40MeV以上只会略微增加Ac-225的产量，但会引起其他竞争性核反应，例如阈值光子能量为11.3MeV的(γ,2n)，阈值能量为17.8MeV的(γ,3n)和阈值能量为23.0MeV的(γ,4n)。
阴极(5)可拆卸地安装在第一容器(2)中。该装置还包括与第一容器分离的第二容器(4)。如箭头(9)所示，阴极(5)可以从第一容器中取出并放入第二容器中。阴极转移以紧密和屏蔽的方式设置，避免了放射性材料的泄漏。阴极优选为Winkler电极、棒、薄板或线。容器本身可以形成阳极。辐照穿过阳极，阳极和阴极之间的电流使Ac-225流向阴极。
除了仅使用一个第一容器，也可以将第一容器(2)与第三容器(图中未示出)连接，使得Ra-226溶液可以从第一容器流转(circulate)到第三容器。然后，第三容器优选地由与第一容器相同的材料制成。在后一个实施方案中，阴极将在辐照过程期间放入第三容器中。
所述装置优选地还包括与第一容器和第二容器分离的清洁站(7)。所述清洁站用于去除Ac-225中的杂质，主要是共沉淀的微量的靶材本身和光核反应中产生的Ra-225。第二容器(4)和清洁站(7)优选容纳在封闭(confined)环境(6)中，以便大大限制核辐射到外部环境的风险。
在该装置中，将Ra-226溶液进行光核辐照以形成Ra-225。然后由Ra-225的放射性衰变形成Ac-225，并通过电化学沉积在第一容器的阴极(5)上收集Ac-225。在电沉积发生后，将阴极从第一容器中取出，并放入远离第一容器的第二容器(4)中。在由第二容器形成的热电池环境中，从阴极分离收集的Ac-225。该收集过程主要在不干扰辐照过程中使用的主要Ra-226活性的情况下进行。最初的Ra-226靶溶液保留在第一容器中，辐照可以继续，而无需对Ra-226进行进一步处理。
本发明的一大优点是，大量的Ra-226从未在第二容器中处理过，该第二容器构成了用于分离Ac-225的环境。这意味着，与处理大量Ra-226相比，转移和处理含有Ac-225的阴极的辐射安全要求更容易满足。此外，与在其中处理含有沉淀的Ac-225的阴极的热电池的构造和操作相关的辐射安全问题也明显较轻，因为热电池中仅存在微量的Ra-226。
从电化学分离过程的实验数据可以得出结论：
阴极表面的电流密度越高，Ac-225的沉积就越快。
pH越低，沉积速度越快。pH优选低于6，更具体地为1–4。
电流密度越低，溶液的pH变化就越小。最佳电流密度为20–300mA/cm2。
样品体积和阴极表面之间的比例越小，沉积产率越高。
电流密度越高，溶液的温度升高的就越多。温度升高对沉积速度有显著影响。
存在于第一容器中的Ra-226优选在硝酸(HNO3)溶液中辐照。靶溶液的体积可以在50mL到几升之间变化。体积取决于应被辐照的Ra-226靶材的量。硝酸溶液中的Ra-226浓度可高达0.2M，相当于每升约50g的Ra-226。硝酸溶液的pH优选低于6，更优选为1–4，优选用HNO3调节。在电化学提取过程(electrochemical milking process)中，pH可能会略有增加。只要pH低于6，更优选为1–4，pH的改变对电化学分离效率就没有影响。然而，优选通过添加足够小体积的1M HNO3来不时地(例如在10–20次生产运行之后)控制和校正pH。通过这样做，电化学沉积速率将保持在其最大值。
通常，两个电极存在于进行电化学沉积的第一容器中。第一电极用作阳极，第二电极用作阴极(5)。如果容器由贵金属制成，例如铂或铱或它们的合金，可以用容器作为阳极。在这种情况下，只有阴极被放置在第一容器内部。用于电化学沉积的阴极的尺寸主要决定Ac-225沉积的速度。为了确定阴极表面，需要考虑被处理溶液的体积。
在电化学过程中，被处理溶液的温度升高。为了避免Ra-226溶液在辐照和电解过程中大量蒸发，优选冷却溶液。这例如通过冷却站(10)来实现，所述冷却站被设置用于冷却第一容器(2)和光核源(1)。优选使用恒温器方法将温度稳定在规定水平，所述规定水平优选为30℃。在这些条件下，超过90％的电化学沉积时间会增加，但是由于Ac-225的半衰期，不需要严格的时间限制，一个小时到甚至几个小时的电化学处理是可以接受的。
可以应用三种不同的方法来实施本发明的方法：
a.间歇(分批)生产方法；
b.半在线生产方法；
c.连续生产方法。
在Ra-226辐照期间的间歇(分批)方法中，Ra-226部分转化为Ra-225。经过大约两周的辐照，Ra-225的理论饱和活性达到了大约50％。同时，获得的Ra-225衰变为Ac-225，大约8天后达到最大值。此后进行电化学沉积，其持续几个小时。含有沉积的Ac-225的阴极随后被转移到第二容器，在此从阴极收集Ac-225。随后阴极返回到第一容器。也可以考虑使用两个或甚至更多个容器，并用相同的辐照源交替辐照他们。在其中一个容器被辐照的辐照周期结束后，可以切换电子束来辐照另一个容器。在任何情况下，每周都可以收获一批Ac-225。辐照时间间隔和衰变期可以根据实际需要灵活改变。
在半在线方法中，辐照仅在提取过程的短时间内中断。经过更长时间的连续辐照后，达到了稳态条件，这意味着Ra-225的合成和衰变实际上处于平衡状态。关闭电子束，立即开启电化学沉积过程，提取在辐照过程中Ra-225衰变产生的Ac-225部分。在阴极被转移用于Ac-225的处理后，辐照继续进行，而与Ra-225仍然存在的活性无关。在这种操作方法下，可以每周提取一批新的Ac-225。
在连续操作方法中，即使在辐照条件下也可以进行提取过程。这个选择只有在实际情况下才能证明。
电镀的Ac-225可以用约1M硝酸溶液从阴极溶解，或者作为一种选择，在弱酸溶液中电化学转换电极作为阳极。转移的阴极将含有一些少量的Ra-226，约为50μL原始靶溶液。可以应用任何已知的Ac-225纯化方法，优选色谱分离法。然后将纯化后的Ac-225储存在合适的容器(11)中。
在辐照过程中，酸性Ra-226溶液经历一定的放射性破坏，从而形成H2和O2。此外，从Ra-226的衰变来看，必须考虑放射性气体Rn-222。因此，至少在Ac-225的电沉积过程中，靶溶液应该优选用缓慢的惰性气体流(例如He)来吹扫。这意味着必须处理废气流中的一些水蒸气。需要处理的总气体体积相对较小，估计约为0.5L/h。废气的处理可以通过以下方式进行：废气通过以回流模式安装的足够有效的冷却柱(chilling column)，冷凝的液体定量返回第一容器。冷却温度应为1–10℃。通过冷却器后，废气将通过一个分子筛盒(mole sievecartouche)，以捕集最后微量的水分。然后，废气通过一个被冷却到温度低于15℃的木炭盒(charcoal cartouche)。这个木炭盒实际定量地捕集Rn-222。出于安全原因，最好包括一个冷阱(cryogenic trap)，以从废气中提取最后潜在微量的Rn-222。与靶站分开进行的分离和吹扫过程产生的废气将以同样的方式处理。释放的H2和O2的浓度低于***水平，因此不需要从废气流中去除这些气体。

Claims (10)

1.一种由Ra-226生产Ac-225的方法，其中所述Ra-226以液体溶液的形式存在于容器(2)中，所述Ra-226经受光核过程，其中Ra-226(γ,n)被辐照以产生Ra-225，然后所述Ra-225衰变为Ac-225，其特征在于，
所形成的Ac-225通过其在存在于所述容器中的阴极(5)上的电化学沉积而被收集，在所述沉积发生后，从所述容器中取出所述阴极，并放入热电池环境(4)中，在所述热电池环境中从所述阴极上提取所述Ac-225。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述Ra-226用能量至少为6.4MeV的光子辐照，所述光子由能量高于6.4MeV的电子束的轫致辐射产生。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述Ac-225在其上沉积的阴极由化学惰性金属制成，优选由Au、Ta、W、Nb、Rh、Pt或Ir或其合金制成。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，纯化从所述阴极提取的所述Ac-225，以去除微量共沉淀的Ra-226和Ra-225。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的方法，其特征在于，存在Ra-226的所述液体溶液为pH小于6的HNO3溶液，优选为pH为1至4的HNO3溶液。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其特征在于，所述容器包括第一容器(2)和第三容器，所述第一容器(2)和第三容器以这样的方式互相连接，即Ra-226溶液可以从第一容器流转到第三容器，所述阴极放置在所述第三容器中。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其特征在于，形成的Ac-225的电化学沉积是在Ra-226辐照期间进行的。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其特征在于，多个单独的第一容器用于对形成的Ac-225进行电化学沉积。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其特征在于，电化学沉积是分批进行的，并且当阴极进入热电池环境时，辐照中断。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的方法，其特征在于，用惰性气流、特别是He流吹扫所述液体溶液。
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