CN112533987B - 矿物填充的聚碳酸酯-聚对苯二甲酸亚烷基酯组合物、模塑料和具有良好冲击韧性的模制品 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于生产热塑性模塑料的组合物，其中所述组合物含有下列成分或由下列成分组成：A)50重量%至70重量%的至少一种芳族聚碳酸酯，B)16重量%至40重量%的至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，C)8重量%至22重量%的至少一种滑石基矿物填料，D)0.0110重量%至0.0280重量%的亚磷酸，E)0重量%至8.0重量%的至少一种添加剂。此外，本发明涉及由该组合物生产热塑性模塑料的方法、所述模塑料本身以及该组合物和模塑料用于生产模制品的用途。

Description

矿物填充的聚碳酸酯-聚对苯二甲酸亚烷基酯组合物、模塑料 和具有良好冲击韧性的模制品
本发明涉及用于生产热塑性模塑料的基于聚碳酸酯和聚对苯二甲酸亚烷基酯的矿物填充的组合物、模塑料本身、所述组合物或模塑料用于生产模制品的用途和模制品本身。
模制品优选用于汽车制造，更优选作为外部组件。
含有部分结晶聚酯和矿物填料的含填料聚碳酸酯模塑料（PC模塑料）是已知的。
EP 1 992 663 A1公开了含有附加热塑性塑料和滑石的聚碳酸酯组合物。也公开了聚酯作为附加热塑性塑料。该组合物的特征在于在挤出法的简单生产、刚度、阻燃性、韧性和热稳定性。
US 5,637,643公开了含有聚碳酸酯、聚酯和表面改性的滑石以及基于亚磷酸酯的抗氧化剂的组合物。该组合物的特征在于良好的机械性质和良好的热稳定性。
JP 1995-101623公开了含有聚碳酸酯、聚酯、丙烯酸酯橡胶和滑石以及抗氧化剂的组合物。该组合物适用于生产车辆部件并且特征在于高刚度和良好的表面光滑度。
JP 1994-097985公开了含有聚碳酸酯、滑石、芳族聚酯和有机磷酸酯的组合物。该组合物具有高刚度、良好的表面性质和高韧性并适用于生产具有高热稳定性和机械强度的模制品。
DE-A 19 753 541公开了含有部分芳族聚酯、接枝共聚物和矿物填料的聚碳酸酯模塑料，其具有对车身外部部件而言足够的韧性。但是，所要求保护的模塑料表现出不足的耐热变形性。
EP-A 135 904描述了含有聚对苯二甲酸乙二醇酯、基于聚丁二烯的接枝共聚物和最多4重量%的量的滑石的聚碳酸酯模塑料。所公开的优点是低扭曲（“翘曲”）和良好韧性的有利特征组合。
JP-A 08 176 339描述了含有滑石作为矿物填料的聚碳酸酯模塑料。可使用ABS树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯作为附加共混搭档。良好冲击韧性和表面品质被证明是该模塑料的优点。
JP-A 07 025 241描述了具有高刚度和良好表面品质的聚碳酸酯模塑料。该模塑料含有60重量%至70重量%的聚碳酸酯、20重量%至30重量%的聚酯、5重量%至10重量%的丙烯酸酯橡胶和5重量%至10重量%的滑石以及0.1至1重量份（基于100份聚合物组分计）的抗氧化剂。
WO 85/02622公开了用基于磷的酸稳定以抗黄化的聚碳酸酯-聚酯组合物。
DE2414849 A1公开了用磷化合物防变色的聚酯树脂和聚碳酸酯树脂的混合物。
EP0417421 A1公开了亚磷酸酯作为聚碳酸酯-聚对苯二甲酸亚烷基酯组合物的稳定剂。
由塑料制成的车身外部部件通常必须上漆。施加的漆层通常必须在升高的温度下烘烤和固化。对此需要的温度和持续时间取决于所用漆体系。在固化或烘烤程序的过程中，车身安装件的塑料材料必须尽可能没有表现出变化，例如不可逆变形。因此必须提供具有高耐热变形性的热塑性聚碳酸酯模塑料。
在这样的应用中，通常另外必须与低热膨胀系数（CLTE），即高尺寸稳定性一起实现高刚度。
对由塑料制成的车身安装件的其它要求是在经受冲击时，尤其也在低温下的良好韧性。
用于生产车身外部部件的模塑料必须另外表现出在熔体中的良好流动能力。
在聚碳酸酯-聚酯模塑料的生产过程中，在熔融配混过程中和/或在模塑料的加工过程中，例如在注射成型过程中，经常发生聚碳酸酯和聚酯之间的不想要的酯交换反应。这样的反应特别在熔融配混过程中或注射成型过程中的不利条件，如高温、长停留时间和高机械应力下发生。
这可导致重要性质受损。例如可能降低模制品的耐热变形性或韧性。此外，可能改变形态性质，即干扰聚酯的结晶行为且组分聚碳酸酯和聚酯的玻璃化转变温度移向更低的值。因此希望基本上抑制酯交换反应。
因此希望提供用于生产可满足所述要求的热塑性模塑料的组合物。
尤其希望提供用于生产热塑性模塑料的组合物，其中该模塑料具有良好的熔体流动能力并适用于生产具有改进的冲击韧性和良好耐热变形性的模制品。
还应该优选减少聚碳酸酯和聚酯之间的酯交换反应，因此甚至在不利的生产和加工条件下也保持耐热变形性和形态。
现在已经发现，令人惊讶地，用于生产热塑性模塑料的组合物具有有利的性质，其中所述组合物含有下列成分或由下列成分组成：
A) 50重量%至70重量%，优选52重量%至68重量%，更优选54重量%至66重量%的至少一种芳族聚碳酸酯，
B) 16重量%至40重量%，优选18重量%至30重量%，特别优选20重量%至26重量%的至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
C) 8重量%至22重量%，优选10重量%至20重量%，特别优选12重量%至18重量%的至少一种滑石基矿物填料，
D) 0.0110重量%至0.0280重量%，优选0.0115重量%至0.0250重量%，特别优选0.0120重量%至0.0220重量%的亚磷酸
E) 0重量%至8.0重量%，优选0.1重量%至7重量%，特别优选0.3重量%至6重量%的至少一种添加剂。
在一个优选实施方案中，该组合物在90重量%的程度上，更优选在95重量%的程度上，特别优选在100重量%的程度上由组分A至E组成。
在一个优选实施方案中，该组合物不含橡胶改性的接枝聚合物。
在一个优选实施方案中，该组合物不含乙烯基(共)聚合物，特别是SAN（苯乙烯-丙烯腈）。
在一个优选实施方案中，该组合物不含基于磷的阻燃剂。
在一个优选实施方案中，该组合物不含碳纤维。
不含一种组分应被理解为是指在该组合物中含有少于0.5重量%，优选少于0.1重量%，尤其优选0重量%的这种组分。
组分D与组分B的重量比优选为0.0003: 1至0.0010: 1，特别优选0.0004: 1至0.0008: 1。由此实现良好的机械性质和对上述酯交换反应的有效抑制的特别有利的组合。
在一个进一步优选的实施方案中，组分D的比例为0.0120重量%至0.0160重量%。
不同组分的各个上述优选范围和优选实施方案可自由地互相组合。
组分A
根据本发明合适的组分A的芳族聚碳酸酯和/或芳族聚酯碳酸酯是文献中已知的或可通过文献中已知的方法生产（关于芳族聚碳酸酯的生产，参见例如Schnell, "Chemistry and Physics of Polycarbonates", Interscience Publishers, 1964，以及DE-AS 1 495 626、DE-A 2 232 877、DE-A 2 703 376、DE-A 2 714 544、DE-A 3 000 610、DE-A 3 832 396；关于芳族聚酯碳酸酯的生产，例如DE-A 3 007 934）。
芳族聚碳酸酯例如通过二酚与碳酰卤，优选光气，和/或与芳族二羰基二卤，优选苯二甲酸二卤通过相界面法反应制备，其中任选使用链终止剂，例如单酚，并任选使用三官能或大于三官能支化剂，例如三酚或四酚。同样可以通过熔体聚合法通过二酚与例如碳酸二苯酯的反应制备。
用于制备芳族聚碳酸酯和/或芳族聚酯碳酸酯的二酚优选是式(I)的那些
Figure 318112DEST_PATH_IMAGE001
其中
A是单键、C1至C5-亚烷基、C2至C5-烷叉基、C5至C6-环烷叉基、-O-、-SO-、-CO-、-S-、-SO2-、其上可稠合任选含有杂原子的其它芳环的C6至C12-亚芳基、
或式(II)或(III)的基团
Figure 235252DEST_PATH_IMAGE002
Figure 14989DEST_PATH_IMAGE003
B在每种情况下是C1至C12-烷基，优选甲基、卤素，优选氯和/或溴，
x在每种情况下彼此独立地为0、1或2，
p是1或0，且
R5和R6可针对各X1独立地选择，并彼此独立地为氢或C1至C6-烷基，优选氢、甲基或乙基，
X1是碳且
m是4至7，优选4或5的整数，条件是在至少一个原子X1上，R5和R6同时是烷基。
优选的二酚是对苯二酚、间苯二酚、二羟基联苯、双(羟苯基)-C1-C5-链烷、双(羟苯基)-C5-C6-环烷、双(羟苯基)醚、双(羟苯基)亚砜、双(羟苯基)酮、双(羟苯基)砜和α,α-双(羟苯基)二异丙基苯以及它们的在环上溴化和/或在环上氯化的衍生物。
特别优选的二酚是4,4'-二羟基联苯、双酚A、2,4-双(4-羟苯基)-2-甲基丁烷、1,1-双(4-羟苯基)环己烷、1,1-双(4-羟苯基)-3,3,5-三甲基环己烷、4,4'-二羟基二苯硫醚、4,4'-二羟基二苯砜以及这些的二-和四溴化或氯化的衍生物，例如2,2-双(3-氯-4-羟苯基)丙烷、2,2-双(3,5-二氯-4-羟苯基)丙烷或2,2-双(3,5-二溴-4-羟苯基)丙烷。2,2-双(4-羟苯基)丙烷（双酚A）尤其优选。
二酚可单独或以任意混合物的形式使用。二酚是文献中已知的或可通过文献中已知的方法获得。
适用于制备热塑性芳族聚碳酸酯的链终止剂的实例包括苯酚、对氯苯酚、对叔丁基苯酚或2,4,6-三溴苯酚，以及长链烷基酚，如4-[2-(2,4,4-三甲基戊基)]苯酚、根据DE-A2 842 005的4-(1,3-四甲基丁基)苯酚或在烷基取代基中具有总共8至20个碳原子的单烷基酚或二烷基酚，例如3,5-二-叔丁基苯酚、对异辛基苯酚、对叔辛基苯酚、对十二烷基苯酚和2-(3,5-二甲基庚基)苯酚和4-(3,5-二甲基庚基)苯酚。所用链终止剂的量通常为基于每种情况中使用的二酚的摩尔总量计的0.5摩尔%至10摩尔%。
该热塑性芳族聚碳酸酯具有20至40 kg/mol，优选20至32 kg/mol，特别优选22至28 kg/mol的平均分子量（重均Mw，其使用基于双酚A的聚碳酸酯标样通过GPC（凝胶渗透色谱法）测得）。通过该优选范围，实现了根据本发明的组合物中的机械性质和流变性质的特别有利的平衡。
该热塑性芳族聚碳酸酯可以已知方式支化，更确切地说优选通过并入基于所用二酚的总量计0.05至2.0摩尔%的三官能或大于三官能化合物，例如具有3个或更多个酚类基团的化合物。优选使用线性聚碳酸酯，其更优选基于双酚A。
均聚碳酸酯和共聚碳酸酯都合适。也可以使用基于所用二酚的总量计1重量%至25重量%，优选2.5重量%至25重量%的具有羟基芳氧基端基的聚二有机基硅氧烷制备根据本发明的组分A的共聚碳酸酯。这些是已知的（US 3 419 634）并可通过文献中已知的方法制备。含聚二有机基硅氧烷的共聚碳酸酯同样合适；例如在DE-A 3 334 782中描述了含聚二有机基硅氧烷的共聚碳酸酯的制备。
用于制备芳族聚酯碳酸酯的芳族二羰基二卤优选是间苯二甲酸、对苯二甲酸、二苯基醚4,4'-二甲酸和萘-2,6-二甲酸的二酰二氯。
特别优选的是比率为1:20至20:1的间苯二甲酸的二酰二氯和对苯二甲酸的二酰二氯的混合物。
在聚酯碳酸酯的制备中另外同时使用碳酰卤，优选光气作为双官能酸衍生物。
可考虑用于制备芳族聚酯碳酸酯的链终止剂不仅是上文提到的单酚，还有它们的氯碳酸酯，以及可任选被C1至C22烷基或被卤素原子取代的芳族单羧酸的酰氯，以及脂族C2至C22单羧酸酰氯作为链终止剂。
链终止剂的量在每种情况下为0.1至10摩尔%，在酚类链终止剂的情况下基于二酚的摩尔数计，并且在单羧酸酰氯链终止剂的情况下基于二羰基二氯的摩尔数计。
在芳族聚酯碳酸酯的制备中也可使用一种或多种芳族羟基羧酸。
芳族聚酯碳酸酯可以是线性或以已知方式支化的（参见DE-A 2 940 024和DE-A 3007 934），其中线性聚酯碳酸酯是优选的。
可用的支化剂是例如0.01至1.0摩尔%（基于所用的二羰基二氯计）的量的三官能或更多官能的羰基氯，如苯均三酰三氯、氰尿酰三氯、3,3',4,4'-二苯甲酮四羰基四氯、1,4,5,8-萘四羰基四氯或苯均四酰四氯，或基于所用二酚计0.01至1.0摩尔%的量的三官能或更多官能的酚，如间苯三酚、4,6-二甲基-2,4,6-三(4-羟苯基)-庚-2-烯、4,6-二甲基-2,4,6-三(4-羟苯基)庚烷、1,3,5-三(4-羟苯基)苯、1,1,1-三(4-羟苯基)乙烷、三(4-羟苯基)苯基甲烷、2,2-双[4,4-双(4-羟苯基)环己基]丙烷、2,4-双(4-羟苯基异丙基)苯酚、四(4-羟苯基)甲烷、2,6-双(2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基苯酚、2-(4-羟苯基)-2-(2,4-二羟苯基)丙烷、四(4-[4-羟苯基异丙基]苯氧基)甲烷、1,4-双[4,4'-二羟基三苯基]甲基]苯。酚类支化剂可以与二酚一起最初装载；酰基氯支化剂可以与酰二氯一起引入。
热塑性芳族聚酯碳酸酯中的碳酸酯结构单元的比例可任意改变。碳酸酯基团的比例优选为基于酯基团和碳酸酯基团的总和计的最多100摩尔%，特别是最多80摩尔%，特别优选最多50摩尔%。芳族聚酯碳酸酯的酯部分和碳酸酯部分都可以嵌段形式或无规分布的形式存在于缩聚物中。
热塑性芳族聚碳酸酯和聚酯碳酸酯可单独或以任意混合物使用。
优选使用基于双酚A的聚碳酸酯作为组分A。
组分B
根据本发明，使用聚对苯二甲酸亚烷基酯或聚对苯二甲酸亚烷基酯的混合物作为组分B。
在一个优选实施方案中，它们是对苯二甲酸或其反应性衍生物，如二甲酯或酐与脂族、脂环族或芳脂族二醇的反应产物，以及这些反应产物的混合物。
聚对苯二甲酸亚烷基酯因此含有衍生自对苯二甲酸和脂族、脂环族或芳脂族二醇的结构单元。
在本发明中，聚对苯二甲酸亚烷基酯被理解为也是指不仅含有对苯二甲酸基团、还含有一定比例的，最多50摩尔%，优选最多25摩尔%的其它芳族、脂族或脂环族二羧酸的聚酯。这些可例如含有具有8至14个碳原子的芳族或脂环族二羧酸或具有4至12个碳原子的脂族二羧酸，例如邻苯二甲酸、间苯二甲酸、萘-2,6-二甲酸、4,4'-联苯基二甲酸、琥珀酸、己二酸和环己烷二甲酸。
优选仅使用对苯二甲酸和间苯二甲酸。
用于制备根据本发明的聚对苯二甲酸亚烷基酯的二醇包括例如乙二醇、丁-1,4-二醇、丙-1,3-二醇、四甲基环丁二醇、异山梨醇、2-乙基丙-1,3-二醇、新戊二醇、戊-1,5-二醇、己-1,6-二醇、环己烷-1,4-二甲醇、3-乙基戊-2,4-二醇、2-甲基戊-2,4-二醇、2,2,4-三甲基戊-1,3-二醇、2-乙基己-1,3-二醇、2,2-二乙基丙-1,3-二醇、己-2,5-二醇、1,4-二(β-羟基乙氧基)苯、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷、2,4-二羟基-1,1,3,3-四甲基环丁烷、2,2-双(4-β-羟基乙氧基苯基)丙烷和2,2-双(4-羟基丙氧基苯基)丙烷及其混合物（DE-A 2 407674、2 407 776、2 715 932）。
这些聚对苯二甲酸亚烷基酯的常规名是例如PET、PBT、PETG、PCTG、PEICT、PCT或PTT。
优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯含有基于二羧酸组分计至少80重量%，优选至少90重量%的对苯二甲酸基团和基于二醇组分计至少80重量%，优选至少90重量%的乙二醇基团和/或丁-1,4-二醇基团。
在一个优选实施方案中，使用仅由对苯二甲酸及其反应性衍生物（例如其二烷基酯）和乙二醇和/或丁-1,4-二醇制成的聚对苯二甲酸亚烷基酯和这些聚对苯二甲酸亚烷基酯的混合物作为组分B。
在一个特别优选的实施方案中，使用聚对苯二甲酸乙二醇酯作为组分B。
例如根据DE-A 1 900 270和US-PS 3 692 744，可通过并入相对少量的三元或四元醇或三元或四元羧酸而使聚对苯二甲酸亚烷基酯支化。优选支化剂的实例是苯均三酸、偏苯三酸、三羟甲基乙烷和三羟甲基丙烷和季戊四醇。
特别优选的是仅由对苯二甲酸及其反应性衍生物（例如其二烷基酯）和乙二醇和/或丁-1,4-二醇制成的聚对苯二甲酸亚烷基酯，和这些聚对苯二甲酸亚烷基酯的混合物。
优选使用的聚对苯二甲酸亚烷基酯优选具有0.52 dl/g至0.95 dl/g，特别优选0.56 dl/g至0.80 dl/g，非常特别优选0.58 dl/g至0.68 dl/g的特性粘度。为了确定特性粘度，首先在乌式粘度计中根据DIN 53728-3在25℃下以1重量%的浓度测量在二氯乙酸中的比粘度。
然后由测得的比粘度x 0.0006907 + 0.063096计算所述确定的特性粘度（x是指乘）。
通过具有优选特性粘度的聚对苯二甲酸亚烷基酯，在根据本发明的组合物中实现机械和流变性质的有利平衡。
聚对苯二甲酸亚烷基酯可通过已知方法制备（参见例如Kunststoff-Handbuch，第VIII卷，第695页及其后，Carl-Hanser-Verlag, München, 1973）。
组分C
作为组分C，该热塑性模塑料含有滑石和/或滑石基矿物填料作为增强剂，或上述增强剂和至少一种其它非滑石基增强剂的混合物。
其它增强剂选自云母、硅酸盐、石英、二氧化钛、高岭土、非晶二氧化硅、碳酸镁、白垩、长石、硫酸钡、玻璃珠、陶瓷珠、硅灰石和玻璃纤维。
在一个优选实施方案中，滑石或滑石基矿物填料是仅有的增强剂。
可考虑作为本发明中的滑石基矿物填料的是本领域技术人员与滑石或滑石粉联系在一起的所有微粒填料。可购得并且其产品描述含有术语滑石或滑石粉作为表征特征的所有微粒填料也可考虑。
优选的是具有基于填料总质量计大于50重量%，优选大于80重量%，特别优选大于95重量%，尤其优选大于98重量%的根据DIN 55920的滑石含量的矿物填料。
滑石应被理解为是指天然存在或合成制成的滑石。
纯滑石具有化学组成3 MgO . 4 SiO2 .H2O，并因此具有31.9重量%的MgO含量、63.4重量%的SiO2含量和4.8重量%的化学结合水含量。其是具有层状结构的硅酸盐。
天然存在的滑石材料通常没有上文给出的理想组成，因为它们由于镁被其它元素部分替代、由于硅被例如铝部分替代和/或由于与其它矿物，例如白云石、菱镁矿和绿泥石共生而被污染。
特别优选用作组分C的滑石类型的特征在于特别高的纯度，其特征在于28重量%至35重量%，优选30重量%至33重量%，尤其优选30.5重量%至32重量%的MgO含量和55重量%至65重量%，优选58重量%至64重量%，尤其优选60重量%至62.5重量%的SiO2含量。
特别优选的滑石类型的特征进一步在于小于5重量%，更优选小于1重量%，尤其小于0.7重量%的Al2O3含量。
也有利并因此优选的是特别使用具有0.1至20 µm，优选0.2至10 µm，更优选0.5至5 µm，再更优选0.7至2.5 µm，特别优选1.0至2.0 µm的平均粒度d50的细磨类型形式的根据本发明的滑石。
根据本发明使用的滑石基矿物填料优选具有小于10 µm，优选小于7 µm，特别优选小于6 µm，尤其优选小于4.5 µm的上限粒度或粒度d95。通过根据ISO 13317-3的SEDIGRAPHD 5 000沉降分析来确定填料的d95和d50值。
滑石基矿物填料可任选经过表面处理以实现与聚合物基质的更好偶联。可以例如为它们配备基于官能化硅烷的附着力促进剂体系。
微粒填料的平均纵横比（径厚比）优选为1至100，特别优选2至25，尤其优选5至25，其通过成品的超薄切片的电子显微照片和测量代表性数量（大约50个）的填料粒子来确定。
由于加工以提供模塑料或模制品，微粒填料可能在模塑料或模制品中具有比原始使用的填料小的d95或d50值。
组分D
作为组分D，该组合物含有亚磷酸H3PO3。亚磷酸可作为固体或作为水溶液使用。优选作为固体使用。在根据本发明的组合物中，由此实现改进在配混过程中使用的聚合物组分的稳定性并因此改进该组合物的机械性质。此外，比酸的水溶液更容易计量加入到配混装置中并且也显著降低机器部件的可能的腐蚀风险。
组分D也可结合到有机或无机吸附剂或吸收剂上并以这种形式使用。为此，例如在组合物配混前将组分D与吸附剂或吸收剂预混，直至形成自由流动的粉末。这些吸收剂或吸附剂优选是具有大的外部和/或内部表面积的细碎和/或多孔材料。
这些材料优选是热惰性无机材料，例如氧化物或混合氧化物、硅酸盐、二氧化硅、硫化物、金属或过渡金属的氮化物。在一个特别优选的实施方案中，这些是天然或合成来源的细碎和/或微孔二氧化硅或氧化硅或硅酸盐。
亚磷酸也可以基于聚碳酸酯或聚酯的母料形式使用。母料是指亚磷酸以比在该组合物中的预期使用浓度大的量与热塑性塑料（聚碳酸酯或聚酯）预混。然后将这种混合物以适当的量添加到该组合物中，以实现在组合物中的所需酸浓度。
组分E
该组合物可包含市售聚合物添加剂作为组分E。
可考虑的组分E的市售聚合物添加剂包括添加剂，例如内部和外部润滑剂和脱模剂（例如季戊四醇四硬脂酸酯、褐煤蜡或聚乙烯蜡）、导电添加剂（例如导电炭黑或碳纳米管）、UV/光防护剂、稳定剂（例如热稳定剂、成核剂（例如苯基次膦酸钠、氧化铝、二氧化硅、芳族羧酸的盐）、抗氧化剂、酯交换抑制剂、水解防护剂）、改进抗划伤性的添加剂（例如硅酮油）、红外吸收剂、荧光增白剂、荧光添加剂以及染料和颜料（例如二氧化钛、群青蓝、氧化铁、炭黑、酞菁、喹吖啶酮、苝、苯胺黑和蒽醌）和不同于组分C)的填料和增强剂，或多种所提到的添加剂的混合物。
该组合物优选不含不同于组分C的填料和增强剂。
根据本发明的组合物优选含有至少一种脱模剂，优选季戊四醇四硬脂酸酯。
在一个优选实施方案中，该组合物含有选自润滑剂和脱模剂、UV/光防护剂、稳定剂、抗静电剂、染料、颜料和不同于组分C)的填料和增强剂的辅助剂的至少一种添加剂作为组分E。
该添加剂可以单独地或混合使用或以母料形式使用。
模塑料和模制品的生产
根据本发明的组合物可用于生产热塑性模塑料。当以已知的方式混合该组合物的各成分并在常规装置，例如内部捏合机、挤出机和双螺杆挤出机中在优选200℃至320℃，特别优选240℃至310℃，非常特别优选260℃至300℃的温度下熔体配混和熔体挤出时，例如可以生产根据本发明的热塑性模塑料。在本申请中，这种方法通常被称为配混。
“模塑料”因此被理解为是指在熔体配混和熔体挤出该组合物的成分时获得的产物。
该组合物的各成分的混合可以以已知方式、既可相继也可同时地进行，更确切地说既可在大约20℃（室温）下也可在更高温度下。这意味着例如可经由挤出机的主入口计量加入一些成分，稍后在配混过程中经由侧挤出机供入剩余成分。
根据本发明的模塑料可用于生产各种类型的模制品和半成品。这些可以例如通过注射成型、挤出和吹塑法生产。另一形式的加工是由预制板材或薄膜通过深拉生产模制品。根据本发明的模塑料特别适合通过挤出、吹塑和深拉法加工。
半成品的实例包括板材。
也可将该组合物的成分直接计量加入到注射成型机或挤出装置中并加工成模制品。
可由根据本发明的组合物和模塑料生产的此类模制品的实例是薄膜、型材、各种类型的外壳部件、用于办公器材，如监视器、平板显示器、笔记本电脑、打印机、复印机；板材、管材、电气安装导管、窗、门和建筑行业用的其它型材，以及电气和电子部件，如开关、插头和插座，和用于车辆，特别是汽车行业的部件。根据本发明的组合物和模塑料也适用于生产下列模制品或模制件：轨道车辆、船、飞机、公共汽车和其它机动车的内部装饰部件、机动车的车身部件、含有小型变压器的电气设备的外壳、信息处理和传输设备的外壳、医疗器材的外壳和覆板、按摩器材及其外壳、儿童玩具车、平面壁元件、安全设备的外壳、隔热运输容器、用于卫生和浴室设备的模制件、通风口的防护格栅和园艺设备的外壳。
本发明还涉及由上述组合物制成的模制品，优选平面模制件，如板材和车身部件，如反射镜外罩、挡泥板、扰流板、发动机罩等。
该模制品可以是小型或大型的并可用于外部或内部应用。优选制造用于车辆建造，尤其用于机动车行业的大型模制件。根据本发明的模塑料尤其可用于制造车身外部部件，例如挡泥板、行李箱盖、发动机罩、保险杠、装载面、装载面的外罩、车顶或其它车身安装件。
由根据本发明的模塑料/组合物制成的模制品/半成品也可布置在与其它材料，例如金属或塑料的复合体中。在例如车身外部部件的可能上漆后，漆层可直接位于根据本发明的模塑料上和/或位于该复合材料中所用的材料上。根据本发明的模塑料或由根据本发明的模塑料制成的模制件/半成品可通过接合和连接多个组件或部件的常规技术，例如共挤、薄膜后注塑、嵌件包覆注塑、胶粘、焊接、螺丝接合或夹合而在与其它材料的复合材料中或独自地用于制造成品部件，例如车身外部部件。
根据本发明的组合物的特征在于出色的耐热变形性和稳定性。根据本发明的组合物另外具有低CLTE以及良好的冲击韧性、高弹性模量、良好的流动能力、高耐热变形性和降低的在热塑性加工中的收缩行为。
下面描述本发明的进一步实施方案1至38：
1. 用于生产热塑性模塑料的组合物，其中所述组合物含有下列成分或由下列成分组成：
A) 50重量%至70重量%的至少一种芳族聚碳酸酯，
B) 16重量%至40重量%的至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
C) 8重量%至22重量%的至少一种滑石基矿物填料，
D) 0.0110重量%至0.0280重量%的亚磷酸
E) 0重量%至8.0重量%的至少一种添加剂。
2. 根据实施方案1的组合物，其特征在于组分A具有20至40 kg/mol的使用基于双酚A的聚碳酸酯作为标样通过在二氯甲烷中的凝胶渗透色谱法测得的重均分子量Mw。
3. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分A具有20至32 kg/mol的使用基于双酚A的聚碳酸酯作为标样通过在二氯甲烷中的凝胶渗透色谱法测得的重均分子量Mw。
4. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分A具有22至28 kg/mol的使用基于双酚A的聚碳酸酯作为标样通过在二氯甲烷中的凝胶渗透色谱法测得的重均分子量Mw。
5. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于使用基于双酚A的聚碳酸酯作为组分A。
6. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B含有衍生自对苯二甲酸的结构单元和最多50摩尔%的来自邻苯二甲酸、间苯二甲酸、萘-2,6-二甲酸、4,4'-联苯基二甲酸、琥珀酸、己二酸和环己烷二甲酸的结构单元。
7. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B不含除对苯二甲酸和间苯二甲酸外的其它酸的结构单元。
8. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B不含除对苯二甲酸外的其它酸的结构单元。
9. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B含有衍生自乙二醇、丁-1,4-二醇、丙二醇、环己烷-1,4-二甲醇、四甲基环丁二醇和异山梨糖醇的结构单元。
10. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B选自聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯。
11. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于使用聚对苯二甲酸乙二醇酯作为组分B。
12. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B具有0.52 dl/g至0.95dl/g的特性粘度。
13. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B具有0.56 dl/g至0.80dl/g的特性粘度。
14. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分B具有0.58 dl/g至0.68dl/g的特性粘度。
15. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于使用具有0.58 dl/g至0.68dl/g的特性粘度的聚对苯二甲酸乙二醇酯作为组分B。
16. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于使用具有小于0.7重量%的Al2O3含量的滑石作为组分C。
17. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分C)具有小于6 µm的上限粒度d95。
18. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分D作为固体使用。
19. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于使用结合到有机或无机吸附剂或吸收剂上的组分D。
20. 根据实施方案20的组合物，其特征在于使用结合到二氧化硅上的组分D。
21. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分D与组分B的重量比为0.0003: 1至0.0010: 1。
22. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于组分D与组分B的重量比为0.0004: 1至0.0008: 1。
23. 根据前述实施方案任一项的组合物，其不含不同于组分C的填料和增强剂。
24. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于所述组合物不含橡胶改性的接枝聚合物。
25. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于所述组合物不含乙烯基(共)聚合物。
26. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于所述组合物不含苯乙烯-丙烯腈共聚物。
27. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于所述组合物不含基于磷的阻燃剂。
28. 根据前述实施方案任一项的组合物，其特征在于所述组合物不含碳纤维。
29. 根据前述实施方案任一项的组合物，其含有下列组分或由下列组分组成
52重量%至68重量%的组分A，
18%至30重量%的组分B，
10重量%至20重量%的组分C，
0.0115重量%至0.0250重量%的组分D，
0.1重量%至7重量%的组分E。
30. 根据前述实施方案任一项的组合物，其含有下列组分或由下列组分组成
54重量%至66重量%的组分A，
20%至26重量%的组分B，
12重量%至18重量%的组分C，
0.0120重量%至0.0220重量%的组分D，
0.3重量%至6重量%的组分E。
31. 根据前述实施方案任一项的组合物，其含有0.0120重量%至0.0160重量%的组分D。
32. 根据前述实施方案任一项的组合物，其在90重量%的程度上由组分A至E组成。
33. 根据前述实施方案任一项的组合物，其在95重量%的程度上由组分A至E组成。
34. 根据前述实施方案任一项的组合物，其由组分A至E组成。
35. 生产模塑料的方法，其特征在于在200℃至320℃的温度下将根据实施方案1至34任一项的组合物的成分互相混合并随后冷却和造粒。
36. 通过根据实施方案35的方法可获得的模塑料。
37. 根据实施方案1至34任一项的组合物或根据实施方案36的模塑料用于生产模制品的用途。
38. 由根据实施方案1至34任一项的组合物或根据实施方案36的模塑料可获得的模制品。
实施例
组分A
基于双酚A的线性聚碳酸酯，具有24 kg/mol的分子量（重均Mw，使用基于双酚A的聚碳酸酯标样通过GPC（凝胶渗透色谱法）测得）。
组分B
聚对苯二甲酸乙二醇酯（例如来自德国Invista公司的PET），其具有0.623 dl/g的特性粘度。在25℃下以1重量%的浓度在二氯乙酸中测量比粘度。由比粘度根据下列公式计算特性粘度。
特性粘度 = 比粘度 x 0.0006907 + 0.063096
组分C
具有使用Sedigraph测得的1.2 µm的平均粒径d50和3.5 µm的d95并具有0.5重量%的Al2O3含量的滑石
组分D
作为固体的亚磷酸H3PO3
组分E-1
Black Pearls™ 800炭黑
组分E-2
褐煤酸酯蜡（Licowax™ E）作为润滑剂/脱模剂
组分E-3
季戊四醇四硬脂酸酯作为润滑剂/脱模剂
模塑料的生产
在来自Coperion, Werner and Pfleiderer公司(德国)的ZSK25双螺杆挤出机上在270℃至290℃的熔体温度下生产含有组分A至E的根据本发明的模塑料。
试样的生产和测试
在注射成型机（例如来自Arburg公司）上在270℃的熔体温度和70℃的模具温度下将获自各自配混的粒料加工成试样。
借助根据ISO 1133（2012版）在270℃的温度和5 kg的模头载荷下测得的熔体体积流动速率（MVR）评估熔体流动能力。
在从一侧注射成型并具有尺寸80 x 10 x 4 mm的试样上根据DIN ISO 306（维卡软化温度，方法B，在50 N载荷和120 K/h的加热速率下，2013版）测量耐热变形性。
在尺寸为80 mm x 10 mm x 4 mm的试验棒上根据ISO 180/1U（1982版）在室温（23℃）或-30℃下通过10重测定法测定冲击韧性。
下列实施例用于进一步阐释本发明。
表1
组分(重量份) V1 2 3 4 V5
A PC 61.4 61.4 61.4 61.4 61.4
B PET 22.6 22.6 22.6 22.6 22.6
C 滑石 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0
D H3PO3 0.0100 0.0125 0.0150 0.0200 0.0300
E-1 炭黑 0.45 0.45 0.45 0.45 0.45
E-21 Licowax 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
E-3 PETS 0.37 0.37 0.37 0.37 0.37
性质 单位
维卡 ℃ 143 142 143 143 143
MVR cm<sup>3</sup>/10min 34 35 33 34 37
悬臂梁冲击韧性23℃ kJ/m<sup>2</sup> 64 89 85 74 65
悬臂梁冲击韧性-30℃ kJ/m<sup>2</sup> 67 69 71 70 64
表1表明根据本发明的组合物能够生产具有良好流动能力（MVR）的模塑料和具有高耐热变形性（维卡）以及改进的在室温下和在-30℃下的冲击韧性的模制品。如果组分D的浓度在要求保护的范围外，冲击韧性不足。在23℃下的冲击韧性获得最大改进的根据实施例2和3的组合物非常特别优选。

Claims (15)

1.用于生产热塑性模塑料的组合物，其中所述组合物含有下列成分或由下列成分组成：
A) 50重量%至70重量%的至少一种芳族聚碳酸酯，
B) 16重量%至40重量%的至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
C) 8重量%至22重量%的至少一种滑石基矿物填料，
D) 0.0110重量%至0.0280重量%的亚磷酸，
E) 0重量%至8.0重量%的至少一种添加剂。
2.如权利要求1中所述的组合物，其特征在于组分A具有22至28 kg/mol的使用基于双酚A的聚碳酸酯作为标样通过在二氯甲烷中的凝胶渗透色谱法测得的重均分子量Mw。
3.如权利要求1或2中所述的组合物，其特征在于组分B选自聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯。
4.如权利要求3中所述的组合物，其特征在于使用具有0.58 dl/g至0.68 dl/g的特性粘度的聚对苯二甲酸乙二醇酯作为组分B。
5.如权利要求1或2中所述的组合物，其特征在于使用具有小于0.7重量%的Al2O3含量的滑石作为组分C。
6.如权利要求1或2中所述的组合物，其特征在于组分C)具有小于6 µm的上限粒度d95。
7.如权利要求1或2中所述的组合物，其特征在于组分D作为固体使用。
8.如权利要求1或2中所述的组合物，其特征在于组分D与组分B的重量比为0.0003: 1至0.0010: 1。
9.如权利要求1或2中所述的组合物，其不含不同于组分C的填料和增强剂。
10.如权利要求1或2中所述的组合物，其含有下列组分或由下列组分组成
54重量%至66重量%的组分A，
20%至26重量%的组分B，
12重量%至18重量%的组分C，
0.0120重量%至0.0220重量%的组分D，
0.3重量%至6重量%的组分E。
11.如权利要求1或2中所述的组合物，其由组分A至E组成。
12.生产模塑料的方法，其特征在于在200℃至320℃的温度下将如权利要求1至11任一项中所述的组合物的成分互相混合并随后冷却和造粒。
13.通过如权利要求12中所述的方法可获得的模塑料。
14.如权利要求1至11任一项中所述的组合物或如权利要求13中所述的模塑料用于生产模制品的用途。
15.由如权利要求1至11任一项中所述的组合物或如权利要求13中所述的模塑料可获得的模制品。
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