CN110813059A - 降低二氧化碳捕集溶剂再生能耗的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于气体分离技术领域，涉及一种在不需要外加热源的情况下使二氧化碳捕集醇胺溶剂得到再生的方法，该方法通过向捕集了二氧化碳的醇胺溶剂加入一定量的沉淀剂和助沉淀剂，使富液中的二氧化碳发生矿化反应并通过过滤与溶液得以分离，以达到醇胺溶液再生的目的。本发明提供的方法，再生过程不需外加热源，可显著降低再生所需的能耗，同时可节省贫液泵和贫液冷却器的设备投资和操作费用，在二氧化碳捕集领域具有很好的应用前景。

Description

降低二氧化碳捕集溶剂再生能耗的方法
技术领域
本发明属于气体分离技术领域，具体地说，是一种不需要外加热源的情况下使二氧化碳捕集溶剂得到再生的方法，该方法通过向捕集了二氧化碳的溶剂加入一定量的沉淀剂和助沉淀剂，使富液得到再生，该方法可取代常规的热再生，能显著降低再生所需的能耗。
背景技术
随着人类对化石能源需求的不断加大，大量二氧化碳被排放到大气中。二氧化碳作为最重要的温室气体之一，其大量排放可导致地球气候和生态***平衡严重破坏。因此，二氧化碳减排已引起普遍关注。减少二氧化碳排放的重要途径是对主要排放源中的二氧化碳进行捕集。因此，开发先进的二氧化碳捕集技术，已成为碳减排领域的研究热点。
目前，吸收法是最成熟、应用最广的二氧化碳技术。醇胺是最常见的吸收法溶剂，其利用醇胺分子与二氧化碳的化学反应，使原料气中的二氧化碳得以分离，然后通过加热的方式使反应逆向进行，从而使二氧化碳从溶解中分离出来，醇胺溶液得到再生以循环利用。能耗是限制醇胺吸收法二氧化碳捕集技术推广的主要因素之一，开发先进的醇胺法二氧化碳捕集技术，关键在于降低工艺能耗。
在醇胺法二氧化碳捕集技术中，再生能耗是整个工艺过程能耗最重要的部分，约占工艺能耗的70%。为了降低二氧化碳捕集溶剂的再生能耗，开发了各种各样的新型溶剂和再生方法。
专利CN101612509A公开了一种捕集混合气体中二氧化碳的复合脱碳溶液，该溶液由主吸收组分MEA、AEE，助吸收组分AHPD、AMP、TEA和MDEA，活性组分PZ、HEPZ、AEP和DEA，缓蚀剂钒酸钠，抗氧化剂亚硫酸钠和醋酸铜，混合溶剂NMP、聚乙二醇和碳酸丙烯酯和水组成。使用该复合脱碳溶液，一方面提高了吸收容量、净化度和解吸速率、扩大反应温度范围，另一方面大大降低再生能耗。
专利CN101537340公开了一种烟气CO2吸收剂，该吸收剂采用一乙醇胺为主要成分，含有N-甲基二乙醇胺、空间位阻胺或哌嗪形成混合溶剂。该脱碳溶剂适宜于燃煤电厂烟气、工业窑气等烟道气的脱碳。该溶剂具有以下优点：烟气净化度高，吸收容量大，再生解吸程度高，解吸再生能耗低，溶液降解和消耗量少，对设备腐蚀小等优点，可广泛用于燃煤电厂烟气、工业窑气等烟道气的二氧化碳分离。
专利CN101804287公开了一种从气体混合物中捕集或分离二氧化碳的吸收剂，主要包括以下重量百分数的组分：N-乙基乙醇胺：10wt%~50wt%；环丁砜：10wt%~40wt%；水：余量。该吸收剂使用N-乙基乙醇胺作为有效组分，由于N-乙基乙醇胺对低压二氧化碳的溶解度大，解吸效果好，同时吸收反应的反应热较低，对捕集分离二氧化碳来说能耗较低；同时环丁砜具有提高解吸效果和降低水的挥发量的作用，可进一步降低解吸能耗。该吸收剂可用于捕集或分离各种气体混合物，包括烟道气、炼厂气、天然气、合成气、变换气和制氢气等等中的二氧化碳。
专利CN102049173中公开了一种从气体混合物中深度脱除二氧化碳的方法，该方法采用一种复合胺水溶液作为吸收剂，吸收剂中总胺的浓度按重量百分比计为20%~50%；复合胺包括：主吸收剂为MDEA，含量占总胺浓度的70%~90%；助吸收剂为HEP、DMAP、DMAE中的两种，助吸收剂占总胺浓度的10%~30%。实施例表明，使用该专利公开的吸收剂，其吸收性能与MEA相当，但再生能耗下降25%。
专利CN102553396中公开了一种高效低能耗捕集电站烟气中二氧化碳的方法及其设备，其步骤如下：1）以有机胺和功能化离子液体组成的复合吸收剂水溶液作为CO2吸收剂；2）经过静止澄清形成不同液体层；3）将分离出来富含A·CO2和B·CO2的液体进行加热解析处理，再生获得高浓度CO2气体和复合吸收剂吸收剂水溶液；4）将步骤3）所得复合吸收剂水溶液继续循环使用；5）对高浓度CO2气体进行冷却处理，使其中含有的热水蒸汽产生凝结；6）对步骤5）冷却处理的高浓度CO2气体进行气液分离处理，获得纯度≥99%的CO2气体；7）高纯度CO2气体变成液态，制成高浓度工业级液态二氧化碳成品。实施例表明，使用该专利公开的方法，再生能耗较传统MEA工艺可下降30%。
专利CN102350180中公开了一种烟气二氧化碳捕集溶液的再生***，该***包括和吸收塔相连通的再生塔，和再生塔一侧下部相连通的再沸器，和再生塔底部相连通的气液分离器，所述气液分离器底部和吸收塔相连通，顶部和气泵相导通，所述气泵和再生塔另一侧下部相导通；该再生***可用于燃煤电站锅炉和化工领域，具有充分利用再生溶液的余热及利用较低压力下二氧化碳更易释放的特点，提高二氧化碳的解析率及溶液的再生度，减少单位二氧化碳捕集的再生能耗。
专利CN103638780中公开了一种二氧化碳捕集溶液强化再生***与方法，该***包括再生塔、再沸器、超声波发生器面板、超声波控制器、压力传感器、液位传感器和温度传感器，来自吸收塔的富液自再生塔顶部进入流向底部，在下部进入再沸器吸收热量后返回再生塔，溶液浸没超声波发生器面板，根据液位传感器检测到的液位信息，启动超声波发生器面板位于液位以下的振子工作，通过超声波空化作用促进二氧化碳从液相中的逸出，升至再生塔上部，形成压力，根据压力传感器和温度传感器所检测的压力与温度值，超声波控制器调制超声波发生器面板上振子的输出频率和功率，该方法可加速溶液中二氧化碳的逸出，降低解吸温度，减少外部蒸汽消耗，提高二氧化碳的解吸率和溶液的再生度，减少单位二氧化碳的能耗。
专利CN105032123中公开了一种中低温再生二氧化碳捕集吸收剂及其使用方法，该吸收剂的组成为：低温再生胺：10~50%，pH调节剂：56~25%，助剂0~10%，水：余量。使用时，吸收塔中低温再生的二氧化碳吸收剂与含有二氧化碳的气体反应形成富液，吸收温度30~50℃，吸收塔压力0.05~6MPa，富液经过贫富液换热器进行预热，闪蒸出一部分二氧化碳气体，闪蒸后的富液进入再生塔进行低温热解，再生成为贫液并产出二氧化碳，再生塔底部温度70~100℃，再生塔产生的热贫液经过换热器送往吸收塔用于二氧化碳捕集，完成整个吸收-再生-吸收循环，该发明吸收剂可在较低温度下再生，从而可以在多方面削减捕集成本。
然而，无论是开发新型的溶剂，还是使用各种手段对再生过程进行强化，再生反应均是在加热的条件下进行的，需要额外的能量输入。本发明通过引入可与醇胺富液中的二氧化碳发生矿化反应的沉淀剂，使醇胺富液在无须外加热源的情况下得到再生，从而显著降低再生过程所需的能耗。
发明内容
本发明的目的在于提出一种降低二氧化碳捕集溶剂再生能耗的方法。
本发明的方法不将捕集了烟气中二氧化碳的醇胺溶剂进行常规的热再生，而是通过向其中加入一定量的沉淀剂和助沉淀剂，与醇胺富液中的二氧化碳发生矿化反应生成固体沉淀得以分离，从而使富液在不需要外加热源的情况下得到再生，同时使二氧化碳得到矿化固定。
本发明所提供的方法中，所使用的沉淀剂含有可与二氧化碳发生矿化反应的元素，包括钙和镁的一种或两种。
本发明所提供的方法中，所使用的沉淀剂为含有可与二氧化碳发生矿化反应元素的化合物，包括氧化物和氢氧化物的一种或两种。
本发明所提供的方法中，所使用的沉淀剂的相态可为固相或固相的水溶液。
本发明所提供的方法中，所使用沉淀剂中可与二氧化碳发生矿化反应元素与富液中二氧化碳的摩尔比为0.5~0.8。
本发明所提供的方法中，所使用的助沉淀剂为Na2CO3、NaHCO3、K2CO3、KHCO3等的一种或多种。
本发明所提供的方法中，所使用的助沉淀剂与沉淀剂的摩尔比为0.001~0.01。
本发明所提供的方法中，所使用的二氧化碳捕集溶剂为含烷基醇胺的溶剂，包括含烷基醇胺的水溶液、非水溶液、相变吸收液。
本发明所提供的方法中，所使用的烷基醇胺包括一乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA）、二异丙醇胺（DIPA）、N-甲基二乙醇胺（MDEA）、空间位阻胺的一种或多种。
本发明所提供的方法中，矿化反应产生的物质可使用过滤的方式与再生后的醇胺溶液得以分离。
本发明降低二氧化碳捕集溶剂再生能耗的方法，一种典型的工艺步骤：吸收了二氧化碳的富醇胺溶剂，与一定量的沉淀剂和助沉淀剂混合后使用富液泵送入再生反应器，在搅拌的作用下使醇胺富液中的二氧化碳与沉淀剂发生矿化反应，反应后将含固态悬浮物的溶液送入板框式过滤器，过滤后得到的液体即为再生后的醇胺贫液，可循环至吸收塔再次进行二氧化碳的吸收，过滤后得到的滤饼即为矿化后的二氧化碳，可直接封存或进一步加工成其它产品。板框过滤器可设多组互相切换使用，以使过滤操作处于连续状态。
本发明所提供的方法中，在二氧化碳捕集溶剂得到再生的同时可使二氧化碳得到固化。
本发明所提供的方法中，再生反应不需要外加热源，再生反应的温度由二氧化碳矿化反应的反应热和沉淀剂与助沉淀剂的溶解热决定。
本发明所提供的方法中，再生反应无须在常压或低压下进行，再生反应的压力可由富液泵所提供的扬程决定。
本发明提供的方法，相比传统的热再生工艺流程，虽然需要消耗一定量的沉淀剂和助沉淀剂，且需增设板框式过滤器，但具有以下优点：
（1）再生过程不需外加热源，可显著降低再生所需的能耗，理论再生能耗为0；
（2）再生过程可在加压下进行，贫液的循环可不需要贫液泵，从而可降低设备投资和泵运行费用；
（3）再生后贫液温度较低，贫液无须使用贫液冷却器冷却，从而可降低设备投资和冷却水消耗。
附图说明
图1为本发明实施例方法的工艺流程示意图。
图中，1-富液槽，2-沉淀剂和非沉淀剂加料口，3-贫液泵，4-再生反应器，5-过滤器，6-贫液槽。
具体实施方式
下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步说明。
以下实施例中的工艺过程参见附图1。吸收了二氧化碳的富醇胺溶剂，与一定量的沉淀剂和助沉淀剂混合后使用富液泵送入再生反应器，在搅拌的作用下使醇胺富液中的二氧化碳与沉淀剂发生矿化反应，反应后将含固态悬浮物的溶液送入板框式过滤器，过滤后得到的液体即为再生后的醇胺贫液，可循环至吸收塔再次进行二氧化碳的吸收，过滤后得到的滤饼即为矿化后的二氧化碳，可直接封存或进一步加工成其它产品。板框过滤器可设多组互相切换使用，以使过滤操作处于连续状态。
实施例1
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的MEA水溶液（MEA：30w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.54mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氢氧化钙，助沉淀剂使用碳酸氢钠，碳酸氢钠与氢氧化钙的摩尔比为0.003；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.6；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.32mol CO2/mol胺。
实施例2
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的MEA水溶液（MEA：30w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.54mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙，助沉淀剂使用碳酸氢钾，碳酸氢钾与氧化钙的摩尔比为0.006；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.8；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.26mol CO2/mol胺。
实施例3
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的MEA水溶液（MEA：30w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.54mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙和氧化镁的混合物（氧化钙与氧化镁的摩尔比为5:1），助沉淀剂使用碳酸氢钾和碳酸钾的混合物（碳酸氢钾与碳酸钾的摩尔比为4:1），助沉淀剂与沉淀剂的摩尔比为0.001；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.5；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.24mol CO2/mol胺。
实施例4
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的复合胺水溶液（MEA：15w%；MDEA：10w%；空间位阻胺：5w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.48mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙，助沉淀剂使用碳酸氢钾，碳酸氢钾与氧化钙的摩尔比为0.005；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.8；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.12mol CO2/mol胺。
实施例5
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的复合胺水溶液（MEA：15w%；DIPA：7.5w%；空间位阻胺：7.5w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.55mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙，助沉淀剂使用碳酸氢钠，碳酸氢钠与氧化钙的摩尔比为0.004；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.7；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.21mol CO2/mol胺。
实施例6
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的复合胺水溶液（MEA：15w%；空间位阻胺：15w%；其余为水），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.52mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙和氧化镁的混合物（氧化钙与氧化镁的摩尔比为4:1），助沉淀剂使用碳酸氢钾和碳酸氢钠的混合物（碳酸氢钾与碳酸氢钠的摩尔比为1:1），助沉淀剂与沉淀剂的摩尔比为0.006；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.6；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.23mol CO2/mol胺。
实施例7
本实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的MEA非水溶液（MEA：30%；其余为聚乙二醇），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.52mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）配制一定量的沉淀剂和助沉淀剂的混合物，其中沉淀剂使用氧化钙，助沉淀剂使用碳酸氢钠，碳酸氢钠与氧化钙的摩尔比为0.01；
（3）将沉淀剂和助沉淀剂的混合物与富液混合后使用富液泵将富液送入再生反应器，其中沉淀剂与富液中二氧化碳的摩尔比为0.5；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.28mol CO2/mol胺。
对比实施例1
对比实施例的方法具有以下步骤：
（1）配制质量分数为30%的MEA水溶液（MEA：30%；其余为聚乙二醇），并使用二氧化碳进行吸收饱和（吸收容量为0.54mol CO2/mol 胺），得到富液置于富液槽中；
（2）使用富液泵将富液送入再生反应器；
（3）反应后的溶液送入板框式过滤器；
（4）运行一段时间后未发现有滤饼形成，过滤后所得溶液的酸气负荷为0.53mol CO2/mol胺。

Claims (10)

1.一种降低二氧化碳捕集溶剂再生能耗的方法，其特征是捕集了烟气中二氧化碳的醇胺溶剂，不进行常规的热再生，而是向其中加入可使二氧化碳发生矿化反应的沉淀剂和助沉淀剂，使富液在不需要外加热源的情况下得到再生，同时使二氧化碳得到矿化固定。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征是所使用的沉淀剂含有可与二氧化碳发生矿化反应的元素，所述元素为钙和镁的一种或两种。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征是所使用的沉淀剂为含有可与二氧化碳发生矿化反应元素的化合物，所述化合物为氧化物或氢氧化物的一种或两种。
4.根据权利要求2或3所述的方法，其特征是所使用的沉淀剂的相态为固相或固相的水溶液。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征是所使用沉淀剂中可与二氧化碳发生矿化反应元素与富液中二氧化碳的摩尔比为0.5~0.8。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征是所使用的助沉淀剂为Na2CO3、NaHCO3、K2CO3、KHCO3中的一种或多种。
7.根据权利要求1或6所述的方法，其特征是所使用的助沉淀剂与沉淀剂的摩尔比为0.001~0.01。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征是所使用的二氧化碳捕集溶剂为含烷基醇胺的溶剂，所述含烷基醇胺的溶剂为含烷基醇胺的水溶液、非水溶液、相变吸收液。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征是所使用的烷基醇胺包括一乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA）、二异丙醇胺（DIPA）、N-甲基二乙醇胺（MDEA）、空间位阻胺的一种或多种。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征是矿化反应产生的物质使用过滤的方式与再生后的醇胺溶液分离。
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