CN1084611A - 一种可改进冷起动性能的汽车排气的催化净化方法 - Google Patents

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Abstract

如果在排气管内将实际的废气催化净化器安置 在烃吸附器后面，通过适当选择该吸附器的材料和形 状使其热容量大于其后催化净化器的热容量，则借助 于烃吸附器可显著地降低内燃机冷起动时烃的排 放。

Description

本发明涉及一种汽车排气的催化净化方法，该方法使用熟知的三元催化净化器和一个烃吸附器，可改进在冷起动阶段的除烃性能，上述烃吸附器在废气流中被安置在催化净化器前面，它在冷起动后吸附废气中存在的烃，直到三元催化净化器达到其最高工作温度和效率为止，而只有在被加热后才将它们解吸到废气中，这样就可以通过当时比较活化的三元催化净化器将已解吸的烃转化成无害成分。
在TLEV/1994和LEV/1997（LEV为低排气机动车）法规中进一步限制了汽车的排气污染。它们提出了十分严格的限制，尤其是对烃的限制。因为新式汽车的排气催化净化器在汽车行驶的热状态下对污染物的转换已经达到相当高的水平，因此只可能通过改进对冷起动阶段的污染物转换来进一步进行限制。这是因为在法律规定的试验周期（例如，USFTP75）的冷起动期间排放了占全部释放污染物中的大部分，因为在此阶段催化净化器尚未达到转换烃所需的300-400℃的工作温度。
从降低冷起动阶段排气的目的出发，已经有人建议采用由吸附器和其后的催化净化器组成的排气净化***。该***中烃吸附器的功用是吸附在冷起动阶段主要存在于比较低温状态的废气中的烃。仅仅在吸附器被显著地加热以后，烃类才会被解吸并随着当时已相当热的废气流到已经接近于其工作温度的催化净化器，在该处烃被有效地转换成无害的水和二氧化碳。期望吸附器令人满意的一个关键要求是，吸附器优先吸附的应该是烃类而不是废气中已经大量存在的水蒸汽。
这种已知的解决办法的缺点是在250℃左右温度实际上已经开始了烃的解吸作用，以致于在以后的催化净化器上仍然不能实现最佳转换。此外，因为吸附器需要安装在靠近发动机的排气***中，它在长期工作中要承受高达1000℃的温度，因而吸附器存在由于受热而被破坏的危险。为了解决这个问题，在专利文献中已经提出了许多建议，例如，DE4，008，789，EP0，460，542和US5，051，244。这些文献也从结合烃吸附器和催化净化器着手而提出了复杂的废气回路以克服所述缺点。
例如，按照US5，051，244。实际的催化净化器被安置在沸石吸附器后面。该吸附器吸附冷起动废气中的污染物，特别是烃，并随着排气***不断升温而再次释放它们。通过接通从发动机直接通到催化净化器的短路管线，可防止吸附器由于发动机长期工作过热而受到破坏。
在发动机起动后的最初200-300秒期间，全部废气流过吸附器和催化净化器。在此工作阶段，烃被吸附器吸收。吸附器和催化净化器被热废气不断加热。如果由于温度提高而使得解吸作用开始超过吸附作用，则吸附器被短路。然后废气直接流过催化净化器。在达到工作温度时，有一部分热废气流过吸附器，直到污染物完全被解吸，以使得它们能被催化净化器有效地进行转换。在解吸以后，吸附器被再次短路以防止其过热。
在US5，051，244中，一种硅对铝的原子比至少为2.4的Y-沸石被建议作为吸附器。该沸石吸附器可含有细粒催化活性金属，例如铂、钯、铑、钌及其混合物。
这些现有技术熟知的解决办法在技术上非常复杂、昂贵和容易损坏。本发明所提出的问题是，要提供一种方法，该方法能够克服现有技术熟知的缺点，并能在冷起动阶段保证极为良好的除烃性能。
上述问题已经被一种汽车排气的催化净化方法所解决，该方法使用熟知的三元催化净化器和一个烃吸附器，可在汽车冷起动阶段时改进除烃性能，上述烃吸附器在废气流中被安置在催化净化器前面，它在冷起动后吸附废气中存在的烃，直到三元催化净化器达到其最高工作温度和效率，而只有在被加热后才将它们释放到废气中，这样就可通过当时比较活化的三元催化净化器，将已解吸的烃转换成无害成分。本发明方法的特征在于，烃吸附器较其后的三元催化净化器具有更大的单位热容量。
在本发明范围内，单位热容量不是物质的比热，而是单位体积的吸附器或催化净化器元件的热容量。吸附器或催化净化器可以是颗粒、压出物或丸粒的松散复层形式，或是整体性泡沫状或蜂巢状物形式。为了计算本发明中所说的单位热容量，这些复层或整体性元件的热容量以它们的几何体积（包括全部空隙的气孔）为基础。因此，单位热容量不是物理意义上的物质参数，而是取决于该吸附器或催化净化器的宏观形状和微观结构的参数。因此，对于在选择该吸附器或催化净化器的材料和考虑其几何形状方面的专家来说，是可能影响它们的单位热容量的，从而给这些专家们留下了实现本发明的相当宽广的范围。
下面以举例方式列出几种在制造吸附器和催化净化器时适宜作为活性物质载体的原材料的比热：
材料 密度(g·cm-3) 比热(J·g-1·k-1)
α-氧化铝  3.97  1.088
高铝红柱石  2.80  1.046
稳定的氧化锆  5.70  0.400
高合金的不锈钢  7.86  0.544
(20Cr;7Ni)
如同上表所示，适用材料的比热包括0.400到1.088j·g-1·k1的范围。请注意具体材料的密度，完全通过材料选择，给专家们留下了按照大约1∶2的单位热容量来进行设计的范围。通过合适的几何形状（不同的壁厚）并结合空隙率可以进一步放宽上述范围。
随着烃吸附器单位热容量（同其后三元催化净化器的单位热容量相比较）的增加，吸附器温度的上升滞后于催化净化器。因此，吸附器能在较长时间内保持它的吸附能力。并仅在一定时间后才释放已被吸附的烃。如果从1.1到3.0∶1（优选1.5到3.0∶1）选择烃吸附器同三元催化净化器的单位热容量比，则吸附器滞后升温的作用在于，烃的解吸仅仅开始于其后的催化净化器已经几乎达到了它转换烃的最高效率的时刻。如果烃吸附器具有两倍于催化净化器的单位热容量，则吸附器升温要比基本上输入相同能量的催化净化器的升温慢一倍。
本发明方法的一个特别有利的实施方案，其特征在于，烃吸附器和三元催化净化器是整体性蜂巢状载体，两者之间单位热容量的比率为1.10-3.0∶1，并按熟知方法将烃吸附器涂料或催化活性涂料涂敷于载体上。
硅对铝之比大于50、优选大于100的温度稳定的已脱铝的Y-沸石被优选用作烃吸附剂，每升蜂巢状物体积涂敷100-400g烃吸附剂涂料，即使被重复加热到约1000℃-在发动机附近希望达到的工作温度，上述的Y-沸石也显示出高温稳定性，并且不会丧失它的吸附性能。此外，这种类型的吸附器显示了对烃有选择的吸附行为，也就是它优先吸附的是烃，而不是废气中也存在的水蒸汽。
如果吸附器本身也具有催化性能，则可进一步地降低冷起动阶段烃的排放。通过提供附加量的典型催化活性涂料的烃吸附器层，即可以实现上述性能。典型的催化活性涂层通常含有大面积的氧化物载体，例如过渡系列的网格结构稳定化的或纯氧化铝，掺杂或纯氧化铈和掺杂或纯氧化锆。将铂族金属的催化活性金属元素涂敷在上述氧化物载体上。涂层中沸石吸附剂同氧化物载体之间的重量比应为4∶1到1∶2。铂族金属的催化活性元素应细分散地分布在除沸石吸附剂以外的全部涂层的氧化物部分中。优选的铂族金属是铂、钯和铑。
通过一开始就制备沸石、氧化铝、氧化铈和氧化锆的涂料分散体，并将先质形式（例如硝酸盐和氯化物）的催化活性金属元素加入到上述涂料分散体中，就可以获得上述类型的涂层。众所周知，这些先质优先沉积在氧化铝、氧化铈和氧化锆表面上，而不沉积在沸石表面上。按照熟知的方法对该整体性载体涂敷上述分散体，然后将其干燥、煅烧并任选地在约600℃温度的含氢气流中进行活化处理。
如果氧化铝、氧化铈和氧化锆的混合物首先在单独的浸渍步骤中预涂敷贵金属，以使该贵金属通过煅烧而被固定在上述组分上，然后再将这些已载带有贵金属的组分分散于沸石和其他氧化物组分中，这样就可实现贵金属元素同沸石的最佳方离。
在本发明的一个特别优选的实施方案中，载体被涂敷不同的两层。第一层是大面积的氧化物载体和由铂族金属组成的催化活性金属涂层。然后实际的烃吸附物质被涂敷在第一层上。两层要涂敷的物质数量的范围都是每升载体体积含50-100g。
堇青石或高铝红柱石的陶瓷整料被优选用作烃吸附器和三元催化净化器的载体。其它适宜的载体材料是锆质高铝红柱石、α-氧化铝、硅线石、硅酸镁、透锂长石、锂辉石、硅酸铝等，乃至不锈钢。这些载体单位热容量之间的比率必须符合烃吸附器和三元催化净化器的单位热容量之间的比率为1.10-3.0∶1的规定。几种市售陶瓷整料的数据列于下表中。上述陶瓷整料是直径为93mm、长度为152.4mm、网孔大小约为1.28mm具有各种壁厚的蜂巢状物。
整料 壁厚(mm) 比热(J·g-1·k1) 重量(g) 热容量(J·K-1)
A  0.16  0.850  351  299
B  0.16  0.845  440  372
C  0.16  0.843  471  397
D  0.14  0.862  427  368
E  0.16  0.836  448  375
F  0.19  0.824  581  479
G  0.25  0.836  706  590
在本发明方法的另一个实施方案中，烃吸附剂载体是一种陶瓷整料，而催化剂载体是一种可加热的金属整料。该烃吸附器和三元催化净化器的热容量之间的比率也必须满足1.10-3.0∶1。用这种方法可以进一步降低在冷起动阶段排放的烃，因为滞后的烃解吸是同催化净化器较快的升温相互配合好的。
用以下实施例说明本发明。
实施例1
将各种不同堇青石陶瓷蜂巢状物上的吸附器涂层的吸附和解吸性能彼此进行比较。吸附器涂层由硅对铝之比高于100的脱锆Y-沸石组成。以每升蜂巢状物体积含100g的数量涂敷上述涂层。该吸附器网孔密度为68孔/cm2、直径为25.4mm和长度为152.4mm。使用质量比为1∶1.34∶1.98，并且有相应的单位热容量之比的全部三种不同的陶瓷蜂巢状物（按照上表的A、C、G）。
在以下条件下的标准气体中进行试验：
-气体混合物 在吸附器前200ppm甲苯，其余是N2
-温度  以10k/min的升温速度将气体混合物加热到50-200℃
-气体流量  1.550N1/h
-测量参数  吸附器前后的温度;吸附器后的甲苯浓度
主要结果列于下表中，该表显示了按照在所示温度下从最轻吸附器解吸的甲苯数量为基础计算出的在该所示温度的各别吸附器释放的甲苯百分数。
吸附器前的温度
整料  120℃  150℃  180℃  200℃
A  100%  100%  100%  100%
C  53%  95%  100%  100%
G  53%  83%  91%  92%
在试验期间，例如在高达120℃温度的整料C和G后面，已发现的全部甲苯仅为高达120℃温度的整料A所释放甲苯数量的53%。连同以后具有较小单位热容量的催化净化器，这种滞后释放的作用导致显著地改进了冷起动阶段的烃的转换。
实施例2
在第二种试验中研究了整料C和G的加热性能。为此，被加热到400℃的空气在汽车排气催化净化器的典型流动条件下通过整料。用热电偶测量整料排气端的作为时间函数的温升。所得结果列于下表中，在表中以秒为单位来表示达到一定温度所需的时间。可以清楚地看出，较重的整料G的升温速度较慢，这样就使得它同以后的A型陶瓷整料催化净化器配合时具有适当滞后的解吸行为。
吸附器后的温度
整料  100℃  150℃  200℃  250℃
C  18s  25s  32s  40s
G  25s  34s  42s  55s

Claims (8)

1、一种汽车排气的催化净化方法，该方法使用熟知的三元催化净化器和一个烃吸附器，可改进汽车冷起动阶段的除烃性能，上述烃吸附器在废气流中被安置在催化净化器前面，它在冷起动后吸附存在于废气中的烃，直到三元催化净化器达到它的最高工作温度和效率，而仅在被加热后才将它们释放到废气中，以致可通过当时比较活化的三元催化净化器将已解吸的烃转换成无害成分，该方法的特征在于，烃吸附器较以后的三元催化净化器具有较大的单位热容量(按每单位体积的热容量定义)。
2、根据权利要求1所述的方法，其特征在于，烃吸附器和三元催化净化器的单位热容量之间的比率为1.10-3.0∶1。
3、根据权利要求1和2所述的方法，其特征在于，烃吸附器和三元催化净化器是蜂巢状的整体性载体，该载体的单位热容量具有权利要求2所规定的比率，并以熟知方法将用于吸附烃的或具有催化活性的涂料涂敷在该载体上。
4、根据权利要求3所述的方法，其特征在于：烃吸附剂是一种硅对铝之比大于50、优选大于100的温度稳定的脱铝Y-沸石，以每升蜂巢状物体积含100-400g的数量涂敷该沸石。
5、根据权利要求3和4所述的方法，其特征在于：烃吸附器的涂层包括附加数量的大面积氧化物载体的典型催化活性涂层，以及在其上涂敷包括在过渡系列的网格结构稳定化的或纯氧化铝、掺杂或纯氧化铈和掺杂或纯氧化锆内的铂族金属的催化活性金属元素;其特征还在于：在该涂层中沸石吸附剂和大面积氧化物载体彼此间的重量比为4∶1-1∶2;其特征在于，催化活性金属元素被细分散地分布在氧化物载体上，而不是直接分布在沸石吸附剂上。
6、根据权利要求3和4所述的方法，其特征在于，用于烃吸附器的整体性载体包括大面积氧化物载体以及涂敷于其上的由铂族金属组成的催化活性金属元素;其特征还在于，根据权利要求3的烃吸附器的另一涂层被涂敷在上述涂层上，以每升载体积含50-200g的数量涂敷上述两个涂层。
7、根据权利要求3-6中任一项所述的方法，其特征在于，烃吸附器和三元催化净化器的整体性载体是具有符合权利要求2规定的不同单位热容量的堇青石或高铝红柱石的陶瓷整料。
8、根据权利要求3-6中任一项所述的方法，其特征在于，烃吸附器的整体性载体是一种陶瓷整料，而三元催化净化器的整体性载体是一种可加热的金属整料，陶瓷整料和金属整料的单位热容量符合权利要求2的规定。
CN93116238A 1992-08-10 1993-08-09 一种可改进冷起动性能的汽车排气的催化净化方法 Pending CN1084611A (zh)

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