CN107732227A - 富锂锰基高比容量锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种新型富锂锰基高比容量锂离子电池。该锂离子电池包含正极、负极和电解液，正极活性物质选自富锂材料及其复合物，负极活性物质选自硅基材料。本发明提供的锂离子电池具有比容量高、电压高、安全性好、比能量高的特点。

Description

富锂锰基高比容量锂离子电池
技术领域
本发明属于动力锂离子电池领域，具体涉及一种富锂锰基高比容量锂离子电池。
背景技术
随着人们对能源需求的日益增长和对社会与经济可持续发展重要性认识的不断深化，以绿色环保和高效高能为特点的动力锂离子电池越来越受到人们的重视。在新能源汽车、无人机、智能机器人、智能电网等高新领域的应用越来越广泛，作用也越来越重要。动力型锂电池是专为移动机器如电动汽车、无人机等设计的高效、便携、轻便、充足的大容量锂电池组，启动瞬间电流要求较大，对电池连续工作时间要求较高。因此对锂离子电池的安全性、能量密度、功率密度、循环寿命、价格、环境友好等方面都提出了更高要求。然而，目前的动力锂离子电池体系在比容量、比功率、使用寿命、成本方面，还存在很多亟待解决的问题。因此，开发设计安全性好、比能量高、循环性能好的动力锂离子电池是必要和迫切的。
锂离子电池正极材料是锂离子电池的重要组成部分之一，其研究发展直接影响到锂离子电池整体性能。目前常用的正极材料有两类：第一类层状材料LiMO2(M为Ni、Co、Mn及其组合)，其实际比容量一般小于180mAh/g，第二类尖晶石结构材料LiMn2O4、橄榄石结构材料LiFePO4，其理论比容量分别只有148mAh/g和170mAh/g，都不能满足锂电池后续的发展需求(能量密度大于300Wh/kg)。富锂材料xLi2MO3·(1-x)LiM’O2(0＜x＜1，M为Mn、Ti、Zr之一或任意组合，M’为Mn、Ni、Co之一或任意组合)的理论比容量大于300mAh/g，实际比容量大于250mAh/g，相对于锂电极电势高(约4.4V)，且原材料成本较低，有望成为新一代高比容量、高电压的正极材料。
此外，负极材料也是影响锂离子电池整体性能的重要因素。目前，商业化使用的负极材料大多为石墨负极材料。该类负极材料具有良好的充放电平台和结构稳定性，但其实际放电比容量(约为330mAh/g)已接近其理论值(372mAh/g)，无法满足新一代锂离子电池的需求。因此，开发、设计新型高容量的负极材料迫在眉睫。硅基材料由于具有超高的理论比容量(最高4200mAh/g)和较低的脱锂电位(约0.4V vs Li/Li+)，且硅的电压平台略高于石墨，在充电时难以引起表面析锂，安全性能更好，而且硅在地球上储量丰富，成本较低，因而成为成为锂离子电池碳基负极升级换代的富有潜力的选择之一。
因此，以富锂材料及其复合物作为正极材料，以硅基材料作为负极材料，设计、研究、开发新型高比容量、高电压、高安全性、高能量密度的富锂材料及其复合物/硅基材料动力锂离子电池具有重要的科学意义和产业化应用价值。
发明内容
本发明的目的是提供一种富锂锰基高比容量锂离子电池。
本发明提供一种富锂锰基高比容量锂离子电池，包含正极、负极、隔膜和电解质，其特征在于：
以富锂材料及其复合物作为正极活性物质。
所述的富锂材料包括：满足化学表达式xLi2MO3·(1-x)LiM′O2(0＜x＜1，M为Mn、Ti、Zr之一或任意组合，M′为Mn、Ni、Co之一或任意组合)的一种或多种材料。
所述的富锂材料复合物至少选自：富锂材料/碳复合物，富锂材料/金属离子掺杂复合物，富锂材料/非金属复合物，富锂材料/导电聚合物复合物。
所述的富锂材料/碳复合物中的碳至少包括多孔导电碳黑(KetjenblackEC600JD)、微孔超导碳黑(BP2000)、碳纳米纤维(CNFs)、有序介孔碳(OMC)、多孔碳(CMK-3)、氧化石墨烯(GO)、石墨烯(Graphene)等具有高比表面积和优异导电性能的碳材料中的一种或者几种。
所述的富锂材料/金属离子掺杂复合物中的掺杂离子至少包括：Mg2+，K2+，Ca2+，Sr2 +，Ba2+，Sc3+，Y3+，Ln3+，Ti4+，Zr4+，Hf4+，V4+，V3+，V2+，Ta3+，Cr3+，Mo3+，W3+，Mn2+，Mn3+，Re3+，Re2+，Fe3 +，Fe2+，Ru3+，Os3+，，Os2+，，Co3+，Co2+，Rh2+，Rh+，Ir2+，Ir+，Ni2+，Ni+，Pd2+，Pd+，Pt+，Cu2+，Cu+，Ag+，Au+，Zn2+，Cd2+，Hg2+，Al3+，Ga3+，In3+，Si4+，Si2+，Ge4+，Ge2+，Sn4+，Sn2+，Pb4+，Pb2+中的一种或几种，其中Ln3+表示镧系元素离子：La3+，Ce3+，Pr3+，Nd3+，Sm3+，Eu3+，Gd3+，Tb3+，Dy3+，Ho3+，Er3+，Tm3+，Yb3+，Lu3+。
所述的富锂材料/非金属复合物中的非金属物质至少包括：Al2O3，AlPO4，RuO2，CeO2，ZrO2，SiO2，ZnO，AlF3，MnOx，Co3(PO4)2，LiCoPO4，TiO2，V2O5，CeF3，Li3VO8，Li4Mn5O12中的一种或者几种。
所述的富锂材料/导电聚合物复合物中的导电聚合物至少包括：聚苯胺(PANi)、聚吡咯(PPy)、聚噻吩(PTh)、聚(3，4-乙烯二氧噻吩)/聚苯乙烯磺酸(PEDOT/PSS)等导电聚合物中的一种或者多种。
以硅基材料作为负极活性物质。
所述的硅基材料至少选自：硅，硅/金属复合物，硅/非金属复合物，硅/碳复合物。
所述的硅/金属复合物中的金属至少包括Fe、Mn、Cu、Mg、Ca、Sn、Ni中的一种或几种。
所述的硅/非金属复合物至少包括Si/SiOx，Si/TiN复合物，Si/TiB2复合物，Si/Si3N4复合物中的一种或几种。
所述的硅/碳复合物至少包括：硅/无定型碳，硅/多孔碳复合物，硅/碳纳米管复合物，硅/石墨烯复合物，硅/碳黑复合物，硅/石墨复合物，硅/中间相碳微球复合物。多孔碳可选自含有大孔、介孔、微孔中至少一种的碳材料。碳黑选自乙炔黑、科琴黑中的一种或多种。石墨选自天然石墨、人工石墨、改性石墨中的一种或多种。
以水基粘结剂作为负极粘结剂。水基粘结剂至少选自：明胶，海藻酸钠，羧甲基纤维素钠(CMC)/丁苯橡胶(SBR)，聚丙烯酸脂多元共聚物。
制备所述富锂锰基高比容量锂离子电池的方法为，将含有硅基负极活性物质的电极作为负极，与富锂材料及其复合物正极相匹配。
上述富锂锰基高比容量锂离子电池的形式可以为：扣式电池、18650圆柱电池、软包电池、钢壳方型电池。
与现有技术相比，本发明提供的富锂锰基高比容量锂离子电池为，富锂材料及其复合物正极-硅基材料负极锂离子电池，具有安全性好、比容量高、电压高、比能量高的特点。富锂正极材料的理论比容量大于300mAh/g，实际比容量大于250mAh/g，相对于锂电极电势高(约4.4V)，且成本低廉，有望成为新一代高比容量、高电压的正极材料。
此外，硅基负极材料相对于金属锂的电压平台在0.4V左右，比石墨略高，难以引起表面析锂，安全性好；而且，硅和锂能形成Li12Si7、Li13Si4、Li7Si3、Li15Si4、Li22Si5等合金，理论比容量最高(Li22Si5)可以达到4200毫安时/克。高容量硅基负极的使用提高了全电池的能量密度。而且，硅基负极材料来源丰富，价格便宜，具有潜在的应用价值。
附图说明
图1为实施例1中富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的充放电曲线。
具体实施方式
下面结合附图以及具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
下述实施例中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法；所述试剂和材料，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
实施例1、富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
(1)正极的制备
按Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2∶碳黑∶粘结剂＝(8.5)∶(1)∶(0.5)的比例(质量比)混合，混合均匀后，涂覆在铝集流体上，经真空干燥、切片后，得到正极极片。
(2)负极的制备
按照硅/碳复合物∶碳黑∶粘结剂(海藻酸钠)＝(7.5)∶(2)∶(0.5)的比例(质量比)混合，混合均匀后，涂覆在铜集流体上，经鼓风干燥、切片后，得到负极极片。
(3)全电池的组装
在正极和负极之间***聚丙烯微孔膜Celgard2300(美国celgard隔膜有限公司)作为隔膜，加入碳酸酯电解液[1M LiPF6(六氟磷酸锂)的DMC(碳酸二甲酯)/EC(乙烯碳酸酯)/PC(碳酸丙烯酯)(体积比为1∶1∶1)溶液]。
(4)全电池的测试
将上述装配的全电池在充放电测试仪上进行充放电测试，测试的充放电区间为2.0-4.4V。测试温度为25℃，电池容量和充放电电流均基于正极材料的质量进行计算。图1是所述Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2-硅/碳全电池在0.1C条件下的充放电曲线，首次放电比容量能达到232mAh/g。
实施例2、钛掺杂富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于正极活性物质为钛掺杂富锂锰基正极材料(Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.07Ti0.03O2)，与硅/碳负极材料组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为200mAh/g。
实施例3、稀土镧富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于正极活性物质为稀土镧掺杂富锂锰基正极材料(Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.10La0.02O2)，与硅/碳负极材料组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为253mAh/g。
实施例4、Al2O3包覆富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于正极活性物质为Al2O3包覆量为5％的富锂锰基正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2-Al2O3，与硅/碳负极材料组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为216mAh/g。
实施例5、LiCoPO4包覆富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于正极活性物质为LiCoPO4包覆量为5％富锂锰基正极材料(Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2-LiCoPO4)，与硅/碳负极材料组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为223mAh/g。
实施例6、聚苯胺(PANi)包覆富锂锰基材料正极-硅/碳负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于正极活性物质为聚苯胺(PANi)包覆量为7％富锂锰基正极材料(Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2-PANi)，与硅/碳负极材料组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为186mAh/g。
实施例7、富锂锰基材料正极-硅/二氧化硅负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于负极活性物质为Si/SiO2负极材料，与富锂锰基正极材料(Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2)组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为195mAh/g。
实施例8、富锂锰基材料正极-硅/氮化硅负极全电池的组装及其电化学性能测试。
其它条件与实施例1相同，不同之处仅在于负极活性物质为Si/Si3N4复合M负极材料，与富锂锰基正极材料(Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2)组装成锂离子电池，测得全电池在0.1C条件下的放电容量为180mAh/g。
综上所述，本发明提供的富锂锰基高比容量锂离子电池其富锂正极材料具有比容量高、对锂电位高、成本低的特点，有望成为新一代高电压、高容量、高能密度的正极材料。硅基负极具有超高的比容量和优异的安全性，而且硅基负极的原料易得，成本较低，因而本发明的富锂材料正极-硅基负极电池有望作为一种新型的安全性好且能量密度高的储能器件，具有良好的应用前景。上述内容仅为本发明的优选实施例，并非用于限制本发明的实施方案，本领域普通技术人员根据本发明的主要构思和精神，可以十分方便地进行相应的变通或修改，因此本发明的保护范围应以权利要求书所要求的保护范围为准。

Claims (13)

1.一种富锂锰基高比容量锂离子电池，包含正极、负极、隔膜和电解质，其特征在于：所述正极的活性物质以富锂材料及其复合物，所述负极的活性物质为硅基材料。
2.根据权利要求1所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料包括，满足化学表达式xLi2MO3·(1-x)LiM′O2(0＜x＜1，M为Mn、Ti、Zr之一或任意组合，M′为Mn、Ni、Co之一或任意组合)的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料复合物至少选自：富锂材料/碳复合物，富锂材料/金属离子掺杂复合物，富锂材料/非金属复合物，富锂材料/导电聚合物复合物。
4.根据权利要求3所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料/碳复合物中的碳至少包括多孔导电碳黑(Ketjenblack EC600JD)、微孔超导碳黑(BP2000)、碳纳米纤维(CNFs)、有序介孔碳(OMC)、多孔碳(CMK-3)、氧化石墨烯(GO)、石墨烯(Graphene)等具有高比表面积和优异导电性能的碳材料中的一种或者几种。
5.根据权利要求3所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料/金属离子掺杂复合物中的掺杂离子至少包括：Mg2+，K2+，Ca2+，Sr2+，Ba2+，Sc3+，Y3+，Ln3+，Ti4 +，Zr4+，Hf4+，V4+，V3+，V2+，Ta3+，Cr3+，Mo3+，W3+，Mn2+，Mn3+，Re3+，Re2+，Fe3+，Fe2+，Ru3+，Os3+，，Os2 +，，Co3+，Co2+，Rh2+，Rh+，Ir2+，Ir+，Ni2+，Ni+，Pd2+，Pd+，Pt+，Cu2+，Cu+，Ag+，Au+，Zn2+，Cd2+，Hg2+，Al3+，Ga3+，In3+，Si4+，Si2+，Ge4+，Ge2+，Sn4+，Sn2+，Pb4+，Pb2+中的一种或几种，其中Ln3+表示镧系元素离子：La3+，Ce3+，Pr3+，Nd3+，Sm3+，Eu3+，Gd3+，Tb3+，Dy3+，Ho3+，Er3+，Tm3+，Yb3+，Lu3+。
6.根据权利要求3所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料/非金属复合物中的非金属物质至少包括：Al2O3，AlPO4，RuO2，CeO2，ZrO2，SiO2，ZnO，AlF3，MnOx，Co3(PO4)2，LiCoPO4，TiO2，V2O5，CeF3，Li3VO8，Li4Mn5O12中的一种或者几种。
7.根据权利要求3所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的富锂材料/导电聚合物复合物中的导电聚合物至少包括：聚苯胺(PANi)、聚吡咯(PPy)、聚噻吩(PTh)、聚(3，4-乙烯二氧噻吩)/聚苯乙烯磺酸(PEDOT/PSS)等导电聚合物中的一种或者多种。
8.根据权利要求1所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的硅基材料至少选自：硅，硅/金属复合物，硅/非金属复合物，硅/碳复合物。
9.根据权利要求8所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的硅/金属复合物中的金属至少包括Fe、Mn、Cu、Mg、Ca、Sn、Ni中的一种或几种。
10.根据权利要求8所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的硅/非金属复合物至少包括Si/SiOx，Si/TiN复合物，Si/TiB2复合物，Si/Si3N4复合物中的一种或几种。
11.根据权利要求8所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述的硅/碳复合物至少包括：硅/无定型碳，硅/多孔碳复合物，硅/碳纳米管复合物，硅/石墨烯复合物，硅/碳黑复合物，硅/石墨复合物，硅/中间相碳微球复合物。
12.根据权利要求1所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：以水基粘结剂作为负极粘结剂。
13.根据权利要求12所述的富锂锰基高比容量锂离子电池，其特征在于：所述水基粘结剂至少选自：明胶，海藻酸钠，羧甲基纤维素钠(CMC)/丁苯橡胶(SBR)，聚丙烯酸脂多元共聚物。
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