CN107403940A - 一种新型直接甲醇燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及燃料电池领域,尤其涉及一种新型直接甲醇燃料电池。所述电池从外到内依次包括电池外壳,膜电极、阳极管,阳极管内为电解液室,外壳与膜电极之间为空气室,在电池的阴极端、阳极端分别与电池外壳通过焊接点连接设置阴极输出端、阳极输出端;所述膜电极包在阳极管的表面;外壳的电解液室部位设置加料孔,外壳的空气室部位设置空气流通孔,外壳的空气室底部设置水排放孔,外壳的阳极扩散层底部设置CO2排放孔。本发明使电池的制造成本降低、结构简化、催化剂对甲醇的催化性能和抗毒性高、电池性能提高。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池领域,尤其涉及一种新型直接甲醇燃料电池。
背景技术
直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)具有能耗少、能量密度高、甲醇来源丰富、价格便宜、***简单、运行便捷、噪声低等优点,被认为是未来汽车动力和其它交通工具最有希望的化学电源,引起人们的广泛关注。DMFC最关键的材料之一是电极催化剂,它直接影响电池的性能、稳定性、使用寿命及制造成本。贵金属Pt在低温条件下(小于80℃)具有优异的催化性能,目前DMFC的电极催化剂均以Pt为主要成分,其中PtRu催化剂比纯Pt具有更强的抗CO中毒性能和更高的催化活性,被认为是目前DMFC最佳的催化剂,但是由于其价格昂贵、Ru易溶等缺陷,在DMFC中的利用率还达不到商业化的要求。人们进行了大量研究制备多元复合催化剂以提高其催化活性,提高抗CO毒化能力。如有报道制备了PtRuTiOX/C和Au/TiO2PtRu催化剂,TiO2复合可以减少催化剂中贵金属Pt的用量,提高催化性能和抗CO毒化能力,但这些催化剂中贵金属Pt的用量仍然很高,且催化剂以C为载体,C载体在实际应用过程中易氧化,影响催化剂的稳定性和电池的性能。高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)包覆RuNi/C@TiO2的催化剂的合成,将其应用、研究于直接甲醇燃料电池,不使用阳极扩散层,简化电池结构还未见报道。
发明内容
针对背景技术中的问题,本发明的目的在于提供一种新型直接甲醇燃料电池。本发明应用了一种新型非铂阳极催化剂,其取代了阳极扩散层(电池中没有阳极扩散层,阳极催化剂的作用不仅仅起催化作用还起到阳极扩散层的作用),降低了催化剂成本,简化了电池结构。
为了实现上述目的,本发明的技术方案如下:
一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述电池从外到内依次包括电池外壳,膜电极、阳极管,阳极管内为电解液室,外壳与膜电极之间为空气室,在电池的阴极端、阳极端分别与电池外壳通过焊接点连接设置阴极输出端、阳极输出端;
所述膜电极包在阳极管的表面;
外壳的电解液室部位设置加料孔,外壳的空气室部位设置空气流通孔,外壳的空气室底部设置水排放孔,外壳的阳极扩散层底部设置CO2排放孔。
进一步地,所述膜电极从内至外依次由阳极催化剂层、Nafion膜、阴极催化剂层、阴极扩散层复合组成。
进一步地,所述阳极催化剂由C包覆的多孔纳米空心TiO2表面负载RuNi纳米合金后包覆高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)组成;
所述C包覆的多孔纳米空心TiO2表示为C@TiO2,所述C包覆的多孔纳米空心TiO2表面负载RuNi纳米合金表示为RuNi/C@TiO2;
所述C@TiO2的质量含量为RuNi/C@TiO2的97~99%;
RuNi纳米合金的质量含量之和为RuNi/C@TiO2的3~1%;
RuNi合金中Ru和Ni的摩尔比nRu:nNi为7:3~3:7;
聚合物中苯胺与2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸的摩尔比为2:1;
苯胺与TiO2的摩尔比为3~1:1。
进一步地,所述C为纳米C。
进一步地,所述阳极管为多孔钛管。
进一步地,所述阴极输出端采用不锈钢、铜或钛材料。
进一步地,所述阳极输出端采用不锈钢、铜或钛材料。
进一步地,所述电池还包括一加料密封盖,盖在加料孔上;
所述加料密封盖材料采用聚四氟乙烯。
进一步地,所述电池外形为圆柱形或者平板形。
本发明相对于现有技术的有益效果在于:
本发明以高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)包覆负载了RuNi纳米合金的C包覆的多孔纳米空心TiO2形成的多元催化剂为DMFC阳极催化剂。C的表面包覆以及RuNi合金沉积能提高TiO2的导电性,C的包覆以及RuNi合金沉积对TiO2的协同作用大大提高TiO2对甲醇的催化氧化性能。表面包覆高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)能进一步提高催化剂的电子导电性和催化活性,同时,甲醇氧化产生的CO等中间产物更易被吸附、转移到RuNi/C@TiO2表面,并被直接深度氧化为最终产物CO2,通过多孔结构被转移走。RuNi的价格远低于贵金属Pt,且在催化剂中其用量较小。
另外,表面包覆的高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)可以取代阳极扩散层,简化电池结构。因此可以大大降低催化剂和电池的成本,提高催化剂的催化活性和抗CO毒化能力,提高电池的性能。该电池可以作为手机、笔记本电脑、移动电话等便携式装置和摩托车、汽车等的动力电池,实现产业化应用。可以根据实际使用的要求,既可以做成微型燃料电池及电池组,也可以做成大型电燃料电池。根据实际应用需要,电池可制成各种形状。
附图说明
图1是本发明的电池俯视图。
图2是本发明的电池主视刨面图。
图3是本发明的膜电极的结构剖面图。
图中,1-电池外壳;2-空气室;3-阴极输出端;4-膜电极;5-阳极输出端;6-阳极管;7-电解液室;8-阴极扩散层;9-阴极催化剂层;10-Nafion膜;11-阳极催化剂层;12-空气流通孔;13-水排放孔;14-加料孔;15-加料密封盖;16-CO2排放孔。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例,对本发明的具体实施方案作详细的阐述。这些具体实施例仅供叙述而并非用来限定本发明的范围或实施原则,本发明的保护范围仍以权利要求为准,包括在此基础上所作出的显而易见的变化或变动等。
图1是本发明的电池俯视图,图2是本发明的电池主视刨面图。
如图1和图2所示,本发明的新型直接甲醇燃料电池,包括电池外壳1,电池外壳中设置膜电极4,外壳与膜电极之间为空气室2,膜电极内为阳极管6,阳极管内设置电解液室7,膜电极由外至内为阴极扩散层8、阴极催化剂层9、Nafion膜10、阳极催化剂层11,阴极扩散层与电池外壳通过焊接点连接设置为阴极输出端3,阳极管与电池外壳通过焊接点连接设置为阳极输出端5,外壳的电解液室部位设置加料孔14,加料密封盖15,外壳的空气室部位设置空气流通孔12,外壳的空气室底部设置水排放孔13,外壳的阳极扩散层底部设置CO2排放孔16。
膜电极4从内至外依次由阳极催化剂层11、Nafion膜10、阴极催化剂层9、阴极扩散层8复合组成,如图3所示。
阴极输出端采用不锈钢、铜或钛材料,阳极输出端采用不锈钢、铜或钛材料。加料密封盖材料采用聚四氟乙烯。
其中阳极催化剂由C包覆的多孔纳米空心TiO2(C@TiO2)表面负载RuNi纳米合金(RuNi/C@TiO2)后包覆高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)组成;C@TiO2的含量为RuNi/C@TiO2的97~99%,其中C为纳米C,RuNi纳米合金的含量之和为RuNi/C@TiO2的3~1%,上述含量为质量百分比,RuNi的摩尔比nRu:nNi为7:3~3:7;聚合物中苯胺与2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸的摩尔比为2:1,苯胺与TiO2的摩尔比为3~1:1。
实施例1
上述阳极催化剂的制备方法包括下列步骤:
(1)多孔空心纳米TiO2的制备采用溶胶-凝胶法。将计算量的钛酸丁酯溶于一定量的无水乙醇,加入一定量的表面活性剂PEG-600和Vulcan XC-72,搅拌下滴加无水乙醇、冰醋酸和去离子水的混合物,水解形成溶胶后继续搅拌,待形成凝胶后静置2-3天,80℃真空干燥8-10小时后得到的粉末研磨后在马弗炉中400-600℃空气焙烧3小时,制得多孔空心TiO2纳米球。制备溶胶时钛酸丁酯、无水乙醇、冰醋酸、去离子水的用量摩尔比为:n钛酸丁酯:n无水乙醇:n冰醋酸:n去离子水=1:20~40:1~2.5:2~6。PEG-600用量为钛酸丁酯、无水乙醇、去离子水和冰醋酸总体积的1%。Vulcan XC-72的用量为钛酸丁酯完全水解最后生成TiO2理论量的30%。
(2)C包覆的多孔空心纳米C@TiO2的制备:0.9g葡萄糖溶于60mL去离子水形成溶液,称取1.0g多孔纳米空心TiO2搅拌下加入葡萄糖溶液中,超声分散30分钟后移入高压反应釜(体积100mL),加热到160℃,反应12h,冷却至室温,过滤,得到的黑色粉末去离子水洗涤,80℃真空干燥后,管式炉N2保护下500℃焙烧3h制得C包覆的多孔空心纳米C@TiO2。
(3)将多孔空心纳米C@TiO2纳米载体按50-100毫克/毫升的比例加入到乙二醇中,超声分散均匀,形成多孔空心多孔空心纳米C@TiO2分散液;
(4)将RuCl3溶解到乙二醇中,形成5-10毫克Ru/毫升的RuCl3/乙二醇溶液;
(5)将NiSO4溶解到乙二醇中,形成2-4毫克Ni/毫升的NiSO4/乙二醇溶液;
(6)按合成的RuNi/C@TiO2中WRuNi=1%,摩尔比nRu:nNi为7:3的比例量取RuCl3/乙二醇溶液和NiSO4/乙二醇溶液混合,超声分散均匀后滴加到多孔空心TiO2@C分散液中;
(7)将NaOH溶解到乙二醇中,配制成NaOH浓度为2mol/L的NaOH乙二醇溶液;
(8)将配制的NaOH乙二醇溶液滴加到步骤(6)得到的分散液中,调节pH值为8.5-12;
(9)将KBH4溶解到乙二醇中配制成KBH4浓度为0.2-0.5mol/L的KBH4/乙二醇溶液;
(10)搅拌,惰性气体保护,80-90℃下,向pH值为8.5-12的混合悬浮液中滴加KBH4/乙二醇溶液,反应2-6小时;
(11)反应完毕后过滤,去离子水洗涤至滤出液中无氯离子和硫酸根离子,80℃真空干燥,制得RuNi/C@TiO2。
(12)将100mg的RuNi/C@TiO2加入到150mL的2mol/L HCl溶液中,超声分散30min,5℃下加入232.5mg苯胺,135mg邻苯二胺,1.035g 2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸和84mg对乙酰苯胺,剧烈搅拌30min后,搅拌下滴入50mL用2mol/L HCl溶解的285mg过硫酸铵溶液,引发聚合反应,反应6h,产品用0.1mol/L的HCl溶液反复洗涤至滤液无色,60℃真空干燥8h,制得高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)包覆RuNi/C@TiO2的催化剂。
实施例2:
步骤(2)中葡萄糖的量为0.45g,步骤(6)中按合成的RuNi/C@TiO2中WRuNi=2%,RuNi摩尔比nRu:nNi=1:1,步骤(12)中348mg苯胺,202.5mg邻苯二胺,1.5525g 2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸和126mg对乙酰苯胺,2mol/L HCl溶解的427.5m g过硫酸铵,其余同实施例1。
实施例3:
步骤(2)中葡萄糖的量为1.8g,步骤(6)中按合成的RuNi/C@TiO2中WRuNi=3%,摩尔比nRu:nNi=3:7,步骤(12)中116.3mg苯胺,67.5mg邻苯二胺,517.5mg 2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸和42mg对乙酰苯胺,2mol/L HCl溶解的142.5mg过硫酸铵,其余同实施例1。
Claims (9)
1.一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述电池从外到内依次包括电池外壳,膜电极、阳极管,阳极管内为电解液室,外壳与膜电极之间为空气室,在电池的阴极端、阳极端分别与电池外壳通过焊接点连接设置阴极输出端、阳极输出端;
所述膜电极包在阳极管的表面;
外壳的电解液室部位设置加料孔,外壳的空气室部位设置空气流通孔,外壳的空气室底部设置水排放孔,外壳的阳极扩散层底部设置CO2排放孔。
2.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述膜电极从内至外依次由阳极催化剂层、Nafion膜、阴极催化剂层、阴极扩散层复合组成。
3.根据权利要求2所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述阳极催化剂由C包覆的多孔纳米空心TiO2表面负载RuNi纳米合金后包覆高导电性的多孔海绵状聚合物聚苯胺-聚(2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸)组成;
所述C包覆的多孔纳米空心TiO2表示为C@TiO2,所述C包覆的多孔纳米空心TiO2表面负载RuNi纳米合金表示为RuNi/C@TiO2;
所述C@TiO2的质量含量为RuNi/C@TiO2的97~99%;
RuNi纳米合金的质量含量之和为RuNi/C@TiO2的3~1%;
RuNi合金中Ru和Ni的摩尔比nRu:nNi为7:3~3:7;
聚合物中苯胺与2-丙烯酰胺-2甲基丙磺酸的摩尔比为2:1;
苯胺与TiO2的摩尔比为3~1:1。
4.根据权利要求3所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:所述C为纳米C。
5.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述阳极管为多孔钛管。
6.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述阴极输出端采用不锈钢、铜或钛材料。
7.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述阳极输出端采用不锈钢、铜或钛材料。
8.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述电池还包括一加料密封盖,盖在加料孔上;
所述加料密封盖材料采用聚四氟乙烯。
9.根据权利要求1所述的一种新型直接甲醇燃料电池,其特征在于:
所述电池外形为圆柱形或者平板形。
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