CN106796820A - 熔盐反应堆中的反应性控制 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种控制熔盐裂变反应堆的反应性的办法。熔盐裂变反应堆包括堆芯和冷却剂槽(101),堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管(103),而冷却剂槽含有熔盐冷却剂(102),其中燃料管浸没在冷却剂槽中。所述办法包括以下步骤:将中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,所述中子吸收化合物包括卤素和中子吸收元素。第一方法还包括将中子吸收化合物还原成所述卤素的盐和包括所述中子吸收元素的不可溶解物质,所述卤素是氟或氯,其中所述不可溶解物质在所述熔盐裂变反应堆的操作期间在所述熔盐冷却剂的温度下不挥发。在第二方法中,选择所述一种或多种中子吸收化合物以使得所述一种或多种中子吸收化合物由于吸收中子而导致的中子吸收能力的下降来补偿堆芯的反应性降低,以控制堆芯的裂变率。本发明还提供了一种用于实施所述办法的设备。

Description

熔盐反应堆中的反应性控制
技术领域
本发明涉及熔盐裂变反应堆中的裂变反应的控制。具体地,本发明涉及控制反应堆中的中子吸收率的可逆办法。
背景技术
熔盐核裂变反应堆是裂变材料以熔融卤化盐(通常为氯化物或乙酰氟)的形式存在的反应堆。GB2508537中描述了这种反应堆的新颖设计,其中熔融燃料盐被保持在由作用冷却剂的第二熔盐包围的管中。这种反应堆的反应性的控制被提出,是通过利用中子吸收控制杆或通过将中子吸收材料氟化铕或氟化镉添加到冷却剂盐,使用反应性的负温度系数以允许高温,致使氧化铜整流器处于亚临界状态。
氟化铕和氟化镉两者对于用作添加到冷却剂盐的中子抑制剂都具有严格的限制。铕是强负电的金属,其以电解或以化学的方式将氟化物还原成金属,不可能还不还原诸如锆的较少负电冷却剂盐成分。镉相对容易被还原成金属,如GB2508537中所述,但是产生的金属在冷却剂盐的温度下易挥发且有毒,因此需要专门的操作,这在核反应堆的背景下复杂且昂贵。
与更传统地用作中子抑制剂(poison)的硼相比较,铕和镉对于快中子还具有相当低的吸收截面,这使得铕和镉较少被使用。
传统的水冷却和温和的反应堆使用被添加到水的硼酸钠来还原反应性,这样的优点在于硼酸盐根据需要可容易地被从水中去除。大的优点在于具有GB2508537描述的可用于熔盐反应堆的类似方法,然而硼酸盐与冷却剂的熔盐在化学上不相容。硼作为控制材料的使用在快光谱反应堆中尤其有价值,这是因为硼即使在快中子光谱中也具有较高的中子吸收截面。
发明内容
根据本发明的一方面,提供了一种控制熔盐裂变反应堆的反应性的方法。熔盐裂变反应堆包括堆芯和冷却剂槽,堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管,而冷却剂槽含有熔盐冷却剂,其中燃料管浸没在冷却剂槽中。所述方法包括:将中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,所述中子吸收化合物包括卤素和中子吸收元素。所述方法进一步包括:将中子吸收化合物还原成所述卤素的盐和包括所述中子吸收元素的不可溶解物质,所述卤素是氟或氯,其中所述不可溶解物质在所述熔盐裂变反应堆的操作期间在所述熔盐冷却剂的温度下是不挥发的。
根据本发明的另一方面,提供了一种控制熔盐裂变反应堆的反应性的方法。熔盐裂变反应堆包括堆芯和冷却剂槽,堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管,而冷却剂槽含有熔盐冷却剂,其中燃料管浸没在冷却剂槽中。所述方法包括以下步骤:将一种或多种中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,其中选择所述一种或多种中子吸收化合物以使得所述一种或多种中子吸收化合物由于吸收中子而导致的中子吸收能力的下降来补偿堆芯的反应性降低,以控制堆芯的裂变率。
根据本发明的又一方面,提供了一种用于在核裂变反应堆中使用的设备。所述设备包括入口、混合室、过滤单元、出口和泵。入口被构造成浸没在核裂变反应堆的冷却剂盐的池中。混合室被构造成将通过入口吸入的冷却剂与还原剂混合以将冷却剂盐内的中子吸收化合物还原成盐和不可溶解物质,所述不可溶解物质包括所述中子吸收化合物中的中子吸收元素。过滤单元被构造成从冷却剂盐过滤所述不可溶解物质。出口被构造成将过滤后的冷却剂盐返回到冷却剂盐的池中。泵被构造成使冷却剂盐从所述池流动通过所述出口,然后流入到混合室,然后流入到过滤单元中,之后从所述出口流出。
根据本发明的又一方面,提供了一种被构造成在核裂变反应堆中操作的设备。所述设备包括阳极、阴极和电压调节器。所述阳极和所述阴极每一个都被构造成浸没在核裂变反应堆的冷却剂盐中。电压调节器被构造成在阳极与阴极之间提供足以将冷却剂盐的中子吸收化合物电解但不足以将冷却剂盐的其它组分电解的电压。
根据本发明的又一方面,提供了一种核裂变反应堆。所述核裂变反应堆包括堆芯、冷却剂槽、中子吸收剂添加单元和还原单元。堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管。冷却剂槽含有熔盐冷却剂,并且燃料管被浸没在冷却剂中。中子吸收剂添加单元被构造成将中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,所述中子吸收化合物包括卤素和中子吸收元素。还原单元被构造成将中子吸收化合物还原成卤素的盐和包括中子吸收元素的不可溶解物质,所述卤素是氟或氯,其中所述不可溶解物质在所述核裂变反应堆的操作期间在所述熔盐冷却剂的温度下不挥发。
进一步的方面和优选特征在从属权利要求中被限定。
附图说明
以下仅以示例的方式并参照附图描述一些优选实施例,其中:
图1是并入用于去除中子吸收者的电化学机构的反应堆的横截面;以及
图2是并入用于去除中子吸收剂的化学机构的反应堆的横截面。
具体实施方式
应该注意的是,如该文献中所述,以下术语具有在化学领域为标准含义的以下含义:
元素:单类原子(当用于描述化合物的组分时)或由单类原子形成的化学制品(当用于描述物质时)。化合物:包括通过电力键合在一起的两种或多种不同元素的化学制品。
物质:不能通过物理分离被分成多种组分的化学制品(即,不能破坏化学键),例如,化合物、合金或元素物质,但不包括混合物。
核反应的反应性的下降可以是为了临时控制反应性的目的,以例如补偿在裂变进行时期望降低的初始的高反应性,和为了全面停止反应性。
这可以通过将中子吸收材料添加到冷却剂盐来实现。材料必须可溶解在冷却剂盐中。在期望对反应进行临时控制的情况下,例如用作所谓的“反应性填片”,则可以使用在吸收中子之后其中子吸收特性降低的中子吸收材料,使得中子吸收剂被逐渐破坏。这种吸收剂通常被称为可燃抑制剂,在这种情况下需要更长持续时间的中子抑制剂,然后可以使用缓慢燃烧的抑制剂,在这种情况下通过抑制剂的中子吸收的产物还是中子抑制剂。在GB2508537A中描述的反应堆中,冷却剂盐中的氟化锆的铪污染物用作缓慢燃烧的抑制剂。可以调节添加的可燃抑制剂的数量以确保通过抑制剂的中子吸收的还原补偿堆芯的反应性的逐渐降低,减轻或去除在反应堆的生命周期期间要被添加的额外的反应物质或额外的中子抑制剂的需要。
虽然以这种方式使用镉和铕在关闭反应堆时是有效的,但是其在非紧急情况下的使用却有问题。铕和铪是反应性很强的金属,并且在还没有将冷却剂中的诸如锆的主要盐还原成其金属形式的情况下,不能容易地通过还原从冷却剂盐中去除。镉可被更加容易地还原成金属,但是在冷却剂盐的温度下,金属镉易挥发且有毒,因此将需要专门的操纵,这在核反应堆的情况下具有挑战。
因此需要更加实际的方法通过将材料添加到冷却剂来控制反应堆的反应性,在这种情况下,随后从冷却剂中去除中子抑制剂是能够实践的。
已经发现两组化学物质能够实现此实践。
第一组是相对不活泼金属的氯化物(鲍林电负性>1.5),其可以以化学或电气化学的方式被容易地还原成金属形式,具有强的中子吸收性,并且形成在反应堆的温度下为固体或不挥发性液体的金属。钆是这些元素中最好的元素,具有1.81的负电性、1312℃的熔点和在热和快中子能谱上具有良好的中子吸收性。铟和银也是用于此目的的有用的卤化物,铟在冷却剂盐的温度下为液体,但是具有非常低的蒸汽压力。
中子抑制剂的去除是通过还原成金属形式。
对于含有氟化锆的冷却剂来说,这通过将锆金属或二氟化锆添加到冷却剂盐而被容易实现。对于含有四氟化钍的冷却剂盐来说,这可以通过添加钍金属来实现。还可以使用包括反应组1和组2金属的其它还原剂。沉淀金属则可以通过倾析或过滤被去除,或者可以允许落到冷却剂槽的底部,并且不定期地排出。
对金属盐的化学还原的一种可选方式是电化学还原,其中产生的金属可以作为沉淀聚集在电极上或者被允许聚集以与电极下方的容器接触或聚集在电极下方的容器中,其中,金属在反应堆的温度下被熔化,这与铟的情况一样。
第二组化学物质是四氟硼酸钠(或其它组1金属)。四氟硼酸钠可容易地溶解在大多数熔盐中。在基于熔盐的氟化锆的情况下,其可以通过将硼砂添加到盐而原位产生,这反应以产生四氟硼酸钠和氧化锆。将诸如锆或钍的活泼金属添加到冷却剂盐将硼沉淀成诸如硼化锆或硼化钍的硼化物的形式。
虽然可以使用通过充分活性的任何金属,包括诸如钠和钾的强还原金属和诸如镁和钙的中间活性的金属以及诸如钇、钪、锆、钛和钒的低活性的金属,但是其氟化物已经是冷却剂盐的组分(例如,锆或钍)的金属具有不会显著改变冷却剂盐组分的优点。如果添加的金属具有可以在冷却剂盐中原位产生或代替金属被直接添加的活性低原子价卤化物(例如,锆、钒和钛的二氯化物或三氯化物),这具有进一步的优点。在这种情况下,产生的金属硼化物的反应是迅速进行以完成的反应,而不是在固体与液体之间可能会在固体表面上产生一层硼化物的非均质反应,这会抑制进一步的反应。
沉淀的硼化物然后可以通过过滤、倾析或其它物理过程被去除。
这些过程具体的有用变形是以电气化学的方式还原冷却剂盐以使得基于存在于冷却剂盐的适当的金属卤化物(例如,四氟化锆或四氟化钍)的硼化物形成为所使用的电极上的层。沉淀的硼化物的去除因此被简化,并且可以通过控制电化学电流密度来实现对硼去除率的非常精确的控制。电化学电流的反向还可以用于在可溶解状态下将硼返回到冷却剂盐。
图1和图2每一个都显示了根据本发明的各个实施例的反应堆的横截面。在两幅图中,反应堆包括含有冷却剂盐102的罐101。燃料管103位于冷却剂盐内,形成反应堆的堆芯。热交换器104从冷却剂盐回收热量,并且流动挡板105被放置以提高冷却剂盐的对流。
图1的反应堆另外包括用于去除如上所述的中子吸收剂的电化学机构。电化学机构包括可以位于冷却剂盐外的电压调节器1001、和位于冷却剂盐内的阳极1002和阴极1003。阳极1002和阴极1003可以被连接成彼此交错的矩形板堆,且冷却剂盐在所述矩形板之间。电极装置(即,阳极和阴极)可以安装在反应堆槽中的流动挡板结构内,电极装置与电压调节器1001电连接。如上所述的可还原的中子吸收化合物然后可以通过在阳极1002和阴极1003两端施加电压而被去除,导致中子吸收化合物的电解,并且导致含有中子吸收化合物的中子吸收元素的不可溶解物质形成在阴极或阳极上(这取决于中子吸收化合物的化学性质)。含有中子吸收元素的不可溶解物质沉积在有关的电极上,并且中子吸收化合物可以通过电流的反向(反向电解)被返回到冷却剂盐,可选地,电极可以被抽出和清洁,并且中子吸收化合物可以被单独添加。流动挡板被穿孔以允许挡板内的冷却剂盐与反应堆槽的其余部分中的冷却剂盐的混合。
图2的反应堆包括用于通过化学还原去除如上所述的中子吸收化合物的机构。所述机构包括吸入管2003、泵和还原剂混合设备2001、过滤器2002、和返回管2004。含有中子吸收化合物的冷却剂盐被泵通过吸入管2003被吸入,并与还原剂混合设备2001中的还原剂混合。选择还原剂以将中子吸收化合物还原成包括中子吸收元素的不可溶解物质和包括非中子吸收元素的盐。不可溶解物质则在过滤器2002中被滤出。过滤器2002可以例如是离心分离器。可选地,过滤器2002可以是沉降槽,或基于不可溶解物质的特性的任何其它适当的过滤器。过滤后的冷却剂盐则经由返回管2004被返回到反应堆槽。
以上描述已经涉及氟作为非中子吸收卤素的使用,应该理解的是利用氯的相同过程也是等同有效的。

Claims (16)

1.一种控制熔盐裂变反应堆的反应性的方法,其中熔盐裂变反应堆包括堆芯和冷却剂槽,堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管,而冷却剂槽含有熔盐冷却剂,其中燃料管浸没在冷却剂槽中,所述方法包括以下步骤:
将中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,所述中子吸收化合物包括卤素和中子吸收元素;以及
将中子吸收化合物还原成所述卤素的盐和包括所述中子吸收元素的不可溶解物质,所述卤素是氟或氯,其中所述不可溶解物质在所述熔盐裂变反应堆的操作期间在所述熔盐冷却剂的温度下是不挥发的。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,还原中子吸收化合物的步骤包括:将还原剂添加到熔盐冷却剂。
3.根据权利要求1所述的方法,其中,还原中子吸收化合物的步骤包括:电化学还原中子吸收化合物。
4.根据前述权利要求中任一项所述的方法,进一步包括以下步骤:从所述熔盐冷却剂提取所述不可溶解物质。
5.根据权利要求4所述的方法,其中提取所述不可溶解物质的步骤包括以下步骤中的任一个或多个:
从所述熔盐冷却剂的顶部或底部回收所述不可溶解物质;
过滤;
沉降;
离心分离;
通过惰性气体泼溅。
6.根据权利要求4所述的当从属于权利要求3时的方法,其中去除所述不可溶解物质的步骤包括:将所述不可溶解物质聚集在电极上。
7.根据任何前述权利要求所述的方法,其中所述中子吸收化合物是金属卤化物,所述中子吸收元素是具有大于1.5的鲍林电负性的金属并且是中子吸收剂,并且所述不可溶解物质是纯金属或所述金属的不可溶解盐。
8.根据权利要求7所述的方法,其中,所述金属是钆、铟和银中的任一个。
9.根据权利要求1-6中任一项所述的方法,其中,所述中子吸收化合物是硼卤物的盐,硼卤物是氟化硼或氯化硼,所述中子吸收元素是硼,并且所述不可溶解物质是不可溶解硼化物。
10.根据权利要求9所述的当直接或间接从属于权利要求2时的方法,其中,所述还原剂是钍、锆或二氟化锆。
11.一种控制熔盐裂变反应堆的反应性的方法,其中熔盐裂变反应堆包括堆芯和冷却剂槽,堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管,而冷却剂槽含有熔盐冷却剂,其中燃料管浸没在冷却剂槽中,所述方法包括以下步骤:将一种或多种中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,其中选择所述一种或多种中子吸收化合物以使得所述一种或多种中子吸收化合物由于吸收中子而导致的中子吸收能力的下降来补偿堆芯的反应性降低,以控制堆芯的裂变率。
12.一种用于在核裂变反应堆中使用的设备,所述设备包括:
入口,所述入口被构造成浸没在核裂变反应堆的冷却剂盐的池中;
混合室,所述混合室被构造成将通过入口吸入的冷却剂与还原剂混合以将冷却剂盐内的中子吸收化合物还原成不可溶解物质和盐,所述不可溶解物质包括所述中子吸收化合物中的中子吸收元素;
过滤单元,所述过滤单元被构造成从冷却剂盐过滤所述不可溶解物质;
出口,所述出口被构造成将过滤后的冷却剂盐返回到冷却剂盐的池中;以及
泵,所述泵被构造成使冷却剂盐从所述池流动通过所述出口,然后流入到混合室,然后流入到过滤单元中,之后从所述出口流出。
13.根据权利要求12所述的设备,其中,过滤单元是离心分离器、沉降槽和
多孔过滤器中的任一种。
14.一种被构造成在核裂变反应堆中操作的设备,所述设备包括:
阳极和阴极,所述阳极和所述阴极中的每一个都被构造成浸没在核裂变反应堆的冷却剂盐中;和
电压调节器,所述电压调节器被构造成在阳极与阴极之间提供足以将冷却剂盐中的中子吸收化合物电解但不足以将冷却剂盐的其它组分电解的电压。
15.一种核裂变反应堆,包括:
堆芯,所述堆芯包括含有熔盐裂变燃料的燃料管;
含有熔盐冷却剂的冷却剂槽;
其中燃料管被浸没在冷却剂中;
中子吸收剂添加单元,所述中子吸收剂添加单元被构造成将中子吸收化合物溶解在熔盐冷却剂中,所述中子吸收化合物包括卤素和中子吸收元素;和
还原单元,所述还原单元被构造成将中子吸收化合物还原成卤素的盐和包括中子吸收元素的不可溶解物质,所述卤素是氟或氯,其中所述不可溶解物质在所述核裂变反应堆的操作期间在所述熔盐冷却剂的温度下是不挥发的。
16.根据权利要求15所述的核裂变反应堆,其中,还原单元是根据权利要求12-14中任一项所述的设备。
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