CN1059455C - 丙烯树脂挤塑制品 - Google Patents
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Abstract
一种丙烯树脂挤塑制品,它包含100重量份丙烯树脂、0.03-2重量份松香化合物金属盐、0.01-1重量份叔胺光稳定剂和0.01-0.5重量份芳族亚磷酸酯和/或膦酸酯抗氧剂,且丙烯树脂挤塑制品还包含0.01-0.5重量份除上述组分外的抗静电剂。包含上述组分的该树脂配混料不污染挤塑设备,该挤塑制品具有优异的透明性、色相、耐热老化性、并当使用抗静电剂时,具有优异的抗静电性能。
Description
本发明涉及一种含特殊添加剂的丙烯树脂挤塑制品,该组合物几乎不污染挤塑设备并具有优异的透明性、色相和耐热老化性,本发明也涉及一种含有抗静电剂丙烯树脂组合物,该组合物具有优异抗静电性能以及上述性能,也无能引起透明性减低的抗静电剂的渗移。
聚丙烯具有优异的可模塑性、刚性、光泽、卫生性、耐热性等,因此它可通过各种模塑技术进行模塑,并广泛用作工业部件、日用品、食品容器等,类似于其它树脂如聚氯乙烯和聚苯乙烯。与聚氯乙烯或聚苯乙烯相比,聚丙烯因其结晶特性具有优异的耐热性,其应用性正在不断扩大。
然而,聚丙烯的高结晶性使聚丙烯模塑制品比聚氯乙烯和聚苯乙烯制品透明性差。尤其当把熔融聚丙烯挤塑成片材、吹塑品或薄膜时,在挤塑的熔融树脂很慢冷却情况下,在慢慢冷却过程中,结晶增加使得透明性进一进降低。
添加各种成核剂是提高聚丙烯透明性的方法之一。一般已知的成核剂包括无机粉末、芳族羧酸金属盐、芳族磷酸金属盐和山梨醇衍生物。
这些成核剂中,山梨醇衍生物提高透明性是最有效的。然而,因为山梨醇衍生物在挤塑期间升华,造成设备(例如模塑机和冷却辊)污染,并发出臭味,所以在挤塑中不优选使用山梨醇衍生物。另一方面,无机粉末、芳族羧酸金属盐和芳族磷酸金属盐在改进透明性方面效果不佳。
此外,含有成核剂的聚丙烯配混料常含有抗静电剂以防止模塑制品吸尘或改进模塑制品的滑爽性能。在此情况下,其抗静电剂随着时间流逝而渗出,这降低了透明性。
本发明的一个目的是提供一种由丙烯树脂配混料制得的具有优异透明性的丙烯树脂挤塑制品,该配混料几乎不污染挤塑设备。
本发明的另一目的是提供一种不仅具有上述特性,而且具有优异抗静电性能以及因其抗静电剂渗移而使透明性几乎不降低的丙烯树脂挤塑制品。
本发明人经广泛研究,结果发现通过向丙烯树脂中加入特殊的添加剂达到了上述目的,并由此产生的挤塑制品具有优异的色相和耐热老化性以及改进了透明性。
本发明提供一种丙烯树脂挤塑制品,其包含100重量份丙烯树脂、0.03-2重量份松香化合物的金属盐、0.01-1重量份叔胺光稳定剂和0.01-0.5重量份芳族亚磷酸酯抗氧剂和/或芳族膦酸酯抗氧剂。
本发明也提供一种丙烯树脂挤塑制品,它包含100重量份丙烯树脂、0.03-2重量份松香化合物金属盐、0.01-1重量份叔胺光稳定剂、0.01-0.5重量份芳族亚磷酸酯抗氧剂和/或芳族膦酸酯抗氧剂和0.01-0.5重量份抗静电剂。
可用于本发明的丙烯树脂包括丙烯均聚物和丙烯与较小比例其它可聚合单体(优选量为丙烯的0.1-5重量份)的共聚物,该丙烯树脂由常用方法均聚或共聚丙烯而制备。可与丙烯进行共聚的单体包括α-烯烃(例如乙烯、丁烯、戊烯、己烯、辛烯、癸烯、3-甲基丁烯、4-甲基戊烯)、不饱和羧酸及其衍生物(例如丙烯酸、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、马来酸酐)、乙烯酯(例如乙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯)、和不饱和芳族单体(苯乙烯、α-甲基苯乙烯)。该共聚物的共聚形式不受限制,且该共聚物包括嵌段共聚物、无规共聚物、接枝共聚物等。
丙烯树脂优选具有0.1-50g/10分钟,特别为0.2-30g/10分钟,尤其为0.4-20g/10分钟的熔体流动速率(MFR)(按日本工业标准(JIS)-K6758(230℃,2.16kg负荷)下测量),这是从挤塑流动性和挤塑制品的机械强度角度出发要求的。鉴于上述流动特性,待用丙烯树脂可适当选自可市购的产品。
可用于本发明的松香化合物的金属盐优选包括碱金属盐、碱土金属盐、铝盐和锌盐。优选锂、钾、钠、钙、镁、铝或锌的盐。锂、钾或钠的盐是特别优选的。松香化合物可以是任何饱和型、不饱和型、饱和/不饱和混合型或其结合型。通常采用混合型。
用于本发明的松香化合物的金属盐可通过松香化合物与金属化合物反应来制备。该松香化合物的例子包括天然松香(例如松香、浮油松香、木松香);各种改性松香(例如岐化松香、氢化松香、脱氢松香、聚合松香、α,β-烯属不饱和羧酸改性松香);和上述天然和改性松香的纯化产物。这里的松香化合物包括许多选自海松酸、山达海松酸、长叶松酸、异海松酸、松香酸、脱氢松香酸、新松香酸、二氢海松酸、二氢松香酸和四氢松香酸的树脂酸。通过与上述松香化合物反应形成其金属盐的金属化合物具有一种金属元素(例如钠、钾、镁),其例子包括与上述松香化合物形成盐的化合物。具体地,这些金属化合物的例子包括氯化物、硝酸盐、乙酸盐、硫酸盐、碳酸盐、氧化物和氢氧化物。在本发明中,该松香化合物的金属盐优选是至少一种选自上述松香化合物的钠盐、钾盐和镁盐的松香化合物的金属盐。此外,上述松香化合物的金属盐优选是至少一种选自氢化松香、岐化松香、脱氢松香的松香化合物的金属盐,更优选为至少一种选自脱氢松香酸金属盐、二氢松香酸金属盐和二氢海松酸金属盐的松香化合物的金属盐。
用于本发明的叔胺光稳定剂优选包括下列(1)至(6)的化合物。
(1)琥珀酸二甲基酯和1-(2-羟乙基)-4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶的缩聚物,
(2)四(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)1,2,3,4-丁烷四羧酸酯,
(3)三(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-十二烷基-1,2,3,4-丁烷四羧酸酯,
(4)N,N-双(3-氨基丙基)乙二胺和2,4-双[N-丁基-N-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)氨基]-6-氯-1,3,5-三嗪的缩合物,
(5)2-(3,5-二叔丁基-4-羟苄基)-2-正丁基丙二酸的双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯,和
(6)双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)癸二酸酯。
这些叔胺光稳定剂中,那些分子量为500或更大的叔胺光稳定剂对于其相容性和显示优异耐热老化性是优选的。化合物(1)、(2)、(3)和(4)是特别优选的。
可用于本发明的芳族亚磷酸酯和/或膦酸酯抗氧剂优选包括下列(7)至(18)的化合物。
(7)亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯,
(8)四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4′-二亚苯基二膦酸酯,
(9)亚磷酸三(混合的-,单-或二壬基苯基)酯,
(10)亚甲基双(4,6-二叔丁基苯基)-2-乙基己基亚磷酸酯,
(11)亚磷酸三壬基苯基酯,
(12)四(2,4-二叔丁基-5-甲基苯基)-4,4′-二亚苯基二膦酸酯,
(13)4,4′-亚丁基双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基)亚磷酸酯,
(14)1,1,3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亚磷酸酯-5-叔丁基苯基)丁烷,
(15)双(2,4-二叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯,
(16)双(2,6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯,
(17)2,2′-亚乙基双(4,6-二叔丁基苯基)氟代亚磷酸酯,和
(18)双(2,4,6-三叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯。
其中优选化合物(7)至(12),化合物(7)和(8)是特别优选。
可用于本发明的抗静电剂优选包括多元醇的脂肪酸酯、高级脂肪胺的环氧乙烷加成物、高级脂肪酸烷醇酰胺和烷基二乙醇胺的脂肪酸酯。这些抗静电剂既可单独使用或其两种或多种混合物使用。下列化合物(19)至(23)是具体的但并非限制性的有用抗静电剂的例子。
(19)单硬脂酸甘油酯,
(20)N,N-双(2-羟乙基)硬脂酰胺,
(21)硬脂酰二乙醇酰胺,
(22)月桂基二乙醇酰胺,和
(23)硬脂酰二乙醇胺的硬脂酸酯。
松香化合物的金属盐的用量相对每100重量份丙烯树脂为0.03-2重量份,优选为0.05-1重量份,特别优选为0.1-0.6重量份。如果用量小于0.03份,不能得到足够的透明性。其用量超过2份不仅不经济而且使透明性降低。
叔胺光稳定剂的用量相对每100重量份丙烯树脂为0.01-1重量份,优选为0.02-0.5重量份,特别优选为0.03-03重量份。如果此用量小于0.01份时,挤塑制品耐热老化性差。用量超过1份不仅不经济而且会使颜色变化或渗移。
芳族亚磷酸酯和/或膦酸酯抗氧剂的总用量相对每100重量份丙烯树脂为0.01-0.5重量份,优选为0.03-0.4重量份,特别优选为0.05-0.3重量份。如果总用量小于0.01份,该树脂配混料挤塑稳定性差。此量超过0.5份不仅不经济而且会引起颜色变化或渗移。
抗静电剂的用量相对每100重量份为0.01-0.5重量份,优选为0.02-0.4重量份,特别优选为0.04-0.3重量份。如果用量小于0.01份,不具有足够的抗静电性。如果超过0.5份,抗静电剂有可能渗出,这降低挤塑制品的透明性。
如果需要,丙烯树脂配混料除上述组分外还可含有其它添加剂(其用量应在不严重破坏本发明效果的范围内)。可以加入常用于聚烯烃的各种添加剂,例如其它抗氧剂、热稳定剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、成核剂、填料、阻燃剂、着色剂、润滑剂、中和剂、金属脱活剂(灰尘抑制剂)、分散剂、荧光增白剂、导电剂、分子量调节剂(例如过氧化物)、和除上述提到的丙烯树脂外的树脂或弹性体。
通过将上述基本组分和所需任意组分配混,并用适当混合机械或捏合机熔融捏合成树脂配混料,优选为粒料,并挤塑生成的树脂配混料,来制得本发明的挤塑制品。合适的混合或捏合机包括Henschel混合机、超级混合机、双筒式混合机、转鼓式混合机、条带式混合机、班伯里混炼机、捏合机混料机、和单螺杆挤塑机及双螺杆挤塑机。该配混料可以是一种母料,它含有丙烯树脂和比预计用量要高的其它组分,该配混料可以在挤塑时用丙烯树脂稀释。合适的挤塑机包括片材挤塑机、吹塑机、薄膜挤塑机、管材挤塑机等,这些机器通常用于聚烯烃挤塑。挤塑制品中,挤塑片材有时候要进行热成型,例如真空成型、压力成型以及真空压力成型。
现参考实施例更详细说明本发明,但不应理解本发明受其限制。除非另有说明,所有的百分数和份数是以重量计。
实施例1
把100份具有MFR为2.5g/10分钟和乙烯含量为3.0%的丙烯-乙烯无规共聚物、0.1份作为中和剂的硬脂酸钙和如下表1所示的添加剂配混,并在超级混合机中混合3分钟。该混合物在挤塑机中(螺杆直径50mm)250℃下加热进行熔融捏合。生成的树脂配混料在设定为230℃的挤塑机中(螺杆直径:35mm)进行熔融捏合,并从宽度为35cm的T模头挤出。该挤塑片材通过一对硬镀铬金属辊冷却以得到0.7mm厚的片材,在该辊中用60℃水进行循环。
用肉眼观察金属辊的污染。按日本工业标准(JIS)-K7105评价生成挤塑片材的雾度,并用由Nihon Denshoku K.K.制造的着色机(Color Machine)评价其色相(b值)。此外,将该片材放在老化试验机烘箱中于120℃下测量老化时间。其评价结果示于表2中。
实施例2至5和比较例1-7
按实施例1中相同方法制备挤塑片材,不同的是变化添加剂的量和种类,其示于表1。对制得片材的评价结果示于表2中。
表1实施例号 添加剂的种类☆和用量 (份数)
A B C D E F G H
1 0.3 - - 0.1 - 0.2 - -
2 0.3 - - 0.05 - 0.2 - -
3 0.3 - - - - 0.2 0.1 -
4 0.3 - - 0.1 - 0.05 - -
5 0.3 - - - 0.1 0.2 - -比较例号
1 - 0.3 - - - 0.2 - 0.1
2 - - 0.3 - - 0.2 - 0.1
3 0.3 - - - - 0.2 - 0.1
4 0.3 - - - - 0.2 - -
5 0.3 - - 0.1 - - - -
6 - 0.3 - 0.1 - 0.2 - -
7 - - - 0.1 - 0.2 - -注:
添加剂A至C是成核剂;添加剂D和E是叔胺光稳定剂;(F和G是磷类抗氧剂;H是酚类抗氧剂。
A:松香化合物的钾和钠盐[Na/K=0.85/2.2(重量比)],该松香化合物由脱氢松香酸和四氢松香酸组成[脱氢-/四氢-=0.84/0.16(摩尔比)]。
B:1,2,3,4-二(对-甲基亚苄基)山梨醇(Gelol MD,由New Japanchemical Co.Ltd.生产)。
C:对叔丁基苯甲酸铝(PTBBAAL,由Shell Chemcial生产)。
D:琥珀酸二甲酯和1-(2-羟乙基)-4-羟-2,2,6,6-四甲基哌啶的缩聚物。
E:N,N-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺和2,4-双[N-丁基-N(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)氨基]-6-氯-1,3,5,-三嗪的缩合物
F:三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯。
G:四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4-双亚苯基二膦酸酯。
H:四[亚甲基双-3-(3′,5′-二叔丁基-4′-羟苯基)丙酸酯]甲烷。
表2
老化时间实施例号 辊上污染 色相
雾度 (b值) (120℃)
(%) (小时)1 没有观察到 7.9 0.8 >5002 " 7.0 0.8 >5003 " 7.0 0.8 >5004 " 7.3 0.9 >5005 " 7.2 0.9 >500比较例号1 观察到 7.5 0.8 >5002 没有观察到 21.5 0.8 >5003 " 7.5 1.2 >5004 " 7.3 0.9 <725 观察到 8.5 1.2 >5006 " 7.7 0.9 >5007 没有观察到 35.0 0.9 >500
由上表1和2可见,在与除松香化合物的金属盐(比较例1和2)或松香化合物的金属盐(比较例3)外的成核剂一起一般组合使用磷类抗氧剂和酚类抗氧剂中,辊被污染或生成的挤塑制品的透明性降低(比较例1和2),或挤塑制品色相差(比较例3)。相反,在组合使用松香化合物金属盐、叔胺光稳定剂和磷类抗氧剂的实施例中,试验的所有性能都得到了满意的结果。在比较例5和4中,松香化合物的金属盐与叔胺光稳定剂或与磷类抗氧剂组合使用,辊被污染或生成的挤塑制品色相差或耐热老化性差。甚至当组合使用叔胺光稳定剂和磷类抗氧剂,如果没有使用成核剂(比较例7)或使用非松香化合物金属盐的成核剂(比较例6),其结果对于透明性或辊污染是不利的。
实施例6
将100份具有MFR 2.5g/10分钟和乙烯含量3.0%的丙烯-乙烯无规共聚物、0.1份作为中和剂的硬脂酸钙和下表3中所示的添加剂进行配混,并在超级混合机中混合3分钟。该混合物在挤塑机中(螺杆直径:50mm)于250℃加热熔融捏合以制备树脂配混料。产生的树脂配混料在挤塑机(螺杆直径:35mm)于230℃进行熔融捏合,由宽度为35cm T模头挤塑,通过一对硬质镀铬金属辊冷却,在其辊中循环60℃水,并引出,同时对片材一面进行电晕放电处理以给出44达因/厘米的湿张力来制得0.7mm厚的片材。
用肉眼观察到金属辊的污染。按JIS-K7105评价产生的挤塑片材的雾度,用由Nihon Denshoku K.K.生产的着色机评价色相(b值),并用由ShishidoShokai K.K.生产的Static Honestmeter评价静电荷衰减速率。将该片材放在70℃的老化试验机的烘箱中7天后,也测量片材的雾度。此外,把该片材放在120℃的老化试验机的Geer烘箱中并测量老化时间。其评价结果示于下表4中。
实施例7-12和比较例8-15
按实施例6相同方法制备挤塑片材,不同是改变如表3中所示的添加剂的类型和量。对制得片材进行评价的结果示于表4中。
表3实施例号 添加剂的种类☆和用量 (份数)
A B C D E F G I J K L H6 0.3 - - 0.1 - 0.2 - 0.1 - - - -7 0.2 - - 0.1 - 0.2 - - 0.1 - - -8 0.3 - - 0.1 - 0.2 - - - 0.1 - -9 0.3 - - 0.1 - 0.2 - - - - 0.2 -10 0.3 - - 0.1 - 0.05 - - - 0.1 - -11 0.3 - - 0.1 - - 0.1 - - 0.1 - -12 0.3 - - - 0.1 0.2 - - - 0.1 - -比较例号8 - 0.3 - - - 0.2 - 0.1 - - - 0.19 - 0.3 - - - 0.2 - - - 0.1 - 0.110 0.3 - - - - 0.2 - - - 0.1 - 0.111 0.3 - - - - 0.2 - - - 0.1 - -12 0.3 - - 0.1 - - - - 0.1 - -13 - 0.3 - 0.1 - 0.2 - - - 0.1 - -14 - - - 0.1 - 0.2 - - - 0.1 - -15 - - 0.3 0.1 - 0.2 - - - 0.1 - -注:
☆添加剂A至H与表1注解相同。添加剂I至L是抗静电剂。
I:单硬脂酸甘油酯
J:N,N-双(2-羟基乙基)硬脂酰胺
K:月桂基二乙醇酰胺
L:硬脂酰基二乙醇胺的硬脂酸酯
表4
雾度 色相 静电衰减率 老化时间实施例号 辊污染
45℃x
初始 7天 (b值) (120℃)
(%) (%) (%) (小时)6 没有观察到 7.9 8.0 0.8 95 >5007 " 7.5 7.6 0.9 90 >5008 " 7.0 7.1 0.9 90 >5009 " 7.0 7.4 0.9 90 >50010 " 7.1 7.2 0.9 90 >50011 " 7.0 7.2 0.9 90 >50012 " 7.2 7.3 0.9 90 >500比较例号8 观察到 7.5 13.0 0.8 95 >5009 " 7.8 9.5 1.4 90 >50010 没有观察到 7.2 7.4 1.6 90 >50011 " 7.3 7.4 1.2 90 <7212 观察到 8.5 8.7 1.7 90 >50013 " 7.7 8.5 1.4 90 >50014 没有观察到 35.0 37.5 1.0 90 >50015 " 21.5 23.5 0.9 90 >500
根据本发明,防止了挤塑设备的污染,并可得到具有优异透明性、色相和耐热老化性的挤塑制品。使用抗静电剂时,本发明除产生上述效果外,还得到具有优异抗静电性能同时无降低透明性的抗静电剂渗移的挤塑制品。
已详细并参照其具体实施例介绍了本发明,对本领域熟练技术人员来说显然在不离开本发明的精神和范围内可进行各种变化或修改。
Claims (7)
1、一种丙烯树脂挤塑制品,该制品包含100重量份丙烯树脂、0.03-2重量份松香化合物的金属盐、0.01-1重量份叔胺光稳定剂和0.01-0.5重量份至少一种芳族亚磷酸酯抗氧剂和芳族膦酸酯抗氧剂。
2、一种丙烯树脂挤塑制品,该制品包含100重量份丙烯树脂、0.03-2重量份松香化合物金属盐、0.01-1重量份叔胺光稳定剂、0.01-0.5重量份至少一种芳族亚磷酸酯抗氧剂和芳族膦酸酯抗氧剂、和0.01-0.5重量份抗静电剂。
3、根据权利要求2的丙烯树脂挤塑制品,其中所述抗静电剂是至少一种选自多元醇的脂肪酸酯、高级脂族胺的环氧乙烷加成物、高级脂肪酸烷醇酰胺、和烷基二乙醇胺的脂族酸酯的化合物。
4、根据权利要求1至3任一项的丙烯树脂挤塑制品,其中所述丙烯树脂具有0.1-50g/10分钟的熔体流动速率。
5、根据权利要求1至3任一项的丙烯树脂挤塑制品,其中所述叔胺光稳定剂选自琥珀酸二甲酯和1-(2-羟乙基)-4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶的缩聚物;四(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)1,2,3,4-丁烷四羧酸酯;三(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-十二烷基1,2,3,4-丁烷四羧酸酯;和N,N-双(3-氨基丙基)乙二胺和2,4-双(N-丁基-N-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)氨基]-6-氯-1,3,5-三嗪的缩合物。
6、根据权利要求1至3任一项的丙烯树脂挤塑制品,其中至少一种芳族亚磷酸酯抗氧剂和芳族膦酸酯抗氧剂选自亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯和四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4′-双亚苯基二膦酸酯。
7、根据权利要求1至3任一项的丙烯树脂挤塑制品,其中所述松香化合物金属盐是选自脱氢松香酸、二氢松香酸和二氢海松酸的松香酸的钾、钠或镁盐。
Applications Claiming Priority (12)
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