CN105118970B - 一种锂离子电池复合极片及其制备方法以及一种锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种锂离子电池复合极片，包括电池极片以及复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮化合物和无机硅类化合物中的一种或多种，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。本发明提供的锂离子电池复合极片在电池极片表面涂覆了一层功能性涂层，该功能性涂层在锂离子电池温度升高时，可以快速吸收电池的多余热量，作为反应熵，自发地响应化学反应，在电池极片表面生成保护层，一方面可以有效抑制电池的温度的继续升高，另一方面可以钝化电池阴阳极的活性层，从根源上控制电池的安全隐患，保障电池的安全性。

Description

一种锂离子电池复合极片及其制备方法以及一种锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂离子电池复合极片及其制备方法以及一种锂离子电池。
背景技术
为了提高电动汽车的续航里程，满足社会的切实需求，开发设计高能量密度的锂离子电池已成锂电行业的必然趋势。然而，高能量的锂离子电池在滥用状态时(针刺、挤压、短路、过充等)，容易出现***或起火等安全事故，因此锂离子电池的安全性设计将面临着更大的挑战。
如何提高锂离子电池的安全性是锂离子电池行业亟待解决的技术难题。引起锂离子电池安全隐患的主要问题是电池内部发生不可逆的电化学副反应，最终导致电池产生热失控。因此，在电池内部发生热失控之前，实现电池内部的自我保护，是实现电池安全性的重要保障。
行业内主要利用提高极片的耐高温物理性能，比如在极片表面涂覆三氧化二铝。但单纯的物理性能并不能阻止电池温度的进一步升高，无法高效地保障电池的安全性。
发明内容
有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种锂离子电池复合极片及其制备方法以及一种锂离子电池，采用本发明提供的锂离子电池复合极片可以抑制电池温度升高，保障电池的安全性。
本发明提供了一种锂离子电池复合极片，其特征在于，包括电池极片以及复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮化合物和无机硅类化合物中的一种或多种，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。
优选的，所述功能性物质选自季戊四醇三聚氰胺磷酸酯及其盐类、聚磷酸铵、聚磷酰胺类化合物、有机磷腈聚合物、聚硅氧烷类化合物和硫脲类化合物中的一种或多种。
优选的，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐、季戊四醇三聚氰胺磷酸酯、多聚磷酸铵、聚二甲基硅氧烷和三聚氰胺焦磷酸盐中的一种或多种。
优选的，所述功能性物质和粘合剂的质量比为(90～99)：(1～10)。
优选的，所述功能性涂层的单面厚度为3～6μm。
优选的，所述粘结剂为聚偏氟乙烯及其共聚物、丙烯酸及其共聚物、丙烯酸酯及其共聚物、聚乙烯醇、羧甲基纤维和聚氨酯中的一种或多种。
优选的，所述正极的活性物质选自LiFePO4、LiMn2O4、LiCoO2、LiV2O5、LiNiO2、LiNi(1-x-y)CoxAlyO2、LiNi(1-m-n)ComMnnO2和LiCozNi(1-z)O2材料中的一种或多种，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，x+y＝1；0≤m≤1，0≤n≤1，m+n＝1；0≤z≤1；
所述负极的活性物质选自石墨、中间相碳微球和硅基材料中的一种或多种。
本发明还提供了一种锂离子电池复合极片的制备方法，包括以下步骤：
A)将功能性物质和粘合剂分散于溶剂中，得到混合浆料，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮类化合物和无机硅类化合物中的一种或多种；
B)将所述混合浆料涂覆于电池极片表面，烘干，得到锂离子电池复合极片，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。
优选的，所述涂覆的方式选自转移涂覆、浸涂、刮涂、凹版涂覆、喷涂或丝网印刷。
本发明还提供了一种锂离子电池，包括电池正极、电池负极、隔膜和电解液，所述电池正极和/或电池负极为上述锂离子电池复合极片或上述制备方法制备得到的锂离子电池复合极片。
与现有技术相比，本发明提供了一种锂离子电池复合极片，包括电池极片以及复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮化合物和无机硅类化合物中的一种或多种，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。
本发明提供的锂离子电池复合极片在电池极片表面涂覆了一层功能性涂层，该功能性涂层在锂离子电池温度升高时，可以快速吸收电池的多余热量，作为反应熵，自发地响应化学反应，在电池极片表面生成保护层，一方面可以有效抑制电池的温度的继续升高，另一方面可以钝化电池阴阳极的活性层，从根源上控制电池的安全隐患，保障电池的安全性。另外，由于本发明的功能涂层硬度较小，可以减少电池制作过程中的工艺损耗，从而降低电池的生产成本。
结果表明，本发明提供的锂离子电池复合极片在进行电池安全测试时，具有优越的安全性能。并且表现出良好的电化学性能，将所述复合极片制备成锂离子电池，其在1500个循环周期内的容量保持率＞85％，倍率性能在3C时，容量保持率＞95％。
具体实施方式
本发明提供了一种锂离子电池复合极片，包括电池极片以及复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮化合物和无机硅类化合物中的一种或多种，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。
本发明提供的锂离子电池复合极片包括电池极片。所述电池极片可以为电池正极，也可以为电池负极，或者是电池正极以及电池负极。
在本发明中，所述电池正极的活性物质选自LiFePO4、LiMn2O4、LiCoO2、LiV2O5、LiNiO2、LiNi(1-x-y)CoxAlyO2、LiNi(1-m-n)ComMnnO2和LiCozNi(1-z)O2材料中的一种或多种，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，x+y＝1；0≤m≤1，0≤n≤1，m+n＝1；0≤z≤1；在本发明的一些实施例中，所述电池正极的活性物质为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2，在本发明的另一些实施例中，所述电池正极的活性物质为LiFePO4。
本发明对所述电池正极的制备方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的电池正极的制备方法即可。在本发明中，优选按照下述方法进行制备：
a1)将电池正极的活性物质、导电剂和粘结剂分散于溶剂中，得到正极浆料；
b1)将所述正极浆料涂覆于正极集流体上，干燥后进行辊压，得到电池正极。
本发明首先将所述电池正极的活性物质、导电剂和粘结剂分散于溶剂中，得到正极浆料。其中，本发明对所述导电剂和粘结剂的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的导电剂和粘结剂即可。在本发明中，所述导电剂优选为乙炔黑、Super P、Super S、350G、碳纤维(VGCF)、碳纳米管(CNTs)、科琴黑(KetjenblackEC300J、KetjenblackEC600JD、Carbon ECP、Carbon ECP600JD)等，所述粘结剂优选为丁苯橡胶类、聚丙烯酸类、LA型水性粘结剂、含氟烯烃聚合物等正极常用粘结剂。本发明对所述溶剂的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的溶剂即可，在本发明中，所述溶剂优选为去离子水或NMP。
本发明对所述分散的方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的分散方法即可。
得到正极浆料后，本发明将所述正极浆料涂覆与正极集流体上，本发明对所述正极集流体的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的正极集流体即可，在本发明中，所述正极集流体选自铝箔。
本发明对将所述正极浆料涂覆于正极集流体上的方式并没有特殊限制，可以选自转移涂覆、浸涂、刮涂或挤压涂覆。
将所述正极浆料涂覆于正极集流体上后，在涂布机烘箱内进行分段烘干。在本发明中，所述的涂布烘箱温度为70～130℃。涂布结束后，进行辊压的操作，得到电池正极。其中，本发明对所述辊压的具体方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的辊压方法即可。
在本发明中，所述负极的活性物质选自石墨、中间相碳微球和硅基材料中的一种或多种。在本发明的一些实施例中，所述负极活性物质选自石墨粉。
本发明对所述电池负极的制备方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的电池负极的制备方法即可。在本发明中，优选按照下述方法进行制备：
a2)将电池负极的活性物质、导电剂、增稠剂和粘结剂分散于溶剂中，得到负极浆料；
b2)将所述负极浆料涂覆于负极集流体上，干燥后进行辊压，得到电池负极。
本发明首先将所述电池负极的活性物质、导电剂、增稠剂和粘结剂分散于溶剂中，得到负极浆料。其中，本发明对所述导电剂、增稠剂和粘结剂的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的导电剂和粘结剂即可。在本发明中，所述导电剂优选为乙炔黑、Super P、Super S、350G、碳纤维(VGCF)、碳纳米管(CNTs)、科琴黑(KetjenblackEC300J、KetjenblackEC600JD、Carbon ECP、Carbon ECP600JD)等，所述增稠剂优选为羧甲基纤维素钠(CMC)，所述粘结剂优选为丁苯橡胶类、聚丙烯酸类、LA型水性粘结剂和含氟烯烃聚合物中的一种或多种。本发明对所述溶剂的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的溶剂即可，在本发明中，所述溶剂优选为去离子水或NMP。
本发明对所述分散的方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的分散方法即可。
得到负极浆料后，本发明将所述负极浆料涂覆与负极集流体上，本发明对所述负极集流体的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的负极集流体即可，在本发明中，所述负极集流体选自铜箔。
本发明对将所述负极浆料涂覆于负极集流体上的方式并没有特殊限制，可以选自选自转移涂覆、浸涂、刮涂或挤压涂覆。将所述负极浆料涂覆于负极集流体上后，随涂布机烘箱进行烘干。在本发明中，所述烘干的温度为70～120℃。
涂布烘干后，进行辊压的操作，得到电池负极。其中，本发明对所述辊压的具体方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的辊压方法即可。
本发明提供的锂离子电池复合极片还包括复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成。
本发明提供的功能性涂层包括功能性物质，所述用于制备锂离子电池复合极片表面功能性涂层的功能性物质在电池温度升高时，可以吸收电池的热量，作为反应熵，自发地响应化学反应，在电池极片表面生成保护层。在本发明中，所述功能性物质选自含磷化合物、含氮化合物和无机硅类化合物中的一种或多种。
优选的，所述功能性物质选自季戊四醇三聚氰胺磷酸酯及其盐类、聚磷酸铵、聚磷酰胺类化合物、有机磷腈聚合物、聚硅氧烷类化合物和硫脲类化合物中的一种或多种。
更优选的，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐及其衍生物、季戊四醇三聚氰胺磷酸酯及其衍生物、多聚磷酸铵及其衍生物、聚二甲基硅氧烷及其衍生物和三聚氰胺焦磷酸盐及其衍生物中的一种或多种。
最优选的，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐、季戊四醇三聚氰胺磷酸酯、多聚磷酸铵、聚二甲基硅氧烷和三聚氰胺焦磷酸盐中的一种或多种。
在本发明的一些具体实施方式中，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自季戊四醇三聚氰胺磷酸酯(PPMS)；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自三聚腈胺焦磷酸盐(MPP)；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自三聚氰胺多聚磷酸酯(MPOP)；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自多聚磷酸铵(APP)；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自多聚磷酸铵(APP)和三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)的混合物质；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质选自聚二甲基硅氧烷(PDMS)包覆的多聚磷酸铵(APP)颗粒，其中，所述聚二甲基硅氧烷与多聚磷酸铵的质量比优选为80:15。本发明对上述包覆的方法并没有特殊限制，优选按照下述方法进行包覆：
将聚二甲基硅烷和多聚磷酸铵在高速分散机上以10～80m/s的线速度快速搅拌15～60min，得到聚二甲基硅氧烷包覆的多聚磷酸铵颗粒(PDMS-APP)。
本发明提供的功能性涂层还包括粘结剂，所述粘结剂选自聚偏氟乙烯及其共聚物、丙烯酸及其共聚物，丙烯酸酯及其共聚物、聚乙烯醇、羧甲基纤维和聚氨酯中的一种或多种，优选为聚偏二氟乙烯膜(PVDF)、丁苯橡胶(SBR)和LA132水性粘合剂中的一种或多种。本发明所用的粘结剂可与电池极片紧密粘合，从而该粘结剂就保证了功能性涂层与电池极片的紧密粘结。两层粘结紧密，避免在振动、弯曲或者折叠过程中，出现脱粉现象，保障电池充放电过程中电流的均匀性。
在本发明中，所述功能性物质和粘合剂的质量比为(80～99)：(1～20)，优选为(90～99)：(1～10)。在本发明中的一些具体实施方式中，所述功能性物质和粘合剂的质量比为85:15；在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质和粘合剂的质量比为78:22，在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质和粘合剂的质量比为90:10，在本发明的另一些具体实施方式中，所述功能性物质和粘合剂的质量比为95:5。
在本发明中，所述功能性涂层可以复合于所述电池极片的单面，也可以复合于所述电池极片的双面。
本发明所述的功能性涂层的厚度为2～15μm，优选为3～6μm。在本发明的一些具体实施方式中，所述涂层的厚度为3μm；在本发明的另一些具体实施方式中，所述涂层的厚度为4μm；在本发明的另一些具体实施方式中，所述涂层的厚度为5μm。
本发明还提供了上述锂离子电池复合极片的制备方法，包括以下步骤：
A)将功能性物质和粘合剂分散于溶剂中，得到混合浆料，所述功能性物质包括含磷化合物、含氮类化合物和无机硅类化合物中的一种或多种；
B)将所述混合浆料涂覆于电池极片表面，烘干，得到锂离子电池复合极片。
本发明首先将功能性物质和粘合剂分散于溶剂中，得到混合浆料。本发明对所述分散的方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的分散方法即可。在本发明中，优选按照如下方法进行分散：
在高速分散机中，将功能性物质和粘合剂分别分散于溶剂中后再混合，得到混合浆料。
所述高速分散机的转速优选为10～80m/s，分散时间优选为10min～90min。所述溶剂包括但不限于去离子水、乙醇、苯、甲苯、NMP和丙酮中的一种或多种。在本发明的一些具体实施方式中，所述溶剂优选为去离子水或NMP。制备得到的混合浆料后，采用溶剂调节混合浆料中的固含量，最终控制混合浆料中的固含量为30wt％～60wt％；优选为35wt％～50wt％，本发明所用的调节混合浆料中固含量的溶剂包括但不限于去离子水、乙醇、苯、甲苯、NMP和丙酮中的一种或多种。
得到混合浆料后，将所述混合浆料涂覆于电池极片表面，烘干，得到锂离子电池复合极片。
本发明对所述混合浆料涂覆于电池极片表面的方法并没有特殊限制，本领域技术人员公知的涂覆方法即可。在本发明中，优选采用转移涂覆、浸涂、刮涂、凹版涂覆、喷涂或丝网印刷。
将所述混合浆料涂覆于电池极片表面后，进行烘干，得到锂离子电池复合极片。本发明对所述烘干的方式并没有特殊限制，本领域技术人员公知的烘干方法即可。在本发明中，所述烘干的温度优选为40～90℃。
本发明还提供了一种锂离子电池，包括电池正极、电池负极、隔膜和电解液，所述电池正极和/或电池负极为上述锂离子电池复合极片或上述制备方法制备得到的锂离子电池复合极片。
本发明对所述锂离子电池的隔膜并没有特殊限制，本领域技术人员公知的可用于锂离子电池的隔膜即可。在本发明中，所述隔膜优选为聚烯烃微孔膜、聚烯烃基陶瓷等涂覆膜、PVDF类隔膜或聚酰亚胺等纤维隔膜。
本发明对所述锂离子电池的电解液的种类并没有特殊限制，本领域技术人员公知的电解液即可。
本发明提供的锂离子电池复合极片，借助其功能涂层耐高温的物理性能，可增加复合极片的热稳定性。在电池温度升高时，初步保障电池的安全性。
本发明提供的锂离子电池复合极片，借助其功能涂层优良的化学性能，在电池温度升高后，功能涂层可以快速吸收电池的多余热量，作为反应熵，自发地响应化学反应，生成保护层。一方面，有效抑制电池的温度的继续升高，另一方面，钝化电池阴阳极的活性层，从根源上控制电池的安全隐患，保障电池的安全性。
另外，由于本发明的功能涂层硬度较小，可以减少电池制作过程中的工艺损耗，从而降低电池的生产成本。
结果表明，将所述复合极片制备成锂离子电池，并且进行电池安全测试时，具有优越的安全性能。且其在1500个循环周期内的容量保持率＞85％，倍率性能在3C时，容量保持率＞95％。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的锂离子电池复合极片及其制备方法以及锂离子电池进行说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
对比例1
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b.负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c电池的制备：
1)将上述电池正极极片、负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
对比例2
a.正极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b.负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c电池的制备：
1)将上述电池正极极片、负极极片以及24μm的聚丙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例1
a正极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备；
按照97:3的质量比，准确称取三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)、聚偏二氟乙烯膜(PVDF)。在高速分散机上分别将MCA和PVDF均匀分散于溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，得到MCA浆料以及PVDF浆料，再将两种浆料搅拌均匀，并通过溶剂NMP控制浆料中的固含量为50wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述混合浆料涂覆于正极极片的两侧，在70℃下烘干，控制功能性涂层的单面涂覆厚度为4μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚丙烯基陶瓷隔膜叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例2
a正极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b负极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c混合浆料的制备：
按照97:3的质量比，准确称取三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)、聚偏二氟乙烯膜(PVDF)。在高速分散机上分别将MCA和PVDF均匀分散于溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，得到MCA浆料以及PVDF浆料，再将两种浆料搅拌均匀，并通过溶剂NMP控制浆料中的固含量为50wt％，得到混合浆料。
d复合负极片的制备：
将上述c混合浆料涂覆于b制备的负极极片的两侧，在65℃下烘干，控制单面涂覆厚度为3μm。
e电池的制备：
1)将上述电池复合负极极片、正极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例3
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备：
按照有效成分98：2的质量分数准确称取多聚磷酸铵(APP)和聚偏二氟乙烯膜(PVDF)，在高速分散机上将分别将APP和PVDF均匀分散于NMP中，得到APP浆料和PVDF浆料，再将上述两种浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为30wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述混合浆料涂覆于正极极片的两侧，在75℃下烘干，控制单面涂覆厚度为5μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例4
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备：
按照有效成分95.5：4.5的质量分数准确称取多三聚腈胺焦磷酸盐(MPP)和聚偏二氟乙烯膜(PVDF)，在高速分散机上将分别将APP和PVDF均匀分散于NMP中，得到APP浆料和PVDF浆料，再将上述两种浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为45wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述混合浆料涂覆于正极极片的两侧，在70℃下烘干，控制单面涂覆厚度为4μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例5
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备：
按照有效成分97：3的质量分数准确称取三聚氰胺多聚磷酸酯(MPOP)和聚偏二氟乙烯膜(PVDF)，在高速分散机上将分别将APP和PVDF均匀分散于NMP中，得到APP浆料和PVDF浆料，再将上述两种浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为40wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述混合浆料涂覆于正极极片的两侧，在70℃下烘干，控制单面涂覆厚度为4μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例6
a正极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备；
按照有效成分80:15:5的质量比准确称取多聚磷酸铵(APP)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)和丁苯橡胶(SBR)，将聚二甲基硅烷和多聚磷酸铵在高速分散机上以50m/s的线速度快速搅拌30min，得到PDMS包覆的APP颗粒(PDMS-APP)。在高速分散机上将PDMS-APP均匀分散于去离子水中，再将SBR加入上述混合液中，分散均匀，通过添加去离子水浆料中控制固含量为60wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述a混合浆料涂覆于b制备正极极片的两侧，在75℃下烘干，控制功能性涂层的单面涂覆厚度为5μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚丙烯基陶瓷隔膜叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例7
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b混合浆料的制备：
按照有效成分50：45：5的质量分数准确称取三聚腈胺焦磷酸盐(MPP)、三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)和聚偏二氟乙烯膜(PVDF)，在高速分散机上将分别将MPP、MCA和PVDF均匀分散于NMP中，得到MPP浆料、MCA浆料和PVDF浆料，再将上述三种浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为55wt％，得到混合浆料。
c复合正极极片的制备：
将上述b混合浆料涂覆于a正极极片的两侧，在70℃下烘干，控制单面涂覆厚度为4μm。
d负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
e电池的制备：
1)将上述电池复合正极极片、负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例8
a正极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b负极极片的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c混合浆料的制备：
按照有效成分50：47：3的质量分数准确称取多聚磷酸铵(APP)、三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)和PVDF，在高速分散机上将MPP和MCA均匀分散于NMP中，再将PVDF加入上述浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为35wt％，得到混合浆料。
d复合负极片的制备：
将上述c混合浆料涂覆于b制备的负极极片的两侧，在80℃下烘干，控制单面涂覆厚度为5μm。
e电池的制备：
1)将上述电池复合负极极片、正极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例9
a.正极的制备
向溶剂NMP中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、4wt％的导电剂Super P和3wt％的粘结剂PVDF，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b.负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c混合浆料的制备；
按照有效成分98：2的质量分数准确称取多聚磷酸铵(APP)和聚偏二氟乙烯膜(PVDF)，在高速分散机上将分别将APP和PVDF均匀分散于NMP中，得到APP浆料和PVDF浆料，再将上述两种浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为30wt％，得到混合浆料。
d复合负极极片的制备
将上述c混合浆料涂覆于b制备的负极极片的两侧，在75℃下烘干，控制单面涂覆厚度为5μm。
e电池的制备：
1)将上述电池正极极片、复合负极极片以及24μm的聚乙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例10
a.正极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为93wt％的活性材料LiFePO4、3.5wt％的导电剂炭黑和3.5wt％的粘结剂LA132，混合均匀制得三元正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在厚度为20μm的正极集流体Al箔上，干燥得到正极，辊压备用。
b负极的制备
向溶剂去离子水中加入质量分数分别为95wt％的负极活性物质石墨粉，2wt％的导电剂KS-6、1wt％的增稠剂CMC(羧甲基纤维素钠)和2wt％的粘结剂SBR(丁苯橡胶)，混合均匀得到负极浆料，将负极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的负极集流体Cu箔上，干燥得到负极，辊压备用。
c混合浆料的制备
按照有效成分97：3的质量分数准确称取多聚磷酸铵(APP)和PVDF，在高速分散机上将APP和PVDF均匀分散于NMP中，再将PVDF加入上述浆料分散均匀，并通过NMP控制固含量为40wt％，得到混合浆料。
d复合负极极片的制备
将上述c混合浆料涂覆于b制备的负极极片的两侧，在75℃下烘干，控制单面涂覆厚度为5μm。
e电池的制备：
1)将上述电池正极极片、负极极片以及24μm的聚丙烯基陶瓷隔膜(陶瓷涂层为4μm)叠片形成组件。
2)电解液的注入：向锂离子电池组件中为注入电解液，得到锂离子二次电池。所述电解液为LiPF6在EC、EMC和DMC组成的体系中，所述LiPF6的浓度为1mol/L，EC、EMC和DMC的体积比为1∶1∶1。
实施例11
1、测试电池的安全性能
采用GB/T 31485-2015的方法(电动汽车用动力蓄电池安全要求及试验方法)对实施例1～10和对比例1～2制备的电池进行安全性能测试，结果见表1，表1为电池安全测试结果。
表1电池安全测试结果
从表1可以看出，实施例1～10制备的锂离子电池具有优越的安全性能。
2、测定电池的循环性能
测定实施例1～10和对比例1～2提供的锂离子电池在1C/1C不同循环周期的容量保持率，结果详见下表2，表2为应用不同隔膜的锂离子电池的循环性能。
表2不同锂离子电池的循环性能
由表2可知，实施例1～10制备的锂离子复合极片电池没有影响电池的循环寿命。
3、测定电池的倍率放电性能
测定实施例1～10和对比例1～2提供的锂离子电池在3C倍率下放电的容量保持率，结果详见下表3，表3为应用不同极片的锂离子电池的倍率放电性能。
表3应用不同极片的锂离子电池的倍率性能
从表3可以看出，实施例1～10制备的锂离子电池具有良好的倍率性能。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (5)

1.一种锂离子电池复合极片，其特征在于，包括电池极片以及复合于所述电池极片表面的功能性涂层，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐、季戊四醇三聚氰胺磷酸酯、多聚磷酸铵、聚二甲基硅氧烷和三聚氰胺焦磷酸盐中的一种或多种，所述粘合剂为聚偏氟乙烯及其共聚物、丙烯酸及其共聚物、丙烯酸酯及其共聚物、聚乙烯醇、羧甲基纤维和聚氨酯中的一种或多种；所述电池极片为电池正极和/或电池负极；所述功能性涂层的单面厚度为3～6μm；所述功能性物质和粘合剂的质量比为(95～99)：(1～5)。
2.根据权利要求1所述的复合极片，其特征在于，所述正极的活性物质选自LiFePO4、LiMn2O4、LiCoO2、LiV2O5、LiNiO2、LiNi(1-x-y)CoxAlyO2、LiNi(1-m-n)ComMnnO2和LiCozNi(1-z)O2材料中的一种或多种，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，x+y＝1；0≤m≤1，0≤n≤1，m+n＝1；0≤z≤1；
所述负极的活性物质选自石墨、中间相碳微球和硅基材料中的一种或多种。
3.一种如权利要求1或2所述的锂离子电池复合极片的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
A)将功能性物质和粘合剂分散于溶剂中，得到混合浆料，所述功能性涂层由功能性物质和粘合剂制备而成，所述功能性物质选自三聚氰胺氰尿酸盐、季戊四醇三聚氰胺磷酸酯、多聚磷酸铵、聚二甲基硅氧烷和三聚氰胺焦磷酸盐中的一种或多种，所述粘合剂为聚偏氟乙烯及其共聚物、丙烯酸及其共聚物、丙烯酸酯及其共聚物、聚乙烯醇、羧甲基纤维和聚氨酯中的一种或多种；
B)将所述混合浆料涂覆于电池极片表面，烘干，得到锂离子电池复合极片，所述电池极片为电池正极和/或电池负极。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述涂覆的方式选自转移涂覆、浸涂、刮涂、挤压涂覆。
5.一种锂离子电池，其特征在于，包括电池正极、电池负极、隔膜和电解液，所述电池正极和/或电池负极为权利要求1～2任意一项所述的锂离子电池复合极片或权利要求3或4所述的制备方法制备得到的锂离子电池复合极片。
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