CN103518266B - Ⅲ族氮化物半导体发光元件 - Google Patents
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Abstract
本发明是一种Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其具备：第1半导体层、发光层和第2半导体层层叠而成的叠层半导体层，所述第1半导体层显示第1导电类型，所述第2半导体层具有显示与第1导电类型相反的导电性的第2导电类型；与第1半导体层连接的第1电极；和设置在第2半导体层的表面的第2电极，所述发光层具有包含下述层的结构单元：第1氮化镓铟层，其被配置在与来自发光的取出方向相反的一侧，具有第1铟组成；第2氮化镓铟层，其被配置在相比于第1氮化镓铟层靠发光的取出方向的一侧，具有组成比第1铟组成小的第2铟组成；和中间层，其被设置在第1氮化镓铟层和第2氮化镓铟层之间，包含晶格常数比构成第1氮化镓铟层和第2氮化镓铟层的材料小的材料。由此，解决了在半导体发光元件中，即使要得到与铟组成的大小对应的峰波长不同多种光，也得不到具有不同峰波长的发光的问题。
Description
技术领域
本发明涉及具备包含铟组成不同的多个氮化镓铟层的发光层的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，特别是涉及发出对应于铟组成的不同而具有不同的峰波长的多种光的发光二极管（英文简称：LED）等的Ⅲ族氮化物半导体发光元件。
背景技术
一直以来，氮化镓铟（组成式GaxIn1-xN：0≤X≤1），作为发出深绿色或蓝色等的可视光的发光元件用途的发光层被利用（参照专利文献1）。另外，示出了例如，添加（掺杂）了锌（元素符号：Zn）的铟组成大的Ga0.4In0.6N层作为红色发光用的材料是有用的（参照专利文献1）。
发光层，不仅使用在数量上单一的氮化镓铟层，也有时由使用了铟组成不同的数量上为多个的氮化镓铟层的超晶格（superlattice）结构构成（参照非专利文献1）。另外，例如，存在由多量子阱（英文简称：MQW）结构构成的技术例，上述多量子阱结构是将以铟组成一定的多个氮化镓铟层为阱（well）层，以氮化镓（GaN）层为势垒（barrier）层的叠层单元层叠了多层而成的（参照专利文献2至4、非专利文献2）。
如MQW结构，在利用多个阱层和多个势垒层形成发光层的情况，为形成电导性优异的发光层，有时使用有意添加（掺杂（doping））了杂质的氮化镓铟层和氮化镓层（参照非专利文献3）。作为关于氮化镓等的Ⅲ族氮化物半导体的n型杂质，例示出硅（元素符号：Si）（参照专利文献5）、锗（元素符号：Ge）、碲（元素符号：Te）、硒（元素符号：Se）（参照专利文献6）。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：日本特公昭58-3834号公报
专利文献2：日本特开平6-164055号公报
专利文献3：日本特开平6-268257号公报
专利文献4：日本特开平10-22525号公报
专利文献5：日本特开平11-40850号公报
专利文献6：日本专利第2576819号公报
非专利文献
非专利文献1：ShujiNAKAMURA等、InXGa（1-X）N/InyGa（1-y）NsuperlatticesgrownonGaNfilms、ジャーナルオブアプライドフィジクス（JournalofAppliedPhysics）、***合众国、1993年9月、Vol.74、No.6、p.p.3911-3915
非专利文献2：ShujiNAKAMURA等、InGaN-BasedMulti-Quantum-Well-StructureLaserDiodes、ジャパニーズジャーナルオブアプライドフィジクス（JapaneseJournalofAppliedPhysics）、日本国、1996年1月、Vol.35、Part2、No.1B、p.p.L74-L76
非专利文献3：ShujiNAKAMURA等、High-BrightnessInGaNBlue，GreenandYellowLight-EmittingDiodeswithQuantumWellStructures、ジャパニーズジャーナルオブアプライドフィジクス（JapaneseJournalofAppliedPhysics）、日本国、1995年7月、Vol.34、Part2，No.7A，p.p.L797-L799
发明内容
将铟组成相同的多个氮化镓铟层叠层的情况还好，但将铟组成不同的氮化镓铟层叠层构成发光层，起因于铟组成的浓度差会发生铟的扩散。
另外，在使用铟组成不同的多个氮化镓铟层构成如MQW结构的超晶格结构的发光层的情况下，靠在氮化镓铟层的中间简单设置的势垒（阻挡）层，也无法充分抑制铟的扩散。因此，存在即使要得到与铟组成的大小相应的峰（peak）波长不同的多种光，也无法得到事先计划的具有不同的峰波长的光的问题。
本发明的目的，在于解决即使要得到与铟组成的大小相应的峰波长不同的多种光，也无法得到事先计划的具有不同的峰波长的发光的问题。
本发明是为解决上述的与现有技术相伴的问题而完成的。本发明者着眼于形成量子阱（英文简称：QW）结构的以往的势垒（barrier）层，是对于电子或空穴的输送的势垒层，因此无法成为充分稳定地抑制铟原子的扩散（diffusion）的扩散势垒层，提出在使用铟组成不同的多个氮化镓铟层形成发光层时，对抑制起因于铟组成的浓度差的铟原子的扩散合适的发光层的叠层结构。
于是，根据本发明，提供一种Ⅲ族氮化物半导体发光元件，是pn结型的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，具备：第1半导体层、发光层和第2半导体层层叠而成的叠层半导体层，上述第1半导体层具有第1导电类型，上述第2半导体层具有显示与该第1导电类型相反的导电性的第2导电类型；与上述第1半导体层连接的第1电极；和设置在上述第2半导体层的表面的第2电极，上述叠层半导体层的上述发光层具有包含下述层的结构单元：第1氮化镓铟层，其被配置在与来自该发光层的发光的取出方向相反的一侧，具有第1铟组成；第2氮化镓铟层，其被配置在相比于上述第1氮化镓铟层靠上述发光的取出方向的一侧，具有组成比上述第1铟组成小的第2铟组成；和中间层，其被设置在上述第1氮化镓铟层和上述第2氮化镓铟层之间，包含晶格常数比构成该第1氮化镓铟层和该第2氮化镓铟层的材料小的材料。
优选：上述发光层中的包含具有上述第1铟组成之中最大的铟组成的上述第1氮化镓铟层的上述结构单元，朝向该发光层的上述发光的取出方向配置在最下层。
优选：上述发光层中的包含具有上述第2铟组成之中最小的铟组成的上述第2氮化镓铟层的上述结构单元，朝向该发光层的上述发光的取出方向配置在最上层。
优选：上述结构单元中的上述中间层，该中间层的厚度与构成该结构单元的上述第1氮化镓铟层的上述第1铟组成（X1）和上述第2氮化镓铟层的上述第2铟组成（X2）的浓度差（ΔIn）相应地增大。
优选：上述结构单元中的上述中间层，由上述Ⅲ族-Ⅴ族化合物半导体构成。
优选：上述Ⅲ族-Ⅴ族化合物半导体为氮化铝镓。
优选：上述结构单元中的上述中间层，含有包含原子半径比Ⅲ族元素或Ⅴ族元素小的元素的施主杂质。
优选：上述中间层，上述施主杂质的浓度与该中间层的厚度相应地增大。
根据本发明，在Ⅲ族氮化物半导体发光元件中，可以得到具备下述氮化镓铟层的发光层，该氮化镓铟层发出与铟组成的浓度差相应的不同的峰值波长的多种光。
即，通过在铟组成不同的多个氮化镓铟层之间配置中间层而构成发光层，可抑制由铟从一个氮化镓铟层向另一氮化镓铟层侵入所造成的铟组成的变动。该发光层，可以适用于能够同时射出峰波长不同的多种光的多波长发光元件。
附图说明
图1是表示作为本实施方式适用的Ⅲ族氮化物半导体的LED芯片的一例的截面模式图。
图2是表示LED芯片的发光层的一例的截面模式图。
图3是来自实施例1中制作的发光层的光致发光光谱。
图4是来自比较例1中制作的发光层的光致发光光谱。
具体实施方式
以下，对于本发明的实施方式进行详细说明。再者，本发明不限定于以下的实施方式，在其要旨的范围内可以进行各种变形来实施。另外，使用的附图是用于说明本实施方式的附图，不表示实际的大小。
<LED芯片10>
图1是表示作为本实施方式适用的Ⅲ族氮化物半导体发光元件的LED芯片10的一例的截面模式图。
在此，作为Ⅲ族氮化物半导体发光元件的一例使用LED芯片10进行说明。如图1所示，LED芯片10具备：基板101、和在基板101上层叠的氮化铝（AlN）层102。此外，LED芯片10具备：在氮化铝层102上层叠的叠层半导体层100、和在叠层半导体100上成膜的透明导电膜108。
叠层半导体层100，从氮化铝层102侧起，具有：下部覆盖层103，该下部覆盖层103包含作为具有第1导电类型的第1半导体层的n型半导体层；在下部覆盖层103上层叠的发光层104；和在发光层104上层叠的上部覆盖层106，该上部覆盖层106包含作为具有与第1导电类型相反的第2导电类型的第2半导体层的p型半导体层。发光层104的详细结构以后叙述。
另外，LED芯片10，具有作为第1电极的n型欧姆电极107和作为第2电极的p型电极109，该n型欧姆电极107形成于通过切除下部覆盖层103的一部分而露出的半导体层露出面，该p型电极109形成于在上部覆盖层106的表面的大致整体上形成了的透明导电膜108的一部分区域。
本实施方式的LED芯片10，具有在与基板101相反的一侧的面侧形成作为第1电极的n型欧姆电极107和作为第2电极的p型电极109的结构。在该LED芯片10中，以n型欧姆电极107作为负极，以p型电极109作为正极，通过介由两者在叠层半导体层100（下部覆盖层103/发光层104/上部覆盖层106）中流通电流，发光层104发光。
本实施方式中，作为基板101，可列举例如玻璃基板、以极性或无极性的晶面作为表面的蓝宝石（α-Al2O3单晶）或氧化锌（ZnO）等的金属氧化物晶体、6H、4H或3C型碳化硅（SiC）、硅（Si）、氮化镓（GaN）等的半导体晶体。另外，作为基板101，可以使用蓝宝石基板上的氮化镓等的Ⅲ族氮化物半导体层或包含硅基板上的磷化硼（BP）等的Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体的外延（epitaxial）生长层。
氮化铝层102，例如以铝（Al）单质金属作为铝源，将基体温度设为780℃，作为未掺杂（undope）的高电阻的半导体层成膜。
本实施方式中，下部覆盖层103，例如以硅（Si）单质作为掺杂源，使用掺杂硅（Si）的n型氮化镓（GaN）等成膜。
上部覆盖层106，例如使用掺杂有镁（元素符号：Mg）的p型氮化铝镓（组成式AlxGa1-XN）等成膜。
透明导电膜108，例如使用铟锡复合氧化物（英文简称：ITO）、铟锌（元素符号：Zn）锡复合氧化物（英文简称：IZTO）等成膜。
（发光层104）
图2是表示LED芯片10的发光层104的一例的截面模式图。图2（a）是设有多个中间层的发光层104的一例。图2（a）中的Ⅰ是从发光层104射出的光的取出方向（发光的取出方向Ⅰ），是发光从与下部覆盖层103相反的一侧的发光层104的表面104A侧取出的样式。
图2（b）是另一实施方式的一例。图2（b）中的Ⅱ是从发光层204射出的光的取出方向（发光的取出方向Ⅱ），是发光从与发光层204的表面204A相反的一侧的下部覆盖层203侧取出的样式。
本实施方式中，如图1所示，LED芯片10的发光层104，将基板101和在基板101上的生长层上形成的下部覆盖层103作为基底层形成。
如图2（a）所示，发光层104，具有在下部覆盖层103上表面依次成膜的结构单元，该结构单元包含铟组成不同的多个n型氮化镓铟层（组成式Ga1-xInxN:0＜X≤1）；和设置在n型氮化镓铟层之间的作为扩散阻挡层的包含氮化铝镓（组成式AlαGa1-αN:0≤α＜1）的中间层。
本实施方式中，作为n型氮化镓铟层，形成有：具有第1铟组成（X1）的第1氮化镓铟层104a（组成式Ga1-x1Inx1N：0＜X1≤1）；具有第2铟组成（X2）的第2氮化镓铟层104b（组成式Ga1-x2Inx2N：0＜X2＜1）；和具有第3铟组成（X3）的第3氮化镓铟层104c（组成式Ga1-x3Inx3N：0＜X3＜1）。作为扩散阻挡层（中间层），形成有第1中间层105a和第2中间层105b。
本实施方式中，构成发光层104的n型氮化镓铟层的铟组成，设定得比形成下部覆盖层103或上部覆盖层106的半导体层中的铟组成大。构成发光层104的n型氮化镓铟层的铟组成，对应于所希望的光的峰波长适当决定。作为其决定方法，可列举例如上述专利文献1所记载那样，基于铟组成与禁带宽度的关系决定的方法。该情况下，即使在众所周知的弯曲因子（bowingparameter）上有一些浓度差，但在铟组成越高，发出的光的波长变为越长波长上并没有变化。
本实施方式中，用于构成发光层104的多个n型氮化镓铟层（第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c）的铟组成，形成为朝向发光的取出方向Ⅰ，与第1氮化镓铟层104a的第1铟组成（X1）相比，第2氮化镓铟层104b的第2铟组成（X2）较小，而且与第2氮化镓铟层104b的第2铟组成相比，第3氮化镓铟层104c的第3铟组成（X3）较小（X3＜X2＜X1）。
即，本实施方式中，将在构成发光层104的多个n型氮化镓铟层（第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c）中，具有最大的铟组成（第1铟组成（X1））的第1氮化镓铟层104a配置在与发光的取出方向Ⅰ相反的一侧的、最接近于下部覆盖层103的位置。由此，发光层104中的包含具有铟组成中最大的铟组成（第1铟组成（X1））的第1氮化镓铟层104a的结构单元，朝向发光层104的发光的取出方向Ⅰ作为最下层配置。
本实施方式中，进一步将在多个n型氮化镓铟层中，具有最小的铟组成（第3铟组成（X3））的第3氮化镓铟层104c，配置在从下部覆盖层103看发光的取出方向Ⅰ最远的位置（发光层104的表面104A）。由此，具有最小的铟组成（第3铟组成（X3）），发出最短波长的光的第3氮化镓铟层104c，作为发光的取出方向Ⅰ的最上层配置。因此，在发光的取出方向Ⅰ上，位于发光层104内的更上方的氮化镓铟层所产生的光的吸收被抑制，强度高的光可高效地向外部取出。
本实施方式中，采用如发光的取出方向Ⅰ所示，透过设置在发光层104的上方的上部覆盖层106向外部取出光的样式的LED芯片10（图1）。
即，本实施方式（图2（a））中，在配置于由Ⅲ族氮化物半导体等的宽禁带宽度的半导体材料构成的下部覆盖层103和上部覆盖层106的中间位置的发光层104中，最接近于下部覆盖层103地配置具有最大铟组成（X1）的第1氮化镓铟层104a。
另一方面，如后述那样，在发光层104的生长时，虽然在利用下部覆盖层103作为基底层上没有变化，但利用使用光学上透明的基板101，预定从基板101的背面侧向外部取出光的、所谓颠倒（upsidedown）型的安装（支持）的LED芯片的情况下，最接近于上部覆盖层106地配置具有最大铟组成的氮化镓铟层。
本实施方式中，作为发光层104的一构成要素的中间层（105a，105b），分别配置在铟组成不同的2个氮化镓铟层（104a和104b、104b和104c）的中间位置。本实施方式中，使氮化镓铟层（104a，104b，104c）和中间层（105a，105b）交替地反复层叠，以在2个氮化镓铟层的中间挟持中间层（105a，105b）的结构构成发光层104。
本实施方式中，位于2个氮化镓铟层（104a和104b、104b和104c）之间的中间层（105a，105b），优选由晶格常数比位于其两侧的任一氮化镓铟层都小的材料构成。本实施方式中，由氮化铝镓（组成式AlαGa1-αN：0≤α＜1）构成。与氮化铝镓相比不含镓的（（铝组成）α=1）的氮化铝（AlN）的禁带宽度宽，发光层104的电阻增加，所以不优选使用。形成发光层104的中间层（105a，105b）也适宜由与氮化镓铟层相同的传导类型的层构成。例如，将中间层（105a，105b）和氮化镓铟层双方由n型的导电层构成。
本实施方式中，配置在2个氮化镓铟层（104a和104b、104b和104c）之间的中间层（105a，105b）发挥作用，减少从位于中间层（105a，105b）的一侧的氮化镓铟层向位于中间层（105a，105b）的另一侧的氮化镓铟层，通过扩散而侵入的铟量。
本实施方式中，中间层（105a，105b）的层厚，如果根据两侧的氮化镓铟层的铟组成（X1，X2，X3）的浓度差（ΔIn：本实施方式中，为（X1-X2，X2-X3））的大小而变化，则可以更加发挥其作用。优选：配置在两侧的氮化镓铟层的铟组成的浓度差（ΔIn）越大则中间层（105a，105b）的厚度越大。另外，如果氮化镓铟层（104a，104b，104c）和中间层（105a，105b）的生长温度高，则铟原子的扩散更加显著地进行，所以优选根据使氮化镓铟层生长时的生长温度而变化。
本实施方式中，列举采用分子束外延（英文简称：MBE）法，在形成于硅基板的｛111｝表面上的包含氮化镓的下部覆盖层103上，将基板101的温度设为480℃，使铟组成不同的多个氮化镓铟层叠层的情况作为一例。该情况下，如果位于各中间层（105a，105b）的两侧的氮化镓铟层的铟组成（X1，X2，X3）的浓度差（ΔIn）例如为0.02，则中间层（105a，105b）的厚度优选为8nm～22nm。如果铟组成的浓度差（ΔIn）过小，则氮化镓铟层内的铟原子的扩散不显著发生。该情况下，如果配置作为厚的扩散阻挡层的中间层（105a，105b），则有发光层104的电阻增加的倾向。
本实施方式中，在包含添加了硅的n型氮化镓的下部覆盖层103上形成多个氮化镓铟层（104a，104b，104c）的情况下，优选使用在下部覆盖层103的表面附近的区域，使硅等杂质的原子浓度减少的氮化镓层作为下部覆盖层103。由此，具有所希望的铟组成的氮化镓铟层变得容易得到。另外，通过减少原子半径比镓小的硅等的原子浓度，可以抑制氮化镓的晶格的缩小，在形成晶格常数比氮化镓大的氮化镓铟层时能够缓和晶格失配。
本实施方式中，如果增加中间层（105a，105b）的层厚，则可以对防止在处于中间层（105a，105b）两侧的氮化镓铟层（104a，104b，104c）相互间的铟原子的扩散发挥更好的效果。另一方面，为了透射从氮化镓铟层（104a，104b，104c）发出的光，中间层（105a，105b）由禁带宽度比氮化镓铟层（104a，104b，104c）宽的材料构成时，发光层104的电阻会增加。因此，本实施方式中，优选与中间层（105a，105b）的层厚增加相应地，提高中间层（105a，105b）内的施主杂质的原子浓度。即，优选:在构成发光层104的多个中间层（105a，105b）中，最厚的中间层为最高浓度地含有施主杂质的中间层。
本实施方式中，例如，由铟组成不同的两层氮化镓铟层（104a和104b，104b和104c）、和在两层的中间设置一层中间层（105a，105b）来构成发光层104的情况下，优选：处于中间层（105a，105b）的两侧的两层氮化镓铟层（104a和104b，104b和104c）的铟组成的浓度差越大，作为扩散阻挡层的中间层（105a，105b）的层厚就越厚。另外，优选施主杂质的原子浓度也越高。
本实施方式中，优选：中间层（105a，105b）由Ⅲ族氮化物半导体等的具有宽禁带宽度的Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体构成。作为这样的中间层（105a，105b）所包含的施主杂质，可以例示属于元素周期律的第Ⅳ族的硅、锗、锡（元素符号：Sn）等。它们之中，优选由原子半径比构成形成中间层（105a，105b）的Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体的Ⅲ族元素或Ⅴ族元素小的元素构成的施主杂质。
通过含有由原子半径小的元素构成的施主杂质，晶体的晶格缩小时，对阻碍原子半径大的铟（原子半径=1.66埃（单位：）、1=0.1nm）的通过发挥效力。
本实施方式中，例如在由氮化镓构成中间层（105a，105b）的情况下，原子半径比镓原子（原子半径=1.41）小的硅（原子半径=1.32）和锗（元素符号：Ge，原子半径=1.37），可以作为施主杂质很好地利用。
含硅（Si）的中间层（105a，105b），可以采用有机金属气相沉积（简称为MOCVD或MOVPE等）法、MBE法、氢化物（hydride）法、卤化物（halyde）法等气相生长法形成。
MOCVD法等中，可以将硅烷（分子式：SiH4）和甲基硅烷类（分子式：(CH3)xSiH4-x）等的硅烷类作为硅（Si）的掺杂源使用。另外，可以将锗烷（分子式：GeH4）等作为锗的掺杂源使用。MBE法中，可以将高纯度的硅或锗作为硅或锗的掺杂源使用。
在这些生长手段中，中间层（105a，105b）之中的施主杂质的原子浓度，优选为5×1017原子/cm3～2×1019原子/cm3，施主杂质的浓度，使对生长反应***的掺杂源的供给量增减来调节。中间层（105a，105b）内的施主杂质的原子浓度，可以根据例如二次离子质谱分析法（英文简称：SIMS）进行定量。
图2（b）是设有多个中间层的发光层204的另一实施方式的一例。
图2（b）所示的发光层204，形成于包含n型氮化镓的下部覆盖层203上，变为发光从下部覆盖层203侧取出的样式（发光的取出方向Ⅱ）（称为颠倒型或面朝下型的发光的取出样式）。发光层204，具有作为第1铟组成（A）的第1氮化镓铟层204a、作为第2铟组成（B：但B＜A）的第2氮化镓铟层204b和作为第2铟组成的第3氮化镓铟层204c。此外，在第1镓铟层204a和第2氮化镓铟层204b之间，形成有包含氮化铝镓的中间层205a。
本实施方式中，将具有最小的铟组成（B）的第2氮化镓铟层204b和第3氮化镓铟层204c，最接近于下部覆盖层203地配置，将具有最大的铟组成（A）的第1氮化镓铟层204a，配置在发光层204的表面204A，从而提高发光向外部的取出效率。
本实施方式中，一个中间层205a设置在铟组成不同的两个氮化镓铟层（第1氮化镓铟层204a，第2氮化镓铟层204b）之间。这是由于第2氮化镓铟层204b和第3氮化镓铟层204c的铟组成相等，因此在层间不发生铟原子的扩散的缘故。如果在铟组成相等的两个氮化镓铟层之间***中间层时，优选设为不对正向电流的流通造成阻碍的薄的层。
在本实施方式适用的LED芯片10中，将上部覆盖层106设置在发光层104上，上述覆盖层106包含具有禁带宽度比构成发光层104的氮化镓铟层宽的半导体材料。上部覆盖层106，由例如氮化铝镓铟混晶（组成式AlαGaβInγN：α+β+γ=1）构成。在上部覆盖层106上，与该层的电传导类型相对应地设置欧姆（Ohmic）电极。
本实施方式中，例如，在包含p型氮化铝镓（组成式AlαGaβN：α+β=1）的上部覆盖层106上设置阳极（+）欧姆电极。作为阳极（+）欧姆电极，优选使用不对发光向外部的取出带来阻碍的透明的导电性氧化物膜等。本实施方式中，例如将包含铟锡复合氧化物（英文简称：ITO）膜、铟锌（元素符号：Zn）锡复合氧化物（英文简称：IZTO）膜的透明导电膜108形成于上部覆盖层106上。并且，在透明导电膜108上配置有用于与电源端子连接的p型电极109。
另外，在发光层104下的包含氮化铝镓铟混晶等的下部覆盖层103上，设置有与该层的电传导类型相应的欧姆电极。例如，在包含n型氮化镓层的下部覆盖层103上设置与其电连接的阴极（-）欧姆电极。在阴极电极设置时，有必要的话，采用干式蚀刻法等除去位于形成该电极的区域的上部覆盖层和发光层。本实施方式中，形成有作为阴极电极的n型欧姆电极107，该n型欧姆电极107是在通过切除下部覆盖层103的一部分而露出的半导体层露出面上形成的。
实施例
接着，示出实施例和比较例更加详细地说明本发明，但本发明并不仅限定于这些实施例。
（实施例1）
本实施例中，制作具有如图2所示结构的发光层104，包含图1所示结构的Ⅲ族氮化物半导体的LED芯片10，测定了作为发光元件的性能。
在包含以（111）晶面为表面的掺杂锑（元素符号：Sb）的n型（111）-硅（Si）的基板101的表面上，采用分子束外延（MBE）法，使后述的Ⅲ族氮化物半导体各层生长。对于氮源使用了将氮气以高频（13.56MHz）激励（激励功率=330瓦特（功率单位：W）的氮等离子体。在与基板101相对的用于产生氮等离子体的小室（cell）的开口部，设有多个将直径为0.5mm的微细的孔穿孔的圆形喷出板，使250nm～370nm的波长区域的氮分子的第二正带所引起的发光峰的强度减少。由此，形成了将氮分子的第二正带所引起的发光峰的强度设为波长为745nm的原子状氮的发光峰的强度的1/10以下的氮等离子体气氛。
在上述的基板101的表面上，以铝（Al）单质金属为铝源，基体温度设为780℃，生长了未掺杂（undope）的高电阻的氮化铝（AlN）层102（层厚=30nm）。生长时的不锈钢制的生长室内的压力为5×10-3帕（压力单位：Pa）。接着，在氮化铝层102上，将硅（Si）单质作为掺杂源，生长包含掺杂硅（Si）的n型氮化镓（GaN）的下部覆盖层103（层厚=3μm、载流子浓度=2×1018cm-3）。镓（Ga）的通量（flux）设为1.1×10-4Pa。生长时的生长室内的压力为5×10-3Pa。在形成下部覆盖层103的氮化镓层的生长中途时和结束时的表面再排列结构，为表示与氮相比在化学计量上更富余地含有镓的（2×2）结构。
接着，在包含氮化镓层的下部覆盖层103上，为产生氮等离子体而将氮气的流量设为每分钟0.7cc，生长形成发光层104的n型第1氮化镓铟层104a。三层氮化镓铟层中铟组成最高的第1氮化镓铟层104a，将铟的通量设为7.0×10-8Pa，镓的通量设为5.1×10-8Pa来形成。第1氮化镓铟层104a的铟组成，设为0.08（=8%）。第1氮化镓铟层104a的层厚设为12nm。
接着，在第1氮化镓铟层（铟组成=0.08）104a上，形成了包含添加有硅（Si）的n型氮化镓的第1中间层105a。形成第1中间层105a时的镓的通量，与形成上述的第1氮化镓铟层104a时相同，设为5.1×10-8Pa。铟的通量，以将旋转式开闭器（shutter）调为闭合状态进行隔断。
在第1氮化镓铟层104a之后，预定设置铟组成为0.06（=6%）的第2氮化镓铟层104b。因为第1氮化镓铟层104a（In组成=0.08）和第2氮化镓铟层104b的铟组成的浓度差（ΔIn）为0.02，所以将第1中间层105a设为由以下的关系式（1）求得的范围内的厚度。即，第1中间层105a的厚度设为21nm。再者，关系式（1）很适合铟组成的浓度差小（ΔIn＜0.05）的时候。
900×ΔIn≤t（nm）≤1100×ΔIn···（关系式（1））
另外，根据一般的SIMS分析，在第1中间层105a的内部的硅的原子浓度大致一定，为1.7×1018原子/cm3。
接着，打开附带在收纳铟的小室上的开闭器，一边将镓的通量设为5.1×10-8Pa，一边在第1中间层105a上形成如预定的n型第2氮化镓铟层104b。设为比第1铟组成小0.02的0.06。铟的通量设为5.5×10-8Pa。第2氮化镓铟层104b的层厚设为18nm。
经过一段时间后，在第2氮化镓铟层104b（铟组成=0.06）上，形成了包含添加了硅（Si）的n型氮化镓的第2中间层105b。形成第2中间层105b时的镓的通量，与形成上述的第1中间层105a时相同，设为5.1×10-8Pa。铟的通量将旋转式开闭器调为闭合来隔断。在包含n型氮化镓的第2中间层105b上，设置铟组成为0.03（=3%）的第3氮化镓铟层104c。因此，由于第2氮化镓铟层104b（In组成=0.06）和第3氮化镓铟层104c的铟组成的浓度差（ΔIn）为0.03，所以第2中间层105b的厚度设为30nm。
第2中间层105b的硅的原子浓度比上述的第1中间层105a高。第2中间层105b的层内的硅的原子浓度（Nsi（原子/cm3）），设为用后述的关系式（2）求得的范围内的浓度的3×1018原子/cm3。
0.8×1020×ΔIn≤Nsi≤1.2×1020ΔIn···（关系式（2））
关系式（2）的式中记载的符号ΔIn，为配置在中间层的两侧的两个氮化镓铟层（第2氮化镓铟层104b，第3氮化镓铟层104c）的铟组成的浓度差。
接着，打开附带在收纳铟的小室上的开闭器，一边将镓的通量设为5.1×10-8Pa，一边在第2中间层105b上形成n型第3氮化镓铟层104c。第3氮化镓铟层104c的铟组成，比第1氮化镓铟层104a和第2氮化镓铟层104b的任一个都更小，设为0.03。铟的通量设为4.0×10-8Pa。第3氮化镓铟层104c的层厚设为15nm。
在形成了由铟组成不同的第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c、和设置在这些层之间的包含氮化镓的第1中间层105a以及第2中间层105b构成的发光层104后，将层叠了的结构体暂时从MBE生长室向外部取出，测定了来自发光层104的发光光谱。
图3是来自本实施例作成的发光层104的光致发光（英文简称：PL）光谱。如图3所示，与第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c的铟组成相对应地，测定出峰（peak）波长为365nm、386nm和395nm的发光。
结束了室温下的PL光谱测定后，再次将叠层结构体放回MBE室内。室内的真空度稳定后，在发光层104上形成了包含掺杂有镁（元素符号：Mg）的p型氮化铝镓（组成式AlxGa1-XN）的上部覆盖层106。形成上部覆盖层106的氮化铝镓层的铝组成（X），在与上述第3氮化镓铟层104c的接合面上设为0.10。使铝组成线性地减少，以使得在层厚达到20nm的地方变为0.03。从此进一步线性地变化，以使得朝向表面铝组成变为0。
采用一般的干式蚀刻法，除去了包含铝组成带有梯度的氮化铝镓层的上部覆盖层106和发光层104的一部分区域。在通过该除去而露出的下部覆盖层103的表面设置了n型欧姆电极107。在剩余的上部覆盖层106的表面的大致整体被附包含铟锌锡复合氧化物（英文简称：IZTO）的透明导电膜108。在透明导电膜108的一部分的区域上形成了p型电极109。
然后，采用一般的裁断法，作成一边的长度为350μm的单独的LED芯片10，测定了LED的光学和电特性。从上部覆盖层106侧向外部射出的光的光谱，如图4所示PL光谱和峰波长以及相对的发光强度都为同等。将正向电流设为20mA时的正向电压为3.5V。测定了20mA的正向电流的经时变化（电流漂移），开始通电后25分钟后的正向电流几乎没有经时变化。
（比较例1）
本比较例中，在上述的实施例1中制作的LED芯片10中，形成了不具有第1中间层105a～第2中间层105b的结构的发光层104。即，在实施例1中制作出的包含氮化镓的下部覆盖层103上，连续形成了铟组成不同的第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c。在此，所谓连续，意指在第1氮化镓铟层104a～第3氮化镓铟层104c的中间一概没有配置中间层，使这些各层依次层叠。
接着，对于经过这样的操作制作出的LED芯片，与实施例1同样地测定了作为发光元件的性能。
图4是来自本比较例中制作的发光层的光致发光光谱。如图4的光致发光光谱所示，在不使用中间层而构成发光层104的情况下，只得到了峰波长为约372nm的半值宽度宽的唯一的发光。即，由于省略中间层，无法充分防止构成发光层104的氮化镓铟层的相互间的铟的扩散，结果，出现如实地显示出得不到呈现出与铟组成相对应的多个峰波长的发光的结果。
产业上的利用领域
所谓射出波长不同的多波长的光的功能，换言之，就是吸收波长不同的多种光的功能。因此，本实施方式适用的Ⅲ族氮化物半导体发光元件中的发光层，不只是单一波长的光，可以发出不同的峰波长的光，所以作为用于吸收波长不同的多种光的光电转换的光吸收层、例如太阳能电池用途的受光层也能够利用。
附图标记说明
10···LED芯片；100···叠层半导体层；101···基板；102···氮化铝层；103,203···下部覆盖层；104,204···发光层；104A,204A···发光层的表面；104a，204a···第1氮化镓铟层；104b，204b···第2氮化镓铟层；104c，204c···第3氮化镓铟层；105a，205a···第1中间层；105b···第2中间层；106···上部覆盖层；107···n型欧姆电极；108···透明导电膜；109···p型电极。
Claims (8)
1.一种Ⅲ族氮化物半导体发光元件，是pn结型的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，具备：
第1半导体层、发光层和第2半导体层层叠而成的叠层半导体层，所述第1半导体层具有第1导电类型，所述第2半导体层具有显示与该第1导电类型相反的导电性的第2导电类型；
与所述第1半导体层连接的第1电极；和
设置在所述第2半导体层的表面的第2电极，
所述叠层半导体层的所述发光层具有包含下述层的结构单元：
第1氮化镓铟层，其被配置在与来自该发光层的发光的取出方向相反的一侧，具有第1铟组成；
第2氮化镓铟层，其被配置在相比于所述第1氮化镓铟层靠所述发光的取出方向的一侧，具有组成比所述第1铟组成小的第2铟组成；和
中间层，其被设置在所述第1氮化镓铟层和所述第2氮化镓铟层之间，包含晶格常数比构成该第1氮化镓铟层和该第2氮化镓铟层的材料小的材料，
在将所述第1铟组成X1和所述第2铟组成X2的差即X1-X2设为△In的情况下，所述中间层的厚度t在900×△In≤t≤1100×△In的范围内，其中t的单位为nm。
2.根据权利要求1所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述发光层中的包含具有所述第1铟组成之中最大的铟组成的所述第1氮化镓铟层的所述结构单元，朝向该发光层的所述发光的取出方向配置在最下层。
3.根据权利要求1或2所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述发光层中的包含具有所述第2铟组成之中最小的铟组成的所述第2氮化镓铟层的所述结构单元，朝向该发光层的所述发光的取出方向配置在最上层。
4.根据权利要求1所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述第1铟组成和第2铟组成的差△In低于0.05。
5.根据权利要求1所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述结构单元中的所述中间层，由Ⅲ族-Ⅴ族化合物半导体构成。
6.根据权利要求5所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述Ⅲ族-Ⅴ族化合物半导体为氮化铝镓。
7.根据权利要求1所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述结构单元中的所述中间层，含有包含原子半径比Ⅲ族元素或Ⅴ族元素小的元素的施主杂质。
8.根据权利要求7所述的Ⅲ族氮化物半导体发光元件，其特征在于，所述结构单元中的所述中间层含有硅作为所述施主杂质，所述中间层中的硅浓度Nsi为0.8×1020×△In≤Nsi≤1.2×1020×△In的范围。
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