CN102482553B - 光反射性各向异性导电粘接剂及发光装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种光反射性各向异性导电粘接剂，用于将发光元件与布线板进行各向异性导电连接，该光反射性各向异性导电粘接剂含有热硬化性树脂组成物、导电粒子及光反射性绝缘粒子。该光反射性绝缘粒子是从由氧化钛、氮化硼、氧化锌及氧化铝构成的组中选择的至少一种无机粒子、或者是用绝缘性树脂覆盖了鳞片状或球状金属粒子的表面的树脂覆盖金属粒子。

Description

光反射性各向异性导电粘接剂及发光装置
技术领域
本发明涉及用于将发光元件与布线板进行各向异性导电连接的光反射性各向异性导电粘接剂、使用该粘接剂将发光元件安装于布线板而形成的发光装置。
背景技术
使用了发光二极管（LED）元件的发光装置被广泛应用，如图4所示，作为旧式的发光装置的结构，在基板31上用芯片焊接粘接剂32接合LED元件33，将其上表面的p电极34和n电极35用金线37与基板31的连接端子36进行引线接合，并用透明模制树脂38将LED元件33整体进行密封。但是，在图4的发光装置的情况下，在LED元件33发出的光中，向上表面侧射出的400～500nm的波长的光被金线37吸收，另外，向下面侧射出的光的一部分被芯片焊接粘接剂32吸收，存在LED元件33的发光效率降低的问题。
因此，如图5所示，提出了将LED元件33进行倒装法（flip chip）安装的方案（专利文献1）。在该倒装法安装技术中，在p电极34和n电极35分别形成有凸起39，而且，在LED元件33的凸起形成面上以p电极34和n电极35绝缘的方式设置有光反射层40。并且，LED元件33和基板31使用各向异性导电糊料41或各向异性导电膜（未图示），使它们硬化来进行连接固定。为此，在图5的发光装置中，向LED元件33的上方射出的光不被金线吸收，向下方射出的光的绝大部分被光反射层40反射而向上方射出，因此，发光效率（光取出效率）不降低。
现有技术文献
专利文献
专利文献l：特开平11－168235号公报。
发明内容
发明要解决的课题
但是，在专利文献l的技术中，必须在LED元件33上通过金属蒸镀法等以p电极34和n电极35绝缘的方式设置光反射层40，在制造上存在使成本上升不可避免的问题。
另一方面，在未设置光反射层40的情况下，硬化的各向异性导电糊料或各向异性导电膜中的被金、镍或铜覆盖的导电粒子的表面呈现茶色或暗茶色，另外，使导电粒子分散的环氧树脂粘合剂自身也因为为了使其硬化而常用的咪唑类潜在性硬化剂而呈现茶色，因此，还存在难以提高发光元件发出的光的发光效率（光取出效率）的问题。
本发明的目的在于解决以上现有技术的问题，也即提供了在使用各向异性导电粘接剂将发光二极管（LED）元件等的发光元件在布线板上进行倒装法安装来制造发光装置时，即使不在LED元件上设置导致制造成本增加的光反射层，也能改善发光效率的各向异性导电粘接剂、以及使用该粘接剂将发光元件在布线板上进行倒装法安装而形成的发光装置。
用于解决课题的手段
本发明人在如果使各向异性导电粘接剂自身具有光反射功能，则能不降低发光效率的设想下，发现了通过向各向异性导电粘接剂中添加光反射性绝缘粒子，而能不降低发光效率，从而完成了本发明。
即，本发明提供一种光反射性各向异性导电粘接剂，其用于将发光元件与布线板进行各向异性导电连接，其特征在于，含有热硬化性树脂组成物、导电粒子及光反射性绝缘粒子。
另外，本发明提供一种光反射性各向异性导电粘接剂，作为该光反射性各向异性导电粘接剂的特别优选的方式，导电粒子是由用金属材料覆盖的核心粒子和在其表面由选自氧化钛粒子、氧化锌粒子或氧化铝粒子中的至少一种无机粒子形成的光反射层构成的光反射性导电粒子。
另外，本发明提供一种发光装置，其经由所述光反射性各向异性导电粘接剂在布线板上以倒装法方式安装发光元件而形成。
发明效果
用于将发光元件与布线板进行各向异性导电连接的本发明的光反射性各向异性导电粘接剂含有光反射性绝缘粒子。因此，该光反射性各向异性导电粘接剂能反射光。特别是，在光反射性绝缘粒子是从由氧化钛、氮化硼、氧化锌及氧化铝构成的组中选择的至少一种无机粒子、或者是用绝缘性树脂覆盖了鳞片状或球状金属粒子的表面的树脂覆盖金属粒子的情况下，由于粒子本身是大致白色，所以对可见光的反射特性的波长依赖性小，因此，能提高发光效率，而且能使发光元件的发光色按其原本的颜色进行反射。
另外，进而，在作为导电粒子而使用由用金属材料覆盖的核心粒子和在其表面由氧化钛粒子、氧化锌粒子或氧化铝粒子形成的白色～灰色的光反射层构成的光反射性导电粒子的情况下，由于该光反射性导电粒子本身呈现白色～灰色，所以对可见光的反射特性的波长依赖小，因此，能进一步提高发光效率，而且，能使发光元件的发光色按其原本的颜色进行反射。
附图说明
图1A是各向异性导电粘接剂用的本发明的光反射性导电粒子的剖面图；
图1B是各向异性导电粘接剂用的本发明的光反射性导电粒子的剖面图；
图2是本发明的发光装置的剖面图；
图3是表示实施例1、2、3、5和比较例1、2的各向异性导电粘接剂的硬化物的相对于波长的光反射率；
图4是现有的发光装置的剖面图；
图5是现有的发光装置的剖面图。
具体实施方式
本发明涉及一种用于将发光元件在布线板上进行各向异性导电连接的光反射性各向异性导电粘接剂，该光反射性各向异性导电粘接剂含有热硬化性树脂组成物、导电粒子及光反射性绝缘粒子，其特征在于含有光反射性绝缘粒子。
在本发明中，光反射性绝缘粒子用于将入射到各向异性导电粘接剂的光向外部反射。
另外，具有光反射性的粒子包含金属粒子、树脂覆盖了金属粒子的粒子、在自然光下从灰色到白色的金属氧化物、金属氮化物、金属硫化物等的无机粒子、用无机粒子覆盖了树脂核心粒子的粒子、不依赖于粒子的材质而在其表面具有凹凸的粒子。但是，在这些粒子中，由于要求显现出绝缘性，所以能使用在本发明的光反射性绝缘粒子中就不能包含金属粒子。另外，也不能使用金属氧化物粒子中如ITO这样具有导电性的粒子。另外，即使是显现出光反射性且绝缘性的无机粒子，也不能使用如SiO2这样其折射率比所使用的热硬化性树脂组成物的折射率低的粒子。
作为这样的光反射性绝缘粒子的优选的具体例，可以列举出由氧化钛（TiO2）、氮化硼（BN）、氧化锌（ZnO）及氧化铝（Al2O3）构成的组中选择的至少一种无机粒子。其中，从高折射率的点出发，优选使用TiO2。
作为光反射性绝缘粒子的形状，可以是球状、鳞片状、无定形状、针状等，但当考虑反射效率时，优选球状、鳞片状。另外，对于其大小，在为球状时具有以下趋势：若过小，则反射率降低，若过大，则阻碍各向异性导电粒子的连接，因此，其大小优选为0.02～20μm，更优选为0.2～1μm，在为鳞片状的情况下，长径优选为0.1～100μm，更优选为1～50μm，短径优选为0.01～10μm，更优选为0.1～5μm，厚度优选为0.01～10μm，更优选为0.1～5μm。
由无机粒子构成的光反射性绝缘粒子，优选其折射率（JIS K7142）比热硬化性树脂组成物的硬化物的折射率（JIS K7142）大，更优选至少为0.02左右的大小。这是因为若折射率差小，则在它们的界面的反射效率降低。
作为光反射性绝缘粒子，可以使用以上说明的无机粒子，但也可以使用以透明的绝缘性树脂覆盖了金属粒子的表面的树脂覆盖金属粒子。作为金属粒子，可以列举出镍、银、铝等。作为粒子的形状，可以列举出无定形状、球状、鳞片状、针状等，其中，从光漫射效果的点出发，优选为球状的形状，从全反射效果的点出发，优选为鳞片状的形状。从光的反射率的点出发，特别优选鳞片状或球状銀粒子中的鳞片状银粒子。
作为光反射性绝缘粒子的树脂覆盖金属粒子的大小根据形状也不同，但通常，若过大，则恐怕会阻碍基于各向异性导电粒子的连接，若过小，则不易反射光，因此，在球状的情况下，优选粒径为0.1～30μm，更优选为0.2～10μm，在鳞片状的情况下，长径优选为0.1～100μm，更优选为1～50μm，厚度优选为0.01～10μm，更优选为0.1～5μm。在此，在进行了绝缘覆盖的情况下，光反射性绝缘粒子的大小为也包含该绝缘覆盖的大小。
作为这样的树脂覆盖金属粒子中的该树脂，能使用各种绝缘性树脂。从机械强度或透明性等的点出发，能优选利用丙烯酸类树脂的硬化物。例如，可以列举出在存在过氧化苯甲酰等有机过氧化物等的自由基引发剂时，使甲基丙烯酸甲基和甲基丙烯酸2－羟基乙酯进行自由基共聚合的树脂。该情况下，更优选用2、4－亚苄基二异氰酸酯等的异氰酸酯类交联剂进行交联。
另外，作为金属粒子，优选预先用硅烷偶联剂将γ－环氧丙氧基或乙烯基等导入到金属表面。
这样的树脂覆盖金属粒子能通过如下方法进行制造，例如，向甲苯等的溶剂中投入金属粒子和硅烷偶联剂，在室温下搅拌约1小时后，投入自由基单体和自由基聚合引发剂，根据需要投入交联剂，一边加温至自由基聚合开始的温度一边搅拌。
以上说明的光反射性绝缘粒子的、在光反射性各向异性导电粘接剂中的添加量若过少，则不能实现充分的光反射，另外，若过多，则阻碍基于并用的导电粒子的连接，因此，在热硬化性树脂组成物中优选为1～50体积％，更优选为2～25体积％。
作为构成本发明的光反射性各向异性导电粘接剂的导电粒子，可以利用在各向异性导电连接用的现有的导电粒子中使用的金属粒子。例如，可以列举出金、镍、铜、银、锡、钯、铝、它们的合金、它们的多层化物（例如镀镍/闪镀金物）等。其中，因为导电粒子为茶色，所以，金、镍、铜比其它金属材料更能体现本发明的效果。
另外，作为导电粒子，可以使用以金属材料覆盖了树脂粒子的金属覆盖树脂粒子。作为这样的树脂粒子，可以列举出苯乙烯类树脂粒子、苯代三聚氰二胺树脂粒子、尼龙树脂粒子等。作为用金属材料覆盖树脂粒子的方法也可以采用现有的公知的方法，可以利用无电镀法、电镀法等。另外，覆盖的金属材料的层厚为足够确保良好的连接可靠性的厚度，虽然也根据树脂粒子的粒径或金属的种类而定，但通常为0.1～3μm。
另外，树脂粒子的粒径存在如下趋势：若过小，则引起导通不良，若过大，则产生图案间短路（short），因此，优选为1～20μm，更优选为3～10μm，特别优选为3～5μm。在该情况下，作为核心粒子1的形状优选为球形，但也可以为片状、橄榄球状。
优选的金属覆盖树脂粒子为球状形状，由于其粒径过大时，连接可靠性降低，所以优选为1～20μm，更优选为3～10μm。
特别是，在本发明中，优选对上述这样的导电粒子赋予光反射性，使其成为光反射性导电粒子。图1A、图1B是这样的光反射性导电粒子10、20的剖面图。首先，根据图1A的光反射性导电粒子进行说明。
光反射性导电粒子10由用金属材料覆盖的核心粒子1和在其表面由选自氧化钛（TiO2）粒子、氧化锌（ZnO）粒子或氧化铝（Al2O3）粒子中的至少一种无机粒子2形成的光反射层3来构成。氧化钛粒子、氧化锌粒子或氧化铝粒子为，在太阳光下呈现白色的无机粒子。因此，由它们形成的光反射层3呈现白色～灰色。呈现白色～灰色意味着对可见光的反射特性的波长依赖性小，且易于反射可见光。
另外，在氧化钛粒子、氧化锌粒子或氧化铝粒子中，在担心硬化的光反射性各向异性导电粘接剂的热硬化性树脂组成物的硬化物的光劣化的情况下，可以优选使用对光劣化无催化性且折射率高的氧化锌。
核心粒子1用于各向异性导电连接，因此，其表面由金属材料构成。这里，如上所述，作为表面被金属材料覆盖了的方式，可以列举出核心粒子1自身为金属材料的方式、或树脂粒子的表面被金属材料覆盖了的方式。
由无机粒子2形成的光反射层3的层厚从与核心粒子1的粒径的相对大小的观点出发，相对于核心粒子1的粒径，若过小，则反射率显著降低，若过大，则产生导通不良，因此，优选为0.5～50％，更优选为1～25％。
另外，在光反射性导电粒子10中，构成光反射层3的无机粒子2的粒径具有以下趋势：若过小，则难以产生光反射现象，若过大，则难以形成光反射层，因此，优选为0.02～4μm，更优选为0.1～1μm，特别优选为0.2～0.5μm。在该情况下，从使进行光反射的光的波长的观点出发，为了不透射应该进行反射的光（即，发光元件发出的光），无机粒子2的粒径优选为该光的波长的50％以上。在该情况下，作为无机粒子2的形状，可以列举出无定形状、球状、鳞片状、针状等，其中，从光漫射效果的点出发，优选为球状的形状，从全反射效果的点出发，优选为鳞片状的形状。
图1A的光反射性导电粒子10可以通过公知的成膜技术（即机械融合法）制造，该成膜技术为，通过使大小粉末彼此进行物理冲击而在大粒径粒子的表面形成由小粒径粒子构成的膜。在该情况下，无机粒子2以侵入核心粒子1的表面的金属材料的方式被固定，另一方面，由于无机粒子彼此难以热粘接固定，因此单层无机粒子构成光反射层3。因此，可以认为在图1A的情况下，光反射层3的层厚与无机粒子2的粒径相等，或稍薄。
然后，说明图1B的光反射性导电粒子20。该光反射性导电粒子20与图1A的光反射性导电粒子10的不同点在于，光反射层3含有作为粘接剂而发挥功能的热可塑性树脂4，无机粒子2彼此均通过该热可塑性树脂4固定，无机粒子2形成多层化（例如多层化为2层或3层）。通过含有这样的热可塑性树脂4，光反射层3的机械强度提高，难以产生无机粒子的剥落等。
作为热可塑性树脂4，考虑到对环境的减压，可以优选使用无卤素的热可塑性树脂，例如，可以优选使用聚乙烯、聚丙烯等的聚烯烃或聚苯乙烯、丙烯酸树脂等。
这种光反射性导电粒子20也可以利用机械融合法进行制造。适用于机械融合法的热可塑性树脂4的粒子径，若过小则降低粘接功能，若过大则难以附着于核心粒子，因此，优选为0.02～4μm，更优选为0.1～1μm。另外，这种热可塑性树脂4的添加量若过少则降低粘接功能，若过多则形成粒子的凝集体，因此，相对无机粒子2的100质量份，优选为0.2～500质量份，更优选为4～25质量份。
作为使用于本发明的光反射性各向异性导电粘接剂的热硬化性树脂组成物，尽量优选使用无色透明的物质。因为这样可以不降低各向异性导电粘接剂中的光反射性导电粒子的光反射效率且不改变入射光的光色而进行反射。这里，无色透明意味着各向异性导电粘接剂的硬化物相对于波长380～780nm的可见光，光路长1cm的光透射率（JIS K7105）为80％以上，优选为90％以上。
在本发明的光反射性各向异性导电粘接剂中，相对于热硬化性树脂组成物100质量份的光反射性导电粒子等的导电粒子的添加量具有若过少则产生导通不良，若过多则产生图案间短路的趋势，因此，优选为1～100质量份，更优选为10～50质量份。
对于本发明的光反射性各向异性导电粘接剂的反射特性，为了提高发光元件的发光效率，期望光反射性各向异性导电粘接剂的硬化物相对于波长450nm的光的反射率（JIS K7105）至少为30％。为了形成这样的反射率，只要适当调整使用的光反射性导电粒子的反射特性或添加量、热硬化性树脂组成物的添加组成等即可。通常具有若增加反射特性良好的光反射性导电粒子的添加量，则反射率也增大的趋势。
另外，光反射性各向异性导电粘接剂的反射特性也可以从折射率的观点进行评价。即，因为若该硬化物的折射率比除去了导电粒子和光反射性绝缘粒子的热硬化性树脂组成物的硬化物的折射率大，则在光反射性绝缘粒子和将其包围的热硬化性树脂组成物的硬化物的界面的光反射量增大。具体而言，期望从光反射性绝缘粒子的折射率（JIS K7142）中减去热硬化性树脂组成物的硬化物的折射率（JIS K7142）的差优选为0.02以上，更优选为0.2以上。另外，通常以环氧树脂为主体的热硬化性树脂组成物的折射率为约1.5。
作为构成本发明的光反射性各向异性导电粘接剂的热硬化性树脂组成物，可以利用在现有的各向异性导电粘接剂或各向异性导电膜中使用的组成物。通常，这种热硬化性树脂组成物为，在绝缘性粘合剂（binder）树脂中添加了硬化剂的物质。作为绝缘性粘合剂树脂，可以优选列举出以脂环式环氧化合物或杂环类环氧化合物或氢化环氧化合物等为主成分的环氧类树脂。
作为脂环式环氧化合物，优选列举出在分子内具有两个以上的环氧基的化合物。它们可以是液状，也可以是固体状。具体而言，可以列举出缩水甘油基六氢双酚A、3，4－环氧环己烯基甲基－3′，4′－环氧环己烯羧酸酯等。其中，从可以确保适合在硬化物上安装LED元件等的光透射性，且速硬化性也优异的点出发，可以优选使用缩水甘油基六氢双酚A、3，4－环氧环己烯基甲基－3′，4′－环氧环己烯羧酸酯。
作为杂环类环氧化合物，可以列举具有三嗪环的环氧化合物，特别优选可以列举出1，3，5－三（2，3－环氧丙基）－1，3，5－三嗪－2，4，6－（1H，3H，5H）－三酮。
作为氢化环氧化合物，可以使用上述的脂环式环氧化合物或杂环类环氧化合物的氢化物、或其它公知的氢化环氧树脂。
脂环式环氧化合物或杂环类环氧化合物或氢化环氧化合物可以单独使用，也可以并用两种以上。另外，在这些环氧化合物的基础上，只要不有损于本发明的效果，也可以并用其它环氧化合物。例如可以列举出使双酚A、双酚F、双酚S、四甲基双酚A、二芳基双酚A、氢醌、儿茶酚、间苯二酚、甲酚、四溴双酚A、三羟基联苯、二苯甲酮、双间苯二酚、双酚六氟丙酮、四甲基双酚A、四甲基双酚F、三（羟基苯基）甲烷、联二甲苯酚、苯酚酚醛、甲酚酚醛等的多元酚和表氯醇反应得到的缩水甘油醚；使甘油、新戊二醇、乙二醇、丙二醇、丁二醇、己二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等的脂肪族多元醇和表氯醇反应得到的聚缩水甘油醚；使对羟基苯甲酸、β－羟基萘甲酸这样的羟基羧酸和表氯醇反应得到的缩水甘油醚酯；从邻苯二甲酸、甲基邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、四氢邻苯二甲酸、桥亚甲基四氢邻苯二甲酸、桥亚甲基六氢邻苯二甲酸、偏苯三酸、聚合脂肪酸这样的聚羧酸得到的聚缩水甘油酯；从氨基苯酚、氨基烷基酚得到的缩水甘油基氨基缩水甘油醚；从氨基苯甲酸得到的缩水甘油基氨基缩水甘油酸酯；从苯胺、甲苯胺、三溴苯胺、苯二甲基二胺、二氨基环己烷、双氨基甲基环己烷、4，4′－二氨基二苯基甲烷、4，4′－二氨基二苯砜等得到的缩水甘油胺；环氧化聚烯烃等公知的环氧树脂类。
作为硬化剂，可以列举出酸酐、咪唑化合物、二氰等。其中，优选使用难以使硬化物变色的酸酐、特别优选使用脂环式酸酐硬化剂。具体而言，可以优选列举出甲基六氢邻苯二甲酸酐等。
在本发明的光反射性各向异性导电粘接剂的热硬化性树脂组成物中，在使用脂环式环氧化合物和脂环式酸酐硬化剂的情况下，各自的使用量由于具有以下趋势：脂环式酸酐硬化剂若过少则未硬化环氧化合物变多，若过多则由于多余的硬化剂的影响而促进被粘物材料的腐蚀，因此，相对于脂环式环氧化合物100质量份，优选以80～120质量份、更优选以95～105质量份的比例使用脂环式酸酐硬化剂。
本发明的光反射性各向异性导电粘接剂可以通过均匀混合光反射性绝缘粒子、导电粒子（优选光反射性导电粒子）及热硬化性树脂组成物进行制造。另外，在形成为光反射性各向异性导电膜的情况下，只要将它们和甲苯等溶剂一起分散混合，在剥离处理后的PET膜上以成为期望的厚度的方式进行涂敷并在约80℃左右的温度下干燥即可。
下面，参照图2说明本发明的发光装置。发光装置200为如下这样的发光装置：在基板21上的连接端子22与分别形成于作为发光元件的LED元件23的n电极24和p电极25的连接用凸起26之间涂敷上述本发明的光反射性各向异性导电粘接剂，并将基板21和LED元件23进行倒装法安装。在此，图2中的光反射性各向异性导电粘接剂的硬化物100是光反射性绝缘粒子（未图示）和光反射性导电粒子10分散到热硬化性树脂组成物的硬化物11中而形成的。可以代替光反射性导电粒子10而使用非光反射性导电粒子。另外，根据需要，也可以以覆盖LED元件23的整体的方式用透明模制树脂密封。另外，也可以与现有技术相同地在LED元件23上设置光反射层。
在像这样构成的发光装置200中，LED元件23发出的光中、朝向基板21侧发出的光被光反射性各向异性导电粘接剂的硬化物100中的光反射性绝缘粒子和光反射性导电粒子10反射，并从LED元件23的上表面射出。因此，可以防止发光效率的降低。
本发明的发光装置200的光反射性各向异性导电粘接剂以外的结构（LED元件23、凸起26、基板21、连接端子22等）可以与现有的发光装置的结构相同。另外，本发明的发光装置200除了使用本发明的光反射性各向异性导电粘接剂以外，也可以利用现有的各向异性导电连接技术进行制造。另外，作为发光元件，除了LED元件外，可以在不有损于本发明的效果的范围内使用公知的发光元件。
实施例
实施例1
向折射率约1.50的无色透明的热硬化型环氧类粘合剂组成物（YX－8000、JER（株）：以50质量％含有MeHHPA）中均匀地混合如下两种物质：12体积%的比例的作为光反射性绝缘粒子的平均粒径0.5μm的二氧化钛粉末（KR－380、チタン工業（株））和10质量%的比例的作为导电粒子的平均粒径5μm的Au覆盖树脂导电粒子（对平均粒径4.6μm的球状丙烯酸树脂粒子实施了0.2μm厚的无电解镀金的粒子（ブライト20GNB4.6EH、日本化学工業（株）），由此，得到外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。
（光反射率评价试验）
将得到的光反射性各向异性导电粘接剂以干燥厚度为100μm的方式涂敷于陶瓷制白色板上，在200℃下加热1分钟使其硬化。对于该硬化物，使用分光光度计（U3300、（株）日立製作所），测定对波长450nm的光的反射率（JIS　K7150）。得到的结果表示在表1及图3中。在实用上，期望反射率为30％以上。
（LED安装样品的总光通量评价试验）
在具有对100μm间距的铜布线进行了镀Ni/Au（5.0μm厚/0.3μm厚）处理的布线的玻璃环氧基板上，使用凸起联接器（FB700、（株）カイジョ―）形成了15μm高的金凸起。通过在该带金凸起的环氧基板上，使用光反射性各向异性导电粘接剂，在200℃、60秒、1Kg/片的条件下对蓝色LED（Vf＝3.2（If＝20mA））进行倒装法安装，从而得到测试用LED模块。
对得到的测试用LED模块，使用总光通量测定***（积分全球）（LE－2100、大塚電子（株））测定了总光通量（测定条件；If＝20mA（恒定电流控制））。得到的结果表示在表1中。在实用上，期望总光通量为300mlm以上。
实施例2
除了将二氧化钛粉末的添加量设为7体积％以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。光反射率结果也表示在图3中。
实施例3
除了将二氧化钛粉末的添加量设为21体积％以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。光反射率结果也表示在图3中。
实施例4
除了代替二氧化钛粉末而以12体积％使用平均粒径0.5μm的氮化硼粉末（SP7、電気化学工業（株））以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
实施例5
除了代替二氧化钛粉末而以12体积％使用平均粒径0.5μm的氧化锌粉末（JIS标准氧化锌的一种、ハクスイテック（株））以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。光反射率结果也表示在图3中。
实施例6
除了代替二氧化钛粉末而以12体积％使用平均粒径0.5μm的氧化铝粉末（AE2500－SI、（株）アドマテックス）以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
实施例7
除了代替平均粒径0.5μm的二氧化钛粉末而以12体积％使用平均粒径0.2μm的二氧化钛粉末（CR602、石原産業（株））以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
实施例8
除了代替Au覆盖树脂导电粒子而使用平均粒径5μm的Ni覆盖树脂导电粒子（对平均粒径4.6μm的球状丙烯酸树脂粒子实施了0.2μm厚的无电解镀镍的粒子）以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
实施例9
除了代替平均粒径0.5μm的二氧化钛粉末而使用以下说明那样所调制的平均粒径5.0μm的光反射性绝缘粒子以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
（光反射性绝缘粒子的调制）
向带搅拌器的烧瓶中投入粒状银粒子（平均粒径1.0μm）5g和甲苯50ml，一边搅拌一边向烧瓶中投入硅烷偶联剂（3－甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷）0.25g，在25℃下搅拌60分钟。接着，向该混合物中投入甲基丙烯酸甲基2g、甲基丙烯酸－2－羟基乙酯2g、过氧化苯甲酰0.04g和2，4－亚苄基二异氰酸酯1g，在80℃下搅拌12小时，由此，作为光反射性绝缘粒子而得到绝缘覆盖银粒子。含有绝缘覆盖的光反射性绝缘粒子的平均粒径为5.0μm。
实施例10
除了代替Au覆盖树脂导电粒子而使用以下说明那样所调制的平均粒径5μm的光反射性导电粒子以外，与实施例1一样，得到了外观色为白色的光反射性各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
（光反射性导电粒子的制作）
将平均粒子径0.5μm的二氧化钛粉末（KR－380、チタン工業（株））4质量份和外观色为茶色的平均粒径5μm的Au覆盖树脂导电粒子（对平均粒径4.6μm的球状丙烯酸树脂粒子实施了0.2μm厚的无电解镀金的粒子）20质量份投入到机械融合装置（AMS－GMP、ホソカワミクロン（株））中，在导电粒子的表面对由氧化钛粒子构成的约0.5μm厚的光反射层进行成膜，由此得到光反射性导电粒子。该光反射性导电粒子的外观色是灰色。
比较例1
对于在实施例1使用的折射率约1.50的无色透明的热硬化型环氧类粘合剂组成物（YX－8000、JER（株）：以100质量％含有MeHHPA），与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。光反射率结果也表示在图3中。
比较例2
除了未使用光反射性绝缘粒子以外，与实施例1一样，得到了外观色为茶色的各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。光反射率结果也表示在图3中。
比较例3
除了未使用光反射性绝缘粒子且代替Au覆盖树脂导电粒子而使用平均粒径5μm的Ni覆盖树脂导电粒子（对平均粒径4.6μm的球状丙烯酸树脂粒子实施了0.2μm厚的无电解镀镍的粒子）以外，与实施例1一样，得到了外观色为黑色的各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
比较例4
除了代替平均粒子径0.5μm的二氧化钛粉末而使用平均粒子径0.5μm的氧化硅粉末（シーホスター　KEP－30、（株）日本触媒）以外，与实施例1一样，得到了外观色为茶色的各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
比较例5
除了代替平均粒子径0.5μm的二氧化钛粉末而使用平均粒子径0.02μm的氧化钛粉末（TTO－55D、石原産業（株））以外，与实施例1一样，得到了外观色为茶色的各向异性导电粘接剂。另外，与实施例1一样，进行了光反射率评价试验和LED安装样品的总光通量评价试验。得到的结果表示在表1中。
从表1可知，在含有光反射性绝缘粒子的实施例1～10的光反射性各向异性导电粘接剂的情况下，光反射率都为30％以上，450nm的光的蓝色按其原本的颜色进行反射。而且，光通量也为300mlm以上。特别是，在作为导电粒子而使用了光反射性导电粒子的实施例10的情况下，反射率和总光通量显示了特别高的值。
与之相对，在比较例1～3的情况下，因为在光反射性绝缘粒子的表面未设置光反射层，所以，光反射率为20％以下，总光通量也不足300mlm。在比较例4的情况下，由于作为绝缘粒子而使用了氧化硅，因此各向异性导电粘接剂的颜色为茶色，光反射率为10％左右。可以认为这是因为根本不存在氧化硅和各向异性导电粘接剂的热硬化性粘合剂组成物之间的折射率差。另外，在比较例5的情况下，作为绝缘粒子使用了二氧化钛，但因为粒径为450nm的一半以下，所以未能显示充分的光反射性。
产业上的利用可能性
本发明的光反射性各向异性导电粘接剂，在使用各向异性导电粘接剂将发光二极管（LED）元件等的发光元件在布线板上进行倒装法安装来制造发光装置时，即使不在发光元件上设置导致制造成本增加的光反射层，也能使发光效率不降低。因此，本发明的光反射性各向异性导电粘接剂在对LED元件进行倒装法安装时很有用。
附图标记的说明
1   核心粒子；
2   无机粒子；
3   光反射层；
4   热可塑性树脂；
10  光反射性导电粒子；
11  热硬化性树脂组成物的硬化物；
21  基板；
22  连接端子；
23  LED元件；
24  n电极；
25  p电极；
26  凸起；
100 光反射性各向异性导电粘接剂的硬化物；
200 发光装置。

Claims (9)

1.一种光反射性各向异性导电粘接剂，用于将发光元件与布线板进行各向异性导电连接，其特征在于，含有热硬化性树脂组成物、导电粒子及光反射性绝缘粒子，
导电粒子是由用金属材料覆盖的核心粒子和在其表面由选自氧化钛粒子、氧化锌粒子或氧化铝粒子中的至少一种无机粒子形成的光反射层构成的光反射性导电粒子。
2.如权利要求1所述的光反射性各向异性导电粘接剂，其中，光反射性绝缘粒子是从由氧化钛、氮化硼、氧化锌及氧化铝构成的组中选择的至少一种无机粒子。
3.如权利要求1或2所述的光反射性各向异性导电粘接剂，其中，光反射性绝缘粒子的折射率（JIS K7142）比热硬化性树脂组成物的硬化物的折射率（JIS K7142）大。
4.如权利要求1所述的光反射性各向异性导电粘接剂，其中，光反射性绝缘粒子是用绝缘性树脂覆盖了鳞片状或球状金属粒子的表面的树脂覆盖金属粒子。
5.如权利要求1～4中任一项所述的光反射性各向异性导电粘接剂，其中，热硬化性树脂组成物中的光反射性绝缘粒子的添加量为1～50体积％。
6.如权利要求1～4中任一项所述的光反射性各向异性导电粘接剂，其中，热硬化性树脂组成物含有环氧类树脂和酸酐类硬化剂。
7.如权利要求1所述的光反射性各项异性导电粘接剂，其中，相对于热硬化性树脂组成物100质量份的光反射性导电粒子的添加量为1～100质量份。
8.一种发光装置，该发光装置是经由权利要求1～7中任一项所述的光反射性各向异性导电粘接剂在布线板上以倒装法方式安装有发光元件的发光装置。
9.如权利要求8所述的发光装置，其中，发光元件为发光二极管。
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